張 晗，閆大海，劉鵬飛

(中國(guó)艦船研究院，北京 100101)

0 引 言

核能有2個(gè)最典型的應(yīng)用：一是它的和平利用——核電，二是它的軍事應(yīng)用——核武器。

核能是原子核發(fā)生裂變或聚變時(shí)所釋放的能量，它比燃燒、炸藥爆炸等化學(xué)反應(yīng)所釋放的能量大百萬(wàn)倍以上。原子彈和核電站都采用核裂變?cè)?，核聚變?cè)谲娛路矫嬉惨呀?jīng)取得了成功。1952年，美國(guó)和蘇聯(lián)先后爆炸了氫彈，我國(guó)的第一顆氫彈于1967年爆炸成功。核聚變反應(yīng)堆一旦研制成功，可以為人類提供清潔和取之不盡的能源。但有效控制核聚變還有許多難題需要解決，目前沒有實(shí)現(xiàn)工程化。本文重點(diǎn)討論核裂變放射性污染。

1 放射性的本質(zhì)

1895年，德國(guó)物理學(xué)家倫琴發(fā)現(xiàn)了X射線。X 射線是波長(zhǎng)很短、能量很大的電磁波，具有波動(dòng)性的一切特點(diǎn)。1898年，法國(guó)物理學(xué)家居里夫人從鈾礦中發(fā)現(xiàn)了新元素釙，4年后她又發(fā)現(xiàn)了鐳。居里夫人建議把物質(zhì)能夠自發(fā)發(fā)出射線的性質(zhì)稱為放射性。

具有一定數(shù)目的質(zhì)子和一定數(shù)目的中子的原子叫做核素。元素是具有相同質(zhì)子數(shù)（核電荷數(shù)）的同一類原子的總稱。質(zhì)子數(shù)相同，而中子數(shù)不同（因此原子量不同）的核素屬于同一化學(xué)元素，在元素周期表中占據(jù)相同的位置，叫做同位素。

目前已發(fā)現(xiàn)的元素有118個(gè)，其中穩(wěn)定元素81個(gè)。核素約2 000余種，其中穩(wěn)定核素約300種。原子序數(shù)在84以上的核素均不穩(wěn)定，會(huì)衰變?yōu)檩^輕的穩(wěn)定核素，具有放射性；原子序數(shù)在83以下的核素，絕大多數(shù)有穩(wěn)定同位素[1]。

不穩(wěn)定核素，也稱為放射性核素，在自發(fā)衰變向穩(wěn)定態(tài)過渡，成為新核素的同時(shí)，會(huì)釋放出一種或多種電磁波或粒子，也稱之為射線，主要包括α射線（氦原子核）、β射線（電子）和γ射線（光子），這種現(xiàn)象稱為放射性。

2 核裂變能的應(yīng)用

2.1 核裂變能

鈾、钚等一些不穩(wěn)定的核素能自發(fā)分裂成2～3個(gè)原子核，釋放2～3個(gè)中子，發(fā)出很大的能量，稱為自發(fā)裂變。由外來(lái)中子撞擊產(chǎn)生的核素裂變，稱為感生裂變。

中子轟擊鈾-235或钚-239引起裂變:n+235U（或239Pu）→A1+A2+νn+E。

式中：n是中子；A1，A2為裂變后的2個(gè)核碎片；ν是每次裂變釋放的中子數(shù)；E是每次裂變釋放出的能量（約為 200 MeV，1 MeV=1.6×10-13J，1 MeV 即 1 兆電子伏特）[2]。

2.2 裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)

一個(gè)中子引發(fā)鈾原子核裂變時(shí)，會(huì)同時(shí)放出2～3個(gè)中子，如果釋放出的中子再撞擊其他鈾核產(chǎn)生裂變，會(huì)使裂變反應(yīng)持續(xù)下去，稱為鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)。如果鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)不依靠外界的作用能持續(xù)下去，稱為自持鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)。根據(jù)一次裂變反應(yīng)所直接引起的反應(yīng)次數(shù)平均小于、等于或大于1，鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)可分為次臨界、臨界和超臨界3種狀態(tài)。超臨界狀態(tài)下，裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)不但可以自持，而且裂變的數(shù)目一代代增加；次臨界狀態(tài)下，裂變數(shù)一代代減少，最終裂變停止；臨界狀態(tài)下，每代裂變的原子核數(shù)保持一致，鏈?zhǔn)椒磻?yīng)可以自持下去。

2.3 原子彈

原子彈利用90%以上高濃縮鈾-235或钚-239等易裂變物質(zhì)為燃料，在不可控的超臨界狀態(tài)下進(jìn)行裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。

1 kg鈾-235有2.5×1024個(gè)原子核，全部裂變釋放的能量

1 kgTNT 炸藥爆炸釋放 4.19×106J的化學(xué)能，1 kg核材料全部裂變釋放的能量約為2萬(wàn)噸TNT炸藥釋放的能量[2]。

2.4 核裂變反應(yīng)堆

核能的和平利用比其軍事應(yīng)用要晚，原因之一是核能要真正被利用，必須要使核裂變反應(yīng)連續(xù)、可控地進(jìn)行，難度更大。

核反應(yīng)堆不能像原子彈一樣使用高濃縮鈾-235，因?yàn)槠渑R界體積太小，裂變不易控制。 一般使用5%左右的濃縮鈾，這樣可以大大增加臨界體積，達(dá)到施加控制、實(shí)現(xiàn)核能緩慢釋放的目的[3]。

鈾裂變釋放出來(lái)的中子能量高，為1-2 MeV。而實(shí)驗(yàn)證明能量為0.025 eV的中子（熱中子）最容易引發(fā)鈾-235的裂變。反應(yīng)堆使用普通水、重水、石墨等慢化劑來(lái)慢化中子[4]。近來(lái)研制的快中子反應(yīng)堆（快堆），使用20%～30%以上的濃縮鈾，不再使用慢化劑。

3 核廢料的產(chǎn)生過程

制造原子彈和發(fā)展核電都會(huì)產(chǎn)生核廢料。核電站和原子彈用于裂變反應(yīng)的燃料是鈾，對(duì)鈾的利用是一個(gè)龐大的核燃料循環(huán)系統(tǒng)工程。壓水堆鈾燃料循環(huán)的主要工藝流程如圖1所示。

圖 1 壓水堆鈾燃料循環(huán)主要工藝流程Fig. 1 Main process flow of uranium fuel cycle in PWR

3.1 鈾礦開采冶煉

鈾在天然礦石中的含量很低，只要礦石中含鈾率在0.05%以上就值得開采。鈾礦開采冶煉過程中會(huì)產(chǎn)生廢氣、廢水和廢渣等“三廢”物質(zhì)，具有一定的放射性，影響和破壞周圍生態(tài)環(huán)境。據(jù)統(tǒng)計(jì)，在我國(guó)，每生產(chǎn) 1 t鈾產(chǎn)生 1 200～5 000 t廢石。截至 2010 年底，我國(guó)鈾礦采掘出來(lái)的廢石總量約為2.8×107t；鈾水冶廠排出的尾砂量約 3×107t[5]。

鈾廢石、尾礦及廢水中的放射性核素含量可比本底高2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，鈾礦冶系統(tǒng)對(duì)公眾集體劑量的貢獻(xiàn)約占整個(gè)核燃料循環(huán)系統(tǒng)對(duì)公眾集體劑量貢獻(xiàn)總量的93%[6]。

3.2 鈾轉(zhuǎn)化

鈾轉(zhuǎn)化是核燃料循環(huán)系統(tǒng)的重要環(huán)節(jié)，目的是把天然鈾等鈾化物轉(zhuǎn)化為六氟化鈾，以便進(jìn)行鈾濃縮。

國(guó)內(nèi)目前以5%左右的碳酸鈉溶液對(duì)鈾轉(zhuǎn)化過程中的含鈾、氟尾氣進(jìn)行淋洗凈化處理。以1 000 tU/a的UF6轉(zhuǎn)化量計(jì)，每年產(chǎn)生60～70 t低放射性氟化鈣渣，5 000～6 000 m3的低放射性廢液，這些低放廢物目前采取暫時(shí)集中儲(chǔ)存方式。隨著生產(chǎn)規(guī)模的擴(kuò)大，儲(chǔ)存壓力增大[7]。

3.3 鈾濃縮

貧鈾是核燃料加工產(chǎn)業(yè)鏈中鈾濃縮生產(chǎn)環(huán)節(jié)的主要副產(chǎn)品，其初級(jí)形態(tài)主要是貧化六氟化鈾（DUF6）。從天然鈾原料生產(chǎn)1 t豐度為3%的濃縮鈾，會(huì)產(chǎn)生約4.5 t的DUF6。濃縮鈾豐度越高，產(chǎn)生的DUF6越多[8]。全球鈾濃縮工業(yè)化生產(chǎn)至今，累積存放了約200萬(wàn)噸貧鈾，且多以貧化六氟化鈾的形態(tài)暫存在鋼制容器中[9]。DUF6具有放射性和化學(xué)毒性，一旦泄漏危害很大，需要重視其安全管理和處置問題，開展應(yīng)用轉(zhuǎn)化等方面的研究。

3.4 核燃料元件制造

核化工轉(zhuǎn)化是核燃料元件制造過程中產(chǎn)生廢物的主要環(huán)節(jié)。目前核化工轉(zhuǎn)化主要采用ADU（Ammonium Diuranate）濕法生產(chǎn)和 IDR（Interrated Dry Reactor）干法生產(chǎn)等工藝。ADU濕法生產(chǎn)工藝目前被美、日等國(guó)廣泛使用，技術(shù)成熟、可靠，生產(chǎn)能力強(qiáng)，但需要處理放射性廢液；IDR干法生產(chǎn)工藝流程短，產(chǎn)生的廢液少，對(duì)環(huán)境污染小。目前我國(guó)核燃料元件生產(chǎn)線產(chǎn)生的放射性廢物包括液態(tài)、固態(tài)、氣態(tài)3種形式，由于國(guó)內(nèi)廢物焚燒技術(shù)和不可燃廢物處置技術(shù)不成熟，生產(chǎn)廠內(nèi)暫存大量放射性固體廢物，存在較大的環(huán)境安全隱患[10]。

3.5 核反應(yīng)堆運(yùn)行

核反應(yīng)堆是可控的鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)裝置，其運(yùn)行時(shí)會(huì)產(chǎn)生各種放射性物質(zhì)，主要包括：核裂變產(chǎn)物、感生放射性物質(zhì)和未反應(yīng)的核裝料等。

3.5.1 核裂變產(chǎn)物

研究表明，核反應(yīng)堆工作時(shí)，熱中子轟擊鈾-235發(fā)生裂變時(shí)，1個(gè)鈾-235至少有60種不同分裂途徑，裂變碎片有120多種[11]。

核反應(yīng)堆正常運(yùn)行過程中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物絕大部分包容在燃料元件的包殼內(nèi)，但仍有極少量會(huì)泄漏到一回路冷卻劑中。同時(shí)反應(yīng)堆運(yùn)行過程中會(huì)形成中子活化產(chǎn)物。這些裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物是反應(yīng)堆冷卻劑中的放射源，會(huì)通過冷卻劑的凈化等過程污染二回路。因此，核反應(yīng)堆的放射性廢液根源是一回路冷卻劑[12]。

3.5.2 感生放射性物質(zhì)

感生放射性是指原本穩(wěn)定的材料因接受了特殊的輻射而產(chǎn)生的放射性，也是一種人工放射性。中子活化是感生放射性的主要形式。當(dāng)自由中子被原子核俘獲時(shí)會(huì)形成新的同位素，這種同位素不一定穩(wěn)定，它的性質(zhì)取決于原來(lái)的元素。一些核反應(yīng)堆會(huì)產(chǎn)生高能中子流，能引發(fā)感生放射性。這些反應(yīng)堆的組件也會(huì)因?yàn)槭艿綇?qiáng)烈輻射而具有很強(qiáng)的放射性，感生放射性會(huì)增加核廢料的數(shù)量。

3.5.3 未反應(yīng)的核裝料

核反應(yīng)堆進(jìn)行的裂變反應(yīng)一般只能利用成品料的1%～2%，其余98%～99%的殘留物被視為貧鈾，當(dāng)作核廢料處理[13]。

4 核廢料及其處理

核廢料泛指在核燃料生產(chǎn)、加工和核反應(yīng)堆用過的不再需要的并具有放射性的廢料[14]，根據(jù)放射性水平可分為中低放射性核廢料和高放射性核廢料。核廢料中的大部分都是中低放射性廢料。高放廢料含有核反應(yīng)堆產(chǎn)生的核裂變產(chǎn)物和超鈾元素，放射性占核電站所產(chǎn)生的全部放射性的95%還多。

核廢料難以循環(huán)再利用且具有長(zhǎng)期危害性，特別是半衰期長(zhǎng)的核廢料危害持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，處理困難。美俄等國(guó)20世紀(jì)40年代便開始對(duì)中、低放射性廢物的地質(zhì)處置進(jìn)行研究，目前普遍采用陸地淺埋法、廢礦井處置法、深地質(zhì)處置法等比較成熟的處置方案。高放射性廢物所含輻射體壽命長(zhǎng)、放射性強(qiáng)、衰變熱多，對(duì)處置方法和地點(diǎn)要求高。目前存儲(chǔ)高放廢物進(jìn)入實(shí)施階段的只有深地質(zhì)處置法?？傮w來(lái)說，高放廢物的處理仍處于探索階段[15]。

核反應(yīng)堆中經(jīng)過輻射照射，不能繼續(xù)使用的核燃料叫乏燃料，屬于高放廢料。來(lái)自世界核學(xué)會(huì)的數(shù)據(jù)顯示：占比3%的高放廢料貢獻(xiàn)了95%的放射性[16]。國(guó)際上有2種處理乏燃料的方法：一種是法國(guó)、英國(guó)、日本、印度等采用的“閉式核燃料循環(huán)”，對(duì)乏燃料進(jìn)行后處理， 回收鈾和钚進(jìn)行重復(fù)利用；一種是美國(guó)、西班牙、瑞典等采用的“開式核燃料循環(huán)”，不對(duì)乏燃料進(jìn)行后處理，直接永久貯存。

要分離出乏燃料中未裂變的鈾-235和新生成的钚-239，需對(duì)乏燃料進(jìn)行后處理。乏燃料中99.9%以上的裂變物在后處理過程中進(jìn)入硝酸萃取液中，形成高放射性廢液。后處理過程還產(chǎn)生大量低、中放射性廢物。據(jù)統(tǒng)計(jì)，乏燃料后處理過程中產(chǎn)生的核廢物體積是原乏燃料體積的160倍。例如，體積為4 m3的乏燃料經(jīng)后處理后，可產(chǎn)生低、中、高放廢物的體積分別為 600 m3，40 m3和 2.5 m3。

5 科技進(jìn)步對(duì)核放射性污染的影響

科技進(jìn)步逐步減少了核廢料的數(shù)量。

生產(chǎn)1 t鈾金屬，傳統(tǒng)工藝產(chǎn)生數(shù)百噸放射性固體廢渣，1萬(wàn)噸廢水，5×106Bq（Bq即貝克勒爾，當(dāng)放射性元素每秒有一個(gè)原子發(fā)生衰變時(shí)，其活度即為1 Bq）氡氣；而地浸法產(chǎn)生的放射性固體廢渣只有幾千克。采用原地爆破浸出工藝，80%～85%的鈾礦石留在原地作浸出處理，生產(chǎn)工序簡(jiǎn)單，廢石與廢水對(duì)地表的污染少[17]。

氣體擴(kuò)散技術(shù)和氣體離心技術(shù)是實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的2種鈾濃縮技術(shù)。氣體擴(kuò)散技術(shù)可靠耐用，但耗電量大、成本高，逐步被能耗低、經(jīng)濟(jì)性好的氣體離心技術(shù)所替代。激光鈾濃縮技術(shù)被認(rèn)為是最有可能實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的更為先進(jìn)的鈾濃縮技術(shù)，可以更加充分地利用鈾資源。

目前全球運(yùn)行的核電機(jī)組主要有6種類型，分別為壓水堆、沸水堆、重水壓水堆、氣冷堆、輕水冷卻石墨慢化堆和快堆。據(jù)2014 年對(duì)全球運(yùn)行的438個(gè)核電機(jī)組的統(tǒng)計(jì)，目前全球核電市場(chǎng)以壓水堆為主，占63.2%；其次為沸水堆和重水壓水堆，分別占18.3%和11.2%[18]。從原型堆到壓水堆、沸水堆、重水堆，再到AP1000、歐洲壓水堆和先進(jìn)沸水堆，反應(yīng)堆功率大幅度提高。

2011年日本福島和1986年蘇聯(lián)切爾諾貝利的沸水堆核事故，促使各國(guó)不斷改進(jìn)技術(shù)，逐步提高核電站的安全性。近年來(lái)，快中子堆等核能技術(shù)發(fā)展迅速，顯著提高了核反應(yīng)堆的運(yùn)行安全性和鈾資源的利用率，但仍然缺乏對(duì)核燃料循環(huán)的全盤規(guī)劃，不能解決核廢料的安全處置等核心問題。

6 結(jié) 語(yǔ)

核電是否安全、清潔、經(jīng)濟(jì)，既要與煤電、水電、風(fēng)電等進(jìn)行橫向比較，更要認(rèn)真分析研究核燃料循環(huán)的全壽期過程。核廢料永久處理是一個(gè)世界性難題，迄今為止，人們還沒有找到安全、永久處理存放核廢料的好辦法。