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        貴州東部某燃煤電廠汞排放對(duì)周邊環(huán)境空氣及土壤的影響

        2018-07-06 02:15:26高蘭蘭傅成誠馮新斌李仲根周少奇
        中國環(huán)境監(jiān)測(cè) 2018年3期
        關(guān)鍵詞:點(diǎn)位燃煤平均值

        高蘭蘭,傅成誠,馮新斌,李仲根,周少奇

        1.貴州省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,貴州 貴陽 550081 2.貴州大學(xué),貴州 貴陽 550025 3.中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所,環(huán)境地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽 550081 4.貴州省科學(xué)院,貴州 貴陽 550001

        汞(Hg)是一種具有高度生物累積性的有毒重金屬,即使很小的釋放量也會(huì)導(dǎo)致長期而嚴(yán)峻的環(huán)境健康問題。釋放到環(huán)境中的Hg易發(fā)生甲基化生成甲基汞(MeHg),使毒性增強(qiáng),MeHg還能通過食物鏈傳遞作用,逐級(jí)放大,在高營養(yǎng)級(jí)生物中高度富集,可通過人體的血腦屏障,對(duì)人體中樞神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生危害[1]。Hg可通過自然過程與人為活動(dòng)釋放和遷移進(jìn)入環(huán)境中,據(jù)估算,全球Hg排放中人為排放的Hg占60%~80%[2]。在中國,煤炭是主要的自然資源和化石燃料,廣泛用于火力發(fā)電廠的燃料,而煤炭中Hg平均含量為0.22 mg/kg[3],其燃燒后Hg排放不容忽視。研究表明,1999年中國的人為排放總Hg為536(±236) t,其中38%來自于煤炭燃燒[4]。2010年,全球經(jīng)煤炭燃燒過程向大氣排放的Hg為474 t,來自燃煤電廠和工業(yè)用途的排放量超過85%[1],呈增加趨勢(shì)。燃煤電廠排放的Hg不僅造成大氣污染,還會(huì)經(jīng)干濕沉降累積于土壤中,造成土壤環(huán)境污染。為了摸清貴州東部某典型燃煤電廠周邊環(huán)境空氣及土壤Hg污染狀況,對(duì)貴州東部某典型燃煤電廠周邊環(huán)境空氣和土壤Hg含量進(jìn)行監(jiān)測(cè),對(duì)其分布特征進(jìn)行研究,以期為該電廠周邊大氣污染和土壤環(huán)境Hg污染的防治提供科學(xué)依據(jù)。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 火電廠概況

        該燃煤火電廠位于貴州東部銅仁地區(qū)。屬亞熱帶季風(fēng)性濕潤氣候,冬無嚴(yán)寒,夏無酷暑。年平均相對(duì)溫度79%,年降水量1 174.1 mm,年日照時(shí)數(shù)1 206.7 h。該電廠現(xiàn)有建設(shè)規(guī)模為2×300 MW亞臨界凝汽式汽輪發(fā)電機(jī)組,于2004年4月開工建設(shè),1號(hào)機(jī)組2006年3月投入試運(yùn)行,2號(hào)機(jī)組2006年10月投入試運(yùn)行。原有電廠2×12 MW機(jī)組已于2005年1月1日正式關(guān)停。目前,該電廠的污染控制措施為選擇性催化還原脫硝、靜電除塵、石灰石-石膏濕法脫硫。

        1.2 樣品采集

        根據(jù)該燃煤電廠所在地地形特征并結(jié)合當(dāng)?shù)啬杲y(tǒng)計(jì)的風(fēng)向玫瑰圖,在電廠周圍不同半徑處采集土壤樣品。土壤樣品采集嚴(yán)格按照《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 166—2004)執(zhí)行。共設(shè)11個(gè)采樣點(diǎn)位,采樣深度為地表以下5~20 cm,采樣點(diǎn)位分布見圖1。同時(shí),在電廠的實(shí)測(cè)下風(fēng)向上、距電廠5.0 km范圍內(nèi)監(jiān)測(cè)環(huán)境空氣總Hg濃度,用Lumex RA-915 M測(cè)汞儀,共監(jiān)測(cè)30個(gè)樣點(diǎn)。

        圖1 電廠周邊土壤樣品采樣點(diǎn)位分布示意圖Fig.1 Distribution of soil sampling points around the power plant

        1.3 樣品分析測(cè)試

        1.3.1 樣品處理

        采集的土壤樣品經(jīng)通風(fēng)晾干,去除碎石、植物殘根等外來物后采用木棍碾碎,過0.15 mm尼龍篩后裝袋備用。

        1.3.2 樣品分析

        土壤Hg含量分析:稱取0.100 0~0.300 0 g經(jīng)上述處理后的土壤樣品,利用Lumex RA-915M測(cè)汞儀進(jìn)行測(cè)定。

        土壤pH分析:采用實(shí)驗(yàn)室超純水為浸提液,土-水混合溶液的質(zhì)量比為1∶2.5。稱取過125 μm篩的自然風(fēng)干土壤樣品10.0 g置于50 mL塑料離心管中,加入25 mL超純水,在振蕩器上振蕩5 min,靜置1~3 h后,將校正好的pH計(jì)玻璃電極插入上層清液中,待讀數(shù)穩(wěn)定后記錄待測(cè)溶液的pH。

        土壤有機(jī)質(zhì)分析:采用重鉻酸鉀容量法進(jìn)行測(cè)定。稱取0.10~0.20 g經(jīng)處理后的土壤樣品加入50 mL比色管中,準(zhǔn)確加入5 mL濃度為0.16 mol/L的K2Cr2O7溶液。搖勻置入沸水中,在100 ℃下保持15 min,將比色管中的反應(yīng)物全部轉(zhuǎn)入250 mL三角瓶中,加水至120 mL左右,加3滴鄰菲羅啉指示劑,用濃度為0.2 mol/L的FeSO4溶液滴定至轉(zhuǎn)為紅色為止。

        1.3.3 質(zhì)量控制

        樣品在分析測(cè)試過程中均嚴(yán)格實(shí)施質(zhì)控措施,包括平行樣分析、樣品加標(biāo)回收等,其中加標(biāo)回收率為90%~112%,分析質(zhì)量可靠。

        1.4 土壤Hg污染評(píng)價(jià)方法

        1.4.1 單因子污染指數(shù)法

        采用單因子污染指數(shù)法[5]對(duì)該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染程度進(jìn)行評(píng)價(jià),其計(jì)算公式為

        Pi=Ci/S

        (1)

        式中:P為單因子污染指數(shù);Ci為第i個(gè)采樣點(diǎn)土壤Hg的實(shí)測(cè)值;S為Hg污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的臨界值,本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為臨界值。污染程度劃分等級(jí):P≤1為非污染,13為重度污染[7]。

        1.4.2 地累積指數(shù)法

        采用地累積指數(shù)法對(duì)該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染現(xiàn)狀進(jìn)行評(píng)價(jià),其計(jì)算公式為

        Igeo=log2[Cn/(k×S)]

        (2)

        式中:Igeo為地累積指數(shù);Cn為第n個(gè)采樣點(diǎn)土壤Hg實(shí)測(cè)值;k為考慮各地巖石差異可能會(huì)引起背景值變化而取的系數(shù)[8],取值為1.5;S為土壤中Hg的地球化學(xué)背景值,本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為背景值。地積累指數(shù)法[9]評(píng)價(jià)結(jié)果分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),見表1。

        表1 地累積指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Grading standard of The index of geo-accumulation

        1.4.3 Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法

        采用Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)該燃煤電廠周邊表層土壤Hg污染現(xiàn)狀進(jìn)行評(píng)價(jià)。其計(jì)算公式為

        Ei=T·Pi,Pi=Ci/S

        (3)

        式中:Ei為Hg的潛在生態(tài)危害系數(shù);T為Hg的毒性系數(shù)(以40計(jì))[10];Ci為第i個(gè)采樣點(diǎn)土壤Hg含量測(cè)定值;S為Hg的地球化學(xué)參比值(背景值),本次研究選擇貴州省A層土壤背景值[6]作為參比值。Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法[11]評(píng)價(jià)結(jié)果分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),見表2。

        表2 潛在生態(tài)危害指數(shù)土壤質(zhì)量分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 2 Soil quality classification standard of potential ecological risk index

        1.5 數(shù)理統(tǒng)計(jì)

        采用Excel 2003、SPSS 19.0軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)、相關(guān)性分析,采用Origin、Coreldraw 14.0對(duì)圖件進(jìn)行繪制。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 燃煤電廠周邊環(huán)境空氣Hg含量特征

        該燃煤電廠下風(fēng)向環(huán)境空氣中Hg濃度為23.6~169.9 ng/m3,平均值為91.7 ng/m3,遠(yuǎn)高于北半球大氣氣態(tài)總Hg的平均背景值(1.5~2.0 ng/m3)[12],但低于國內(nèi)規(guī)定的人居環(huán)境大氣Hg標(biāo)準(zhǔn)值(300 ng/m3),也低于吸入元素Hg無癌癥影響經(jīng)驗(yàn)值(200 ng/m3),見圖2。電廠周邊環(huán)境空氣中Hg的濃度隨距離的變化而呈現(xiàn)不同的趨勢(shì),表現(xiàn)為2.7 km范圍內(nèi)Hg濃度隨距離的增大而增大,在2.7 km處出現(xiàn)最大值;2.7~5.0 km范圍內(nèi)Hg濃度隨距離的增大而減小。鄭劍銘等[13]研究指出,環(huán)境空氣Hg濃度分布是高斯擴(kuò)散與干濕沉降共同作用的結(jié)果,環(huán)境空氣Hg濃度最大值出現(xiàn)在距排放源1~2 km的環(huán)形區(qū)域內(nèi),在2.0 km范圍外,環(huán)境空氣平均Hg濃度隨采樣點(diǎn)與污染源距離的增大而減小,其結(jié)論與本研究結(jié)果基本相同??梢?,燃煤電廠Hg排放已造成周邊環(huán)境空氣Hg濃度的增加,并隨著距離的增加濃度值呈現(xiàn)先增后降的趨勢(shì),拐點(diǎn)在距離排放口2~3 km處。

        圖2 電廠周邊下風(fēng)向地表空氣Hg濃度Fig.2 Mercury concentration of up-ground air of power plant

        2.2 燃煤電廠周邊土壤中Hg含量及理化性質(zhì)

        分析結(jié)果表明,該燃煤電廠周邊表層土壤pH為5.88~7.90,平均值為6.95,變異系數(shù)為10.45%,土壤呈中性。土壤有機(jī)質(zhì)含量為1.27%~6.49%,平均值為3.37%,變異系數(shù)為54.78%。土壤Hg含量為0.371~2.928 mg/kg,平均值為0.939 mg/kg,略高于國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(征求意見稿)(GB 15618—2008) 中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(0.7 mg/kg,6.5

        國內(nèi)對(duì)燃煤電廠周邊土壤Hg富集情況已開展了少量研究,所得結(jié)果不盡相同。其中,陜西寶雞電廠周邊土壤Hg含量為0.137~2.105 mg/kg, 平均值為0.606 mg/kg[14];安徽蕪湖燃煤電廠周邊土壤Hg含量為0.025~1.696 mg/kg,平均值為0.212 mg/kg[15];安徽省某電廠周邊土壤Hg含量為0.015~0.076 mg/kg,均值為0.030 mg/kg(n=60)[16];內(nèi)蒙古自治區(qū)某電廠周邊土壤Hg含量為0.06~0.49 mg/kg,均值為0.23 mg/kg[17]。該燃煤電廠周邊表層土壤Hg含量,明顯高于前人研究數(shù)據(jù),這可能與該電廠的運(yùn)營年限相對(duì)較長有關(guān),燃煤電廠排放的Hg通過干濕沉降在土壤中累積,致使土壤Hg含量增高。

        此外,有研究表明,貴州煤炭中Hg的平均含量為0.552 mg/kg,燃煤引起的汞污染問題非常嚴(yán)重[18-20]。該燃煤電廠周邊土壤Hg含量為貴州省A層土壤背景值的8.5倍,可見,該燃煤電廠已引起周邊土壤Hg的累積,潛在環(huán)境問題突出。燃煤電廠周邊土壤Hg含量的變異系數(shù)較大,為91.20%,表明土壤Hg的空間差布受外界影響嚴(yán)重,存在較大的空間差異。采樣點(diǎn)S1、S10土壤Hg含量明顯較低,且位于電廠非主導(dǎo)風(fēng)向的下風(fēng)向,說明電廠主導(dǎo)風(fēng)向上土壤Hg污染更嚴(yán)重。同時(shí),從分布特征上看,燃煤電廠周邊1 km內(nèi)土壤中Hg濃度明顯高于1 km外土壤中Hg濃度。可見,燃煤電廠氣態(tài)污染物的排放是周邊土壤污染的主要因素。電廠周邊土壤Hg含量和理化性質(zhì)見表3。

        表3 電廠周邊土壤Hg含量和理化性質(zhì)Table 3 mercury content and physicochemical properties of soil around power plant

        2.3 燃煤電廠周邊土壤Hg污染評(píng)價(jià)

        以貴州省A層土壤背景值0.110 mg/kg為臨界值,燃煤電廠周邊土壤Hg污染的3種評(píng)價(jià)方法結(jié)果,見表4。Hg的單因子污染指數(shù)(P)為3.373~26.618,平均值為8.531,所有樣品點(diǎn)位均為重度污染水平。Hg的地積累指數(shù)(Igeo)為1.169~4.149,平均值為2.224,整體呈現(xiàn)中度至重度污染水平,其中54.5%的樣品點(diǎn)位呈中度至重度污染水平,36.4%的樣品點(diǎn)呈中度污染水平。僅一個(gè)樣品點(diǎn)位(S6)呈現(xiàn)重污染至極重污染水平。根據(jù)Hg的Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果,該區(qū)土壤Hg的潛在生態(tài)危害指數(shù)(Ei)為134.909~1 064.727,平均值為341.256,表明該區(qū)表層土壤的潛在生態(tài)危害程度整體為極強(qiáng)水平。其中36.4%的樣品點(diǎn)位的潛在生態(tài)危害程度為極強(qiáng)水平,54.5%的樣品點(diǎn)位的潛在生態(tài)危害程度為很強(qiáng)水平,僅一個(gè)樣品點(diǎn)位(S8)的潛在生態(tài)危害程度為強(qiáng)水平。可以看出,單因子污染指數(shù)法不能準(zhǔn)確反映實(shí)際情況,地積累指數(shù)法與Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果類似。

        以不同采樣半徑內(nèi)表層土壤Hg平均值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。結(jié)果表明,與電廠距離小于1.0 km范圍內(nèi)污染程度最嚴(yán)重,2.0~5.0 km次之,1.0~2.0 km范圍內(nèi)的樣品點(diǎn)位污染程度較輕。有研究表明,燃煤電廠周圍1~2 km內(nèi)表層土壤Hg污染程度有所升高,而2 km以外污染程度隨距電廠距離的增加而降低[16]。方鳳滿研究得出,表層土壤Hg含量在距燃煤電廠1.0 km處最大,距離1.0 km內(nèi)次之,距離1.0 km以外,土壤Hg含量隨距離增大而減小,衰減趨勢(shì)明顯[15]。然而,本研究得出的2.0~5.0 km污染程度高于1.0~2.0 km的樣品點(diǎn)位,表明該燃煤電廠周邊土壤Hg污染范圍較廣。

        表4 燃煤電廠周邊土壤Hg污染評(píng)價(jià)結(jié)果Table 4 The results of mercury pollution assessment in soil around coal fired power plant

        圖3 燃煤電廠周邊土壤Hg含量與土壤理化性質(zhì)關(guān)系Fig.3 The relationship between soil mercury content and soil physicochemical properties

        2.4 Hg含量與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性

        2.4.1 土壤pH

        pH是土壤化學(xué)性質(zhì)的綜合反映,會(huì)影響土壤中各陰陽離子的吸附程度。方鳳滿等[15]研究認(rèn)為,偏酸性和中性的蕪湖燃煤電廠周邊土壤中Hg含量與土壤pH呈正相關(guān)性。也有學(xué)者認(rèn)為,在中性偏堿性的土壤中Hg含量與pH呈負(fù)相關(guān)關(guān)系[21-22]。王道涵等[17]研究表明,在堿性土壤中,pH<8時(shí),隨著pH的升高,Hg含量也升高,但當(dāng)pH繼續(xù)升高(>8.0)時(shí),Hg2+吸附量卻會(huì)降低。這是由于pH升高,H+濃度降低,減少了H+和Hg2+在吸附點(diǎn)位上的競(jìng)爭(zhēng)作用。低pH土壤中會(huì)有更多的H+、Hg2+競(jìng)爭(zhēng)吸附點(diǎn)位,導(dǎo)致Hg2+吸附量小;而在pH繼續(xù)升高(>8.0)時(shí),Hg2+吸附量卻會(huì)降低。這是由于達(dá)到一定的pH以后,OH-濃度隨pH升高而增加,使Hg(OH)Cl的活性比Hg(OH)2高,因此土壤中Hg2+的吸附量也隨之降低[23]。本研究中,電廠周邊土壤pH為5.88~7.90,平均值為6.95,土壤Hg含量與土壤pH呈一定程度的正相關(guān)性,與方鳳滿等研究結(jié)果一致,但短距離內(nèi)土壤pH跨度較大,形成這種結(jié)果的原因可能是燃煤電廠排放污染物(如二氧化硫、氮氧化物等)已破壞了周邊土壤原有平衡,同時(shí)排出的廢氣中含有一定量的氯化汞,原有的Hg(OH)2與HgCl2的吸附平衡狀態(tài)被打破,H+與OH-的多少不再?zèng)Q定Hg2+的吸附量。

        2.4.2 土壤有機(jī)質(zhì)

        眾多研究表明,土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈正相關(guān)關(guān)系[17,22]。陳文娟等[24]研究指出,土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈一定程度的正相關(guān)性(r=0.193 1)。本次研究得出,該區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)含量為1.27%~6.49%,平均值為3.37%,土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈負(fù)相關(guān)(圖3)。

        MILLER等[25]研究發(fā)現(xiàn),有機(jī)質(zhì)內(nèi)存在多種能與Hg結(jié)合的點(diǎn)位,如酚羥基、氨基、羧基、巰基等基團(tuán),這些基團(tuán)競(jìng)爭(zhēng)結(jié)合Hg,因此有機(jī)質(zhì)是Hg的重要絡(luò)合配體,對(duì)Hg的生物地球化學(xué)循環(huán)有重要作用。HAITZER等[26]研究發(fā)現(xiàn),低pH環(huán)境不利于有機(jī)質(zhì)與Hg2+的結(jié)合,因?yàn)闅潆x子與Hg2+競(jìng)爭(zhēng)有機(jī)質(zhì)上的結(jié)合位點(diǎn)。本次研究得出,土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)呈負(fù)相關(guān)性,可能存在低pH環(huán)境的影響,也可能是樣品量少產(chǎn)生的影響。在今后的研究中應(yīng)該加大采樣點(diǎn)位數(shù)量,進(jìn)一步分析土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)的相關(guān)關(guān)系。此外,由于該燃煤電廠周邊土壤Hg累積作用明顯,污染嚴(yán)重,致使土壤有機(jī)質(zhì)吸附Hg的平衡被打破,正相關(guān)性未得到體現(xiàn),甚至呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性的結(jié)論。

        3 結(jié)論

        1)燃煤電廠下風(fēng)向環(huán)境空氣中Hg的濃度為23.6~169.9 ng/m3,平均值為91.7 ng/m3,遠(yuǎn)高于北半球大氣氣態(tài)總Hg的背景值(1.5~2.0 ng/m3)。環(huán)境空氣中Hg濃度在2.7 km范圍內(nèi)隨距離的增大而增大,在2.7 km處出現(xiàn)最大值,2.7~5.0 km范圍內(nèi)Hg濃度隨距離的增大而減小。

        2)燃煤電廠周邊表層土壤中Hg的含量為0.371~2.928 mg/kg,平均值為0.939 mg/kg。高于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2008)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值,高于貴州省A層土壤背景值(0.11 mg/kg),是貴州A層土壤Hg背景值的8.5倍。

        3)電廠周邊土壤Hg的單因子污染指數(shù)結(jié)果表明,所有樣品點(diǎn)位均呈現(xiàn)重度污染水平。Hg的地積累指數(shù)為1.169~4.149,平均值為2.224,整體呈現(xiàn)中等至重度污染水平,其中54.5%的樣品點(diǎn)位為中等至重度污染水平,36.4%的樣品點(diǎn)位呈中度污染水平。Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果與地積累指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果類似。

        4)電廠周邊土壤pH為5.88~7.90,呈弱酸性至中性。土壤Hg含量與土壤pH呈一定程度的正相關(guān)。土壤有機(jī)質(zhì)含量為1.27%~6.49%,平均值為3.37%,受燃煤電廠影響,土壤Hg含量高,累積作用明顯,土壤Hg含量與土壤有機(jī)質(zhì)未表現(xiàn)出正相關(guān)性。

        5)目前,對(duì)燃煤電廠污染物排放的行政管理主要集中在廢氣、廢水、廢渣的有組織排放方面,對(duì)污染物排放造成周邊環(huán)境累積污染的關(guān)注仍較少。建議行政管理部門應(yīng)加強(qiáng)對(duì)燃煤電廠周邊環(huán)境空氣、土壤的監(jiān)測(cè)及管理,將周邊環(huán)境監(jiān)測(cè)納入電廠監(jiān)督性監(jiān)測(cè),并制定出符合燃煤電廠周邊環(huán)境污染特征的定期環(huán)境影響后評(píng)價(jià)機(jī)制。

        參考文獻(xiàn)(References):

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