宋 挺，龔紹琦，石浚哲，冬 梅

1.南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210044 2.無(wú)錫市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，江蘇 無(wú)錫 214121 3.南京信息工程大學(xué)地理與遙感學(xué)院，江蘇 南京 210044

隨著中國(guó)工業(yè)化水平逐年提升，能源消耗日趨提高，導(dǎo)致排放的污染物總量不斷升高，大氣污染問(wèn)題日益顯著[1-2]，嚴(yán)重制約了國(guó)內(nèi)經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展[3]。大氣污染類型在國(guó)內(nèi)城市逐漸從煤煙型向煤煙與機(jī)動(dòng)車尾氣混合型轉(zhuǎn)變[4-5]。NO2、SO2、CO、O3和顆粒物的多種污染物在大氣對(duì)流層中共存，構(gòu)成了區(qū)域性大氣復(fù)合污染[6-7]。其中，NO2、SO2形成酸沉降，損害人體呼吸系統(tǒng)，并對(duì)生態(tài)環(huán)境平衡造成破壞[8]；可吸入顆粒物PM10是城市大氣污染物的重要來(lái)源[9]，其中細(xì)粒子PM2.5對(duì)人體健康造成的損害額外顯著[10]；近地面O3主要是由NOx和VOCs等前體物在光化學(xué)反應(yīng)作用下形成，高濃度的近地面03嚴(yán)重危害了人體健康和生態(tài)環(huán)境，同時(shí)也是控制對(duì)流層大氣循環(huán)與大氣化學(xué)過(guò)程的重要因素[11-12]。另外，O3還能增強(qiáng)大氣氧化性，促進(jìn)PM2.5的生成[13]。CO污染在城市空氣污染所占比重較輕，但隨著城市機(jī)動(dòng)車尾氣排放總量的逐年增加，亦不能忽視其危害[14]。

大氣污染作為民眾最能直觀感知的污染類型，特別是重污染霧霾天氣在全國(guó)各大城市相繼出現(xiàn)，引發(fā)了廣泛的社會(huì)效應(yīng)，越來(lái)越受到政府和各研究機(jī)構(gòu)的重視，國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)大氣污染物做了大量研究。2004年8月—2005年7月，安俊琳等[15]通過(guò)對(duì)北京市區(qū)近地面監(jiān)測(cè)的O3和NOx體積分?jǐn)?shù)，研究了北京大氣中O3和NOx體積分?jǐn)?shù)的變化特征。謝雨竹等[16]利用成都市區(qū)3個(gè)站點(diǎn)SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO逐時(shí)觀測(cè)資料，分析了成都市區(qū)大氣污染物在夏季的構(gòu)成。魏玉香等[17]利用南京市SO2、NO2、PM10的大氣監(jiān)測(cè)資料，對(duì)這3項(xiàng)污染物在南京地區(qū)的年度與月季變化趨勢(shì)進(jìn)行分析。劉興琴等[18]基于地理信息系統(tǒng)空間分析技術(shù)，研究了蘭州市冬季大氣污染的空間分布特征。此外，在廣州[19]、上海[20]、杭州[14]等地也對(duì)大氣污染物特征與變化進(jìn)行了相關(guān)研究。

長(zhǎng)江三角洲作為中國(guó)城鎮(zhèn)分布最密集、經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平最高地區(qū)，其空氣質(zhì)量不容樂(lè)觀。無(wú)錫是長(zhǎng)江三角洲地區(qū)的重要城市，其經(jīng)濟(jì)水平靠前，隨著城市化進(jìn)程的加快，城市空氣質(zhì)量明顯下降，污染日趨嚴(yán)重。目前，已有一些無(wú)錫地區(qū)大氣污染的研究，如章志芹等[21]利用2000—2006年無(wú)錫城市日供電量資料、城市空氣污染指數(shù)、地面觀測(cè)資料對(duì)無(wú)錫地區(qū)的空氣污染指數(shù)和氣象要素的周末效應(yīng)進(jìn)行了研究；王濤等[22]使用無(wú)錫市區(qū)6種空氣污染物和氣象參數(shù)的自動(dòng)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)2014年無(wú)錫市區(qū)空氣污染物的污染特征進(jìn)行研究。但總體而言，少有針對(duì)多種大氣污染物長(zhǎng)時(shí)間序列的污染狀況評(píng)價(jià)和趨勢(shì)分析。本研究以2012—2015年無(wú)錫市區(qū)SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)資料，以及由上述6項(xiàng)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算得到的空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)為基礎(chǔ)，開展對(duì)無(wú)錫市區(qū)長(zhǎng)時(shí)間序列的大氣污染物污染狀況和變化趨勢(shì)分析，以期為無(wú)錫市區(qū)大氣污染控制與治理提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 研究區(qū)域

無(wú)錫市位于江蘇省東南部，長(zhǎng)江三角洲長(zhǎng)江與太湖間的走廊部分，是太湖流域的交通樞紐。無(wú)錫市為江蘇省省轄市，下轄江陰、宜興兩縣級(jí)市，全市總面積4 787.61 km2(市區(qū)1 643.88 km2)，2014年末建城區(qū)面積522 km2，水域面積1 294 km2。屬典型亞熱帶季風(fēng)氣候，四季分明，雨水充沛。無(wú)錫工業(yè)發(fā)達(dá)，城市化水平較高，2015年末機(jī)動(dòng)車保有量達(dá)到177.22萬(wàn)輛，人為源主要大氣污染物為SO2、NOx、煙粉塵。無(wú)錫市環(huán)保局提供的環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示，2015年末排放量分別為76 623.23、124 732.78、84 976.92 t。

1.2 監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)資料

研究所用大氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)由無(wú)錫市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站提供，為2012—2015年無(wú)錫市區(qū)范圍內(nèi)8個(gè)國(guó)控環(huán)境大氣監(jiān)測(cè)站(雪浪、黃巷、漆塘、東亭、旺莊、榮巷、堰橋、曹張)的常規(guī)數(shù)據(jù)，見圖1。測(cè)量指標(biāo)包括SO2、NO2、CO等氣態(tài)污染物以及PM2.5、PM10等顆粒態(tài)污染物濃度的日均值，以及O3日最大8 h平均值。

圖1 無(wú)錫市空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站分布Fig.1 Location of the automatic air monitoring sites in Wuxi city

1.3 AQI

AQI為無(wú)量綱，其主要用于定量描述空氣質(zhì)量狀況?！董h(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[23]與《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ 633—2012)(簡(jiǎn)稱《規(guī)定》)[24]規(guī)定了AQI的分級(jí)計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)，參與評(píng)價(jià)的污染物分別為SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5、CO。AQI的計(jì)算如下：

(1)

AQI=max{IAQI1,IAQI2，IAQI3，…，IAQIn}

(2)

式中:IAQIp表示污染項(xiàng)目p的空氣質(zhì)量分指數(shù)；Cp表示污染物項(xiàng)目的質(zhì)量濃度；BPHi表示《規(guī)定》表1中與Cp相近的污染物濃度限值的高位值；BPLo表示《規(guī)定》表1中與Cp相近的污染物濃度限值的低位值;IAQIHi表示《規(guī)定》表1中與對(duì)應(yīng)

的BPHi空氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)；IAQILo表示《規(guī)定》中與BPLo對(duì)應(yīng)的空氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)。AQI取各空氣質(zhì)量分指數(shù)最大值。

2 結(jié)果與討論

2.1 大氣污染物年度變化

環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)的一級(jí)、二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)上限值分別為50、100[23]。2012—2015年，無(wú)錫市區(qū)SO2、CO的IAQI年均值均小于50，相應(yīng)污染物含量較低；NO2、O3、PM10的IAQI年均值均為50～100，相應(yīng)污染物的空氣質(zhì)量良好；PM2.5的IAQI年均值除2013年大于100超標(biāo)以外，其余年份均為50～100，PM2.5的空氣質(zhì)量相對(duì)較差。詳見圖2。

圖2 2012—2015年空氣污染物IAQI年際變化趨勢(shì)Fig.2 Annual variation of the air pollutants IAQI index in 2012-2015

從圖2可以看到， 2012—2015年無(wú)錫市區(qū)SO2、O3質(zhì)量濃度呈下降趨勢(shì)，且趨勢(shì)明顯，表明無(wú)錫市近年來(lái)對(duì)燃煤燃料排放的管控措施取得了明顯成效，SO2、O3污染得到改善；NO2質(zhì)量濃度為下降趨勢(shì)，但不明顯，NO2的人為源主要來(lái)自燃料的燃燒，包括工業(yè)源和機(jī)動(dòng)車尾氣排放。根據(jù)無(wú)錫市環(huán)保局提供的環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，無(wú)錫市機(jī)動(dòng)車擁有量逐年增加，從2012年的138.84萬(wàn)輛提升到2015年的177.22萬(wàn)輛，在機(jī)動(dòng)車數(shù)量持續(xù)增加的大前提下，NO2的質(zhì)量濃度卻略有下降，這主要是因?yàn)闊o(wú)錫市對(duì)工業(yè)源NOx排放的控制，以及逐步提高機(jī)動(dòng)車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)；CO、PM10、PM2.5從整體上看濃度上升，但趨勢(shì)不顯著，表明這3種污染物質(zhì)量濃度年際變化比較平穩(wěn)。

2.2 大氣污染物濃度季節(jié)變化特征

為研究無(wú)錫市區(qū)空氣污染物的季節(jié)變化特征，使用分季節(jié)的方法對(duì)各項(xiàng)空氣污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。四季劃分如下：春季為3—5月，夏季為6—8月，秋季為9—11月，冬季為12月至翌年2月。將2012—2015年各項(xiàng)污染物的IAQI日均值以季節(jié)劃分后，得到春、夏、秋、冬四季各污染物IAQI的季節(jié)均值,見圖3。

圖3 2012—2015年空氣污染物IAQI季節(jié)變化趨勢(shì)Fig.3 Seasonal variation of the air pollutants IAQI index in 2012-2015

從圖3可以看出，有關(guān)季節(jié)變化的特征，SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均為冬季最高、春季與秋季次之且差異不大、夏季則相對(duì)最低。其中，SO2與CO四季的IAQI均低于50，達(dá)到一級(jí)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)；NO2的IAQI除夏季達(dá)到一級(jí)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以外，其余季節(jié)空氣質(zhì)量均為二級(jí)；PM10的IAQI四季均為50～100，空氣質(zhì)量為良好；PM2.5的IAQI雖然在春、夏、秋三季達(dá)到二級(jí)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，但冬季的IAQI大于100，屬于輕度污染。

綜上，各季節(jié)SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均為冬季最高，夏季最低。冬季由于取暖供電需求增加，化石燃料消耗量增大，且春運(yùn)期間交通運(yùn)輸量的急劇提升，都會(huì)提升大氣中SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的含量。同時(shí)，冬季溫度低，大氣層易出現(xiàn)輻射逆溫現(xiàn)象，大氣邊界層高度較低，不利于大氣中污染物的遷移擴(kuò)散，易使污染物濃度上升[25-26]。夏季高溫時(shí)段，人們減少外出導(dǎo)致城市交通量降低，且夏季大氣邊界層高度較高，臺(tái)風(fēng)也較頻繁，均有利于污染物濃度的降低和擴(kuò)散，導(dǎo)致這5種污染物濃度下降。

O3的IAQI則為夏季最高、春季次高、秋季較低、冬季最低。O3的IAQI除冬季低于50，達(dá)到一級(jí)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以外，其余季節(jié)空氣質(zhì)量均為二級(jí)。O3的季節(jié)變化特征與前5類污染物大致相反，最高、最低值分別出現(xiàn)在夏季、冬季。夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)烈，光化學(xué)反應(yīng)速率加快，導(dǎo)致反應(yīng)生成物O3的增加；秋季過(guò)后太陽(yáng)輻射減弱，生成O3的光化學(xué)反應(yīng)速率減緩。此外，夏季植被覆蓋度高，生長(zhǎng)旺盛，能產(chǎn)生大量揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs，O3的前體物)[27]。

為進(jìn)一步研究O3不同季節(jié)的日變化特點(diǎn)，利用2015年無(wú)錫市區(qū)O3的平均逐小時(shí)數(shù)據(jù)，對(duì)O3濃度進(jìn)行分季節(jié)的日變化分析。圖4為無(wú)錫市區(qū)2015年春、夏、秋、冬四季O3濃度的日變化趨勢(shì)。可以看出，O3濃度在四個(gè)季節(jié)的日變化均為單峰型分布，其中春季、夏季、秋季峰值出現(xiàn)在15:00，冬季峰值出現(xiàn)在14:00；谷值四季均出現(xiàn)在07:00。O3濃度日波動(dòng)從高到低依次為夏季、春季、秋季、冬季，波動(dòng)變化值分別為98.6、88.7、83.2、34.9 μg/m3。近地面O3濃度主要受太陽(yáng)輻射強(qiáng)度變化影響，日出前O3濃度隨時(shí)間變化的幅度很小，且呈緩慢下降趨勢(shì)；剛?cè)粘鰰r(shí)太陽(yáng)輻射較弱，且此時(shí)的交通早高峰排放了大量的NOx，其作為還原物消耗了O3，使O3在07:00左右出現(xiàn)了一天當(dāng)中的谷值；隨著太陽(yáng)輻射的增強(qiáng)，O3濃度逐漸升高，在14:00—15:00達(dá)到峰值；之后，隨著太陽(yáng)輻射的減弱，O3濃度逐步遞減。

圖4 2015年四季無(wú)錫市區(qū)O3濃度日變化趨勢(shì)Fig.4 Daily variation of O3 during different seasons in 2015

2.3 大氣污染物濃度相關(guān)性分析

對(duì)2012—2015年期間的6種污染物日均值進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果如表1所示。部分指標(biāo)的相關(guān)曲線如圖5所示?？梢钥闯觯琒O2、NO2、PM10、PM2.5、CO濃度間呈兩兩正相關(guān)，且相關(guān)性極顯著(P<0.01)。一方面，這5種污染物具有同源性,汽車尾氣排放和工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程大量化石燃料消耗對(duì)大氣中顆粒物、SO2、NO2、CO濃度有較高的貢獻(xiàn)率；另一方面，SO2、NO2是形成硫酸鹽、硝酸鹽顆粒物的直接來(lái)源，且NO2又對(duì)SO2轉(zhuǎn)化為硫酸鹽顆粒物具有催化作用。

表1 大氣污染物濃度之間相關(guān)性分析Table 1 Correlation coefficients between air pollutant concentrations

注：“*”表示相關(guān)顯著(P<0.05)；“**”表示相關(guān)極顯著(P<0.01)。

圖5 大氣污染物濃度之間相關(guān)性散點(diǎn)圖Fig.5 Concentration scatter plots of air pollutants′ concentration

O3與NO2、CO呈負(fù)相關(guān)，且相關(guān)性極顯著，但相關(guān)系數(shù)不高，這可能與城市近地面O3主要是由其前體物在一定的氣象條件下反應(yīng)生成有關(guān)[28]。由于O3-8 h是以一天中最大的連續(xù)8 h O3濃度均值作為評(píng)價(jià)這一天臭氧水平的標(biāo)準(zhǔn)，所以數(shù)據(jù)通常取午后太陽(yáng)輻射較強(qiáng)、溫度較高時(shí)段。日間NOx、CO等在太陽(yáng)光照射下不斷被消耗，導(dǎo)致NOx、CO濃度下降，O3濃度上升；夜間NOx、CO等不斷累積并消耗O3，導(dǎo)致O3濃度下降。而相關(guān)性水平不高，一方面是因?yàn)镹O2、CO濃度統(tǒng)計(jì)的是一整天的日均值，包括白天和夜晚，而O3濃度統(tǒng)計(jì)的是白天；另一方面，由于無(wú)錫市區(qū)屬于大氣復(fù)合型污染，影響無(wú)錫市區(qū)臭氧污染程度的因素增加，從而導(dǎo)致O3與NO2、CO的相關(guān)性較低[15]。O3濃度與SO2、PM10、PM2.5濃度間的相關(guān)性極其不顯著，它們之間沒(méi)有明顯聯(lián)系。

2.4 大氣污染物濃度的空間分布

為更加直觀地顯示空氣污染物在無(wú)錫市區(qū)的區(qū)域分布，利用2015年該市各空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的空氣污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)得到的年均值，通過(guò)ArcGIS 10.2軟件，繪制出2015年無(wú)錫市區(qū)各項(xiàng)污染物濃度空間分布圖，見圖6。可見，除PM2.5質(zhì)量濃度有部分監(jiān)測(cè)區(qū)域超過(guò)空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)以外，其余污染物濃度水平均低于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。SO2在惠山區(qū)、北塘區(qū)、新區(qū)濃度相對(duì)較高，說(shuō)明無(wú)錫市區(qū)燃燒化石燃料的火電廠大多分布在這些區(qū)域；NO2、PM10、PM2.5空間分布比較類似，污染物濃度均為惠山區(qū)相對(duì)最高，錫山區(qū)次高，其他區(qū)域相對(duì)較低； O3在濱湖區(qū)的濃度顯著高于其他區(qū)域，而O3光化學(xué)反應(yīng)的前體物NO2在該區(qū)域的含量較低，這可能是因?yàn)樵搮^(qū)域其他O3前體物(VOCS、CO)含量較高；王麗濤等[29]提出中國(guó)大陸CO人為源居民生活與機(jī)動(dòng)車排放占比分別為32.15%、21.75%，南長(zhǎng)區(qū)等中心城區(qū)以及惠山區(qū)北部，居住人口與機(jī)動(dòng)車保有量相對(duì)其他地區(qū)要高很多，從而造成了這些區(qū)域CO濃度顯著高于其他區(qū)域。

圖6 2015年空氣污染物濃度空間分布Fig.6 Spatial distribution of the air pollutants concentration in 2015

2.5 大氣污染物周末效應(yīng)分析

周末效應(yīng)由CLEVELAND等[30]在1974年首次提出，即周末O3的前體物(NOx、CO、VOCS等)濃度低于工作日濃度，但O3濃度反而高于工作日濃度的現(xiàn)象[31]。綜合此概念和其他對(duì)大氣污染物周末效應(yīng)的相關(guān)研究[32-33]，對(duì)本文6種大氣污染物“周末效應(yīng)”定義如下：當(dāng)出現(xiàn)SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO濃度周末低于工作日，以及O3濃度周末高于工作日的現(xiàn)象，即為“周末效應(yīng)”。通過(guò)無(wú)錫市區(qū)2012—2015年間SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3、CO的濃度(由于O3光化學(xué)反應(yīng)的特征，選擇5—9月光照較強(qiáng)的月份進(jìn)行O3的統(tǒng)計(jì))，來(lái)分析各項(xiàng)空氣污染物濃度的周內(nèi)變化(圖7)。

從圖7可以看出，SO2、NO2、PM10的濃度變化具有“周末效應(yīng)”的特征，即污染物濃度工作日高于周末，且峰值均為周四、周五，而周末兩日中周六IAQI均大于周日，這首先可能是因?yàn)椴糠制髽I(yè)周六正常生產(chǎn)，而周日休息有關(guān)；其次也可能由于無(wú)錫市區(qū)居民周末安排導(dǎo)致，即周六外出娛樂(lè)，而周日選擇在家休息，致使周六的交通流量較大。與上述污染物相反的是，O3、CO、PM2.5的濃度周內(nèi)變化存在“反周末效應(yīng)”，即CO、PM2.5周末污染物濃度高于工作日，而O3濃度工作日要高于周末的現(xiàn)象。其中PM2.5可能是由于無(wú)錫市區(qū)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)受外來(lái)污染物影響較大，而污染物遷移所需時(shí)間造成了這種“反周末效應(yīng)”[34]；CO人為源大部分來(lái)自居民生活和機(jī)動(dòng)車排放[29]，無(wú)錫市民在周末(特別是周六)較多人選擇駕車出行并在外就餐，而在工作日大多選擇公共交通工具上下班，這就造成了CO的“反周末效應(yīng)”特征。造成O3濃度“反周末效應(yīng)”的原因比較復(fù)雜，首先是由于不同城市的大氣環(huán)境變化規(guī)律以及O3前體物排放源的各異性所造成[15]；其次，隨著大氣顆粒物特別是細(xì)顆粒物濃度的增加，大氣透光率會(huì)相應(yīng)降低，從而減弱O3光化學(xué)反應(yīng)速率，而無(wú)錫的PM2.5濃度周末明顯高于工作日，從而也可能導(dǎo)致無(wú)錫市區(qū)O3濃度出現(xiàn)“反周末效應(yīng)”。

圖7 2012—2015年空氣污染物IAQI的周末效應(yīng)Fig.7 The weekend effect of air pollutants′ concentration in 2012-2015

3 結(jié)論

1) 2012—2015年無(wú)錫市區(qū)SO2、O3質(zhì)量濃度呈下降趨勢(shì)，且趨勢(shì)顯著；NO2質(zhì)量濃度呈下降趨勢(shì)，但不明顯；CO、PM10、PM2.5的質(zhì)量濃度年際變化比較平穩(wěn)。

2) 無(wú)錫市區(qū)SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO的IAQI均為冬季最高、夏季最低；O3的IAQI則為夏季最高、冬季最低。O3濃度的四季日變化均呈單峰分布，濃度峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，并于次日7:00達(dá)到谷值。

3) SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO濃度之間呈兩兩正相關(guān)，且相關(guān)性極顯著；O3濃度與NO2、CO呈顯著負(fù)相關(guān)，與SO2、PM10、PM2.5濃度之間沒(méi)有明顯關(guān)聯(lián)。

4) SO2在惠山區(qū)、北塘區(qū)、新區(qū)濃度相對(duì)較高；NO2、PM10、PM2.5污染物濃度空間分布均為惠山區(qū)相對(duì)最高，錫山區(qū)次高，其他區(qū)域相對(duì)較低；CO在惠山區(qū)、南長(zhǎng)區(qū)濃度較高； O3在濱湖區(qū)的濃度顯著高于其他區(qū)域。

5) SO2、NO2、PM10濃度周內(nèi)變化具有“周末效應(yīng)”的特征，而O3、CO、PM2.5濃度周內(nèi)變化出現(xiàn)“反周末效應(yīng)”。

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