劉金霖，李懷濱，張雪冰，張?jiān)品澹昙夷?，?建

(1.東北石油大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，黑龍江 大慶 163318； 2.新疆大學(xué) 地質(zhì)與礦業(yè)工程學(xué)院，烏魯木齊 830046；3.吉林大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，長春 130061)

煤層氣是具有“源—儲(chǔ)”一體特點(diǎn)的連續(xù)型氣藏，是世界上開發(fā)較早的非常規(guī)能源之一[1-2]。國內(nèi)外學(xué)者對煤層儲(chǔ)集空間類型開展了大量研究工作，在孔隙類型、結(jié)構(gòu)、分布及對吸附能力的影響等方面取得了重要成果，普遍認(rèn)為孔隙和裂隙組成的雙重孔隙系統(tǒng)在很大程度上決定了煤的吸附性和滲透性，從而影響著煤層氣的吸附與運(yùn)移[3-5]。近年來，煤儲(chǔ)層孔隙特征的重要性日益凸顯，它對煤層氣的連續(xù)富集和資源規(guī)模具有特殊意義，逐漸成為研究的核心問題[6-10]。

研究煤巖孔隙形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征的方法眾多，包括掃描電鏡觀測法、數(shù)值測量法和數(shù)值模擬法[11-14]。通過掃描電鏡、氬離子拋光—掃描電鏡法，可以更加直觀地觀測到煤巖孔隙、裂隙、礦物質(zhì)和微構(gòu)造等特征。低溫氮吸附實(shí)驗(yàn)己成為國內(nèi)研究孔隙、裂隙的常規(guī)方法[15]，但該方法僅能獲得吸附孔的信息，而核磁共振技術(shù)以快速和無損為特征，可以高度還原煤巖儲(chǔ)層物性的“原位性”和“完整性”[16]?？梢?，多種孔隙觀察和表征方法的有機(jī)結(jié)合，可以更為高效和全面地呈現(xiàn)煤巖的微觀世界。

本次研究以雞西盆地城子河組煤巖為研究對象，應(yīng)用氬離子拋光電子掃描電鏡、能譜分析、核磁共振和全巖分析測試技術(shù)，研究并表征煤巖儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)，探討雞西盆地煤儲(chǔ)層孔隙特征及發(fā)育的主控因素。

1 地質(zhì)背景及樣品采集

雞西盆地位于黑龍江省東南部，盆地東西寬55～70 km，南北長100 km，面積為3 780 km2[17]。盆地被衡山隆起分成了南北2個(gè)條帶，與靠近平麻斷裂南部的恒山基底隆起構(gòu)成兩坳夾一隆的構(gòu)造格局(圖1)。白堊系下統(tǒng)自下而上為滴道組、城子河組、穆棱組和東山組。其中城子河組和穆棱組煤層十分發(fā)育，具有層數(shù)多、厚度薄、不穩(wěn)定、間距大的特點(diǎn)。近年來，雞西盆地煤層氣勘探已經(jīng)取得一定效果,單井日產(chǎn)最高可達(dá)2 105.3 m3，累計(jì)產(chǎn)氣37×104m3[18-19]。

本次研究樣品采自雞西盆地梨樹鎮(zhèn)坳陷的城子河組煤層，埋深700～1 000 m，發(fā)育穩(wěn)定，為雞西盆地主要產(chǎn)氣層。對12塊樣品進(jìn)行測試，低溫氮吸附實(shí)驗(yàn)由美國麥克儀器公司ASAP2020比表面積儀完成。核磁共振測量儀器為MacroMR12-125H-I，煤的主要測試參數(shù)為：回波間隔時(shí)間0.6 ms，等待時(shí)間5 000 ms，回波數(shù)1 024，實(shí)驗(yàn)溫度20 ℃。應(yīng)用GATAN 697C EM拋光儀對樣品表面進(jìn)行處理，制成面積約1 cm2的平坦截面，用氬離子束轟擊截面的表面，得到一個(gè)面積大約2 mm2的拋光面。實(shí)驗(yàn)觀測儀器采用蔡司EVO MA15掃描電子顯微鏡。

2 煤巖儲(chǔ)集空間類型及特征

2.1 有機(jī)質(zhì)孔隙

通過掃描電鏡觀察，雞西盆地城子河組煤巖主要發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔和礦物質(zhì)孔。有機(jī)質(zhì)孔隙主要為氣孔。從形態(tài)上觀察，氣孔邊緣圓滑(圖2a)，輪廓清晰，大多數(shù)孔隙很少連通，也沒有發(fā)生充填，類似洞隙。氣孔分布與氣體活動(dòng)強(qiáng)度密切相關(guān)，生氣量大的有機(jī)質(zhì)中，氣孔密集呈群(圖2a)、帶分布(圖2b，c)。反之，較為稀疏。從成因上分析，隨著上覆地層壓力的增加和煤化作用的推進(jìn)，原生孔隙被封堵，氣孔成為煤在熱演化過程中大量生烴的直接證據(jù)，鏡質(zhì)組中氣孔最為發(fā)育，惰質(zhì)組和殼質(zhì)組中也可見。

煤巖中的裂隙既可以提供儲(chǔ)集空間，又可以作為運(yùn)移通道。雞西盆地多見張性裂隙，單條形態(tài)呈彎曲狀(圖2d)、折線狀或者形成不同規(guī)模的網(wǎng)狀(圖2e，f)。煤巖中的裂隙可以起到連接孔隙和裂縫的作用(圖2e)，對煤儲(chǔ)層物性改善具有重要意義。

圖1 雞西盆地構(gòu)造單元?jiǎng)澐旨暗貙泳C合柱狀圖Fig.1 Structural sketch map and stratigraphic column of Jixi Basin

圖2 雞西盆地煤巖有機(jī)孔隙及裂隙類型Fig.2 Types of pores and fractures of coal reservoirs in Jixi Basin

2.2 礦物質(zhì)孔隙

雞西盆地煤巖中的礦物質(zhì)孔主要以黏土礦物晶間孔為主，偶見溶蝕孔。黏土礦物孔隙以2種形式存在：一種是以單體或者集合的方式，高嶺石以片狀或者雜亂堆積的狀態(tài)出現(xiàn)，片狀集合體之間發(fā)育孔隙和裂隙(圖3a，b，e，f)；伊利石集合體多呈薄片狀，雜亂充填于有機(jī)孔隙空間中，多為小孔。伊蒙混層中表現(xiàn)為不規(guī)則的晶間殘余孔。另一種較為常見的形式是以黏土礦物碎屑雜亂堆積于有機(jī)質(zhì)表面形成的屑間孔。

溶蝕孔是煤中可溶性礦物質(zhì)在水溶液的長期作用下受溶蝕而形成的孔，例如碳酸鹽類礦物、長石和方解石。圖3c、d可以看出長石在酸性條件下發(fā)生溶蝕，形成孔隙和裂隙，孔隙一般棱角分明，長石顆粒邊緣清晰可見。

圖3 雞西盆地礦物孔隙類型及能譜特征Fig.3 Pore types and characteristics of mineral and energy spectrum in Jixi Basin

圖4 雞西盆地煤巖掃描電鏡圖像孔隙識(shí)別Fig.4 Pore identification of SEM of coal samples from Jixi Basin

表1 雞西盆地部分樣品黏土礦物孔徑及面孔率統(tǒng)計(jì)Table 1 Pore diameter and surface porosity of clay minerals from Jixi Basin

注：表中分式含義為：最小值～最大值/平均值。

應(yīng)用Image J軟件對雞西盆地煤巖掃描電鏡圖像孔隙識(shí)別，進(jìn)行二值化處理，快速獲得平均孔徑和平均面孔率的統(tǒng)計(jì)(圖4、表1)。針對每個(gè)樣品進(jìn)行多次面孔率計(jì)算，最后得到平均面孔率。測試結(jié)果顯示，雞西盆地黏土礦物的平均孔徑范圍為2.14～5.64 μm)，面孔率為3.49%～8.01%。

2.3 孔隙結(jié)構(gòu)特征

雞西盆地煤巖吸附/脫附曲線特征與典型曲線中B、C類一致(圖5)[20-22]。類型B：孔隙的低溫氮吸附曲線在相對壓力0.5附近出現(xiàn)滯后環(huán)，孔隙主要為兩端開口的圓筒孔和四邊都開口的平行板狀孔，該類型孔隙對吸附、解吸和擴(kuò)散均有利。類型C：吸附時(shí)，由于“瓶型微孔”發(fā)育，吸附曲線相對平穩(wěn)。當(dāng)壓力降低時(shí)，瓶頸處吸附層阻將瓶內(nèi)凝聚液封住，不能蒸發(fā)；隨著壓力繼續(xù)降低，瓶頸處液體蒸發(fā)完畢，此時(shí)瓶內(nèi)的凝聚液會(huì)大量釋放，導(dǎo)致脫附曲線在相對壓力0.5附近產(chǎn)生拐點(diǎn)。此類孔隙的比表面積和孔體積較大，平均孔徑較小，對吸附和儲(chǔ)集十分有利[23-25]。

研究區(qū)核磁共振T2譜主要表現(xiàn)為2種類型[26]。類型Ⅰ的特點(diǎn)為雙峰(圖6a)，左峰高，分布在1 ms附近，說明吸附孔較為發(fā)育；離心前后2個(gè)T2譜差別較小，表明孔隙連通性差；第二個(gè)峰值較小，離心后部分譜峰消失，表明滲流孔具有一定的連通性。類型Ⅱ的特征為三峰(圖6b)，左鋒與類型Ⅰ類似，差異在于第三峰的出現(xiàn)，表明樣品的裂隙十分發(fā)育，而且連通較好，非常利于改善煤儲(chǔ)層的孔滲條件。

圖5 雞西盆地城子河組煤巖樣品氮?dú)馕健摳角€Fig.5 Nitrogen adsorption-desorption curves of Chengzihe Formation coal and rock samples from Jixi Basin

圖6 雞西盆地煤巖樣品典型核磁共振T2譜特征Fig.6 NMR T2 features of coal samples from Jixi Basin

通過大量的鏡下觀察和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析，發(fā)現(xiàn)雞西盆地煤巖孔隙組成中的有機(jī)質(zhì)孔以氣孔為主體，這與煤巖演化程度有密切關(guān)系(0.85

3 孔隙發(fā)育主控因素

3.1 有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育主控因素

通過低溫氮吸附、煤巖組分和X射線衍射等實(shí)驗(yàn)獲得的煤巖相關(guān)參數(shù)如表2所示。研究發(fā)現(xiàn)雞西盆地煤巖成熟度和煤巖組分為孔隙發(fā)育的主要控制因素。

3.1.1 有機(jī)質(zhì)孔成熟度

有機(jī)質(zhì)成熟度與孔隙度和平均孔徑呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，與BET比表面積呈正相關(guān)關(guān)系(圖7a～c)。這是由于隨著煤化作用的深入，煤巖在溫度、壓力作用下發(fā)生一系列物理化學(xué)變化，富氫側(cè)鏈和鍵的大量聚集使得煤巖不斷致密。煤化作用過程中上覆壓力不斷增大。在兩者的共同影響下，煤巖中原生孔隙被破壞或者充填，微孔成為主要的儲(chǔ)集空間，因而比表面積會(huì)隨演化程度增加而增加，平均孔徑也逐漸減??；煤巖不斷壓縮、收縮，煤中水分排出，使得孔隙度隨之減小。

3.1.2 煤巖組分

煤巖組分包括有機(jī)組分和無機(jī)組分，對孔隙發(fā)育有重要影響[27-31]。鏡質(zhì)組、殼質(zhì)組和惰質(zhì)組屬于有機(jī)組分，一般鏡質(zhì)組含量較高，另兩組含量較低。雞西盆地煤巖中鏡質(zhì)組含量介于60%～80%之間，鏡下觀察氣孔最為常見。殼質(zhì)組含量較少，也可發(fā)現(xiàn)氣孔的存在，而惰質(zhì)組中氣孔的可見率很低。所以隨著煤巖演化程度的增加，鏡質(zhì)組含量高可以提供更為豐富的生烴基礎(chǔ)，使得總孔體積與鏡質(zhì)組具有一定正相關(guān)性(圖7d)。

煤巖中水分含量升高，BET比表面積隨之下降(圖7e)，這是由于煤巖中的水以游離狀態(tài)存在，結(jié)構(gòu)水會(huì)充填孔隙內(nèi)部或堵塞孔隙吼道，對孔隙發(fā)育起到抑制作用。前人研究認(rèn)為灰分的作用和水分一樣，是孔隙發(fā)育的不利因素。由圖7f可以看出，灰分和比表面積的相關(guān)性較差，這是由于灰分中黏土礦物含量較高，黏土礦物形成的孔隙對表面積的貢獻(xiàn)較大，無法體現(xiàn)出灰分的負(fù)面作用。

表2 雞西盆地煤巖樣品測試數(shù)據(jù)Table 2 Test data of coal samples from Jixi Basin

圖7 有機(jī)質(zhì)孔與主控因素關(guān)系Fig.7 Correlation between organic pores and controlling factors

3.2 礦物質(zhì)孔發(fā)育主控因素

3.2.1 高嶺石及伊利石含量

高嶺石和伊利石與黏土礦物面孔率和平均孔徑呈正相關(guān)關(guān)系(圖7a～c)。煤系地層在沉積過程中腐殖質(zhì)有機(jī)反應(yīng)產(chǎn)生酸性流體，隨著埋深的增加，由于溫度的升高和壓實(shí)作用的加劇，酸性流體持續(xù)釋放，造成地層中的長石溶解，形成高嶺石。而隨著長石溶解釋放出來的鉀離子介入，孔隙流體酸性逐漸減弱，對長石的溶解能力減弱，又為伊利石的形成提供來源。由于高嶺石和伊利石在一定條件下能夠發(fā)生轉(zhuǎn)化，因而兩者含量越高，提供的孔隙量越大(圖8a)。

3.2.2 伊/蒙混層含量

伊/蒙混層含量與黏土礦物平均孔徑呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(圖8b)。雞西盆地煤巖演化程度介于0.5%～1.3%之間時(shí)，處于中成巖作用A期，此時(shí)蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化過程中會(huì)有大量水排出，自身孔隙被壓縮，平均孔徑減小。而隨著成熟度增加，到達(dá)成巖作用B期時(shí)，蒙脫石轉(zhuǎn)化率進(jìn)一步增加，自身孔隙率進(jìn)一步降低[32]。

圖8 黏土礦物孔隙與主控因素關(guān)系Fig.8 Correlation between clay mineral pores and controlling factors

4 結(jié)論

運(yùn)用掃描電鏡、氬離子拋光與核磁共振技術(shù)，引入Image J軟件，最大限度地挖掘平面孔隙圖像提供的信息，對雞西盆地孔隙和裂隙特征進(jìn)行分析，從而探討煤巖孔隙主控因素。

(1)雞西盆地煤巖孔隙類型分為有機(jī)質(zhì)孔隙和礦物質(zhì)孔隙。有機(jī)質(zhì)孔隙主要為氣孔，呈群、帶狀分布。張性裂隙形態(tài)從單條向網(wǎng)狀過渡。礦物質(zhì)孔以黏土礦物晶間孔為主，偶見溶蝕孔。

(2)低溫氮吸附曲線和核磁共振圖譜特征均顯示雞西盆地煤巖區(qū)分為2種類型。煤巖孔隙形態(tài)包括兩端開口的圓筒孔、四邊都開口的平行板狀孔以及瓶型孔。墨水瓶孔的發(fā)育程度是等溫吸附曲線產(chǎn)生拐點(diǎn)的主要誘因，同時(shí)說明煤巖吸附能力較強(qiáng)。T2譜雙峰說明吸附孔較為發(fā)育；圖譜三峰顯示裂隙發(fā)育，對改善煤儲(chǔ)層的孔滲條件作用較大。

(3)不同類型孔隙的控制因素有所不同。有機(jī)質(zhì)孔主要受成熟度和煤巖組分控制。成熟度和鏡質(zhì)組含量具有促進(jìn)有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育的作用。高嶺石含量決定黏土礦物孔隙發(fā)育程度，伊蒙混層對黏土礦物孔隙平均直徑具有抑制作用。