林官明,蔡旭暉,胡 敏,2,李惠君

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大氣氣溶膠干沉降研究進展

林官明1,2*,蔡旭暉1,胡 敏1,2,李惠君3

(1.北京大學環(huán)境科學與工程學院,北京 100871；2.北京大學環(huán)境模擬與污染控制國家重點聯(lián)合實驗室,北京 100871；3.河南師范大學電子與電氣工程學院,河南 新鄉(xiāng) 453007)

從干沉降速度定義出發(fā),綜述了過去幾十年來國內(nèi)外在氣溶膠干沉降實驗技術和理論方面的主要進展.氣溶膠粒子從大氣向地表沉降的過程決定于顆粒物的粒徑、密度和空氣粘性系數(shù),同時受空氣動力學阻力、粘滯層阻力和表面收集阻力的影響,這些阻力分別與大氣層溫度、風速、相對濕度等微氣象條件密切相關.獲取干沉降速度的方法主要有示蹤法、梯度法和渦流相關法等.風速的三維瞬時量、動能、摩擦速度、溫度和渦旋擴散系數(shù)可由超聲風速溫度儀測定.由于氣溶膠具有很寬的粒徑譜分布,通常使用幾臺儀器(如串聯(lián)式多級采樣器、空氣動力學粒徑譜分布儀和掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀)進行聯(lián)合測量.干沉降參數(shù)化方案中,基于斯托克斯定律的物理模型著重于平衡重力、浮力和阻力的作用,半經(jīng)驗方案則進一步考慮了大氣湍流、分子運動以及表面捕獲機制包括布朗擴散、碰撞、截留、反彈、熱泳和擴散泳.然而,參數(shù)化方案預測結果在某些粒徑段與外場測量數(shù)據(jù)仍存在顯著差異.結合目前干沉降研究存在的問題,對今后氣溶膠干沉降的研究方向和技術方法進行了展望.

氣溶膠；干沉降速度；干沉降通量；干沉降模型；熱泳

目前,大氣中氣溶膠粒子的來源、組成、遷移變化規(guī)律及對生物的影響和危害受到廣泛關注.大氣氣溶膠體系中分散的各種粒子也稱為大氣顆粒物[1],包括各種揚塵(沙塵、風揚塵、建筑塵、道路塵等)、地殼元素、各種燃燒過程和工業(yè)過程產(chǎn)生的碳黑、元素碳,以及由氣態(tài)污染物經(jīng)二次轉化生成的有機顆粒物(SOA)、硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽,還有少量的金屬元素(鉛、汞)、生物氣溶膠、放射性核素等[2].

干濕沉降是顆粒物移出大氣的重要途徑,其中干沉降是指無降水條件下,空氣中的污染物通過湍流輸送和重力作用向地面沉降的過程.不如濕沉降那樣相對集中,干沉降作用時間長、范圍廣,是干燥天氣期間和干旱半干旱地區(qū)氣溶膠的主要去除機制[3].它貫穿于整個大氣邊界層,并且大多數(shù)元素的干沉降通量都大于濕沉降[4].氣溶膠干沉降對區(qū)域輻射平衡、地表沉積、深海沉積和全球氣候變化影響巨大[5],國內(nèi)外學者先后對不同階段氣溶膠干沉降研究工作所取得的成果進行了總結和評述[6-9].空氣動力學直徑是氣溶膠粒子最重要的物理特征之一,1nm~100μm的粒徑分布范圍決定了其動力學性質、光學特性、吸濕性和電學性質具有較大差異[10];此外,氣溶膠干沉降發(fā)生于湍流主導的大氣邊界層,其湍流邊界層機理復雜,下墊面(森林、雪、城市、草地、裸地,湖面、海面等)特征各異,氣象條件隨時間和空間而變化,所以,氣溶膠向地表的干沉降過程極難量化[11].經(jīng)過50多年的探索,干沉降實驗技術取得了許多實用性成果.

大氣顆粒物向地表沉降的過程可人為分3步[12]: 1)受湍流擴散支配的氣溶膠由空中向地表粘滯層的輸送;2)氣溶膠由緊貼地面的粘滯層向地表的擴散,該粘滯層厚度僅0.01~0.1cm;3)氣溶膠被沉降表面捕獲.整個沉降過程可以類比于電流或熱傳輸?shù)那樾?經(jīng)受各種阻力,這3個過程分別對應于空氣動力學阻力、粘滯層阻力和表面收集阻力.許多研究人員試圖建立干沉降速度隨粒徑變化的預測模型[13-15],但是,氣溶膠向地球表面的沉降不僅與粒徑有關,而且還取決于顆粒物的其他物理和化學性質、大氣湍流運動、下墊面特性和微氣象條件等,諸多不確定因素往往導致預測誤差[16].在干沉降測量方面,以往的實測數(shù)據(jù)主要集中于植被表面,僅有少量文獻涉及水面和冰雪表面.由于顆粒物種類的變異性大于氣態(tài)物質,不同粒徑氣溶膠的捕獲效率相差較大,實驗方法的不同以及流動條件的不確定性導致各種測量結果之間缺乏可比性[17-18].

本文在回顧干沉降研究歷史的基礎上,對大氣氣溶膠干沉降過程的測量技術和數(shù)學模型進行了較為全面的概括和總結,內(nèi)容主要涵蓋描述干沉降過程的物理量、測量技術與方法、影響干沉降過程的因素、干沉降參數(shù)化方案、表面捕獲過程、干沉降速度模型比較等6個方面.

1 實驗方法

1.1 干沉降速度與通量

干沉降速度d是表征干沉降過程的重要的物理量,作為大氣模式中表面質量輸送的重要邊界條件,它在空氣動力學里定義為

d(1)

式中:垂直方向向下d取值為正.干沉降通量是從參考高度到地表之間的總懸浮顆粒物的通量,與顆粒物濃度一樣可直接測量獲得[19].定義為二者之比的干沉降速度屬于間接測量的物理量.參考高度對應于空氣質量和放射性評估中由區(qū)域或全球傳輸模式?jīng)Q定的最低高度[20],目前該值尚無統(tǒng)一標準,外場測量取值一般在10~35m之間.

嚴格講,干沉降速度并非真正意義上的顆粒物的速度,只是因其具有速度量綱而被看作是水平速度和下降末速的合成.干沉降速度值通常有2種來源:現(xiàn)場測量[21-22]和風洞實驗[23-24].直接在大氣中測量獲得的數(shù)據(jù)真實度高,但耗資較大、費時費力,數(shù)據(jù)點較少且測量結果往往局限于特定的風速、建筑物形狀或地形等.風洞實驗測量方便、準確、安全,氣流參數(shù)如速度、壓力、密度、溫度等易于控制和改變,可滿足各種試驗要求,一般不受天氣變化的影響,可以連續(xù)進行試驗且費用低廉。因而,早在1970年人們就開始使用風洞進行干沉降研究[25],所得到的氣溶膠干沉降速度隨粒徑變化規(guī)律與大氣實測結果趨勢相同:粒徑增加導致干沉降速度變化較大,直徑大于2μm的粒子,沉降速度隨粒徑的增大而急劇增加,因為粒子越大、重力沉降作用越大,當粒徑大于5μm時,粒子的干沉降速度基本上受重力控制;直徑小于0.1μm的愛根核粒子,隨著粒徑的減小,干沉降速度反而增加,這是因為盡管納米粒子以分子運動為主,但靜電沉降作用隨粒徑的減小而增大;重力與靜電的共同作用使得積聚模態(tài)粒子的干沉降速度在粒徑為0.1μm至2μm之間達到最小值.

要注意的是,風洞試驗與現(xiàn)場測量的干沉降速度絕對值相差很大[26-27],各種粒徑尺度下的粒子干沉降速度比大氣實測結果小幾倍到一個數(shù)量級,這與風洞模擬實驗為中性狀態(tài)有關,即絕熱情況下穩(wěn)定邊界層不受熱通量的影響或熱通量雖然存在但與風切變的作用相比微小得足以忽略不計,而現(xiàn)場測量通常處于不穩(wěn)定大氣層結之下,因此,風洞實驗值得加強研究以突破此局限性.

1.2 測量技術

1.2.1 測量方法與儀器 對干沉降過程的測量可以追溯到20世紀40年代末.為評估核武器試驗中的“熱”放射性大粒子以及滯留在大氣中以核裂變產(chǎn)物為主的小顆粒引起的干沉降對環(huán)境的影響,研究人員開發(fā)了示蹤法,即通過釋放放射性標記或化學標記示蹤粒子進而使用采集桶收集粒子來確定沉降量,并估算干沉降速度[28].這種方法一直沿用至今,如Maro等[29]進行建筑物立面的干沉降研究時,將放射性核素7Be、熒光素鈉、六氟化硫作為示蹤物,通過高濃度氣溶膠發(fā)生器注入風洞中,經(jīng)遷移擴散之后,示蹤粒子被收集在玻璃和3種涂層表面上.

20世紀70年代,基于不同垂直高度的氣溶膠粒子濃度差的梯度法以及基于渦旋協(xié)方差和功率譜的渦旋相關法[30-31]開始投入使用.風速的3個瞬時量、動能、摩擦速度、溫度和渦旋擴散系數(shù)由超聲風速溫度儀測定,氣溶膠粒徑和通量由風速儀和光譜儀聯(lián)合獲取.由于氣溶膠具有很寬的粒徑譜分布,很難用一臺儀器測定,常用幾臺儀器同時測量得到,粒子的性質要求采用不同的物理原理采集或確定[32].例如,串聯(lián)式多級采樣器(MOUDI),采用撞擊方式進行粒徑切割;空氣動力學粒徑譜分布儀(APS)利用激光技術分離不同粒徑的氣溶膠粒子,并同時測定粒子光散射強度;掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀(SMPS)使用靜電分級器(DMA)測定粒徑,凝聚粒子計數(shù)器(CPC)測定顆粒物數(shù)濃度,聯(lián)合幾種不同的儀器可以同時獲得1nm到20μm氣溶膠粒子的數(shù)譜分布函數(shù),進而計算顆粒物表面積濃度、體積濃度和質量濃度[33-34].

1.2.2 氣溶膠收集收集方法主要有3種:1)顆粒物從空氣中自然沉降到采塵桶、盤或代用面上[35-36],代用面有油脂潤滑條、濾紙、培養(yǎng)皿、顯微鏡片、特氟龍板,大理石表面等;2)通過儀器中的采樣膜或多孔介質過濾得到顆粒物;3)直接使用水面采樣器,然后分離、烘干、稱重.第1種方法適合直接測量,如葉面提取、通流和莖流、流域質量平衡、空氣動力學設計表面、同位素示蹤劑、積雪取樣和云滴收集等,收集器幾何形狀與代用面性質對收集量具有較大影響[37],回收效率通常為60~80%;第2種方法常見于大氣通量法中的各種儀器[38],以纖維素膜的使用最為廣泛,采集效率接近100%,但缺點是對潮氣敏感,采集細粒子的效率低,為此開發(fā)了其他專用性較強的采樣膜如玻璃纖維膜、石英膜、塑料微孔薄膜等[29];第3種方法中,水面收集的獨特性在于能夠吸收幾乎所有粒徑的氣溶膠.水面收集器配備儲水器和水泵進行循環(huán)以免長期采樣引起水飽和而導致沉降量被低估[39],但采樣時間和水深沒有設立相關標準.

1.2.3存在的問題干沉降測量技術已經(jīng)取得很多進步,但每種測量設備都具有一定的局限性.例如,MOUDI每一級上樣品的負荷量有限、易造成空白等人為誤差,APS的激光檢測電路會出現(xiàn)假峰和疊加情況而導致測量誤差.而且,不同實驗方法存在測量和分析的非統(tǒng)一性,有些實驗結果證明干沉降通量與環(huán)境濃度存在強相關性,但有些研究卻結論相反[40].此外,氣象因素和顆粒物本身的不確定性也會造成實驗數(shù)據(jù)的較大差異.

1.3 影響干沉降過程的因素

氣溶膠粒子從大氣中降落到地面,其沉降過程決定于顆粒物的粒徑、密度和空氣粘性系數(shù).許多外場實驗和實驗室實驗都證實,干沉降速度強烈依賴于粒徑[41-42].空氣的運動粘度是溫度的強函數(shù),因此,溫度對干沉降的作用不容忽視.一般而言,溫度越高,大氣混合度越高,大氣穩(wěn)定性下降引起空氣湍流效應的變化,如果顆粒物濃度較高,這種湍流會導致顆粒分散,增大溫度和干沉降速度之間的負相關,干沉降速度隨之減小.但是,如果粒度落在粗粒子范圍,溫度升高造成粒子動量的增加,此時會發(fā)生正相關,致使干沉降速度增加;但對細顆粒,這種動量效應影響不大[43].

另一方面,氣溶膠沉降到地表的干沉降速度受到空氣動力學阻力、粘滯層阻力和表面收集阻力大小的作用,這些阻力分別與大氣層溫度、風速、相對濕度等氣象條件密切相關.風速越高,加速顆粒物運輸?shù)哪Σ了俣仍礁?干沉降速度和風速之間存在較強正相關[44];但在特殊場合,尤其是大暴雨后,這種關聯(lián)度卻很差,原因主要在于采樣時顆粒物已經(jīng)被雨水洗除.此外,相對濕度的增加將導致粒度增加,這種吸濕增長可以顯著提高顆粒物的沉降速度[45].

水面和海面以多種形式影響氣溶膠的干沉降過程,除吸附、捕獲等表面過程之外,風與水流相互作用產(chǎn)生的波浪能夠改變交換面和流線,沉降量隨之而發(fā)生改變[46].如對黃海大氣顆粒物養(yǎng)分濃度、溶解度和沉降通量的研究顯示,干沉降速度值在風暴期間為0.68cm/s,正常日為0.22cm/s,與陸地地面相比較低,代表了較低的干沉降通量[47].但有些研究結果卻得出相反的結論,例如,劉元隆等[48]通過比較海濱城市和海洋氣溶膠的粒徑分布,發(fā)現(xiàn)無論單模態(tài)還是細模態(tài),譜分布峰值明顯偏低或缺失,遠海無機氮的質量濃度遠低于近海城市,但氣溶膠干沉降速度較為接近而粒徑分布差異較大,遠海氣溶膠無機氮的干沉降通量遠超近海城市.

采樣點環(huán)境類型是影響干沉降過程的另一重要因素[49].自然界中,植物種類、葉子特征如尺寸、葉毛和結節(jié)的存在都會影響層流邊界層的生成和連續(xù)性,從而直接關系到顆粒物的捕獲效率.如果某采樣場地被樹木包圍,葉子會捕獲懸浮顆粒并減少空氣中的污染物.此外,粗糙表面會導致空氣流動特性和邊界層發(fā)生變化.例如,粗糙元之間的風速降低將導致顆粒物的Stokes停止距離變短,沉降通量隨之增大.因此,氣溶膠在粗糙表面比光滑表面具有更高的干沉降速度.

氣溶膠在冰雪面上的干沉降過程受2種機制控制,一種是物理機制,包括重力沉降、湍流運動、布朗運動、慣性撞擊、靜電作用等;另外一種是化學機制,包括化學溶解、反應擴散等,如高山冰雪大氣中的臭氧和過氧化氫促使氣溶膠容易發(fā)生光化學氧化反應[50].實驗結果揭示,輻射區(qū)干沉降速度的降低緣自沉降過程中伴隨的HNO3光解作用,造成硝酸鹽在兩種雪蓋表面上干沉降速度差異的主要原因是暴露時間的不同以及高海拔地區(qū)具有較高的光照強度和紫外輻射.

綜上所述,影響干沉降過程的因素有很多,表1羅列了直接與間接測量的主要相關物理參數(shù).干沉降速度與粒徑、摩擦速度、粗糙度、風速、大氣穩(wěn)定度之間存在著密切關系[51-55].其中,空氣動力學參數(shù)摩擦速度u和表面粗糙度0由式(2)決定

式中:z是垂直高度處的風速,u、、分別為摩擦速度、零平面位移和von Karman常數(shù)[56].

此外,值得關注的是不同參數(shù)之間相互作用將增大干沉降研究的不確定性.研究顯示[57],干沉降速度與摩擦速度成正比,并具有明顯的粒徑依賴性.對于給定的風速,粗糙度將增加摩擦速度.與摩擦速度相對應的是受表面粗糙度和風速影響的雷諾切應力,摩擦速度一般為平均風速的百分之幾.對于較高或較密的植被,零平面位移顯著影響粗糙度和阻力系數(shù)[58].地轉阻力系數(shù)是摩擦速度與地轉風速之比,取決于Rossby數(shù),Rossby數(shù)則直接與粗糙度有關[59].粗糙度與大氣穩(wěn)定性有關[60],大氣穩(wěn)定性、相對濕度和運動粘度則強烈依賴于溫度.因此,在對大量實驗數(shù)據(jù)進行有效分析和關聯(lián)方面,未來還有很大的發(fā)展空間.

2 理論模式

直接測量干沉降通量過程復雜且成本高昂,因而近幾十年來研究人員常常采用間接法來進行估算[61-62].間接法是一種基于干沉降通量定義的推理方法,干沉降速度從物理模型或其他參數(shù)化方案中獲取,氣溶膠濃度則由測量得到,二者乘積即為干沉降通量.

2.1 干沉降參數(shù)化方案

假設流體連續(xù),流動狀態(tài)為層流,粒徑符合牛頓定律[63],經(jīng)數(shù)學推導得出斯托克斯定律,進而可估算Stokes停止距離和下降末速

式中:p為粒徑,p為密度,為動力學粘性系數(shù).

然而,大粒徑顆粒物不適用于斯托克斯定律,因為大粒子周圍的流動狀態(tài)變?yōu)橥牧?慣性力對流場的作用大于黏滯力,就不能再對流體繞過球體時做忽略包含速度平方項的近似處理.對于小的顆粒物,由于粒徑與分子間平均距離一樣或者更小,流體不能再作為連續(xù)介質處理,運用斯托克斯定律得到的結果不再準確,雖然引入Cunningham修正因子[7]得以補償顆粒脫離氣體分子而發(fā)生的滑動現(xiàn)象,但對于粒徑超過30μm或小于0.36μm的顆粒物,預測結果仍不理想.

懸臂式掘進機可視化輔助截割系統(tǒng)利用捷聯(lián)慣導定位掘進機在巷道中的位置，捷聯(lián)慣導再結合激光傳感器和超聲傳感器獲得掘進機機身位姿[10-11]。通過定時采集紅外標靶圖像，然后對圖像進行預處理等操作得到截割頭的姿態(tài)角。再將得到的截割頭姿態(tài)角轉化到斷面坐標系，最后以可視化界面的形式顯示出來，為操作人員提供直觀、精準的決策依據(jù)[12-13]。

鑒于斯托克斯定律僅限于浮力、重力和空氣阻力之間的平衡,沒有考慮顆粒物對沉降表面的慣性撞擊[64],Slinn[65]建議將邊界層劃為兩層:從參考高度到植被頂部的空氣動力層與植被頂部到地表的植被層.在空氣動力層中,氣流輸送和湍流擴散是干沉降過程的主導機制,顆粒物下落時遇到的阻礙用空氣動力阻抗a表征,并通過積分動量方程獲得;植被層最主要的特征是沉降表面對顆粒物的吸附作用,用植被表面阻抗s描述,干沉降速度因而定義為

v=v+(as)-1(4)

式中:重力沉降速度v貫穿于整個沉降過程，與速度單位一致;表面阻抗與風速、摩擦速度、空氣動力學耗散系數(shù)和捕獲效率有關,捕獲效率由表面特性與捕獲過程共同確定.

從1982年至今,Slinn模型因形式簡單而得到廣泛的應用,成為國內(nèi)外研究干沉降的最重要的方案之一[66],例如, Zhang等[67]在充分考慮濕度影響的基礎上開發(fā)了適用于亞微米粒子的干沉降速度模型.這些模型屬于半經(jīng)驗方案,特點是不受顆粒物大小和性質的制約,也與溫度、濕度和風速等微氣象條件無關,但是,由于各個阻抗需要根據(jù)地表特征和季節(jié)變化通過實驗來確定,尤其是表面捕獲參數(shù)決定于布朗擴散、碰撞、攔截和反彈等表面過程,諸多不確定性因素使得預測結果與實測值在特定的粒徑范圍內(nèi)相差很大,在某個粒徑段甚至可達到2個數(shù)量級以上(圖1).

表1 氣溶膠干沉降過程相關物理量直接與間接測量結果

注:TSP指總懸浮顆粒物;d、u、分別是氣溶膠干沉降速度、摩擦速度、Monin–Obukhov 長度;S為中性大氣穩(wěn)定度,I為不穩(wěn)定狀態(tài);WT代表風洞實驗結果.

2.2 表面捕獲過程

研究壁面捕獲過程的文獻相對較少,對表面捕獲效率中各參數(shù)的確定以及各種表面捕獲過程的影響尚未達成共識.研究認為[68-69],顆粒物在沉降表面被捕獲的主要物理機制為布朗擴散、截留、碰撞和反彈.直徑小于10μm的氣溶膠粒子在大氣中受到來自各個方向的隨機撞擊,不同物質彼此進入對方而產(chǎn)生無化學反應的非對流性擴散,稱為布朗擴散.Petroff等[7]和李卓群等[8]在綜述中指出,布朗擴散可以用著名的舍伍得數(shù)h(Sherwood number)和雷諾數(shù)(e)定量描述,但不同文獻中h值相差較大;截留是指隨流場流動的慣性較小的顆粒在距離壁面小于半個粒徑時被壁面捕獲,它與粗糙元的尺寸、間距、粗糙元表面的微小特征以及摩擦速度有關[70];碰撞描述慣性較大的顆粒因不能跟隨空氣流動而碰撞表面的現(xiàn)象,由斯托克斯數(shù)t決定,t數(shù)與粒子弛豫時間和摩擦速度的乘積成正比[71];反彈指運動中的大顆粒遇到壁面后朝著相反的方向彈回,引入式(5)以補償反彈引起的表面收集的減少.

式中:為經(jīng)驗常數(shù).

關于表面過程的最新研究是在風洞中模擬水面上方亞微米氣溶膠粒子的干沉降,模型研究與實驗結果均揭示出擴散泳(Diffusiophoresis)、特別是熱泳(Thermophoresis)的重要作用[72].熱泳是在熱流及溫差推動勢下的流體中粒子的運動.氣體中的顆粒熱泳是指由于熱區(qū)域的高能量氣體分子撞擊粒子的動量比低溫區(qū)氣體分子帶給粒子的動量大,因而在總體上表現(xiàn)為顆粒物向著溫度梯度的反方向移動,并沉積于低溫表面上.Calec等[72]發(fā)現(xiàn),當空氣和水之間的溫差低于-3℃時,在沉積層轉移系數(shù)中添加擴散泳速度與熱泳速度,能夠大幅提高實驗數(shù)據(jù)與模型之間的一致性,并且干沉降速度與溫度呈負相關,但這與Lo等[73]的結論正相反,后者認為,當Δ增加時,大氣不穩(wěn)定性的增加導致干沉降速度增大.

圖1 氣溶膠干沉降速度實測值與模型計算結果的粒徑分布

2.3 干沉降速度模型的比較

干沉降理論研究中,物理模型因為相對嚴格的理論推導而占據(jù)主要地位,但前提假設、湍流邊界層的復雜多變以及輸入?yún)?shù)的不確定性往往導致預測結果的可靠性下降.相比而言,經(jīng)驗公式源于實驗測量數(shù)據(jù),更有實用價值,從而成為描述干沉降過程的另一種有效形式.例如,Wyers等[57]發(fā)現(xiàn)干沉降速度與摩擦速度成正比,沿著這一思路,Hicks等[77]建立了更為一般的形式,

d/u=c(6)

式中:常數(shù)由表面特性決定.根據(jù)干沉降速度與表面粗糙度的對數(shù)關系[78],Vong等[79]在利用摩擦速度進行無量綱處理后,得到植被地表的干沉降速度公式,揭示了粗糙度、莫寧﹒奧布霍夫長度和葉面積指數(shù)LAI的重要作用.此外,也有一些研究直接把干沉降速度表示為粒徑[80]、溫度或濕度等物理量的函數(shù)[81].經(jīng)驗公式的缺陷是僅為區(qū)域性適合,粒徑應用范圍較窄.

Wesely[82]借助電路的阻抗概念和歐姆定律,定義干沉降速度為d(abc)-1,其中,空氣動力阻抗a控制顆粒從大氣到沉降表面的傳輸,與風速和浮力引起的磁通梯度有密切關系,b和c分別代表準層流層阻抗和地表層阻抗.盡管Wesely模型解析形式簡單而應用較多,但對重力沉降和表面粗糙度的影響并沒有充分考慮[82].為此,Zhang等[83]在考慮風力間歇性作用的基礎上,采用拖動分割理論開發(fā)了一個新模型

式中:為重力阻抗,定義為粒子下降末速的倒數(shù);a為空氣動力阻抗,與布朗擴散系數(shù)和渦旋擴散系數(shù)有關;表面收集阻抗s由剪切應力、捕獲效率、Schmidt數(shù)(c)和無量綱粒子弛豫時間共同決定;c數(shù)定義為空氣的運動粘度與粒子的分子擴散系數(shù)之比.經(jīng)4個不同表面的風洞數(shù)據(jù)檢驗,該模型在預測粗糙表面上的顆粒物沉降時效果較好,但模型包含的許多經(jīng)驗常數(shù)增加了輸入數(shù)據(jù)的變異性,并且粗糙元素之間的關系以及對捕獲效率的影響并不清楚.

目前,模型估算結果只在某些特定的粒徑段與實測數(shù)據(jù)相吻合,不同類型沉降表面上的輸入?yún)?shù)對模型輸出的影響仍不明確,所以,現(xiàn)有理論方案不具備廣泛的時間和空間適應性.

3 結論

近幾十年來,研究人員在大氣氣溶膠干沉降領域取得了以下重要進展.

3.1 在實驗技術方面,顆粒物空氣動力學粒徑和通量、氣溶膠數(shù)譜分布函數(shù)、風速的3維瞬時量、動能、摩擦速度、溫度和渦旋擴散系數(shù)等均可通過儀器測定,數(shù)據(jù)相對可靠.然而,氣溶膠向地球表面的沉降決定于顆粒物的物理化學性質、大氣湍流、捕獲表面特性和微氣象條件等諸多因素,以往的每個實驗只是針對幾個參數(shù)進行較為簡單的測量,因此,為深入了解氣溶膠干沉降的特點和變化規(guī)律,需要開展不同粒度和時間尺度的連續(xù)觀測和立體監(jiān)測,使測量的物理參數(shù)更全面、記錄更充分,從而建立各種相關物理量的完整數(shù)據(jù)庫.同時,有必要對不同實驗方法和測量結果進行分析與對比,減少或消除實驗方法不同造成的數(shù)據(jù)差異.

3.2 理論機制上,物理模型平衡了重力、浮力與空氣阻力的作用,半經(jīng)驗方案則綜合考慮空氣動力學機制如氣流輸送和湍流擴散,以及顆粒物被表面捕獲的物理機制,包括布朗擴散、截留、碰撞、反彈、熱泳和擴散泳.一些無量綱參數(shù)相繼被開發(fā)應用,如Schmidt數(shù)、Sherwood數(shù)、Stokes數(shù)以及無量綱粒子弛豫時間等.但是,干沉降速度預測模型研究仍然面臨著一些問題的挑戰(zhàn):a)上述方案大都建立在簡化的基礎上,如假設壁面型態(tài)均勻、表面顆粒物濃度為零、流場在水平方向均一等;b)半經(jīng)驗方案把顆粒物向地表沉降的過程分為2層或3層會引起函數(shù)的不連續(xù).所以,如何模擬氣溶膠干沉降的真正狀態(tài)和真實過程,還需做進一步研究.

3.3 實測結果與模型評估表明,描述氣溶膠干沉降過程的參數(shù)具有相互影響和相互作用的特征,如自由流速度和摩擦速度都對干沉降速度有所貢獻,但二者之間也存在著相互關聯(lián);此外,模型輸入?yún)?shù)之間的復雜關系會導致放大某些參數(shù)的不確定性而抑制其他參數(shù),造成模型預測結果與實測值相差較大.因此,今后有必要深入研究參數(shù)之間的耦合關系,定量分析模型輸入和輸出參數(shù)的敏感度,這樣才能更好地構建未來的集合預測模型,以提高氣溶膠干沉降模型預報的準確性.

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An overview of atmospheric aerosol dry deposition.

LIN Guan-ming1,2*,CAI Xu-hui1, HU Min1,2, LI Hui-jun3

(1.College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China；2.State Joint Key Lab of Environmental Simulation and Pollution Control, Peking University, Beijing 100871, China；3.College of Electronic and Electrical Engineering, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China)., 2018,38(9)：3211~3220

This paper presents a review of main research progresses on the aerosol dry deposition experiments and theoretical models over the past few decades, started with the definition of dry deposition velocity. Dry deposition of particles from the atmosphere to the earth is not only dependent on the aerosol size, the aerosol density and the air viscosity, but also affected by the aerodynamic resistance, the viscous resistance and the surface collection resistance, which are related to the micro-meteorological factors such as the atmosphere temperature, the wind speed and the relative humidity. The typical methods for the determination of dry deposition velocity include tracking technique, concentration gradient method and eddy correlation method. The instantaneous three velocity components, turbulent kinetic energy, friction velocity, temperature and eddy diffusion coefficient can be measured by the Ultrasonic Anemometer Thermometer. Aerosol size distribution is commonly obtained by the combined measuring devices (Serial multistage sampler, Aerodynamic Particle Sizer and Scanning Mobility Particle Sizer) due to the wide particle size range. In the parameterization of the particle dry deposition, the physical scheme is based on the Stokes’ Law which emphasizes the equilibrium of gravitation, buoyancy and drag force, while the semi-empirical formulae introduce the atmospheric turbulence, the molecular motion and the surface collection mechanism which accounts for particle Brownian diffusion, collision, interception, rebound, thermophoresis and diffusiophoresis. However, the discrepancy between model predictions and field measurements is still significant for a certain particle size range. In view of the open problems in the dry deposition, perspectives on the future research directions and techniques are provided.

aerosol；dry deposition velocity；dry deposition flux；dry deposition model；thermophoresis

X513

A

1000-6923(2018)09-3211-10

林官明(1969-),男,山西臨汾人,高級工程師,博士,研究方向為大氣污染擴散以及風洞技術.發(fā)表論文10余篇.

2018-02-10

環(huán)境模擬與污染控制國家聯(lián)合重點實驗室基金

*責任作者, 高級工程師, gmlin@pku.edu.cn