楊威，陸曉旺，劉亞，吳長軍，王建華，蘇旭平

鋁硅合金具有低密度，低膨脹系數(shù)，高耐磨性等優(yōu)點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于汽車發(fā)動機(jī)零部件以及航空航天、船舶運(yùn)輸?shù)戎匾袠I(yè)[1?4]。過共晶鋁硅合金組織中存在針狀共晶硅和粗大初晶硅，隨硅含量增加，初晶硅尺寸增大，導(dǎo)致合金的綜合力學(xué)性能下降。為了改善過共晶鋁硅合金的顯微組織和力學(xué)性能，早期以赤磷作為變質(zhì)劑細(xì)化初晶硅，但磷的收得率低并造成環(huán)境污染。為此，趙紅亮等[5]采用 Al-3.5%P中間合金變質(zhì)Al-20%Si合金，使合金中的初晶硅變得細(xì)小且圓鈍化，從而提高該合金的綜合力學(xué)性能?；贏l-P中間合金對過共晶鋁硅合金的良好變質(zhì)效果，研究人員開發(fā)了一系列含磷中間合金[6?8]。ZUO等[8]采用Al-15Si-3.5P對ZL109合金進(jìn)行變質(zhì)處理，不僅提高磷的收得率，且變質(zhì)效果良好；當(dāng)加入2%的Al-15Si-3.5P中間合金時(shí)，初晶硅尺寸由150 μm細(xì)化至37 μm。此外，研究表明，稀土元素對過共晶鋁硅合金具有變質(zhì)作用。張瑜等[9]研究表明，磷和稀土復(fù)合變質(zhì)可同時(shí)改善過共晶鋁硅合金中的初晶硅和共晶硅的形態(tài)，顯著提高合金的綜合力學(xué)性能[10?14]。磷和釔對過共晶鋁硅合金有明顯的變質(zhì)作用[10]，通過磷和稀土復(fù)合變質(zhì)的過共晶鋁硅合金力學(xué)性能明顯提高[11]。Al-P-RE-Sr可同時(shí)細(xì)化 Al-30Si合金中的初晶硅和共晶硅，且變質(zhì)具有長效性，合金力學(xué)性能明顯提高[12]。Al-P-Ti-TiC-Y多元復(fù)合變質(zhì)劑可改善過共晶鋁硅合金的顯微組織，提高其力學(xué)性能[13]。此外，對過共晶鋁硅合金進(jìn)行適當(dāng)熔體過熱處理也可改善初晶硅的形態(tài)[14]。盡管采用含磷復(fù)合變質(zhì)劑對過共晶鋁硅合金進(jìn)行了較多的變質(zhì)處理研究，但研究者很少注意到變質(zhì)處理對鋁硅合金非平衡共晶點(diǎn)的影響以及由此導(dǎo)致合金顯微組織和力學(xué)性能的變化。本文用Al-3P作為變質(zhì)劑對Al-18Si合金進(jìn)行變質(zhì)處理，通過不同變質(zhì)劑含量和不同變質(zhì)溫度下初晶硅面積分?jǐn)?shù)的統(tǒng)計(jì)來模擬 Al-Si相圖非平衡共晶點(diǎn)移動示意圖，并研究Al-3P變質(zhì)處理對過共晶鋁硅合金顯微組織與力學(xué)性能的影響，對拓展其應(yīng)用領(lǐng)域具有非常重要的意義和指導(dǎo)價(jià)值。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 Al-18Si合金制備與變質(zhì)處理

以純度為99.7%的A00鋁錠和Al-50Si合金為原料制備Al-18Si合金。首先按照Al-18Si的名義成分稱量純鋁和 Al-50Si中間合金，裝入石墨坩堝，在井式電阻爐中800 ℃溫度下進(jìn)行熔煉，得到質(zhì)量為5 000 g的Al-18Si合金鑄錠。

用Al-3P合金作為變質(zhì)劑對所得Al-18Si合金進(jìn)行變質(zhì)處理。為考察Al-3P變質(zhì)劑加入量對合金變質(zhì)效果的影響，取一組質(zhì)量均為200 g的Al-18Si合金鑄錠，在800 ℃進(jìn)行重熔，在合金液中分別添加0，0.2%，0.4%，0.6%，0.8%和 1.0%(均為質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)的Al-3P合金對其進(jìn)行變質(zhì)處理。另取一組質(zhì)量均為200 g的Al- 18Si合金，分別在750，800和850 ℃溫度下進(jìn)行重熔，加入0.8%的Al-3P中間合金進(jìn)行變質(zhì)處理，研究變質(zhì)溫度對變質(zhì)效果的影響。熔煉過程中，采用m(NaCl):m(KCl):m(Na3AlF6)=6:9:5的復(fù)合鹽對合金液進(jìn)行覆蓋以減少合金的氧化和燒損，變質(zhì)處理時(shí)間為5 min。變質(zhì)后采用六氯乙烷對熔體進(jìn)行除氣除渣，然后澆注到內(nèi)腔直徑為12 mm、長度為100 mm的200 ℃金屬型中，得到變質(zhì)后的Al-18Si合金試棒。

1.2 性能檢測

在Al-18Si合金試棒底部截取10 mm厚度的金相試樣，拋光后采用0.5%HF進(jìn)行腐蝕，用Leica DIM 3000光學(xué)顯微鏡觀察合金腐蝕后的顯微組織，利用Image-Pro Plus 6.0軟件對合金組織中初晶硅的尺寸和面積分?jǐn)?shù)進(jìn)行測量和統(tǒng)計(jì)分析。用WDW-300萬能電子試驗(yàn)機(jī)測試 Al-18Si合金的拉伸性能，拉伸試樣按GBT228—2002進(jìn)行設(shè)計(jì)，尺寸如圖1所示。拉伸速率控制在2 mm/min，每種合金拉伸試樣為3根，取平均值為最終試驗(yàn)結(jié)果。用JSM- 6300LV掃描電鏡觀察Al-18Si合金的拉伸斷口形貌。

圖1 Al-18Si合金拉伸試樣尺寸Fig.1 The size of tensile Al-18Si alloy sample (Unite: mm)

2 結(jié)果與分析

2.1 Al-3P用量

圖2所示為未變質(zhì)的Al-18Si合金與在800 ℃下Al-3P變質(zhì)處理后的合金金相組織。由圖2(a)可見，未變質(zhì)的Al-18Si合金由粗大初晶硅、少量粗大α-Al相和大量共晶組織組成，初晶硅的平均尺寸為58 μm。由于初晶硅的析出和長大，其周圍液相中出現(xiàn)貧硅區(qū)，導(dǎo)致α-Al相的形核和長大。從圖2(b)～(f)可見，變質(zhì)處理后，Al-18Si合金組織中的初晶硅明顯細(xì)化，α-Al相細(xì)化，數(shù)量有所增加，共晶組織得到細(xì)化且數(shù)量減少。當(dāng)Al-3P加入量為0.2%時(shí)，變質(zhì)效果不明顯，此時(shí)初晶硅顆粒數(shù)量增加很少，初晶硅仍較粗大，其平均尺寸為47 μm，如圖2(b)所示。隨w(Al-3P)增加，初晶硅顆粒數(shù)量大幅增加，尺寸明顯減小，如圖2(c)～(d)所示。隨w(Al-3P)進(jìn)一步增加，初晶硅又發(fā)生一定的粗化，如圖 2(e)～(f)所示。當(dāng) w(Al-3P)為 0.6%時(shí)，Al-18Si合金中的初晶硅細(xì)化效果最佳，平均尺寸為14 μm。

表 1所列為 Al-18Si合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)隨Al-3P變質(zhì)劑加入量的變化。由表中數(shù)據(jù)可知，變質(zhì)處理后的合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)大于未變質(zhì)的合金。隨 w(Al-3P)增加，初晶硅面積分?jǐn)?shù)逐漸增加，當(dāng)w(Al-3P)為 0.8%時(shí)，初晶硅面積分?jǐn)?shù)達(dá)到最大值，w(Al-3P)進(jìn)一步增加時(shí)，初晶硅面積分?jǐn)?shù)減少。

針對變質(zhì)Al-18Si合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)的變化，可利用Al-3P加入量對Al-Si相圖非平衡共晶點(diǎn)移動的影響加以合理解釋。參考劉靚等[15]關(guān)于Al-5Ti-B反向變質(zhì)處理 Al-18Si合金的變質(zhì)機(jī)理，畫出相應(yīng)的機(jī)理解釋示意圖。當(dāng)Al-3P加入量小于 0.8%時(shí)，Al-3P加入量對 Al-Si相圖中非平衡共晶點(diǎn)移動的影響如圖3所示。在圖3中，C0代表平衡共晶點(diǎn)，C0.2，C0.4和C0.6分別代表w(Al-3P)為0.2%，0.4%和0.6%時(shí)所對應(yīng)的非平衡共晶點(diǎn)位置。由于Al-3P對過共晶鋁硅合金具有明顯的變質(zhì)作用，因此變質(zhì)處理顯著影響過共晶鋁硅合金液的凝固過冷度，但對亞共晶鋁硅合金液的過冷度基本沒有影響。當(dāng)Al-3P加入量較少時(shí)，對Al-Si合金液溫度的影響較小，此時(shí)Al-3P加入量變化對熔體溫度的影響及其造成過冷度的變化可以忽略不計(jì)，因此亞共晶鋁硅合金液的過冷度不發(fā)生變化。但Al-3P對過共晶鋁硅合金的變質(zhì)作用導(dǎo)致其過冷度小于亞共晶鋁硅合金液的過冷度。隨w(Al-3P)增加，可作為初晶硅形核核心的AlP質(zhì)點(diǎn)數(shù)量增多，導(dǎo)致過共晶鋁硅合金液的過冷度不斷減小，如圖3所示。過共晶鋁硅合金液過冷度減小，導(dǎo)致非平衡共晶點(diǎn)向左移動的距離增加，根據(jù)杠桿定律，Al-18Si合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)增加。

圖2 不同Al-3P加入量變質(zhì)處理的Al-18Si合金金相顯微組織Fig.2 Metallographic microstructures of Al-18Si modified with different amount of Al-3P(a) 0; (b) 0.2%; (c) 0.4%; (d) 0.6%; (e) 0.8%; (f) 1.0%

表1 不同Al-3P加入量下Al-18Si合金中初晶硅的面積分?jǐn)?shù)Table 1 Area fraction of primary Si in Al-18Si modified with different amount of Al-3P

圖3 Al-3P加入量較少時(shí)Al-Si相圖非平衡共晶點(diǎn)移動示意圖Fig.3 Schematic of non-equilibrium eutectic point variation of Al-Si alloy modified with a smaller amount of Al-3P

當(dāng)w(Al-3P)大于或等于0.8%時(shí)，w(Al-3P)對Al-Si相圖中非平衡共晶點(diǎn)移動的影響如圖4所示。圖中C0代表平衡共晶點(diǎn)，C0.6，C0.8和C1.0分別代表w(Al-3P)為0.6%，0.8%和1.0%時(shí)所對應(yīng)的非平衡共晶點(diǎn)位置。當(dāng)w(Al-3P)超過0.8%時(shí)，對Al-Si合金液溫度的影響以及造成的過冷度變化較大，此時(shí)必須考慮Al-3P加入量對鋁硅合金熔體溫度的影響。w(Al-3P)越大，合金液的溫度降低越多，從而使其凝固冷卻速度降低，由此導(dǎo)致合金液過冷度減小。此外，由于Al-3P的變質(zhì)作用，導(dǎo)致過共晶鋁硅合金液的過冷度遠(yuǎn)小于亞共晶鋁硅合金液的過冷度，如圖4所示。因此，當(dāng)w(Al-3P)由0.6%增加到0.8%時(shí)，非平衡共晶點(diǎn)仍然向左移動；但當(dāng)w(Al-3P)為1.0%時(shí)，非平衡共晶點(diǎn)向左移動距離減小，導(dǎo)致C1.0點(diǎn)位于C0.8和C0.6點(diǎn)的右側(cè)。根據(jù)杠桿定律，當(dāng)w(Al-3P)為1.0%時(shí)，Al-18Si合金中初晶硅的面積分?jǐn)?shù)減小。

圖4 Al-3P加入量較多時(shí)Al-Si相圖非平衡共晶點(diǎn)移動示意圖Fig.4 Schematic of non-equilibrium eutectic point variation of Al-Si alloy modified with a higher amount of Al-3P

2.2 變質(zhì)溫度

圖5 所示為w(Al-3P)為0.8%時(shí)，在不同溫度下變質(zhì)處理后的Al-18Si合金金相組織。對比圖2(a)和圖5可見，變質(zhì)處理后 Al-18Si合金組織中初晶硅顆粒的數(shù)量增多，尺寸明顯減小。此外，變質(zhì)后α-Al相細(xì)化、數(shù)量增加，共晶組織數(shù)量有所減少且得到明顯細(xì)化。當(dāng)變質(zhì)溫度為800 ℃時(shí)，初晶硅顆粒數(shù)量最多，尺寸最小，平均尺寸約為15 μm。

當(dāng)Al-18Si合金在750 ℃熔煉和變質(zhì)處理時(shí)，由于溫度較低，熔體中仍存在較多未熔的初晶硅質(zhì)點(diǎn)，導(dǎo)致液態(tài)合金中溶解的硅含量較低，Al-3P的變質(zhì)處理效果較差，在熔體中雖可形成一定數(shù)量的初晶硅，使初晶硅顆粒數(shù)量多于未變質(zhì)合金中初晶硅數(shù)量，初晶硅尺寸明顯減小，但其尺寸仍然較大。當(dāng)溫度提高至800 ℃時(shí)，Al-18Si合金液得到足夠程度的過熱，此時(shí)合金熔體中的初晶硅質(zhì)點(diǎn)徹底溶解，液態(tài)合金中溶解的硅含量基本等于合金的總硅量，因此變質(zhì)效果增強(qiáng)，凝固后合金中形成大量的細(xì)小初晶硅顆粒。當(dāng)變質(zhì)溫度提高至850 ℃時(shí)，雖然合金中可形成大量的細(xì)小初晶硅，但由于合金液的溫度較高，其對金屬型的加熱作用增強(qiáng)，導(dǎo)致合金液凝固時(shí)冷卻速度下降，從而使初晶硅長大的機(jī)會增加，初晶硅尺寸增大。

圖5 不同溫度下加入0.8%Al-3P變質(zhì)后的Al-18Si合金顯微組織Fig.5 Microstructures of Al-18Si alloy modified with 0.8%Al-3P at different temperatures(a) 750 ℃; (b) 800 ℃; (c) 850 ℃

表2所列為w(Al-3P)為0.8%時(shí)，在不同溫度下變質(zhì)的 Al-18Si合金中初晶硅的面積分?jǐn)?shù)。由表中數(shù)據(jù)可知，初晶硅面積分?jǐn)?shù)隨變質(zhì)溫度升高而減小。變質(zhì)溫度對Al-Si相圖非平衡共晶點(diǎn)移動的影響如圖6所示。圖中 C0是 Al-Si相圖的平衡共晶點(diǎn)，C750，C800和C850分別代表鋁硅合金液在750，800和850 ℃變質(zhì)時(shí)所對應(yīng)的非平衡共晶點(diǎn)位置。隨變質(zhì)溫度升高，熔體冷卻速度加快，導(dǎo)致其過冷度增加。此外，Al-3P對過共晶鋁硅合金具有較大的變質(zhì)作用，使過共晶鋁硅合金的過冷度減小。Al-3P變質(zhì)與變質(zhì)溫度綜合作用的結(jié)果使鋁硅合金非平衡共晶點(diǎn)向左移動，隨變質(zhì)溫度升高，非平衡共晶點(diǎn)向左移動的距離減小。根據(jù)杠桿定律，隨變質(zhì)溫度增加，Al-18Si合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)減少。

表2 不同溫度下Al-3P變質(zhì)Al-18Si合金中初晶硅的面積分?jǐn)?shù)Table 2 Area fraction of primary Si in Al-18Si modified with Al-3P at different temperatures

圖6 不同變質(zhì)溫度下變質(zhì)鋁硅合金非平衡共晶點(diǎn)移動示意圖Fig.6 Schematic of non-equilibrium eutectic point variation of Al-Si alloy modified at different temperatures

2.3 力學(xué)性能

表3所列為在800 ℃下經(jīng)0.8%Al-3P變質(zhì)處理前后Al-18Si合金的抗拉強(qiáng)度和伸長率。從表3看出，未變質(zhì)的 Al-18Si合金抗拉強(qiáng)度和伸長率分別為 148 MPa和3.2%。經(jīng)800 ℃變質(zhì)處理后，合金的力學(xué)性能明顯提高，抗拉強(qiáng)度和伸長率分別為 174 MPa和6.7%，比變質(zhì)前分別提高17.6%和109%。將Al-Si合金看做是一種自生復(fù)合材料，其中硅相為增強(qiáng)相。根據(jù)復(fù)合材料的強(qiáng)韌化理論[16]，隨增強(qiáng)相體積分?jǐn)?shù)增加，復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度增大，伸長率隨增強(qiáng)相增加而降低。對過共晶鋁硅合金來說，經(jīng)Al-3P變質(zhì)后，合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)明顯增加，導(dǎo)致鋁硅合金的抗拉強(qiáng)度明顯提高。如圖2所示，由于Al-3P變質(zhì)處理后 Al-18Si合金中初晶硅得到極大的細(xì)化，且發(fā)生了明顯的鈍化，從而減少了其對基體的割裂作用，使合金的伸長率得到明顯改善。

表3 0.8%Al-3P變質(zhì)前后Al-18Si合金的力學(xué)性能Table 3 Mechanical properties of Al-18Si alloys before and after modification

圖7所示為沒有經(jīng)過變質(zhì)處理的Al-18Si合金及其在800 ℃經(jīng)過0.8%Al-3P變質(zhì)后的拉伸斷口形貌。由圖7(a)看出，未變質(zhì)的Al-18Si合金拉伸斷口中韌窩尺寸很大，粗大的韌窩內(nèi)可見斷裂的初晶硅顆粒，此外，斷口上存在較少的粗大撕裂棱，斷口呈明顯的脆性斷裂特征。從圖7(b)可見，經(jīng)過變質(zhì)處理后，Al-18Si合金拉伸斷口中存在大量細(xì)小的韌窩，撕裂棱數(shù)量多且非常細(xì)小。只在一些較大的韌窩中才能看到細(xì)小初晶硅顆粒斷裂的痕跡，合金的拉伸斷口呈明顯的韌性斷裂特征。

圖7 經(jīng)Al-3P變質(zhì)處理前后Al-18Si合金的拉伸斷口形貌Fig.7 Tensile fracture morphologies of Al-18Si alloy before and after Al-3P modified

3 結(jié)論

1) 用Al-3P作為變質(zhì)劑對Al-18Si合金進(jìn)行變質(zhì)處理后，初晶硅的尺寸變小，面積分?jǐn)?shù)增加。

2) 變質(zhì)溫度為800 ℃時(shí)，隨Al-3P用量增加，初晶硅尺寸先減小后增大。Al-3P加入量為0.6%時(shí)初晶硅細(xì)化效果最好，平均尺寸為14 μm。隨變質(zhì)劑用量增加，初晶硅面積分?jǐn)?shù)先增加后減小，當(dāng)Al-3P加入量為0.8%時(shí)，初晶硅面積分?jǐn)?shù)達(dá)到最大值14.4%。

3) 當(dāng)Al-3P加入量為0.8%時(shí)，隨變質(zhì)溫度升高，Al-18Si合金中初晶硅面積分?jǐn)?shù)減小，而初晶硅尺寸先減小后增大，變質(zhì)溫度為800 ℃時(shí)，Al-18Si合金中初晶硅尺寸最小，平均尺寸為15 μm。

4) 與未變質(zhì)的Al-18Si合金相比，在800 ℃加入0.8%Al-3P變質(zhì)處理后，Al-18Si合金的抗拉強(qiáng)度和伸長率分別提高17.6%和109%，合金拉伸斷口呈現(xiàn)明顯的韌性斷裂特征。

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