饒芝菡, 羅 彬, 張 巍

(四川省環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，成都 610091)

1 前 言

近年來(lái)，四川盆地灰霾污染日趨嚴(yán)重。這些盆地城市人口眾多、經(jīng)濟(jì)活動(dòng)頻繁，其中盆地西部和南部城市尤甚，其空氣質(zhì)量受人為活動(dòng)影響最重，因此空氣質(zhì)量惡化最快，飽受灰霾污染困擾。通常發(fā)生灰霾污染的時(shí)候大氣環(huán)境中的PM2.5濃度非常高[1]。利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(single particle aerosol mass spectrometry，SPAMS)可以快速解析出PM2.5的來(lái)源，是近年來(lái)的研究熱點(diǎn)之一[2]。Moffet等人利用單顆粒物氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(aerosol time-of-flight mass spectrometer，ATMFMS)對(duì)墨西哥北部大氣顆粒物的典型類型以及混合狀態(tài)進(jìn)行了研究，主要發(fā)現(xiàn)左旋葡聚糖是顆粒物生物質(zhì)燃燒源的標(biāo)志物[3-4]。國(guó)內(nèi)對(duì)單顆粒質(zhì)譜的研究起步較晚，且以研究PM2.5組分為主。2011年4月，Li等人首次利用SPAMS研究發(fā)現(xiàn)工業(yè)排放的顆粒物中富含F(xiàn)e、Pb、K，這些元素主要來(lái)自工業(yè)排放，說(shuō)明工業(yè)排放是北京霧霾污染的成因之一[5]。2014年，劉浪等人利用SPAMS對(duì)北京典型天氣下的顆粒物組分進(jìn)行了分析，認(rèn)為污染過(guò)程中硫酸鹽和硝酸鹽較清潔期間更容易與碳質(zhì)顆粒物結(jié)合[6]，同年還分析了顆粒物中硫酸鹽、硝酸鹽的時(shí)空變化特征[7]。周靜博等人2014年11月利用SPAMS對(duì)石家莊進(jìn)行顆粒物源解析，結(jié)果表明石家莊冬季灰霾期間顆粒物中OC和ECOC的比例最高,分別占到50%和20%以上，說(shuō)明燃煤源、工業(yè)工藝和機(jī)動(dòng)車尾氣排放源較多[8]。

目前，大多數(shù)四川盆地的灰霾相關(guān)的研究主要集中在成都[9-10]，而鮮少報(bào)道盆地西部和南部的城市。本研究選擇了盆地西部的資陽(yáng)、樂(lè)山、雅安，與盆地南部的自貢和宜賓。這些城市同樣飽受灰霾污染困擾，亟需對(duì)當(dāng)?shù)丶?xì)顆粒物的來(lái)源特征進(jìn)行研究。故而本研究通過(guò)SPAMS對(duì)各城市的PM2.5進(jìn)行了在線來(lái)源分析。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 采樣地點(diǎn)及時(shí)間

本研究選取了四川盆地西部和南部的雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)、宜賓5個(gè)城市進(jìn)行PM2.5在線源解析。采樣時(shí)間為2017年5月～2018年2月，除樂(lè)山市部分時(shí)段為夏季外，其余城市監(jiān)測(cè)時(shí)段均為冬季，詳見(jiàn)表1。如圖1所示，雅安、樂(lè)山、資陽(yáng)位于四川盆地西部，自貢和宜賓位于四川盆地南部。其中，樂(lè)山分別于2017年5月和12月進(jìn)行了2次采樣。

表1 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)性質(zhì)及周邊情況表Tab.1 The properties and the surrounding situation of the monitoring stations

圖1 監(jiān)測(cè)城市分布圖Fig.1 The distribution of monitoring cities

2.2 采樣和分析方法

本研究利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS0515)對(duì)環(huán)境空氣中的PM2.5進(jìn)行在線來(lái)源解析[11]。PM2.5在線源解析質(zhì)譜監(jiān)測(cè)系統(tǒng)(SPAMS)是集自動(dòng)采樣、自動(dòng)分析技術(shù)為一體的高時(shí)間分辨的、基于質(zhì)譜技術(shù)的在線源解析方法系統(tǒng)，由儀器(SPAMS)、譜庫(kù)和“指紋”比對(duì)模型3個(gè)部分組成，是實(shí)現(xiàn)PM2.5實(shí)時(shí)在線源解析的重要手段。利用SPAMS開(kāi)展在線源解析工作需要通過(guò)以下三個(gè)步驟：第一，顆粒物采樣及分析：將大氣顆粒物采集進(jìn)入儀器，并通過(guò)質(zhì)譜技術(shù)得到顆粒物粒徑大小和化學(xué)組成；第二，源譜特征提取及譜庫(kù)建立：借助自適應(yīng)共振神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分類方法(art-2a)，根據(jù)顆粒的譜圖特征對(duì)采集到的顆粒物進(jìn)行分類；第三，在線來(lái)源解析(即“指紋”比對(duì))：比對(duì)模型調(diào)取源譜庫(kù)與實(shí)時(shí)測(cè)到的每個(gè)受體顆粒物質(zhì)譜圖進(jìn)行比對(duì)計(jì)算，即可得到顆粒物的源解析結(jié)果。

3 質(zhì)量控制

為了保證數(shù)據(jù)的有效性，監(jiān)測(cè)期間對(duì)儀器進(jìn)行了定期的維護(hù)，維護(hù)的項(xiàng)目如表2所示。

表2 儀器維護(hù)項(xiàng)目表Tab.2 The projects of instrument maintenance

4 數(shù)據(jù)分析

4.1 PM2.5質(zhì)量濃度與數(shù)濃度的相關(guān)性分析

為了驗(yàn)證數(shù)據(jù)的可靠性，將SPAMS采集到的數(shù)據(jù)與點(diǎn)位上的PM2.5在線監(jiān)測(cè)質(zhì)量濃度(來(lái)自四川省監(jiān)測(cè)總站)數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)，如表3所示。采樣期間，雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)、宜賓PM2.5總平均質(zhì)量濃度分別為58.4 μg/m3、78.1 μg/m3、95.6 μg/m3、86.6 μg/m3、68.9 μg/m3。圖2顯示了各點(diǎn)位PM2.5分析儀所監(jiān)測(cè)到的小時(shí)PM2.5質(zhì)量濃度與SPAMS采集的小時(shí)數(shù)濃度的趨勢(shì)和相關(guān)性。從圖中可以看出，各站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度與數(shù)濃度的變化趨勢(shì)始終保持一致，且相關(guān)性均較好，說(shuō)明使用PM2.5數(shù)濃度來(lái)表征PM2.5的質(zhì)量濃度是可行的。

表3 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位PM2.5的質(zhì)量濃度與數(shù)濃度信息Tab.3 The PM2.5 mass concentration and number concentration of each monitoring stations

圖2 各點(diǎn)位PM2.5小時(shí)數(shù)濃度與小時(shí)質(zhì)量濃度相關(guān)性分析Fig.2 The correlation analysis between each monitoring mass concentration and number concentration of PM2.5 stations

4.2 PM2.5成分分析

PM2.5的成分包括元素碳(EC)、混合碳(ECOC)、有機(jī)碳(OC)、高分子有機(jī)物(HOC)、左旋葡聚糖(LEV)、富鉀(K)、重金屬(HM)、礦物質(zhì)(MD)和其它(Others)9類。本研究4.1章節(jié)證明顆粒物數(shù)濃度與質(zhì)量濃度之間存在較好的相關(guān)性，因此可將監(jiān)測(cè)到的對(duì)應(yīng)成分的顆粒物數(shù)濃度占總顆粒物數(shù)濃度的比值，來(lái)代表各成分在PM2.5中的質(zhì)量比率。如圖3顯示了雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市5個(gè)城市PM2.5的平均組分。占比前三的是EC、OC、K，分別占PM2.5總質(zhì)量的39.6%、19.5%和17.5%。剩下的成分除ECOC占比為11%外，其余5種成分占比均在6%以下。北京PM2.5中OC、ECOC和K顆粒的占比分別為22.5%、15%和14%[6]。說(shuō)明四川盆地城市OC、ECOC和K顆粒的占比均低于北京。

從圖4可以看出，5個(gè)城市PM2.5中的主要成分均為EC，占比均在25%以上。其中占比最高的為雅安市(58.9%)，最小的為資陽(yáng)市(27.5%)。對(duì)比5個(gè)城市其余各成分可以發(fā)現(xiàn)：(1)OC、ECOC：自貢市和宜賓市的占比明顯高于雅安市、樂(lè)山市和資陽(yáng)市；(2)K：資陽(yáng)市最高，雅安市最低，樂(lè)山市、自貢市和宜賓市占比均在17%左右；(3)LEV：樂(lè)山市和資陽(yáng)市的占比明顯高于其余三市，說(shuō)明樂(lè)山市和資陽(yáng)市受到生物質(zhì)燃燒(示蹤

物為L(zhǎng)EV)的影響較大。

PM2.5的成分在一定程度上可反映點(diǎn)位受到污染源影響的情況。由于EC主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤、生物質(zhì)燃燒等污染源，OC主要來(lái)自燃煤、生物質(zhì)燃燒、工業(yè)工藝等，K主要來(lái)自生物質(zhì)燃燒、二次無(wú)機(jī)及其它。由此推測(cè)，5市大氣PM2.5主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤及二次無(wú)機(jī)源等污染源影響。

圖3 5市總平均PM2.5成分分布情況Fig.3 The proportion of PM2.5 composition

圖4 雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市的PM2.5成分分布情況Fig.4 The proportion of PM2.5 composition in Ya’an Leshan,Zigong,Ziyang and Yibin

4.3 PM2.5來(lái)源解析

4.3.1 PM2.5來(lái)源解析

圖5給出了5市PM2.5的平均來(lái)源分布?？梢钥闯?，燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣源占比較高，分別為24.3%、21.3%；其次占比較高的來(lái)源有二次無(wú)機(jī)源和工業(yè)工藝源，分別為12.8%、12.7%；生物質(zhì)燃燒源、揚(yáng)塵源和其他占比為10%左右。潘海燕2015年在淮安市的觀測(cè)結(jié)果表明，PM2.5中占比較高的是燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣、生物質(zhì)燃燒，分別為31.2%、24.5%、13.4%[14]。本研究結(jié)果中，燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣仍然是最主要的來(lái)源，但是占比均略低于淮安市。

圖5 5市PM2.5平均來(lái)源分布Fig.5 The proportion of PM2.5 sources

4.3.2 各城市PM2.5來(lái)源解析

圖6是雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)、宜賓5市PM2.5來(lái)源分布圖。從圖中可見(jiàn)，5市的來(lái)源分布差異較大。雅安市的首要污染源是機(jī)動(dòng)車尾氣，占比為36.0 %。自貢市和宜賓市的首要污染源為燃煤，占比均在30%左右。樂(lè)山市和資陽(yáng)市的PM2.5來(lái)源分布相對(duì)更加分散，樂(lè)山市燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣占比為24%左右，資陽(yáng)市燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣占比為20%左右。

圖6 雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市PM2.5來(lái)源分布Fig.6 The proportion of PM2.5 sources in Ya’an, Leshan,Zigong,Ziyang and Yibin

對(duì)比5市的各污染源占比，燃煤源：自貢市>宜賓市>樂(lè)山市>雅安市>資陽(yáng)市；機(jī)動(dòng)車尾氣源：雅安市>樂(lè)山市>資陽(yáng)市>自貢市>宜賓市；二次無(wú)機(jī)源：資陽(yáng)市>宜賓市>自貢市>雅安市>樂(lè)山市；工業(yè)工藝源：宜賓市>自貢市>資陽(yáng)市>樂(lè)山市>雅安市；生物質(zhì)燃燒源：資陽(yáng)市>樂(lè)山市>自貢市>宜賓市>雅安市；揚(yáng)塵源：樂(lè)山市>自貢市>資陽(yáng)市>雅安市>宜賓市。資陽(yáng)市和樂(lè)山市的生物質(zhì)燃燒占比明顯較大，與五市組分結(jié)果中的左旋葡聚糖規(guī)律一致；自貢市和宜賓市的工業(yè)工藝源占比明顯較大。造成5市源解析結(jié)果差異較大的原因主要有：

(1)點(diǎn)位位置不一致。雅安市、樂(lè)山市和資陽(yáng)市的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位位于市中心，車流量較大，因此機(jī)動(dòng)車尾氣占比明顯大于位于國(guó)家背景站點(diǎn)的自貢市點(diǎn)位和位于城市西郊的宜賓市點(diǎn)位。另外，根據(jù)各城市其他國(guó)控點(diǎn)位監(jiān)測(cè)到的PM2.5質(zhì)量濃度與本研究選取的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位PM2.5質(zhì)量濃度相比較，在本研究觀測(cè)采樣期間，樂(lè)山、宜賓的觀測(cè)站點(diǎn)的PM2.5質(zhì)量濃度高于其他國(guó)控點(diǎn)位的平均濃度，分別偏高7.3%、6.4%；其他城市均偏低，雅安、自貢、資陽(yáng)分別偏低16.3%、7.2%、4.5%。說(shuō)明樂(lè)山(冬季)、宜賓觀測(cè)點(diǎn)位附近的燃煤源貢獻(xiàn)突出。

(2)監(jiān)測(cè)時(shí)段及氣象條件不一致。雅安市監(jiān)測(cè)時(shí)段為11月，且監(jiān)測(cè)點(diǎn)位為市中心車流量較大區(qū)域，冬季氣象條件不利于顆粒物擴(kuò)散，導(dǎo)致本地機(jī)動(dòng)車尾氣排放的顆粒物及其前體物大量累積，因此機(jī)動(dòng)車尾氣源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)非常突出。自貢市和宜賓市的監(jiān)測(cè)時(shí)段分別為12月和1～2月，均為冬季，且監(jiān)測(cè)點(diǎn)位為郊區(qū)，燃煤源的影響十分明顯。樂(lè)山市的結(jié)果為夏冬兩季監(jiān)測(cè)的平均結(jié)果。如圖7所示，樂(lè)山市夏季和冬季的首要污染源分別為機(jī)動(dòng)車尾氣和燃煤，從全市平均結(jié)果來(lái)看就會(huì)使得燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣占比接近。自貢市和樂(lè)山市2市地理位置相鄰，且監(jiān)測(cè)時(shí)段都為冬季，氣象條件也比較接近，使得自貢市和樂(lè)山市的源解析結(jié)果較為接近。資陽(yáng)市的PM2.5來(lái)源占比是5市中分布最為分散的城市，除了機(jī)動(dòng)車尾氣源占比達(dá)21.2%以外，燃煤源、生物質(zhì)燃燒源、二次無(wú)機(jī)源、工業(yè)工藝源占比相當(dāng)(12.7%～18%)，說(shuō)明資陽(yáng)市的PM2.5來(lái)源一方面主要與機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤、生物質(zhì)燃燒、工業(yè)等本地源有關(guān)，另一方面冬季低溫、高濕、靜穩(wěn)的污染氣象條件影響，導(dǎo)致氣-粒轉(zhuǎn)化加劇，使得二次無(wú)機(jī)源貢獻(xiàn)增大。

圖7 樂(lè)山市夏冬季PM2.5來(lái)源分布Fig.7 The proportion of PM2.5 sources in Leshan during summer and winter time

4.3.3 機(jī)動(dòng)車尾氣來(lái)源日變化特征

機(jī)動(dòng)車尾氣來(lái)源5市平均占比為21.3%，是僅次于燃煤占比的PM2.5第二大污染源。在城市地區(qū)，機(jī)動(dòng)車流量較大，且與人類活動(dòng)有著密切關(guān)系[15]。各城市機(jī)動(dòng)車尾氣源占比與PM2.5質(zhì)量濃度的日變化如圖8所示。除了雅安的機(jī)動(dòng)車尾氣源占比與PM2.5質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)比較一致以外，資陽(yáng)、樂(lè)山、宜賓的日變化趨勢(shì)不完全一致，自貢的日變化趨勢(shì)甚至完全相反。雅安的機(jī)動(dòng)車尾氣源是PM2.5來(lái)源組成中占比最高的來(lái)源，而較好的機(jī)動(dòng)車尾氣源占比與PM2.5質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)，都說(shuō)明雅安的機(jī)動(dòng)車尾氣源對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)很突出。雅安、資陽(yáng)的機(jī)動(dòng)車尾氣源占比的日變化趨勢(shì)比較類似，均表現(xiàn)為凌晨(0∶00～5∶00)、早上(6∶00～11∶00)、傍晚(16∶00～18∶00)占比出現(xiàn)高值。雅安和資陽(yáng)的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位均位于城區(qū)，早上和傍晚機(jī)動(dòng)車尾氣源占比出現(xiàn)高值主要是由于此時(shí)段為人們上下班交通出行高峰，而凌晨出現(xiàn)高值則可能與夜間大貨車出行有關(guān)。樂(lè)山、自貢的機(jī)動(dòng)車尾氣源占比的日變化趨勢(shì)比較類似，均表現(xiàn)為早(6∶00～9∶00)、晚(16∶00、19∶00～20∶00)出現(xiàn)高值，部分時(shí)段與人們上下班交通出行高峰時(shí)段一致，但部分時(shí)段(19∶00～20∶00)出現(xiàn)占比的高值則可能與當(dāng)?shù)厝藗兊纳盍?xí)慣有關(guān)，比如外出吃夜宵等。宜賓的機(jī)動(dòng)車尾氣源占比高值則主要出現(xiàn)在上午(3∶00～10∶00)，這是因?yàn)橛^測(cè)點(diǎn)位位于郊區(qū)，且緊鄰一條進(jìn)城的交通主干道，上午進(jìn)城車輛較多。

圖8 5市PM2.5機(jī)動(dòng)車尾氣源占比與PM2.5質(zhì)量濃度采樣期間的日變化趨勢(shì)Fig.8 The daily variations of PM2.5 vehicle exhaust souse and PM2.5 mass concentration

4.4 不同空氣質(zhì)量等級(jí)下PM2.5的來(lái)源解析

為了對(duì)比雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)、宜賓5市在不同的空氣質(zhì)量條件下的PM2.5來(lái)源，按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[16]，PM2.5質(zhì)量濃度超過(guò)75μg/m3時(shí)為輕度污染，將監(jiān)測(cè)期間的空氣質(zhì)量劃分為清潔和污染時(shí)段。當(dāng)PM2.5≤75μg/m3時(shí)為清潔時(shí)段；當(dāng)PM2.5>75μg/m3時(shí)為污染時(shí)段。圖9為雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)、宜賓和5市平均在清潔時(shí)段和污染時(shí)段下的PM2.5來(lái)源分布情況。總的來(lái)看，機(jī)動(dòng)車尾氣源、工業(yè)工藝源、二次無(wú)機(jī)源在污染時(shí)段對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)更大，其占比分別升高了3.5個(gè)百分點(diǎn)、1.7個(gè)百分點(diǎn)、0.7個(gè)百分點(diǎn)。在清潔時(shí)段和污染時(shí)段下，雅安和樂(lè)山的首要污染源均為機(jī)動(dòng)車尾氣源，自貢和宜賓的首要污染源均為燃煤源。而資陽(yáng)市在清潔時(shí)段下的首要污染源為生物質(zhì)燃燒源，在污染時(shí)段則為機(jī)動(dòng)車尾氣源。

從清潔時(shí)段至污染時(shí)段，雅安市的機(jī)動(dòng)車尾氣比例大幅度增加，污染天氣下的比例高達(dá)43.5%，較清潔時(shí)段高出14.3個(gè)百分點(diǎn)，可見(jiàn)雅安市污染天氣下機(jī)動(dòng)車排放源貢獻(xiàn)較突出。樂(lè)山市在清潔天氣和污染天氣下的污染源分布差別不大，這是夏季和冬季兩期監(jiān)測(cè)結(jié)果的綜合結(jié)果，夏季的污染時(shí)段主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣的影響，而冬季污染時(shí)段則主要受到燃煤源的影響(如圖7所示)。自貢市從清潔時(shí)段至污染時(shí)段，燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣和工業(yè)工藝源比例有小幅度增加，說(shuō)明該市污染天氣下，燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣和工業(yè)工藝源的共同影響有所增強(qiáng)。資陽(yáng)市從清潔時(shí)段至污染時(shí)段，二次無(wú)機(jī)源比例增加明顯，另外，機(jī)動(dòng)車尾氣和燃煤也有小幅增加，可見(jiàn)PM2.5的二次轉(zhuǎn)化對(duì)該市污染空氣質(zhì)量的影響較大。宜賓市在污染時(shí)段，除受到燃煤源影響外，還明顯受到工業(yè)工藝源和二次無(wú)機(jī)源的影響。

圖9 清潔和污染時(shí)段下雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)、宜賓和5市平均的PM2.5來(lái)源占比Fig.9 The proportion of PM2.5 sources in Ya’an,Leshan,Zigong,Ziyang and Yibin during clean and polluted time

綜上，在污染時(shí)段，雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)和宜賓5市的PM2.5濃度升高，除了受氣象條件、污染物空間轉(zhuǎn)化的影響外，還主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤污染源的影響。另外，不同城市不同季節(jié)的主要污染源有所差異。

5 結(jié) 論

5.1 2017年5月～2018年2月(監(jiān)測(cè)時(shí)段主要集中在冬季)，本研究利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS0515)，在雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市5個(gè)城市，開(kāi)展了環(huán)境空氣中的PM2.5在線來(lái)源解析。期間5市PM2.5質(zhì)量濃度均值為77.5μg/m3(58.4～95.6μg/m3)，且各城市監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的PM2.5質(zhì)量濃度和數(shù)濃度相關(guān)性較好(r=0.5～0.9)。說(shuō)明使用PM2.5數(shù)濃度來(lái)表征PM2.5的質(zhì)量濃度是可行的。

5.2 雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市的PM2.5組分包括元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC) 、富鉀(K)、混合碳(ECOC)、左旋葡聚糖(LEV)、重金屬(HM)、礦物質(zhì)(MD)、高分子有機(jī)物(HOC)、其它(Others)9類；總平均占比分別為：39.6%、19.5%、17.5%、11%、5.3%、3.1%、2%、0.8%、1.2%。

5.3 在線源解析結(jié)果表明，雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市的PM2.5來(lái)源組成為：燃煤源(24.3%)、機(jī)動(dòng)車尾氣源(21.3%)、二次無(wú)機(jī)源(12.8%)、工業(yè)工藝源(12.7%)、生物質(zhì)燃燒源(10.7%)、揚(yáng)塵源(8.2%)和其他(9.9%)。其中，燃煤源和機(jī)動(dòng)車尾氣源占比較高，二者之和接近50%,說(shuō)明在冬季，燃煤源和機(jī)動(dòng)車尾氣源對(duì)四川盆地PM2.5的貢獻(xiàn)十分突出。

5.4 雅安市、樂(lè)山市、自貢市、資陽(yáng)市和宜賓市的PM2.5來(lái)源分布存在一定的差異。雅安市的首要污染源是機(jī)動(dòng)車尾氣(36.0 %)；自貢市和宜賓市的首要污染源為燃煤(30 %左右)；樂(lè)山市和資陽(yáng)市的PM2.5來(lái)源分布相對(duì)較為分散，主要受到燃煤源和機(jī)動(dòng)車尾氣源的共同影響(二者占比之和分別達(dá)24%左右和20%左右)。這主要是因?yàn)檠虐彩斜O(jiān)測(cè)點(diǎn)位為車流量較大的城區(qū)，受冬季不利氣象條件作用，導(dǎo)致機(jī)動(dòng)車尾氣排放不斷累積；自貢市和宜賓市監(jiān)測(cè)點(diǎn)位為城市郊區(qū)，PM2.5主要受到燃煤源影響；樂(lè)山市監(jiān)測(cè)點(diǎn)位在市區(qū)，夏季PM2.5主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣源影響，冬季PM2.5則主要受到燃煤源影響。資陽(yáng)市PM2.5的來(lái)源占比分布較為分散，除了機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤等本地源對(duì)資陽(yáng)市PM2.5有所貢獻(xiàn)以外，二次無(wú)機(jī)源貢獻(xiàn)也很突出。另外，再結(jié)合機(jī)動(dòng)車尾氣源占比的日變化趨勢(shì)來(lái)看，說(shuō)明四川盆地城市，城區(qū)的PM2.5主要受機(jī)動(dòng)車尾氣源影響，郊區(qū)主要受到燃煤源影響。

5.5 按照PM2.5質(zhì)量濃度，將監(jiān)測(cè)時(shí)段分為清潔和污染時(shí)段。整體來(lái)看，機(jī)動(dòng)車尾氣源、工業(yè)工藝源、二次無(wú)機(jī)源在污染時(shí)段占比分別升高了3.5個(gè)百分點(diǎn)、1.7個(gè)百分點(diǎn)、0.7個(gè)百分點(diǎn)。在污染時(shí)段，雅安、樂(lè)山、自貢、資陽(yáng)和宜賓的PM2.5濃度升高，除了受氣象條件、污染物空間轉(zhuǎn)化的影響外，還主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤污染源的影響。

5.6 本研究利用SPAMS對(duì)四川盆地部分城市的PM2.5開(kāi)展了在線來(lái)源解析工作，并取得了初步研究成果。但是本研究監(jiān)測(cè)時(shí)間以冬季為主，將來(lái)還應(yīng)該開(kāi)展長(zhǎng)時(shí)間的監(jiān)測(cè)，以全面掌握不同季節(jié)的污染源變化情況。