張 巍,蔣 燕,羅 彬,饒芝菡

(四川省環(huán)境監(jiān)測總站，成都 610091)

1 前 言

隨著工業(yè)化、城市化以及區(qū)域經(jīng)濟(jì)一體化進(jìn)程的加快，大氣污染態(tài)勢嚴(yán)峻，O3和PM2.5為代表的二次污染問題突出。我國目前大氣污染呈現(xiàn)局地和區(qū)域污染相結(jié)合、多種污染物相互耦合的復(fù)合型大氣污染特征[1]?！洞髿馕廴痉乐涡袆佑?jì)劃》實(shí)施以來，四川省重點(diǎn)城市主要污染物濃度均呈明顯下降趨勢，空氣質(zhì)量逐漸轉(zhuǎn)好，但顆粒物和臭氧污染問題仍然突出，污染防治工作任重道遠(yuǎn)，加強(qiáng)區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控，建立精準(zhǔn)化的大氣環(huán)境治理體系勢在必行。有研究表明2010年以后，四川省PM2.5污染呈波動降低的趨勢，主要得益于城市環(huán)境管理的加強(qiáng)、工業(yè)污染的整治、機(jī)動車污染的控制等[2]。但2015年四川省O3污染問題開始凸顯，同時顆粒物超標(biāo)狀況仍然嚴(yán)重[3]。本研究采用2013～2017年污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)，對四川省空氣質(zhì)量變化趨勢進(jìn)行研究，并分析近年來逐漸突出的環(huán)境問題，為更加科學(xué)的進(jìn)行大氣污染治理，實(shí)現(xiàn)空氣質(zhì)量持續(xù)改善提供理論基礎(chǔ)。

2 方 法

2.1 數(shù)據(jù)來源

數(shù)據(jù)主要來源于四川省環(huán)境空氣質(zhì)量公報和國家空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)管理平臺及發(fā)布系統(tǒng)。數(shù)據(jù)包括21個城市，78個國控點(diǎn)位，年均數(shù)據(jù)均由國家提供。2013～2014年僅有SO2、NO2、PM103項(xiàng)污染物濃度數(shù)據(jù)，2015年《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)在四川省各個城市全面實(shí)施以后，有SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3、CO 6項(xiàng)污染物濃度及優(yōu)良天數(shù)率的數(shù)據(jù)，故SO2、NO2、PM10同比變化以2013年為基準(zhǔn)，PM2.5、O3、CO、優(yōu)良天數(shù)率同比變化以2015年為基準(zhǔn)。

2.2 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)[4]、《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013)[5]、《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633-2012)[6]中規(guī)定的方法進(jìn)行處理。其中，按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013)中表1基本評價項(xiàng)目的年評價方法規(guī)定：SO2、NO2、PM10、PM2.5年評價采用濃度的年平均值，CO年評價采用24小時平均的第95百分位數(shù)，O3年評價采用日最大8小時滑動平均值的第90百分位數(shù)。

3 結(jié)果與分析

3.1 近年來空氣質(zhì)量變化趨勢

3.1.1 全省優(yōu)良天數(shù)率變化趨勢

2015～2017年全省優(yōu)良天數(shù)率在80%左右波動上升(如圖1)，其中優(yōu)比例在25.6%～28.9%之間，良比例在53.2%～54.3%之間，輕度污染比例在12.9%～16.6%之間，中度污染比例在3.0%～3.6%之間，重度污染比例在1.0%～2.4%之間，嚴(yán)重污染比例維持在0.1%。

圖1 2015～2017年全省不同污染天占比對比圖Fig.1 The proportion of different pollution days in Sichuan province from 2015 to 2017

3.1.2 主要污染物濃度變化趨勢

監(jiān)測數(shù)據(jù)表明，近 5 年來四川省空氣質(zhì)量呈逐年向好的趨勢。主要污染物濃度逐年遞減，但O3和NO2略有上升(如圖2)。2017年 PM10年均濃度為67.7μg/m3，同比2016年下降7.5%，同比基準(zhǔn)年2013年下降19.9%，稍高于全國338城市的平均下降率；PM2.5年均濃度為42.0μg/m3，同比2016年下降9.5%，同比基準(zhǔn)年2015年下降11.6%，與全國平均下降率持平；SO2年均濃度為13.9μg/m3，同比2016年下降15.8%，同比2013年下降59.4%，遠(yuǎn)高于全國平均下降率，是降幅最大的污染物；NO2年均濃度為31.5μg/m3，同比2016年上升4.3%，同比2013年下降12.3%；O3第90百分位濃度為140.5μg/m3，同比2016年上升6.3%，同比2015年上升7.1%，是升幅最大的污染物，但低于全國平均上升率；CO第95百分位濃度為1.4mg/m3，同比2016年和2015年下降6.7%。

結(jié)果表明，近年來四川省采取的大氣污染防治措施是有效的，主要包括重點(diǎn)行業(yè)脫硫脫硝除塵設(shè)施建設(shè)及改造、淘汰燃煤小鍋爐、淘汰落后產(chǎn)能、管控露天焚燒污染和餐飲油煙污染等。但在顆粒物污染問題逐漸改善的情況下，臭氧污染日益突出，大氣氧化性正在增強(qiáng)。主要原因在于機(jī)動車保有量日益增長，揮發(fā)性有機(jī)物污染防治起步較晚。

圖2 2013～2017年全省主要污染物濃度變化圖Fig.2 The concentration of major pollutants in Sichuan province from 2015 to 2017

3.1.3 21城市主要污染物濃度變化趨勢

對四川省21城市選取主要超標(biāo)污染物進(jìn)行變化趨勢分析(如圖3)，結(jié)果表明：PM10年均濃度達(dá)標(biāo)的城市僅9個，濃度較高的是自貢、成都、德陽。濃度最高的城市自貢是濃度最低城市阿壩州的3.8倍。從變化率來說，17個城市同比2013年不同程度下降，降幅在5.8%～47.8%之間，平均降幅為18.4%，降幅最大的城市依次是阿壩、成都、遂寧。說明PM10的控制成效顯著，一次排放顆粒物正在逐年下降。

PM2.5年均濃度達(dá)標(biāo)的城市僅6個，濃度較高的是自貢、宜賓、成都。濃度最高的城市自貢是濃度最低城市阿壩州的5.6倍。從變化率來說，17個城市同比2015年不同程度下降，降幅在1.4%～39.2%之間，平均降幅為10.7%，降幅最大的城市依次是阿壩、眉山、南充。結(jié)果表明PM2.5的控制成效不及PM10，主要原因在于PM2.5的來源更為復(fù)雜，既有一次排放也有二次轉(zhuǎn)化形成。

O3第90百分位濃度超標(biāo)的城市有3個，濃度較高的是成都、德陽、眉山。從變化率來說，11個城市同比2015年不同程度上升，升幅在1.9%～68.7%之間，平均升幅為10.7%，升幅最大的城市依次是雅安、南充、阿壩。說明臭氧污染問題在各個城市日益凸顯。

圖3 四川省21城市污染物濃度及變化率分析Fig.3 The concentration of pollutants and change rate analysis of 21 cities of Sichuan province

3.2 四川省空氣質(zhì)量排名情況

2017年四川省空氣質(zhì)量綜合指數(shù)為4.41，與浙江、湖南、甘肅相當(dāng)，低于上海、重慶，遠(yuǎn)低于北京、天津。在全國31省排名倒數(shù)第18位，與去年持平。綜合指數(shù)改善率在全國排名正數(shù)第9位，居于上游，改善情況與貴州、河北相當(dāng)，好于重慶和上海。

優(yōu)良天數(shù)率較全國平均水平高3.1個百分點(diǎn)，與湖南、浙江相當(dāng)，在全國31省中排名倒數(shù)第17位，較2016年改善2位次。

PM10濃度與吉林、內(nèi)蒙古相當(dāng)，低于重慶、湖南和江西。在全國排名倒數(shù)第19位，與去年持平。同比2016年的改善幅度在全國排名正數(shù)第9位，居于上游。

PM2.5濃度與吉林、寧夏、遼寧相當(dāng)，低于重慶、湖南和江西，高于浙江和上海。在全國排名倒數(shù)第16位，較2016年(第14高位)改善2位次。同比2016年的改善幅度在全國排名正數(shù)第12位，居于中上游。

SO2濃度與廣西、新疆相當(dāng)，低于湖南和貴州、江蘇等，高于重慶和上海。在全國排名倒數(shù)第20位，較2016年排名改善1位次。同比2016年的改善幅度在全國排名正數(shù)第15位，居于中游。

NO2濃度與遼寧、湖北、寧夏相當(dāng)，低于浙江、山東和安徽，高于廣東、湖南。在全國排名倒數(shù)第16位，較2016年(第14高位)排名改善2位次。同比2016年的上升幅度在全國排名第12高位。

O3第90百分位濃度與江西、甘肅相當(dāng)，低于廣東、浙江、重慶。在全國排名倒數(shù)第19位，較2016年(第21高位)惡化2位次。同比2016年的上升幅度在全國排名第20高位。

CO第95百分位濃度與重慶、廣西、江西等地相當(dāng)。在全國排名倒數(shù)第22位，較2016年(第20高位)改善2位次。同比2016年的改善幅度在全國排名第22位，居于下游(如下表)。

表 2017年四川省在31省的排名及改善情況Tab. The rankings and improvements of Sichuan province among 31 provinces in 2017

3.3 空氣污染特征分析

3.3.1 PM2.5濃度及PM2.5/PM10比值情況

2017年全省共有12個城市的PM10濃度、15個城市的PM2.5濃度超標(biāo)，分別占比57.1%和71.4%。PM10的超標(biāo)倍數(shù)在0.02～0.27倍之間，PM2.5在0.03～0.89倍之間，細(xì)顆粒物超標(biāo)嚴(yán)重。

PM2.5高濃度中心為川南地區(qū)(55.9μg/m3)，高于成都平原(47.7μg/m3)和川東北地區(qū)(37.7μg/m3)。三大區(qū)域差異明顯(1.5∶1.3∶1.0)，且較2016年(1.4∶1.1∶1.0)差異增大。

2015～2017年全省PM2.5/PM10比例基本維持在62%左右，其中川南地區(qū)該比例最高(70.1%)、成都平原次之(62.5%)、川東北最低(56.4%)，三大區(qū)域差異明顯(1.2∶1.1∶1.0)，說明細(xì)顆粒物二次轉(zhuǎn)化問題仍然突出。川南地區(qū)最高的原因主要在于兩個方面：一是區(qū)域排放強(qiáng)度仍然較大，城市管控水平不夠，秸稈禁燒控制力度不夠，造成PM2.5濃度顯著高于其他兩大區(qū)域；二是川南地區(qū)處于盆地西南渦旋的中心地帶，污染物容易積累，不易擴(kuò)散。

3.3.2 NO2/SO2比值情況

全省NO2/SO2由2013年的1.05上升至2017年的2.27，升高1.2倍。三大區(qū)域均保持逐年上升的趨勢，其中成都平原地區(qū)該比值最高，由2013年的1.36上升至2017年的3.14，升高1.3倍；川東北地區(qū)次之，但升幅最大，由2013年的0.98上升至2017年的2.65，升高1.7倍；川南地區(qū)該比值最低，由2013年的0.91上升至2017年的2.07，升高1.3倍(如圖4)。

目前NO2濃度已遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過SO2濃度，一方面是因?yàn)榇髿馕廴痉乐未胧O2起到了良好的控制效果，另一方面是四川省機(jī)動車保有量增長較快，但NOX管控效果并不明顯。NO2/SO2的持續(xù)升高表明大氣污染類型正在發(fā)生深刻變化，大氣氧化性的增強(qiáng)成為了推動污染形成的主要動力。

圖4 四川省及三大區(qū)域NO2/SO2逐年變化情況Fig.4 The annual changes of NO2/SO2 in Sichuan province and the three major regions

3.3.3 O3污染特征

O3第90百分位濃度有逐年上升的趨勢，2017年其污染天數(shù)率為4.7%，同比2016年升高了0.8個百分點(diǎn)，污染天數(shù)率最高的城市依次為成都(13.5%)、德陽(11.5%)、眉山(10.2%)。

2017年全省有18個城市出現(xiàn)O3輕度污染，共342天，同比2016年增加58天；7個城市出現(xiàn)O3中度污染，共16天，同比增加2天；2個城市出現(xiàn)O3重度污染，同比增加2天(如圖5)。說明O3污染愈加嚴(yán)重，大氣氧化性增強(qiáng)，此外O3超標(biāo)勢必造成優(yōu)良天數(shù)率的下降，直接影響大氣污染防治措施的控制效果。

圖5 2017年四川省21城市O3造成的污染天數(shù)情況Fig.5 The number of pollution days caused by O3 in 21 cities of Sichuan Province in 2017

2017年全省O3為首要污染物的天數(shù)有95天，同比增加19天；首要污染物占比達(dá)35.7%，同比升高了8.1個百分點(diǎn)，僅次于PM2.5(首要污染物占比為40.9%)。且在PM2.5為首要污染物占比降低的情況下，O3、NO2作為首要污染物的占比不斷升高，說明大氣污染形勢正在變化，大氣反應(yīng)活性不斷增強(qiáng)。O3的生成與前體物(NOX和VOCs)呈高度非線性關(guān)系，而且受到氣象條件和排放源影響[7]，故控制O3需要考慮VOCs和NOX的協(xié)同減排。

4 結(jié) 論

4.1 四川省城市空氣質(zhì)量總體逐年好轉(zhuǎn)，優(yōu)良天數(shù)率在80%左右波動上升，PM10和SO2濃度高于全國平均下降率；PM2.5濃度與全國平均下降率持平；NO2濃度在2017年開始反彈明顯。在顆粒物污染問題逐漸改善的情況下，臭氧污染日益突出。

4.2 2017年四川省空氣質(zhì)量居于全國31省中上游，改善情況在31省中相對較好，綜合指數(shù)改善率排名正數(shù)第9位。PM10、PM2.5、SO2的改善幅度居于全國31省中上游。

4.3 細(xì)顆粒物超標(biāo)現(xiàn)象仍然嚴(yán)重，城市間濃度差異較大，2017年四川省有71.4%的城市PM2.5超標(biāo)。2015～2017年全省PM2.5/PM10比例基本維持在62%左右，其中川南地區(qū)最高(70.1%)，細(xì)顆粒物二次轉(zhuǎn)化問題突出。

4.4 NO2/SO2逐年上升，NO2濃度已遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過SO2濃度，表明大氣污染類型正在發(fā)生深刻變化，大氣氧化性的增強(qiáng)成為了推動污染形成的主要動力。

4.5 21個城市O3第90百分位濃度平均升幅為10.7%，臭氧污染問題在各個城市日益凸顯。O3造成的污染天數(shù)逐年上升，成為僅次于PM2.5的首要污染物。大氣污染形勢的變化表明加大對VOCs和NOX的協(xié)同減排刻不容緩。