崔建升 ,屈加豹 ,,伯 鑫 ,常象宇 ,封 雪 ,莫 華 ,李時蓓 ,趙 瑜 ,朱法華 ,任陣海 (.河北科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北 石家莊 00000；.環(huán)境保護部環(huán)境工程評估中心,北京 000；.西安交通大學(xué)管理學(xué)院,陜西 西安 009；.中國環(huán)境監(jiān)測總站,北京 000；.南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,江蘇 南京 00；.國電環(huán)境保護研究院,江蘇 南京 00；.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 000)

2000～2015年我國火電行業(yè)中間煤耗占我國煤炭消耗總量的 47.5%～56.1%,2015年火電行業(yè)耗煤達20.34億t[1],因此火電廠是大氣污染物治理過程重點考慮的行業(yè)之一.2014年中國火電行業(yè)開始在全國范圍內(nèi)進行超低改造工作[2-3],并于2017年6月底基本完成全國火電企業(yè)排污許可證核發(fā)工作[4-5],預(yù)計2020年底,完成5.8億kW機組超低排放改造任務(wù)[6].火電行業(yè)技術(shù)的快速迭代導(dǎo)致過去已有研究的排放因子不再適用于火電排放現(xiàn)狀,已有火電清單無法反映火電行業(yè)最新的大氣排放特征,并且在超低排放階段中,末端治理的效率難以確定.國內(nèi)外區(qū)域尺度清單主要有TRACE-P, INTEX-B, REAS1.1, REAS2.0, MEIC,MIX等[8-13],有關(guān)電力部門的編制基準年大多在2012年之前,研究者利用不同的估算方法、活動數(shù)據(jù)、排放因子,在不同尺度對火電行業(yè)排放進行了估算[13-22].上述火電排放研究的排放因子、活動水平、排放量等均存在一定差異[23-34].例如,INTEX-B(2006)中,對中國火電行業(yè)清單編制使用自上而下的編制方法,NOx排放因子均值為7.1g/kg[9];自下而上的 2006年全國火電行業(yè)排放清單[16],NOx排放因子范圍為4.05～11.46g/kg.近年來,我國大部分火電行業(yè)配有在線監(jiān)測裝備,在線監(jiān)測數(shù)據(jù)(CEMS)也為排放清單的編制提供了新的思路,伯鑫、戴佩虹等利用在線監(jiān)測等數(shù)據(jù)編制了京津冀、廣東等地區(qū)的火電排放清單[14,35-36].

本研究根據(jù)2015年全國火電CEMS數(shù)據(jù)、環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)等,綜合考慮火電行業(yè)超低技術(shù)、實際排放濃度、活動水平等因素,構(gòu)建了基于在線監(jiān)測數(shù)據(jù)濃度的排放因子庫,初步自下而上建立了中國火電排放清單(HPEC),清單包括6種污染物(CO、VOCs、NOx、SO2、PM10、PM2.5),分析了火電行業(yè)整體排放濃度水平、污染物排放量,對比了各省排污許可濃度與實際濃度情況,為全國火電大氣污染物減排、大氣污染源解析、大氣污染成因分析、大氣污染預(yù)報預(yù)警、空氣質(zhì)量達標規(guī)劃等工作提供支撐.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域與對象

圖1 2015年各省火電行業(yè)不同燃料占比(折標煤后)Fig.1 Share of different varied fuels in the thermal power, 2015

研究基準年為 2015年,區(qū)域包括中國大陸30個省、自治區(qū)及直轄市(香港、澳門、臺灣、西藏地區(qū)暫不考慮),在線監(jiān)測數(shù)據(jù)(CEMS)來自環(huán)境保護部環(huán)境監(jiān)察局(包括 1124家火電企業(yè),共 2731個排放口);環(huán)統(tǒng)數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站(火電企業(yè)1923家);排污許可數(shù)據(jù)來源于環(huán)境保護部環(huán)境工程評估中心(火電企業(yè) 1890家,排口3734個).

本研究納入分析的機組覆蓋裝機總量約9.384億kW,發(fā)電3.813萬億kWh,供熱31億GJ,燃煤18.6億t,燃油34.7萬t,天然氣290.5億m3,煤氣605億m3,煤矸石2472萬t,生物質(zhì)等其他燃料折合987.4萬t標準煤,分別占2015年火電行業(yè)裝機容量、發(fā)電量、供熱量的92%、91%、85%.將各類燃料折標煤后,分省進行統(tǒng)計,如圖1所示,煤炭依然是我國發(fā)電燃料的主體來源,占比達93.28%.北京市火電行業(yè)天然氣占比已達80%,天津、海南、上海、福建、江蘇、浙江省等區(qū)域火電行業(yè)天然氣消耗比例明顯高于其他區(qū)域,隨“煤改氣”等政策的推進,我國天然氣機組比例存在上升空間,煙塵、SO2等污染物排放有望進一步降低.

1.2 估算方法

首先基于CEMS數(shù)據(jù),計算出各個安裝在線監(jiān)測設(shè)備的企業(yè)常規(guī)污染物年均排放濃度.根據(jù)各個企業(yè)的燃煤低位發(fā)熱值數(shù)據(jù),計算獲得各CEMS企業(yè)單位燃煤理論干煙氣量;結(jié)合理論煙氣量及排放濃度信息,獲得各個CEMS企業(yè)的排放因子;最后依據(jù)排放因子法,自下而上計算得到每個CEMS企業(yè)污染物的排放量.對于沒有安裝CEMS的企業(yè),根據(jù)該企業(yè)所在省份平均濃度來計算.除燃煤外的其他燃料類型的電廠,由于數(shù)據(jù)樣本不足,不分區(qū)域統(tǒng)計.具體公式[14,37]如下:

式中:Em為排放量,t/a;EF為排放因子,g/kg燃料;AC為環(huán)境統(tǒng)計燃料消耗量,t/a;n區(qū)分不同省份;i區(qū)分不同電廠; CAVG為排放濃度統(tǒng)計均值,mg/m3;C為在線監(jiān)排口污染物濃度小時均值,j為排口編號,h代表第h個運行小時;Oph為納入分析的監(jiān)測小時數(shù);V為理論煙氣量,m3/kg(其他燃料的煙氣量估算由查《第一次全國污染源普查工業(yè)污染源產(chǎn)排污系數(shù)手冊》獲得);QL為燃煤低位發(fā)熱值,kJ/kg;α為過量空氣系數(shù),取1.4;V0為理論空氣量.

表1 火電行業(yè)不同燃料CO與VOCs的排放因子Table 1 Emission factors of CO & VOCs in varied flues form thermal power

參考《國家監(jiān)控企業(yè)污染源自動監(jiān)測數(shù)據(jù)有效性審核辦法》[38],本研究在線監(jiān)測數(shù)據(jù)為通過有效性審核的數(shù)據(jù),對缺失及失控數(shù)據(jù)的修約處理按照 HJ/75-2007《固定污染源煙氣排放連續(xù)監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》[39]執(zhí)行.本研究對 PM2.5、CO、VOCs排放的估算選擇使用排放因子法,排放因子選自《城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊2017》[40]等.

2 結(jié)果與討論

2.1 基于CEMS的火電排放濃度分析

本研究基于全國每個在線監(jiān)測火電排口數(shù)據(jù),計算得到各省平均排放濃度(表2),其中云南省火電在線監(jiān)測數(shù)據(jù)質(zhì)量較差,本研究后續(xù)計算以臨近省份(貴州省)數(shù)據(jù)代替.全國各省火電 SO2、NOx、煙塵平均排放濃度范圍為 7.88～208.57mg/m3、40.33～238.2mg/m3、5.86～53.93mg/m3,不同地區(qū)之間有1～20倍的差異.三類常規(guī)污染物排放濃度的空間分布如圖 2 所示,具有較為明顯的地區(qū)差異,經(jīng)濟較為發(fā)達的 3大區(qū)域(京津冀、長江三角洲、珠江三角洲),排放濃度均值明顯低于其他地區(qū),高值區(qū)主要集中在東北地區(qū)以及西南地區(qū).

表2 基于在線監(jiān)測分析的各省火電企業(yè)污染物年均排放濃度(mg/m3)Table 2 Annual average concentration of pollutants in different provinces from thermal power plants based on CEMS(mg/m3)

圖2 2015年我國火電行業(yè)常規(guī)污染物排放濃度的空間分布Fig 2 Spatial distributions of emission concentration for themal power plants based on CEMS, 2015

如表2所示,北京、上海的火電煙氣SO2平均排放濃度基本達到超低排放35mg/m3限值要求;天津市、河北省、廣東省、浙江省、福建省、江蘇省的排放均值在 40.25～53.8mg/m3,基本達到 GB13223-2011《火電廠大氣污染物排放標準》[41]的特別排放限值要求(50mg/m3);平均排放濃度最高的是西南地區(qū)(高硫煤質(zhì)地區(qū)),GB13223-2011明確要求廣西、重慶、四川、貴州 4省市現(xiàn)有與新建火電燃煤鍋爐分別執(zhí)行400和200mg/m3.

NOx排放.僅北京市電廠煙氣NOx排放均值達到超低排放 50mg/m3限值要求,為 40.33mg/m3;上海市、廣東省、河北省等11省市NOx排放濃度均值基本達到特別排放限值要求,平均濃度為58.84～97.33mg/m3;平均排放濃度高的省份為遼寧省、吉林省、黑龍江省、青海省,平均濃度在145～238mg/m3之間,根據(jù)環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù),東三省燃煤低位發(fā)熱值省均值在14802～15417kJ/kg, NOx平均排放濃度高的原因可能與地區(qū)煤質(zhì)熱值較低有關(guān).3大區(qū)域明顯優(yōu)于臨近地區(qū).

全國火電行業(yè)煙塵排放,整體表現(xiàn)較好,北京市、上海市的排放均值達到超低排放限值要求(10mg/m3),天津市等 14省市排放濃度均值在10～20mg/m3,達到 20mg/m3的限值要求,另有 7 省市煙塵排放濃度均值在 20～30mg/m3,共計 23省市排放均值達到 GB13223-2011[38]煙塵排放限值要求(30mg/m3).其余8個地區(qū)的煙塵排放平均濃 度 在 31.88～54mg/m3,湖 南 省 最 高 ,為53.93mg/m3.東北地區(qū)、湖南-江西地區(qū)出現(xiàn)明顯的集中高值區(qū).

2.2 基于排污許可的排放限值分析

圖3 各省火電企業(yè)排口排放濃度限值(排污許可)分布及在線監(jiān)測排放濃度均值對比Fig.2 Comparison of maximum allowable discharge concentrations (pollutant emission permits) and averages of CEMS for thermal power plants in each province

本研究統(tǒng)計分析了各省排污許可火電企業(yè)煙氣排口煙塵、SO2、NOx等污染物執(zhí)行排放濃度限值分布情況,對比2015年各省火電企業(yè)煙氣在線監(jiān)測濃度均值與相應(yīng)的排污許可執(zhí)行限值均值如圖3所示.

由于技術(shù)、煤質(zhì)等原因,全國范圍內(nèi)不同地區(qū)執(zhí)行的標準不盡相同. SO2排放限值執(zhí)行較多的為 200、100、50、35mg/m3,分別占火電 SO2排口的37.2%、16.2%、16.7%、22.4%;NOx排放限值,執(zhí)行較多的為 200、120、50mg/m3,分別占火電NOx排口的30.2%、45%、17.9%;煙塵排放限值,執(zhí)行較多的為 30、20、10mg/m3,分別占火電煙塵排口的46.7%、23%、27.1%.超低排放限值方面(煙塵 10mg/m3、SO235mg/m3、NOx50mg/m3),獨立火電企業(yè)中煙塵、SO2、NOx許可濃度限值均滿足超低排放要求的煙氣排口占獨立火電煙氣總排口數(shù)的18.81%.

2015年在線監(jiān)測數(shù)據(jù)分析結(jié)果與執(zhí)行標準分布情況有顯著的一致性,GB13223-2011[41]標準在實際監(jiān)管中得到較好的落實,三大地區(qū)的火電大氣污染物排放執(zhí)行標準較其他地區(qū)更為嚴格,該部分地區(qū)火電企業(yè)排放控制已處于全國領(lǐng)先水平,西部、東北地區(qū)的SO2、NOx排污許可濃度限值較寬松;《煤電節(jié)能減排升級與改造行動計劃(2014～2020年)》[2]要求穩(wěn)步推進東部地區(qū)11省市(北京市、上海市、天津市、河北省、廣東省、浙江省、福建省、江蘇省、山東省、遼寧省、海南省)現(xiàn)役機組超低排放改造,從 2015年CEMS數(shù)據(jù)分析結(jié)果來看,北京、上?；痣娕欧呕具_到超低排放要求;東部地區(qū) 11省市中,遼寧省、海南省排放濃度表現(xiàn)有待加強.

各省火電企業(yè)排口排放濃度限值(排污許可)分布及在線監(jiān)測排放濃度均值對比[圖 3(d)],各省SO2、NOx排放的在線監(jiān)測均值達標表現(xiàn)要優(yōu)于煙塵排放,其中 SO2在線監(jiān)測濃度均值大于排污許可執(zhí)行標準均值的省份有山東省等 5省;NOx在線監(jiān)測濃度均值大于排污許可執(zhí)行標準均值的省份有青海省等 4省;煙塵在線監(jiān)測濃度均值大于排污許可執(zhí)行標準均值的省份有廣西壯族自治區(qū)等 13個省.總而言之,以排污許可限值作為監(jiān)管要求,我國火電企業(yè)實現(xiàn)達標排放的壓力不大.

2.3 燃煤發(fā)電機組的排放因子分析

全國燃煤發(fā)電機組 SO2排放因子為 0.06～4.83g/kg,平均值為 0.67g/kg,中位數(shù)為 0.59g/kg;NOx排放因子為0.11～7.5g/kg,平均值為0.76g/kg,中位數(shù)為 0.67g/kg;煙塵的排放因子為 0.01～2.42g/kg,平均值為 0.16g/kg,中位數(shù)為 0.13g/kg.從排放因子的5%～95%分位數(shù)來看,SO2、NOx、煙塵的排放因子差距分別為6.5倍、4.5倍以及6.4倍.如圖 4(d)所示,排放因子更多的集中在P5～P95之間,這可能是由于2015年我國火電排放標準對燃煤電廠的排放起到了強有力的限制作用,將排放因子壓縮在扁平的區(qū)間內(nèi),表明當(dāng)前我國燃煤發(fā)電排放控制起到了一定的成效,但是仍有部分電廠未達標排放,或執(zhí)行著較寬松的標準.

各省的排放因子有明顯的地域差異,同時,同一省份不同企業(yè)排放因子也存在著較大的差別.不同地區(qū)的排放因子如圖4所示,表3給出了各省的排放因子均值及其 95%置信區(qū)間.SO2平均排放因子較大的省是廣西壯族自治區(qū)、四川省、重慶市、貴州省(1.15～1.57g/kg),單個企業(yè)排放因子最大值出現(xiàn)在黑龍江省,為 4.83g/kg;NOx排放因子平均值較大的省是黑龍江省、吉林省、遼寧省、青海省(0.95～1.87g/kg),單個企業(yè)排放因子最大值出現(xiàn)在河南省,為 7.5g/kg;煙塵排放因子平均值較大的省是黑龍江省、湖南省、重慶市、廣西壯族自治區(qū)(0.31～0.44g/kg),單個企業(yè)排放因子最大值出現(xiàn)在重慶市,為2.42g/kg.

圖4 基于在線監(jiān)測分析得出的燃煤電廠排放因子分布Fig.4 Distribution of emission factors for coal-fired power plants in each province based on CEMS

本研究所得出的燃煤電廠SO2、NOx、PM10、PM2.5排放因子與已有研究做了對比分析(圖 5).圖 5(a)為燃煤電廠 SO2排放因子對比,Liu等[24]研究發(fā)現(xiàn),2005年后,我國 SO2排放因子急劇下降,2010年SO2排放因子均值為4.89g/kg,而本研究得到2015年SO2排放因子均值為0.67g/kg;戴佩虹[35]利用在線監(jiān)測與物料衡算兩種方法對2011年廣東省的排放因子進行相關(guān)研究,發(fā)現(xiàn)利用物料衡算的方式得出排放因子為 0.76～3.16g/kg,而利用 CEMS得出的結(jié)果為 0.43～1.71g/kg,在線監(jiān)測所得結(jié)果更低,本研究對 2015年全國火電分析得出 SO2排放因子結(jié)果在0.06～4.83g/kg 之間,P5～P95 為 0.22～1.44g/kg.2011年后,火電行業(yè)排放提標[41],“倒逼”企業(yè)進行煙氣治理技術(shù)升級, 濕法脫硫的大面積普及,促使我國火電行業(yè)的 SO2排放控制水平有了長足的進步,對我國火電行業(yè)煙氣 SO2治理有明顯 的改善.

表3 “煤電”污染物的年均排放因子(g/kg)Table 3 Annual average emission factors of coal-fired power plants in each provinces (g/kg)

近幾年,我國對NOx排放控制趨嚴,火電企業(yè)普遍進行了機組的低氮改造,NOx排放因子出現(xiàn)“斷崖式”下降[圖5(b)].NOx的排放估算主要以排放因子法為主,研究者多以排放因子庫的形式給出, Zhao等[37]給出我國2010年燃煤電廠的排放因子在 1.5～11.2g/kg之間,戴佩虹[35]通過CEMS數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)2011年廣東省的燃煤電廠NOx排放因子在0.77～4.57g/kg之間,本研究得出2015年全國燃煤發(fā)電 NOx排放因子 P5～P95值為0.33～1.5g/kg.

對顆粒物的排放因子研究多以 PM10或PM2.5為主,在線監(jiān)測對顆粒物粒徑?jīng)]有區(qū)分,相關(guān)對比結(jié)果如圖 5(c)所示.當(dāng)前火電企業(yè)的排放因子均值較 2010年水平又有了明顯的下降,GB13223-2011[41]給出的煙塵排放標準為 30mg/m3,相較于 GB13223-2003給出的第三時段50～200mg/m3的標準有了大幅度的提升,且部分機組開始執(zhí)行 20mg/m3的特別排放限值以及10mg/m3的超低排放限值,這些對煙塵排放的控制都起到了顯著效果.

圖5 已有文獻公開的燃煤電廠排放因子與本研究的對比Fig.5 Comparison of emission factors of coal-fired power plants with published literatures 1mg/m3=0.01g/kg煤,1g/GJ=0.02g/kg煤

中國燃煤發(fā)電SO2、NOx、煙塵排放因子平均值分別為0.67、0.76、0.16g/kg,本研究因子水平低于已有研究者的結(jié)果,本研究的排放因子是基于全國在線監(jiān)測數(shù)據(jù)得出,考慮了火電生產(chǎn)技術(shù)、污染物治理技術(shù)等進步,較好的反映了當(dāng)前中國火電排放情況,下一步可結(jié)合空氣質(zhì)量模型開展中國火電對大氣污染貢獻分析.

2.4 非燃煤發(fā)電機組的排放因子

根據(jù)全國火電在線監(jiān)測數(shù)據(jù),對不同燃料類型的火電排放因子進行了分析,由于樣本不足,未采取分省統(tǒng)計形式,結(jié)果如表4所示.

表4 不同燃料機組污染物的平均排放因子Table 4 Average emission factors of thermal power using varied fuels

2.5 2015年中國火電排放績效值及排放量

根據(jù) HPEC清單結(jié)果顯示(表 5),全國火電CO、VOCs、NOx、SO2、PM10、PM2.5平均排放績效值分別為 1.06、0.03、0.32、0.39、0.08、0.06g/(kW?h),不同區(qū)域的排放績效有一定的差異. CO 排放績效值范圍為 0.03～1.09g/(kW?h);VOCs排放績效值范圍為 0.01～0.08g/(kW?h);SO2排放績效值范圍為 0.08～0.82g/(kW?h); NOx排放績效值范圍為0.16～0.97g/(kW?h);PM10排放績效值范圍為0.01～0.23g/(kW?h);PM2.5排放績效值范圍為 0.01～0.13g/(kW?h).排放績效值下降的幅度較排放因子下降的幅度更為明顯,這是由于火電行業(yè)減排措施的貢獻,同時這也與我國火電的節(jié)能降耗改造有關(guān)[24].

表5 各省火電大氣污染物排放量Table 5 Emissions of air pollutants from thermal power plants in 2015

2015年,全國火電 CO、VOCs、NOx、SO2、PM10、PM2.5排放量分別為 403.87、10.73、122.94、146.68、28.72和22.80萬t/a.排放量的空間分布如圖6所示, CO的排放量主要集中在京津冀、長三角、珠三角3大區(qū)域以及相關(guān)臨近地區(qū),表明該地區(qū)的火電生產(chǎn)活動水平較高,東北、西北地區(qū)活動水平則相對較低,其他污染物排放量空間分布與在線監(jiān)測排放濃度的分布存在一定的差異,即 3大區(qū)域及臨近省份的排放濃度水平較低,但排放量相對較高,這些地區(qū)應(yīng)當(dāng)是下一階段我國火電行業(yè)排放控制工作的重點區(qū)域.

圖6 2015年中國火電大氣污染物排放量空間分布Fig.6 Spatial distributions of air pollutants emission from thermal power, 2015

2.6 不確定性分析

本研究使用的活動水平數(shù)據(jù)質(zhì)量較好,活動水平的不確定性較低.結(jié)果的不確定性主要來源于兩個方面,一是采用在線監(jiān)測數(shù)據(jù)對全國火電排放濃度進行分析,數(shù)據(jù)樣本存在一定的不確定性,對于部分數(shù)據(jù)樣本較少的省份,結(jié)果可能存在較大的偏差;二是對于燃煤機組的排放因子估算使用燃煤低位發(fā)熱值計算理論干煙氣量,與實際工況存在一定差異.

3 結(jié)論

3.1 全國各省火電SO2、NOx、煙塵平均排放濃度 范 圍 為 7.88～208.57、40.33～238.2、5.86～53.93mg/m3.北京、上?；痣娕欧呕具_到超低排放要求;遼寧省、海南省排放濃度明顯高于其余9省市,超低改造有待加強.

3.2 三類常規(guī)污染物排放濃度的空間分布具有較為明顯的地區(qū)差異,經(jīng)濟較為發(fā)達的三大區(qū)域,排放濃度均值明顯低于其他地區(qū),高值區(qū)主要集中在東北地區(qū)以及西南地區(qū);全國火電CO、VOCs、SO2、NOx、PM10、PM2.5排放量分別為 403.87、10.73、122.94、146.68、28.72和22.80萬t/a.污染物排放量空間分布與在線監(jiān)測排放濃度的分布不同,排放主要集中在活動水平相對較高的三大區(qū)域及臨近地區(qū),雖然這些地區(qū)排放濃度控制水平已全國領(lǐng)先,排放控制工作仍需要關(guān)注.

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