曹文洪，劉 冰

（中國水利水電科學研究院 流域水循環(huán)模擬與調(diào)控國家重點實驗室，北京 100038）

1 引言

泥沙來源的確定是流域泥沙平衡計算、河流泥沙減控、土壤侵蝕預報模型驗證和水土保持效益評價中最基礎(chǔ)和最重要的內(nèi)容之一，也是土壤侵蝕和泥沙輸移研究的難點和熱點問題。指紋識別方法是根據(jù)土壤的物理和化學性質(zhì)的不同，對泥沙來源區(qū)進行歸類，通過對比泥沙來源區(qū)和泥沙樣品中土壤物理和化學性質(zhì)的差異，來量化泥沙來源的貢獻［1］。與傳統(tǒng)的泥沙測量方法相比，放射性元素示蹤和指紋識別方法的優(yōu)勢在于可以定量的預測溝道侵蝕；通過單次采樣，可以同時計算出侵蝕和沉積速率；根據(jù)采樣方法的不同，可以預測單次降雨事件和多年平均侵蝕沉積情況［2］。近年，該方法被用于水庫沉積泥沙的測年、流域土壤侵蝕空間格局預測、泥沙來源分析等，并獲得了成功［3］。

從1970年代開始，放射性元素示蹤和指紋識別技術(shù)開始應用于土壤侵蝕和泥沙來源研究，最初用來示蹤泥沙來源的指紋識別因子是土壤的顏色，隨著土壤中元素測定技術(shù)的發(fā)展，磁性礦物、物理化學性質(zhì)、穩(wěn)定同位素、稀土元素以及放射性元素等被用來示蹤泥沙來源［4］。

圖1 指紋識別方法的概念模型

1990年代后，該方法趨向成熟，并開始被廣泛應用與計算泥沙來源的貢獻率；結(jié)果的不確定性主要使用指紋識別因子的修訂系數(shù)來降低［5］。Collins和Walling［6］給出了指紋識別方法的概念模型（圖1）。該方法一般有三個步驟：首先是對研究流域進行分區(qū)，根據(jù)土地利用、土壤、植被等劃分泥沙來源區(qū)；其次對土壤理化性質(zhì)進行分析，確定指紋識別因子；第三，使用指紋識別因子在泥沙來源區(qū)和泥沙中的含量，計算泥沙來源的相對貢獻率。指紋識別方法一般使用混合模型來計算泥沙來源的相對貢獻［7］。Collins等［8］在混合模型中加入了有機碳含量的訂正系數(shù)來訂正有機碳含量對土壤化學元素含量的影響。有機碳含量的訂正系數(shù)為泥沙中有機碳含量與表土樣品有機碳含量平均值的比值。He和Walling［9］建立了土壤顆粒大小的訂正系數(shù)，此訂正系數(shù)被廣泛應用到混合模型中。目前相關(guān)學者就前兩個步驟做了詳細的綜述，討論了如何劃分物源區(qū)和選取指紋識別因子［10］。

2000年以來，指紋識別方法的研究主要集中于提高計算方法的精度，降低結(jié)果的不確定性等方面［11-12］。Mizugaki等［13］建立了土壤顆粒與放射性元素含量之間的關(guān)系。Gellis等［14］提出了Landwehr模型，通過最小化泥沙和泥沙來源區(qū)樣品的平均絕對差來確定泥沙來源區(qū)的相對貢獻率。Hughes等［15］提出了Modified Hughes模型，該模型使用蒙特卡洛方法生成泥沙來源區(qū)的樣品，利用生成的樣品計算泥沙來源的相對貢獻率。Collins等［16］提出了改進的Collins混合模型，其增加了兩個權(quán)重因子來體現(xiàn)復合指紋識別因子在同一泥沙來源中的變化以及不同復合指紋識別因子對區(qū)分泥沙來源的貢獻大小。這兩個因子的增加有助于降低計算泥沙來源的不確定性。目前使用的土壤顆粒大小和有機質(zhì)含量的訂正系數(shù)均建立在放射性元素的基礎(chǔ)上。Laceby和Olley［17］使用樣品的正態(tài)分布代替指紋識別因子的濃度，提出了Distribution模型。Liu等［18］提出可以直接使用多元判別分析方法的分類結(jié)果，根據(jù)距離的權(quán)重計算泥沙來源的相對貢獻率。

在我國，1980年代，林承坤等［19］根據(jù)泥沙礦物巖性和卵石物理性質(zhì)，推算了河道泥沙來源。張信寶等［20］根據(jù)泥沙來源化學元素的差異，計算了大盈江細顆粒泥沙來源。近年來，我國學者使用復合指紋識別方法研究了不同土地利用、不同土壤、土壤的不同土層對河道泥沙的貢獻率［21］。石輝［22］等使用稀土元素示蹤法，通過室內(nèi)模擬實驗，預測了復合指紋識別方法在黃土高原區(qū)的可行性。楊明義等［23］對復合指紋識別方法應用到黃土高原的可行性進行了野外實驗，結(jié)果證明此方法可以應用于黃土高原，同時，利用此方法還確定了黃土高原區(qū)溝道的重力侵蝕速率。肖海等［24］使用稀土元素對三峽庫區(qū)的泥沙來源進行了分析，通過與實測土壤侵蝕速率的對比，認為復合指紋識別方法計算結(jié)果有一定的準確性，并提出不同降雨條件下，小流域不同部位侵蝕呈現(xiàn)波動性變化。鄭良勇等［25］也使用稀土元素對坡面次降雨過程泥沙來源的變化進行了研究。根據(jù)我國不同的流域特征，我國學者還對如何劃分泥沙來源區(qū)、泥沙來源選擇的不確定性和單/復合指紋識別技術(shù)等方面做了研究［26］。

2 指紋識別方法計算模型

2.1 混合模型Collins等［8］提出的混合模型（Collins Mixing Model）是目前應用最多的計算泥沙來源貢獻率的方法。這個模型中沒有使用任何訂正因子。

式中：Ci為泥沙中指紋識別因子i的濃度；Ps為泥沙來源區(qū)s的相對貢獻率；Ssi為泥沙來源區(qū)s中指紋識別因子i的平均濃度；n為指紋識別因子個數(shù)；m為泥沙來源區(qū)個數(shù)；i=1，2，…，n；s=1，2，…，n；m≤n。

有機質(zhì)含量的訂正因子為泥沙樣品中的有機質(zhì)含量與泥沙來源區(qū)樣品中有機質(zhì)含量平均值的比。土壤粒徑的訂正因子Z為：

式中：Sms、Ssl分別為泥沙樣品和泥沙來源區(qū)樣品的比表面積（Specific Surface Areas（SSA））；υ為常數(shù)（使用137Cs時取0.65；使用210Pb時取0.76），υ是根據(jù)英國Jackmoor Brook，Devon地區(qū)土壤侵蝕研究結(jié)果計算得到的。

有機質(zhì)和土壤粒徑的訂正因子雖然被廣泛使用，但有機質(zhì)和土壤粒徑相互作用，同時使用上述兩個訂正因子會增加結(jié)果的不確定性；這兩個因子的訂正均基于放射性元素，對于其他指紋識別因子其訂正公式會有差異，因此有些學者建議在使用上述兩個訂正系數(shù)時應根據(jù)實際情況［27］。

2.2 改進的Collins混合模型Collins等［28］提出使用指紋識別因子的變異權(quán)重（反應泥沙來源區(qū)內(nèi)部的差異）和判別權(quán)重（指紋識別因子的差異）可以提高模型精度，建立了改進的Collins混合模型：

式中：Ci為泥沙中指紋因子i的濃度；Ps為泥沙來源區(qū)s的相對貢獻率；Ssi為泥沙來源區(qū)s中指紋識別因子i的平均濃度；Zs為顆粒訂正系數(shù)；Os為有機質(zhì)含量訂正系數(shù)；SVsi為泥沙來源區(qū)s中指紋識別因子i的變異權(quán)重；Wi為指紋因子的判別權(quán)重；n為指紋識別因子個數(shù)；m為泥沙來源區(qū)個數(shù)；i=1，2，…，n；s=1，2，…，n；m≤n。

變異權(quán)重可以降低模型總體的不確定性，而判別權(quán)重影響的為泥沙來源區(qū)個體的不確定性。有學者建議將模型的權(quán)重與絕對誤差（Absolute Error Criterion）一起使用可以更大的降低模型的總體誤差。

2.3 Landwehr模型［14］Landwehr模型是通過最小化泥沙和泥沙來源區(qū)樣品的平均絕對差來確定泥沙來源區(qū)的相對貢獻率：

式中：Xj為泥沙來源區(qū)的相對貢獻率；i為指紋識別因子個數(shù)（i=1，…，n）；j為泥沙來源區(qū)個數(shù)（j=1，…，m）；Sij和VARij分別為泥沙來源區(qū)j的指紋識別因子i的均值和方差；Ci為泥沙的指紋識別因子i濃度。

2.4 Modified Hughes模型［15］Modified Hughes模型根據(jù)采集的樣品，使用蒙特卡洛方法生成泥沙來源區(qū)的樣品，并使用Olley和Caitcheon［29］的混合模型計算泥沙來源區(qū)的貢獻率。與傳統(tǒng)的混合模型不同，該模型沒有使用指紋識別因子的均值和方差，而是使用了每個泥沙來源區(qū)重復樣本的指紋識別因子。

式中：Xj為泥沙來源區(qū)的相對貢獻率；Si，j，k，l為單個樣品的濃度；i為指紋識別因子個數(shù)（i=1，…，n）；j為泥沙來源區(qū)個數(shù)（j=1，…，m）；k為樣品數(shù)；l為迭代值（l=1，…，1000）；Ci為泥沙的指紋識別因子i濃度。

2.5 Distribution模型［17］Distribution模型的計算方法是通過最小化公式（10）來計算物源區(qū)相對貢獻率。

式中：DSij為物源區(qū)j的指紋識別因子i的Student′s t-distribution；DCi為泥沙樣品中指紋識別因子i的正態(tài)分布（normal distribution），由均值μ和標準偏差σ決定；DXj為物源區(qū)j相對貢獻率的正態(tài)分布。

2.6 多元判別分析方法（DFA）Liu等［18］提出了直接使用統(tǒng)計方法多元判別分析計算物源區(qū)貢獻率的模型，與同一地區(qū)其他研究對比，結(jié)果顯示多元判別分析可以直接用于物源區(qū)貢獻率的計算，結(jié)果的可信度較高。

多元判別分析方法是利用指紋識別因子將泥沙來源分類，根據(jù)分類圖中泥沙來源與泥沙之間的距離計算泥沙來源區(qū)的相對貢獻率。計算方法如下：

式中：Dm為泥沙來源m與泥沙的距離；ρi為示蹤因子i分類泥沙來源的正確比（%）；Wm為泥沙來源m的權(quán)值；Pm為泥沙來源m相對產(chǎn)沙貢獻率（%）；m為泥沙來源的個數(shù)；n為分類泥沙來源所需要的方程個數(shù)；Fi（sourcem）為方程i計算得到的泥沙來源m的中心；Fi（sediment）為方程i計算得到的泥沙的中心。

2.7 其他計算方法Zhang和Liu［30］通過改進指紋識別因子的選取，提出了新的計算方法：使用所有可能的指紋識別因子組合，計算泥沙來源的相對貢獻率，結(jié)合蒙特卡洛隨機抽樣算法和Collins模型，使用所有計算結(jié)果的均值作為最終結(jié)果，以降低結(jié)果的不確定性。

Collins混合模型是最早提出的計算泥沙來源貢獻率的方法之一，目前應用最多。但當泥沙來源個數(shù)增加時，其結(jié)果的準確率降低，且為滿足方程（3）而獲得的數(shù)值解，有時會出現(xiàn)零貢獻率或虛假數(shù)值解的情況。Haddadchi等［11］通過手動混合土壤樣品，對比了2.1—2.5節(jié)的5種模型，認為Distribu?tion模型誤差最小，其次為Modified Hughes模型，再者為Landwehr模型，最后為Collins模型。該研究也對比了Collins模型和改進的Collins模型，結(jié)果顯示Collins模型較改進的Collins模型計算結(jié)果誤差更低，其原因主要因為改進的Collins混合模型中訂正系數(shù)增加了結(jié)果的不確定性。Liu等［18］以及Zhang和Liu［30］對比了Collins混合模型和2.6和2.7節(jié)的計算方法，其結(jié)果顯示新的計算方法更具有實際意義，且降低了結(jié)果的不確定性。

3 影響指紋識別方法的因素

近年來，學者們對指紋識別方法的不確定性做了大量研究。影響指紋識別因子的因素主要包括：泥沙來源區(qū)的劃分和數(shù)量、采樣方法、指紋識別因子的選取、模型本身的不確定性等［31］。對模型結(jié)果的不確定性一般使用蒙特卡洛隨機抽樣和貝葉斯不確定性分析進行定量評價，而其他因素的影響很難做定量評價［32］。

3.1 泥沙來源區(qū)泥沙來源主要受制于流域的侵蝕產(chǎn)沙過程。大中流域尺度上，一般把地理空間上的水文響應單元和以空間地質(zhì)分異為基礎(chǔ)的小流域單元作為泥沙來源區(qū)；小流域尺度上，則多根據(jù)侵蝕特征，按剖面分布把土壤表層和底層作為泥沙來源，或根據(jù)侵蝕空間分布，把坡面和溝道作為物源，或根據(jù)土地利用狀況，把不同的土地利用類型作為泥沙來源。一個完整的侵蝕沉積過程一般以泥沙在湖泊、水庫的永久沉積作為最終環(huán)節(jié)。沉積在河床（溝道）、河漫灘或其它低洼處的泥沙則容易發(fā)生二次侵蝕，從而重復多個侵蝕沉積過程。已有研究中，用來確定泥沙來源、反映泥沙沉積的樣品多在流域出口處（湖泊、水庫、淤地壩）或河漫灘采集，將河（溝）岸下層物質(zhì)作為潛在物源之一進行分析。

圖2 泥沙來源個數(shù)與指紋識別方法結(jié)果成功率的關(guān)系

Lees［33］通過手動混合土壤樣品，探討了指紋識別方法泥沙來源區(qū)個數(shù)對結(jié)果不確定性的影響。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著泥沙來源區(qū)個數(shù)的增加，指紋識別方法結(jié)果的準確性會降低（圖2）。其他的研究也表明泥沙來源區(qū)劃分的越多，混合模型計算結(jié)果的準確率越低［34］。如何劃分泥沙來源區(qū)也對研究結(jié)果也有直接的影響。Liu等［18］的研究表明，把研究區(qū)劃分為農(nóng)地、牧場用地和溝道與將研究區(qū)劃分為坡面（農(nóng)地和牧場用地）和溝道，計算結(jié)果的差別在4%～15.9%。

3.2 采樣方法泥沙來源區(qū)樣品的采集一般為表層2 cm的土壤樣品，樣品的采集方法和數(shù)量暫時沒有定論，不同的學者一般根據(jù)研究區(qū)大小和種類確定需要的樣品個數(shù)。由于指紋識別方法的模型較多用到樣品的均值和方差，樣品的數(shù)量直接影響了模型結(jié)果的準確性。

泥沙樣品的采集分為沉積泥沙和懸浮泥沙。沉積泥沙的采集一般選取流域出口的河漫灘。懸浮泥沙的采集一般在降雨過程中，采集流域出口的徑流樣品。Phillips等［35］提出了一種用于指紋識別方法的泥沙采集器，采集徑流樣品，并提出當使用樣品粒徑小于63 μm測量指紋識別因子濃度時，其樣品可以代表徑流樣品。根據(jù)研究區(qū)土壤性質(zhì)的不同，有些學者使用了粒徑小于10 μm的部分，以降低土壤粒徑的選擇性侵蝕和沉積［36］。泥沙的采集方式不同，決定了計算結(jié)果反映的泥沙來源的意義。徑流泥沙一般反映的為單次降雨泥沙來源區(qū)的相對貢獻率，而沉積樣品反映的為多次或中長時間尺度的泥沙貢獻情況，由于泥沙沉積過程的選擇性，會增加結(jié)果的不確定性。

3.3 指紋識別因子成功使用指紋識別方法的前提之一為：使用的指紋識別因子在不同的泥沙來源區(qū)中具有統(tǒng)計上的差異，因此選取適合的指紋識別因子對結(jié)果的準確性至關(guān)重要。

首先，除一些放射性元素外（如137Cs），指紋識別因子的測量（一般使用ICP-MS）需要的土壤樣品質(zhì)量較少（1～10 g），較少的土壤樣品質(zhì)量會增加測量結(jié)果的不確定性。

其次，指紋識別因子的選擇一般使用統(tǒng)計方法，選擇可以最大化泥沙來源區(qū)之間差異的指紋識別因子組合。泥沙樣品的指紋識別因子濃度應介于泥沙來源區(qū)指紋識別因子濃度的最小值和最大值之間。但在實際中，會出現(xiàn)泥沙樣品的指紋識別因子濃度低于或高于泥沙來源區(qū)指紋識別因子濃度的最小值或最大值，導致統(tǒng)計方法選取的指紋識別因子并非最佳組合。同時，統(tǒng)計方法選取的指紋識別因子為數(shù)量最少的組合，有些學者提出應該使用較多的指紋識別因子而不是減少指紋識別因子的個數(shù)［37］。Martinezcarreras等［38］的研究表明當使用的指紋識別因子個數(shù)增加時，可以降低不確定性。但Liu等［18］的研究顯示，并非指紋識別因子個數(shù)越多，結(jié)果越可靠。普遍的結(jié)論為應該選取一個以上指紋識別因子。目前，一般使用多元判別分析方法來選取指紋識別因子，但該方法隨著泥沙來源區(qū)個數(shù)的增加，劃分結(jié)果的準確性會降低。

Koiter等［5］綜述了指紋識別因子在泥沙運移過程中的變化，發(fā)現(xiàn)有些指紋識別因子會在泥沙樣品中富集，也有些會在泥沙運移過程中流失。土壤中化學元素特別是放射性元素，主要吸附在黏粒上，有機質(zhì)含量也會影響土壤化學元素的吸附，因此在使用化學元素含量時，需確定化學元素與土壤顆粒吸附關(guān)系、有機質(zhì)含量的影響，及其在泥沙輸移過程中的變化（植被過濾、溶解后隨水分入滲、地表土吸附等）。Schiettecatte等［39］發(fā)現(xiàn)Na含量變化較其他化學元素（Mn、Fe、Zn等）對土壤的侵蝕和沉積過程更敏感，因此，土壤顆粒的訂正系數(shù)根據(jù)使用的指紋識別因子不同而不同，但很多指紋識別因子與土壤粒徑并沒有明確的線性關(guān)系。Laceby和Olley［17］的研究表明，當指紋識別因子濃度差別較大時（例如指紋識別因子A的濃度在0～1單位范圍內(nèi)，而指紋識別因子B的濃度在1000～2000單位范圍內(nèi)），使用針對指紋識別因子的訂正系數(shù)會增加結(jié)果的不確定性。土壤侵蝕、泥沙輸移與沉積是一個復雜的動態(tài)過程，不能用單一訂正系數(shù)來訂正所有的指紋識別因子，需要考慮到多種影響因子的共同作用。

4 應用實例

Liu等［18］、Zhang等［30］、Wilson等［40］分別使用指紋識別方法的不同計算方法在同一研究區(qū)進行了泥沙來源的計算和分析，結(jié)果具有可對比性和代表性。其研究區(qū)位于美國俄克拉荷馬州中西部的Fort Cobb水庫的子流域Bull Creek流域（圖3）。Bull Creek流域面積1300 hm2，年均降雨量為650 mm，雨季為春季和秋季。主要的土地利用為草地和農(nóng)地，小部分林地。草地主要為牧場，農(nóng)地主要為小麥。農(nóng)地土壤類型為Carey粉砂壤土，草地和林地主要土壤類型為Quinlan-Woodward。

4.1 泥沙來源土壤樣品采集Wilson等的研究將Fort Cobb水庫流域劃分為坡面和溝道兩個泥沙來源區(qū)。另外兩個研究將Bull Creek流域根據(jù)土地利用（National Land Cover Dataset，2001）和土壤圖（Soil Survey Geographic database，2008）（研究區(qū)共有11這種土壤和7種主要的土地利用），將流域劃分為農(nóng)地、牧場地（其中林草地均為牧場用地）和溝道。土地利用圖雖然為2001年，但根據(jù)實地調(diào)查，土地利用并沒有變化。Bull Creek流域共被分為50個采樣區(qū)，每個采樣區(qū)內(nèi)有單一的土地利用和土壤類型。泥沙來源區(qū)的表土樣品使用5 cm直徑的土壤環(huán)刀采集表面2 cm厚的表土，每個采樣區(qū)內(nèi)隨機采取30個土壤樣品，混合均勻后作為一個采樣區(qū)的代表土樣。河道樣品為河岸內(nèi)壁和河床表面的混合。研究區(qū)共被劃分為5個子流域，分別在子流域出口采集次降雨的泥沙樣品（圖4）。

圖3 研究區(qū)小流域劃分及泥沙采集位置

圖4 Bull Creek流域位置

4.2指紋識別因子研究使用土壤化學元素作為指紋識別因子。土壤化學元素測定使用的儀器為Per?kin Elmer Elan 9000 inductively coupled plasma mass spectrometry（ICP-MS）。測定的土壤元素包括：Li、 B、Na、Mg、Al、P、Ca、V、Mn、Co、Cu、Zn、As、Sr、133Cs、Ba、Pb、238U、 Si、Ti、Ge、Br、Zr、Nb、Mo、Sn和Hf，除上述元素外，放射性元素7Be、210Pbxs和137Cs也被用作指紋識別因子。由于ICP-MS不能使用大顆粒土壤，同時黏粒和粉粒中化學元素的濃度遠遠高于砂粒，因此所有土壤樣品均進行了過篩，僅使用小于63 μm土壤。

4.3 計算方法3個研究使用了上述2.1、2.6和2.7節(jié)中介紹的計算方法。其中，Wilson等選取的指紋識別因子為放射性元素7Be和210Pbxs，Liu等選用的為ICP-MS測定的6種化學元素，Zhang和Liu使用了ICP-MS測定的化學元素的組合，共78組。

4.4結(jié)果分析表1給出了3個研究的結(jié)果。從表1中可以看出，當將泥沙來源區(qū)劃分為2個時，3個研究的結(jié)果相近；當泥沙來源區(qū)為3個時，DFA和Zhang和Liu的計算方法相近，但Collins混合模型在坡面與兩者結(jié)果差別較大。Collins混合模型計算的農(nóng)地對流域出口泥沙的貢獻率大于牧場地，與另外兩種方法計算結(jié)果相反。從圖3中可以看出，該研究區(qū)徑流從農(nóng)地流向草地，再流向林地進入河道。草地和林地具有植被隔離帶的作用，對農(nóng)地的泥沙進行阻擋。根據(jù)植被隔離帶的相關(guān)研究，類似的土地利用格局，植被隔離帶可以攔擋最高80%的泥沙［41］。Liu等［42］計算了該流域的土壤侵蝕量，農(nóng)地和牧場地的土壤流失均小于2 t/（hm2·a），因此該流域農(nóng)地進入河道的泥沙應較少。

表1 Liu等、Zhang和Liu、Wilson等使用的指紋識別因子和計算結(jié)果

5 結(jié)論

指紋識別方法已越來越多的被應用到泥沙來源的確定及相關(guān)研究中。早期的指紋識別方法主要為指紋識別因子的選取和訂正，近年的研究則集中在改進模型的算法和結(jié)果的不確定性分析。而指紋識別方法結(jié)果的不確定性主要由泥沙來源區(qū)的劃分、采樣方法、指紋識別因子和模型本身的不確定性決定，從國內(nèi)外研究進展看，可以得到以下認識：（1）目前除Collins混合模型外，Modified Hughes模型、Landwehr模型、改進的Collins混合模型、Distribution模型、多元判別分析方法等相繼被提出。研究表明，新的計算模型或方法，可以提高結(jié)果的精度，降低結(jié)果的不確定性。（2）多指紋識別因子組合、蒙特卡洛算法和其他統(tǒng)計方法被應用到模型計算中，可以降低模型結(jié)果的不確定性。（3）現(xiàn)有研究表明，隨著泥沙來源區(qū)個數(shù)的增加，模型計算結(jié)果的不確定性增加。（4）指紋識別因子的個數(shù)增加可以降低結(jié)果的不確定性，但并非指紋識別因子個數(shù)越多結(jié)果越準確。（5）模型中使用訂正系數(shù)可以降低結(jié)果的不確定性，但訂正系數(shù)的使用需要根據(jù)實際情況和使用的指紋識別因子來確定，不應該使用單一的訂正系數(shù)或公式來訂正所有的指紋識別因子。