甄麗穎 林穎慧

(廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心粵西分部， 廣東 陽江， 529500)

0 引言

氣載放射性物質(zhì)是核電站放射性排放的一個(gè)重要途徑，3H和14C是核電站主要?dú)廨d放射性流出物。核電站的正常運(yùn)行可能會(huì)引起地域性的大氣介質(zhì)中3H和14C的增加。3H和14C同其穩(wěn)定同位素結(jié)合，易進(jìn)入動(dòng)植物體內(nèi)，參與動(dòng)、植物的代謝過程。鑒于3H和14C的半衰期較長、彌散范圍廣，同時(shí)14C是核電站周圍公眾所受輻射照射的潛在源項(xiàng)之一，3H和14C在核設(shè)施的環(huán)境影響與劑量學(xué)評(píng)價(jià)中受到人們的重視，是核電站輻射環(huán)境監(jiān)測中重點(diǎn)關(guān)注的內(nèi)容[1，2]。

2015、2016、2017年廣東省陽江核電站3臺(tái)機(jī)組氣載放射性流出物中3H年排放量分別為1.43×1011、3.76×1011、4.10×1011Bq；14C年排放量分別為1.35×1011、2.77×1011、3.08×1011Bq[3]。本文介紹了2015—2017年陽江核電站周圍環(huán)境空氣及生物樣品中3H和14C放射性水平的監(jiān)測結(jié)果。

1 監(jiān)測方法

1.1 監(jiān)測方案和布點(diǎn)

根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》[4]中關(guān)于壓水堆核電站輻射環(huán)境監(jiān)測方案對(duì)空氣及生物樣品3H、14C監(jiān)測布點(diǎn)原則的要求，空氣采樣點(diǎn)應(yīng)為氣載流出物排放點(diǎn)下風(fēng)向的敏感點(diǎn)，故選取距離陽江核電站5 km范圍內(nèi)的大澳和允泊為環(huán)境空氣監(jiān)測點(diǎn)。選取大澳、觀景平臺(tái)、平堤水庫為生物監(jiān)測點(diǎn)?？諝鈽悠繁O(jiān)測頻次為每月1次，生物樣品監(jiān)測頻次為半年1次。

2015年對(duì)照點(diǎn)設(shè)在粵西分部，為統(tǒng)一規(guī)范廣東省內(nèi)核電站、鈾礦山等大型核設(shè)施的對(duì)照點(diǎn)，2016年改為離陽江核電站約450 km的河源市作為廣東省陸地介質(zhì)的對(duì)照點(diǎn)。

1.2 儀器設(shè)備

(1) Quantulus 1220低本底液閃譜儀，PerkinElmer公司生產(chǎn)，上海市計(jì)量測試技術(shù)研究院檢定。性能指標(biāo)：3H，相對(duì)效率28.4%，本底0.88 min-1，探測限1.0 Bq/L，測量時(shí)采用20 mL聚乙烯計(jì)數(shù)瓶；14C，相對(duì)效率46.4%，本底1.67 min-1，探測限0.03 Bq/g(碳)，測量時(shí)采用20 mL低鉀玻璃瓶。

(2) Vario EL cube 元素分析儀，德國Elementar公司生產(chǎn)。檢測限<4×10-5，廣州計(jì)量檢測技術(shù)研究院檢定。

(3) OTCS11/3型三溫區(qū)開啟式管式爐，上海怡星機(jī)電設(shè)備有限公司生產(chǎn)。

1.3 樣品采集與測量

1.3.1樣品采集

(1) 空氣中3H樣品

空氣中3H樣品的采集使用抽濕機(jī)，采集水樣量不少于100 mL。采樣過程中記錄空氣溫度和相對(duì)濕度。采集完畢將水樣裝入玻璃樣品瓶，盡快運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室處理。

(2) 空氣中14C樣品

空氣中CO2捕集采用兩級(jí)鼓泡吸收瓶，吸收瓶中裝濃度3 moL/L NaOH捕集液100 mL，連接抽氣泵與吸收瓶，調(diào)節(jié)流量為2 L/min，連續(xù)采樣48 h，每次采樣累積體積2～3 m3，采樣完畢將捕集液裝入聚乙烯瓶中密封保存。

(3) 生物樣品

采集松針樣品，只采集兩年生的松葉，采集5～10棵樹。選擇樹高4 m以下，樹干直徑小于10 cm，并且尚未經(jīng)過人工修枝。

采集草樣時(shí)，選擇上空沒有樹木覆蓋的場所，取新鮮葉子。

1.3.2測量

1.3.2.1空氣中3H樣品的測量

移取蒸餾合格的水樣8 mL于計(jì)數(shù)瓶中，加入12 mL ULTIMA GOLD閃爍液混合搖勻。用酒精濕棉球擦拭計(jì)數(shù)瓶外壁后，將計(jì)數(shù)瓶放入低本底液閃譜儀中進(jìn)行暗適應(yīng)24 h后測量。

空氣中3H活度濃度由式(1)計(jì)算[5]：

×Q×H×1000

(1)

式中，CH-3為空氣中3H的活度濃度，mBq/m3；N為樣品計(jì)數(shù)率，min-1；Nb為本底計(jì)數(shù)率，min-1；60為單位換算系數(shù)，s/Bq；E為探測效率；mH2O為測量用水量，g；Q為采樣期間平均溫度下的飽和水汽密度，g/m3；H為采樣期間空氣平均相對(duì)濕度，%；1000為單位換算系數(shù)，mBq/Bq。

1.3.2.2空氣中14C樣品的測量

將采集14C樣品的捕集液轉(zhuǎn)移至1 L燒杯中，用 NH4Cl溶液調(diào)pH值為10.5，邊攪拌邊加入飽和CaCl2溶液，得到CaCO3沉淀，將沉淀洗滌、過濾、烘干。稱取制好的CaCO3樣品2 g，放在測量瓶中，加入14 mL閃爍液，4 mL無3H水，混勻成懸浮液。在測量儀器中避光2～3 h后測量。

空氣中14C比活度由式(2)計(jì)算[6]：

(2)

式中，CC-14為空氣中14C的比活度，Bq/g(碳)；0.12為CaCO3中C占百分比；mCaCO3為測量用CaCO3的量，g。

1.3.2.3生物樣品的測量

取烘干的生物樣35 g放入到三溫區(qū)管式爐中，連接氣路，調(diào)節(jié)好氧氣和氮?dú)獾慕o氣量，開啟燃燒爐程序，使樣品充分氧化分解，將有機(jī)結(jié)合氚轉(zhuǎn)化為氚化水。通過冷凝管收集水蒸氣。向收集的冷凝水中加入過氧化鈉調(diào)節(jié)pH至中性(6～8)，常壓蒸餾，量取蒸餾合格的水樣8 mL于計(jì)數(shù)瓶中，加入12 mL ULTIMA GOLD閃爍液混合搖勻待測。生物樣燃燒產(chǎn)生的CO2采用2 moL/L NaOH 100 mL捕集液收集，捕集液后處理方法同空氣14C樣品的測量。

生物中有機(jī)結(jié)合氚(OBT)由式(3)計(jì)算[7]：

×K×n×1000

(3)

式中，AOBT為生物中有機(jī)結(jié)合氚的活度濃度，Bq/kg(鮮)；K為樣品中的含氫率；n為生物樣品的干鮮比；1000為單位換算系數(shù)，g/kg。

生物中14C比活度由式(2)計(jì)算。

1.4 質(zhì)量保證

與蘇州熱工研究院有限公司、陽江核電有限公司等進(jìn)行測量比對(duì)，結(jié)果無顯著差異。

每半個(gè)月利用儀器自帶源測量裝置的本底和效率，檢驗(yàn)其穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)異常及時(shí)查明原因；每年或檢修后對(duì)測量裝置進(jìn)行泊松分布檢驗(yàn)；嚴(yán)格按照計(jì)量認(rèn)證的要求定期對(duì)儀器進(jìn)行檢定。

定期對(duì)測量裝置進(jìn)行刻度。一旦實(shí)驗(yàn)室環(huán)境條件等發(fā)生變化，及時(shí)對(duì)儀器進(jìn)行再刻度。

2 結(jié)果和分析

2.1 空氣樣品3H 和14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果

2015—2017年廣東省陽陽江核電站周圍空氣中3H 和14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果列于表1。由表1可見，大澳、允泊空氣中3H 和14C放射性水平與對(duì)照點(diǎn)相近，與本底調(diào)查相近[8]。

表1 2015—2017年廣東省陽江核電站周圍空氣中3H 和14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果

表2 2015—2017年廣東省陽江核電站周圍生物樣品中3H和14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果

2.2 生物樣品3H 和14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果

2015—2017年廣東省陽陽江核電站周圍生物樣品中中3H 和14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果列于表2。由表2可見，與對(duì)照點(diǎn)相比，觀景平臺(tái)、大澳、平堤水庫監(jiān)測點(diǎn)的3H 和14C的放射性水平相近。

3 結(jié)語

2015—2017年陽江核電站周圍環(huán)境空氣及生物樣品中3H、14C放射性水平監(jiān)測結(jié)果表明，陽江核電站運(yùn)行以來，未對(duì)周圍環(huán)境造成影響。