丁俊男，趙熠琳，李健軍

中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

改革開放以來，經(jīng)過20年的高速發(fā)展，中國經(jīng)濟(jì)社會(huì)建設(shè)取得了舉世矚目的成就，同時(shí)也付出了巨大的資源環(huán)境代價(jià)，各類污染問題有所體現(xiàn)。尤其是空氣污染形勢日益嚴(yán)重，且呈現(xiàn)出明顯的結(jié)構(gòu)型、壓縮型、復(fù)合型特點(diǎn)，重污染天氣過程出現(xiàn)范圍增大，出現(xiàn)頻次增多，空氣質(zhì)量問題造成的損失也越來越大，不僅嚴(yán)重危害環(huán)境空氣質(zhì)量和公眾健康，還對生產(chǎn)生活造成重大影響，引起全社會(huì)的極大關(guān)注[1-2]。

人類生產(chǎn)活動(dòng)，包括交通運(yùn)輸、工業(yè)生產(chǎn)、生物質(zhì)燃燒等產(chǎn)生的一次顆粒物，各類氣態(tài)污染物經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)生成的二次顆粒物，在一定溫度、濕度條件下形成氣溶膠體系。大氣氣溶膠在對流層大氣穩(wěn)定度高的情況下可長期存在并積累，最終形成污染[3-4]。關(guān)注重污染形成原因，要從污染物特征及大氣擴(kuò)散條件等多方面進(jìn)行綜合分析，尤其對于大范圍污染過程，了解其形成機(jī)理及傳輸特征，對于開展空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)及有針對性地應(yīng)對污染過程具有重要的指導(dǎo)意義。本研究以2016年12月發(fā)生的大范圍污染過程為例，對污染形成原因、變化趨勢及分布規(guī)律等進(jìn)行初步分析。

1 資料來源與分析方法

1.1 資料來源

污染物數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)。氣象數(shù)據(jù)來源于中國中央氣象臺(tái)地面1 h風(fēng)場資料、韓國氣象廳700 hPa天氣形勢場資料、歐洲中心500 hPa天氣形勢場資料。

1.2 分析方法

嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式(NAQPMS)是中國科學(xué)院大氣物理研究所研制，中國環(huán)境監(jiān)測總站進(jìn)行業(yè)務(wù)應(yīng)用的多物種、多尺度的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)。

2 污染特征分析

2016年12月16—21日，以京津冀及周邊區(qū)域?yàn)槠鹗迹袊袞|部地區(qū)包括華北、東北、華中、華東等地區(qū)的部分省/自治區(qū)/直轄市，發(fā)生了長時(shí)間、大范圍、影響程度嚴(yán)重的一次污染過程。根據(jù)中國環(huán)境監(jiān)測總站全國城市空氣質(zhì)量實(shí)施監(jiān)測網(wǎng)的監(jiān)測結(jié)果統(tǒng)計(jì)，此次污染過程最大影響范圍覆蓋了東北(黑龍江、吉林、遼寧)、華北(北京、天津、河北、山西、內(nèi)蒙古)、華中(河南、湖北)、華東(山東、江蘇、安徽)、西北(陜西)地區(qū)共14個(gè)省/自治區(qū)/直轄市，超過80個(gè)城市出現(xiàn)重度及以上污染，最大影響面積超過100萬km2。京津冀及周邊區(qū)域共29個(gè)城市出現(xiàn)小時(shí)AQI達(dá)500的情況，其中石家莊、邯鄲、安陽、衡水、焦作、漯河、鄭州、唐山、濟(jì)南、洛陽、許昌、臨汾12個(gè)城市小時(shí)AQI達(dá)500的時(shí)間超過10 h。

2.1 空間變化特征模擬

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ 613—2012)，城市及點(diǎn)位空氣質(zhì)量狀況以AQI為衡量基準(zhǔn)，當(dāng)AQI大于200時(shí)，空氣質(zhì)量達(dá)到重度污染;當(dāng)AQI大于300時(shí)，空氣質(zhì)量達(dá)到嚴(yán)重污染。通過對全國空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)監(jiān)測網(wǎng)發(fā)布的12月16—21日國內(nèi)地級以上城市的AQI日報(bào)結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)并進(jìn)行同化模擬，分析此次污染過程的影響程度和空間分布。

此次污染過程始于12月16日，重污染首先在京津冀及周邊區(qū)域中南部開始發(fā)生并積累，當(dāng)日空氣質(zhì)量達(dá)到重度污染的城市數(shù)量為22個(gè)；17日，污染范圍擴(kuò)大至整個(gè)京津冀及周邊區(qū)域，污染程度加重，共21個(gè)城市出現(xiàn)重度及以上污染，其中石家莊、保定、廊坊、邢臺(tái)、邯鄲、臨汾7個(gè)城市為嚴(yán)重污染；18日，污染范圍進(jìn)一步擴(kuò)大，污染程度持續(xù)加重，京津冀及周邊區(qū)域共43個(gè)城市出現(xiàn)重度及以上污染，其中嚴(yán)重污染城市有19個(gè)，污染區(qū)域由華北向北擴(kuò)大至東北部分地區(qū)，遼寧省錦州、葫蘆島市出現(xiàn)嚴(yán)重污染；19—20日，污染達(dá)到最嚴(yán)重水平，其間空氣質(zhì)量達(dá)到重度污染的城市數(shù)量最多為88個(gè)，達(dá)到嚴(yán)重污染的城市數(shù)量最多為46個(gè)，同時(shí)污染帶向南蔓延，江蘇和湖北北部部分城市出現(xiàn)重度污染；21日起，污染形勢逐步緩解；22日，污染過程結(jié)束。

分析污染期間PM2.5日均濃度的空間分布可知，較高濃度(PM2.5>150 μg/m3)區(qū)域主要分布在太行山前的華北平原區(qū)，特別是保定、石家莊、邢臺(tái)一線，隨后范圍擴(kuò)大到整個(gè)京津冀區(qū)域，污染最嚴(yán)重的20日擴(kuò)大至中東部大部分地區(qū)，說明此次污染是一次典型的區(qū)域性過程，其發(fā)生發(fā)展的過程說明不利天氣形勢下的污染區(qū)域傳輸對PM2.5濃度空間分布有重要貢獻(xiàn)。

2.2 污染時(shí)間變化特征

此次污染過程的首要污染物主要為PM2.5，16—21日期間，京津冀及周邊區(qū)域城市PM2.5日均濃度平均值達(dá)到200 μg/m3，約為2015年同期的1.2倍(2015年12月京津冀及周邊城市PM2.5月均濃度為165 μg/m3)，其中京津冀中南部地區(qū)受此次大范圍污染過程影響明顯，顆粒物濃度顯著升高。PM2.5濃度峰值主要出現(xiàn)在19日，PM2.5日均濃度平均值為274 μg/m3，最高日均濃度達(dá)到703 μg/m3。京津冀及周邊區(qū)域各城市PM2.5日均濃度見表1。各城市濃度日變化趨勢較一致。

表1 京津冀及周邊區(qū)域部分城市12月16—21日PM2.5日均濃度Table 1 The concentrations of PM2.5 in Beijing, Tianjin, Hebei and surrounding areas on 16th-21st, December μg/m3

以此次污染過程中受影響區(qū)域內(nèi)的直轄市和省會(huì)城市(北京、天津、石家莊、濟(jì)南)，以及受影響程度嚴(yán)重的典型城市(保定、邯鄲、徐州)為例，分析PM2.5濃度逐時(shí)變化特征見圖1。由圖1可知，16—21日，上述城市按照PM2.5濃度積累特征大致可以分為2類。第Ⅰ型：太行山東部及周邊地區(qū)，包括北京、天津、石家莊、保定等，PM2.5濃度呈臺(tái)階式逐步上升態(tài)勢，其間出現(xiàn)多個(gè)濃度峰值，4個(gè)城市濃度變化趨勢基本一致；第Ⅱ型：河北、山東南部、江蘇北部平原地區(qū)，包括邯鄲、濟(jì)南、徐州等，PM2.5濃度呈短時(shí)間大幅升高態(tài)勢，濃度峰值持續(xù)一段時(shí)間后迅速降低。上述結(jié)果表明，污染呈現(xiàn)一定程度的區(qū)域性特點(diǎn)，不同地理位置條件下，污染物濃度的累積和傳輸方式表現(xiàn)出不同的特征，了解這些特征對空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)及區(qū)域污染防控具有重要意義。

圖1 12月16—21日部分城市PM2.5濃度逐時(shí)變化曲線Fig.1 The hourly concentrations of PM2.5 in some cities on 16th-21st, December, 2016

16—21日期間，京津冀及周邊區(qū)域共29個(gè)城市出現(xiàn)過小時(shí)AQI達(dá)500的情況，累計(jì)時(shí)間達(dá)483 h，如圖2所示。其中，石家莊、邯鄲、安陽、衡水、焦作、漯河、鄭州、唐山、濟(jì)南、洛陽、許昌、臨汾12個(gè)城市小時(shí)AQI達(dá)500的時(shí)間超過10 h。

圖2 京津冀及周邊地區(qū)小時(shí)AQI達(dá)500城市及小時(shí)數(shù)統(tǒng)計(jì)Fig.2 The Statistics of cities of hourly AQI up to 500 in Beijing, Tianjin, Hebei and surrounding areas

圖3 重污染期間北京市粒子消光系數(shù)激光雷達(dá)圖Fig.3 The particle exaction coefficient in Beijing during the heavy pollution

2.3 污染期間氣象特征

分析此次重污染過程，中東部地面和中高空天氣形勢場發(fā)現(xiàn)，高空(500 hPa)形勢為脊區(qū)，中空處于均壓場，天氣持續(xù)靜穩(wěn)，其間少云無明顯降水。地面風(fēng)場開始以較弱的偏西南風(fēng)為主，污染物持續(xù)由南向北傳輸，在太行山東側(cè)及燕山南側(cè)堆積，后期風(fēng)速微弱，水平擴(kuò)散條件極為不利，污染物在靜風(fēng)條件下進(jìn)一步累積和生成。這種不利于污染物擴(kuò)散的高低空天氣形勢的配合抑制了污染物的快速消散，為大氣污染的形成及維持提供了穩(wěn)定的大氣環(huán)境背景，形成了此次污染過程污染濃度高、影響范圍大的態(tài)勢。

由圖3可見，根據(jù)中國環(huán)境監(jiān)測總站激光雷達(dá)監(jiān)測顯示，12月17—20日期間，伴隨顆粒物污染邊界層的降低，高空顆粒物氣團(tuán)逐漸下沉至0.9 km內(nèi)，近地面顆粒物與高空顆粒物氣團(tuán)混合，濃度逐漸升高。19日夜間至20日凌晨，大氣邊界層厚度從0.9 km逐漸降低至0.5 km以下，整個(gè)區(qū)域大氣邊界層高度低、持續(xù)時(shí)間長，污染物被壓縮在近地面層，不易擴(kuò)散，污染團(tuán)在區(qū)域內(nèi)持續(xù)積累并緩慢移動(dòng)，形成污染物大范圍的區(qū)域積累和輸送。22日凌晨，污染消散。

如圖4所示，在垂直方向上，重污染過程中北京、石家莊等地在0～3 000 m左右的中低空存在不同程度的逆溫。研究表明，逆溫引起的上暖下冷的溫度層結(jié)不利于污染物的垂直擴(kuò)散，從而使水汽和污染物堆積，導(dǎo)致重污染的持續(xù)[5-6]。

圖4 北京和石家莊19、20日08:00溫度廓線Fig.4 The temperature profile in Beijing and Shijiazhuang on 19th and 20th, December, 2016, 00 UTC

2.4 來源分析

研究表明，細(xì)粒子PM2.5主要為二次生成，PM2.5～10主要為一次生成，兩者之間的比例能在一定程度上反映顆粒物的主要來源及污染成因。此次污染過程中，北京市PM2.5與PM10的小時(shí)濃度比值變化范圍為80.7%～97.8%，石家莊市PM2.5

與PM10的小時(shí)濃度比值變化范圍為70.8%～76.5%，PM2.5占PM10比例極高，詳見表2。細(xì)顆粒物快速二次生成及不利擴(kuò)散條件下的持續(xù)積累可能是此次污染過程的主要原因。其他研究也表明，城市所排放的VOC、NOx，工業(yè)排放的SO2所致的二次生成是我國城市PM2.5的主要來源[7-9]。

表2 京津冀及周邊區(qū)域部分城市16—21日PM2.5與PM10日均濃度比Table 2 The concentrations ratio of PM2.5 and PM10 in Beijing, Tianjin, Hebei and surrounding areas on 16th-21st, December, 2016 %

采用NAQPMS源示蹤技術(shù)分析此次重污染過程中北京、天津、石家莊PM2.5不同行業(yè)來源貢獻(xiàn)率，見圖5。貢獻(xiàn)率隨著污染程度的不同有著明顯的時(shí)間變化；重污染開始的16日，二次生成所占比例均在40%以下，隨著污染過程的持續(xù)，二次生成所占比例整體呈上升趨勢，經(jīng)計(jì)算重污染過程中17—21日，北京、天津、石家莊PM2.5二次生成來源貢獻(xiàn)率分別為47.6%～55.3%、44.1%～53.9%、48.9%～58.93%，可見，重污染過程中二次生成對于PM2.5濃度起著十分重要的作用。此外，居民源也是PM2.5重要來源之一，貢獻(xiàn)率約為30%。

圖5 北京、天津、石家莊PM2.5不同行業(yè)來源貢獻(xiàn)率Fig.5 The percent contribution of PM2.5 from various sources in Beijing, Tianjin, Shijiazhuang

3 結(jié)果與討論

此次重污染過程中PM2.5具有較為明顯的時(shí)空變化規(guī)律，濃度較高區(qū)域主要分布在太行山前的華北平原，特別是保定、石家莊、邢臺(tái)一線，是一次典型的區(qū)域性污染過程，發(fā)生發(fā)展過程說明不利天氣形勢下污染區(qū)域傳輸對PM2.5濃度空間分布有重要貢獻(xiàn)。按照PM2.5濃度逐小時(shí)變化特征受影響城市大致可以分為2類，污染呈現(xiàn)一定程度的區(qū)域性特點(diǎn)，不同的地理位置，污染物濃度的累積和傳輸方式表現(xiàn)出不同的特征，了解這些特征對空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)及區(qū)域污染防控具有重要意義。

京津冀區(qū)域穩(wěn)定的氣象條件是形成此次重污染的重要原因，重污染過程中氣象條件均不利于污染物的擴(kuò)散，污染物持續(xù)由南向北傳輸，在太行山東側(cè)及燕山南側(cè)堆積，后期風(fēng)速微弱，水平擴(kuò)散條件極為不利，污染物在靜風(fēng)條件下進(jìn)一步累積和生成。這種不利于污染物擴(kuò)散的高低空天氣形勢的配合抑制了污染物的快速消散，為大氣污染的形成及維持提供了穩(wěn)定的大氣環(huán)境背景，形成了本次污染過程污染濃度高、影響范圍大的態(tài)勢。

污染期間，PM2.5占PM10比例極高，細(xì)顆粒物快速二次生成及不利擴(kuò)散條件下的持續(xù)積累可能是此次污染過程的主要原因。

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