趙俊日 ,肖 昕*,吳 濤,李彥鵬,賈紅霞 (.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院,江蘇 徐州 6；.徐州環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,江蘇 徐州 8；.江西應(yīng)用技術(shù)職業(yè)學(xué)院,江西 漳州 000；.中國(guó)環(huán)境新聞工作者協(xié)會(huì) 北京 00095)

作為當(dāng)前大氣環(huán)境科學(xué)研究的熱點(diǎn)與難題,大氣污染物預(yù)報(bào)預(yù)警可通過各類預(yù)報(bào)方法與手段相結(jié)合,對(duì)多種大氣污染物在全球尺度下的不同類型污染過程進(jìn)行模擬預(yù)測(cè)研究,成為城市.及區(qū)域大氣復(fù)合污染控制研究的重要手段之一[1-3].大氣污染物排放源清單是模型研究和相關(guān)控制策略制定的重要基礎(chǔ),但排放源估算取決于許多因素,包括社會(huì)經(jīng)濟(jì)、能源、土地利用、環(huán)境資料等[4].但由于統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的滯后性和排放因子及時(shí)空分配系數(shù)等數(shù)據(jù)的不確定性,定量估算排放源及對(duì)其進(jìn)行實(shí)時(shí)更新有較大的困難,有必要通過各類“反演”模型采用自下而上的方法反演污染源提高空氣質(zhì)量模型的模擬精度[5].徐祥德等[6]首次提出了“nudging”源同化方法,通過迭代計(jì)算的方式逐步修正污染源,改進(jìn)NO2和 SO2濃度預(yù)報(bào)效果;靳璐濱等[7]利用三維變分同化(3D-var)方法對(duì)青奧會(huì)期間南京地區(qū)的 PM10、PM2.5進(jìn)行了同時(shí)同化實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明同化對(duì)初始場(chǎng)有顯著改進(jìn).

CMAQ模型作為美國(guó)環(huán)保署推薦的第3代空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)Models-3的核心模塊[8],對(duì)污染物區(qū)域分布及其變化趨勢(shì)雖具有較強(qiáng)的預(yù)報(bào)能力,但由于污染源時(shí)空特征十分復(fù)雜,CMAQ污染濃度預(yù)報(bào)量與實(shí)況相比存在明顯偏低的“系統(tǒng)性”誤差[9],且CMAQ模型的物理、化學(xué)機(jī)制及參數(shù)等需不斷完善,因此很多學(xué)者對(duì)空氣質(zhì)量模型采用后處理的方式對(duì)其進(jìn)行訂正來減少模型誤差[10].許建明等[11]提出 CMAQ-MOS動(dòng)力-統(tǒng)計(jì)相結(jié)合的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)技術(shù),其試驗(yàn)方案表明可顯著降低CMAQ模型的“系統(tǒng)性”預(yù)報(bào)誤差;尤佳紅等[12]采用WRF-RTIM的MOS方法進(jìn)行冬季污染預(yù)報(bào)和霾的診斷,發(fā)現(xiàn)在歷史污染監(jiān)測(cè)資料小樣本條件下,RTIM 的統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)具有較高的精度.

然而目前國(guó)內(nèi)對(duì)中小尺度空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)優(yōu)化方面的研究較少,本文綜合考慮排放源清單的不確定性及模式在其背景下產(chǎn)生的非客觀性預(yù)報(bào)偏差,采用源清單修正方法、統(tǒng)計(jì)修正方法對(duì)其進(jìn)行優(yōu)化,分析修正前后預(yù)報(bào)效果的改善程度,以期為區(qū)域空氣質(zhì)量改善和重污染天氣預(yù)報(bào)預(yù)警提供科學(xué)依據(jù).

1 模式設(shè)置與數(shù)據(jù)

1.1 模式設(shè)置

本文采用的空氣質(zhì)量模式為CMAQ(v4.7.1),CMAQ為開源的高度模塊化結(jié)構(gòu)模型,已被廣泛應(yīng)用于常規(guī)空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)和決策制定當(dāng)中[13],CMAQ模式所需要的氣象場(chǎng)可由中尺度數(shù)值天氣預(yù)報(bào)模式 WRF(v3.6.1)提供,該模式對(duì)多種物理過程均有不同的參數(shù)化方案,可以更為真實(shí)的模擬大氣空間運(yùn)動(dòng)[14-16].源排放處理模式SMOKE (v3.0)可以將排放清單處理成空氣質(zhì)量模式需要的時(shí)空分辨率數(shù)據(jù)[17],本文中 SMOKE模式主要用于徐州本地排放源清單處理,對(duì)其進(jìn)行時(shí)間、空間及化學(xué)物種分配,外兩層和徐州版圖區(qū)域之外的剩余部分采用清華大學(xué) MEIC[18]清單排放數(shù)據(jù).模式采用的主要參數(shù)化方案如表1、2所示.

如圖 1所示,本文中所有模式采用三層嵌套方式模擬,WRF模式和CMAQ模式采用蘭伯特投影坐標(biāo)系,坐標(biāo)原點(diǎn)為117°E和45°N,兩條真緯線為北緯30°和北緯60°.三層水平網(wǎng)格分辨率和網(wǎng)格數(shù)分別為 3km,9km,27km 和 97×97,94×112,76×88.第一層區(qū)域覆蓋中國(guó)華北,華東及中部地區(qū),部分東亞地區(qū);第二層區(qū)域覆蓋蘇北周邊的河南,山東,安徽等省份,第三層區(qū)域?yàn)槟繕?biāo)研究區(qū)域覆蓋整個(gè)徐州市.

圖1 研究區(qū)域Fig.1 Map of Research Regional

表1 WRF模式參數(shù)設(shè)置Table 1 Parameters setting of WRF model

表2 CMAQ模式參數(shù)設(shè)置Table 2 Parameters setting of CMAQ model

1.2 使用數(shù)據(jù)

本文使用的WRF模式輸入數(shù)據(jù)源于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)測(cè)中心發(fā)布的FNL全球再分析數(shù)據(jù),水平分辨率為 1°×1°,地形和下墊面數(shù)據(jù)分別是USGS 30s全球地形和MODIS土地利用分類產(chǎn)品.徐州市本地排放源清單(基準(zhǔn)年2015年)和大氣污染物觀測(cè)數(shù)據(jù)及溫度、濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、氣壓等氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)由徐州環(huán)境監(jiān)測(cè)中心提供.

2 研究方案設(shè)計(jì)

2.1 源清單“Nudging”修正方法

本文采用“Nudging”源同化反演方法,即在空氣質(zhì)量模式積分方程中構(gòu)造排放源的“張弛逼近項(xiàng)”[19]以減少模式預(yù)報(bào)結(jié)果與實(shí)際觀測(cè)濃度的誤差.

假設(shè)某時(shí)刻的模擬結(jié)果誤差完全是由排放源S產(chǎn)生,固定其他大氣物理化學(xué)過程,已知實(shí)際觀測(cè)污染物濃度為C*,經(jīng)過n次迭代計(jì)算,模式預(yù)報(bào)的污染物濃度逐漸向?qū)嶋H觀測(cè)值逼近,即 Cn→C*可以得到如下迭代式子:

但本研究中 CMAQ模式的第三層區(qū)域水平網(wǎng)格分辨率為 3km×3km,若不考慮周圍面源影響,只考慮監(jiān)測(cè)站點(diǎn)周圍的點(diǎn)源源強(qiáng),修正之后的源清單對(duì) CMAQ模式預(yù)報(bào)結(jié)果影響甚微,所以引入反距離加權(quán)(IDW) 插值算法[20]來彌補(bǔ)上述缺點(diǎn).

對(duì)迭代式子中設(shè):

假設(shè)在CMAQ模式中第三層區(qū)域里有k個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn),各落在第(xi,yi)網(wǎng)格上,設(shè)其網(wǎng)格上的α值為αi,i=1,2,3…,k,IDW 的插值函數(shù)可描述為如下:

式中:是網(wǎng)格上的任意點(diǎn)到(xi,yi)的水平距離;p是大于0的加權(quán)冪指數(shù)

(本文中p取1.5),考慮1,2,3…,m種不同污染物,最后得到以下通式:

2.2 統(tǒng)計(jì)修正方法

XGBoost是在 2015年由美國(guó)華盛頓大學(xué)Chen[21]提出,XGBoost是 Gradient Boosting Machine(梯度提升機(jī)器學(xué)習(xí)算法)的C++的實(shí)現(xiàn),能自動(dòng)利用 CPU的多線程進(jìn)行并行計(jì)算,且對(duì)算法加以改進(jìn)運(yùn)行速度和精度得到了很大的提升[22].

假設(shè)模型有 k個(gè)決策樹,其集成模型可以如下表示:

對(duì)其目標(biāo)函數(shù)二階泰勒展開得:

本文基于XGBoost算法對(duì)CMAQ模式預(yù)報(bào)的6種常規(guī)大氣污染物進(jìn)行統(tǒng)計(jì)修正.設(shè)t時(shí)間段為起報(bào)時(shí)間段,t1為5×24h,取t-t1時(shí)間段的大氣污染物觀測(cè)值和氣象要素觀測(cè)值及CMAQ模式模擬值作為訓(xùn)練數(shù)據(jù),t2為 1×24h,取 t+t2時(shí)間段的WRF模式氣象要素預(yù)報(bào)值及CMAQ模式預(yù)報(bào)值作為預(yù)測(cè)數(shù)據(jù),建立統(tǒng)計(jì)修正回歸模型,可以描述為如下方程:

式中:為t- t1時(shí)間段的污染物濃度觀測(cè)值矩陣;為t- t1時(shí)間段的n×t1維的氣象要素觀測(cè)值矩陣和m×t1維的CMAQ模型污染物濃度預(yù)報(bào)值矩陣;為 t+t2時(shí)間段的 n×t2維的WRF氣象要素預(yù)報(bào)值矩陣和 m×t2維的 CMAQ模型污染物濃度預(yù)報(bào)值矩陣;本文中n和m分別取溫度、濕度、氣壓、風(fēng)速、風(fēng)向等5列和PM2.5、PM10、O3、SO2、NO2、CO 等 6列,為t- t1時(shí)間段的(n+m)×t1維矩陣,為常數(shù)項(xiàng)矩陣.

3 結(jié)果與討論

3.1 源清單“Nudging”修正結(jié)果與分析

源同化試驗(yàn)階段:采用2016年12月2～6日徐州市 13個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的 SO2、NO2、CO實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行迭代計(jì)算.

控制試驗(yàn)階段:采用初始排放源模擬 2016年12月3～31日期間徐州市區(qū)SO2、NO2、CO濃度.

預(yù)報(bào)效果檢驗(yàn)試驗(yàn):采用同化源模擬 2016年12月3～31日期間徐州市區(qū)SO2、NO2、CO濃度.

表 3給出了 2016年 12月 SO2、NO2、CO逐時(shí)濃度預(yù)報(bào)、修正值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)(R)、平均絕對(duì)誤差(MAE)、平均相對(duì)偏差(MFB)、平均相對(duì)誤差(MFE)、均方根誤差(RMSE). Boylan等[23]建議以平均相對(duì)偏差(MFB)和平均相對(duì)誤差(MFE)為衡量指標(biāo)評(píng)估模式預(yù)報(bào)的合理性,假如MFB值在-60%～60%之間且MEF小于75%,則可認(rèn)為模式模擬結(jié)果在合理的可接受的范圍內(nèi),若 MFB值在-30%～30%之間且 MEF小于50%,則可認(rèn)為模式表現(xiàn)優(yōu)秀,模擬結(jié)果在理想水平范圍內(nèi).

從表3可以看出,冬季徐州市SO2、NO2逐時(shí)預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)比較低,CO預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)相對(duì)來說比較高,在 0.5左右,3類污染物的平均相對(duì)誤差和平均相對(duì)偏差都在理想水平范圍內(nèi),但平均絕對(duì)誤差和均方根誤差均較大.

采用初始源模擬的結(jié)果相比,修正之后 3類污染物的相關(guān)系數(shù)均有所提高,SO2、NO2的修正值與觀測(cè)值的平均絕對(duì)誤差和均方根誤差明顯減少,平均相對(duì)誤差分別為 33.64%和 28.45%,平均相對(duì)偏差分別為 3.85%和-11.39%,可認(rèn)為修正結(jié)果均在理想水平范圍內(nèi).從修正前后的各項(xiàng)指標(biāo)的變化幅度來看,3類污染物中 NO2修正效果最好,其次是 SO2,CO最差,其平均絕對(duì)誤差和均方根誤差及MFB和MFE取值范圍反而變大,且相關(guān)系數(shù)提高的幅度也相對(duì)較小,優(yōu)化效果不太理想,可能其模擬效果已經(jīng)達(dá)到最優(yōu)狀態(tài),預(yù)報(bào)效果很難進(jìn)一步得到改善,下一步研究有必要對(duì)源排放、湍流擴(kuò)散、化學(xué)反應(yīng)、干濕沉降等過程進(jìn)行分析,找出對(duì)局地 CO污染貢獻(xiàn)最大的過程進(jìn)行修正優(yōu)化.

表3 2016年12月CO、SO2、NO2源清單修正誤差統(tǒng)計(jì)表Table 3 Error statistics of simulated CO、SO2、NO2 concentration using initial and inversion emission during December 2016

圖2所示為徐州市冬季2016年12月SO2、NO2、CO初始源和同化源源強(qiáng)空間分布,可以看出 3類污染物排放源的空間分布呈現(xiàn)大市區(qū)排放源強(qiáng)較大,其他各市區(qū)較小,冬季采暖期間燃煤及工業(yè)生產(chǎn)排放的污染物主要集中在市區(qū),且冬季氣象條件不利于污染物的擴(kuò)散.同化源的源強(qiáng)大小空間分布與初始源基本相符,CO同化源的源強(qiáng)比初始源小,而SO2、NO2同化源的源強(qiáng)相對(duì)初始源高出一定比例,說明初始源清單對(duì) CO的排放量存在一定的高估,而對(duì)SO2、NO2排放量存在一定的低估.

雖然修正之后預(yù)報(bào)效果提高了,至于清單修正之后的源強(qiáng)是否接近于真實(shí)排放源,與模式內(nèi)部物理、化學(xué)反應(yīng)參數(shù)本地化和排放源清單時(shí)間、空間、化學(xué)輪廓是否正確及使用的觀測(cè)資料站點(diǎn)數(shù)等多種因素有關(guān).總體而言,根據(jù)上述兩種排放源的模擬結(jié)果與源強(qiáng)的空間分布差異一定程度上反映了冬季重污染天氣過程中CO、NO2、SO2排放源強(qiáng)的動(dòng)態(tài)分布特征.

圖2 CO、NO2、SO2的初始源和同化源SMOKE處理結(jié)果空間分布(moles/s)Fig.2 CO、NO2、SO2 Spatial distributions of emission source intensity of SMOKE results第一、二行分別為初始源和同化源

3.2 統(tǒng)計(jì)修正結(jié)果與分析

對(duì)于初始排放源模擬的 PM2.5、PM10、O3及經(jīng)“nudging”方法修正的同化源模擬的SO2、NO2、CO等6種污染物,采用基于XGBoost算法的結(jié)合 WRF預(yù)報(bào)氣象要素的統(tǒng)計(jì)修正方法對(duì)CMAQ模型進(jìn)行后處理.為了檢驗(yàn)其修正效果,對(duì)2016年12月3～31日冬季徐州市13個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)逐時(shí)污染物濃度觀測(cè)值、預(yù)報(bào)值及相應(yīng)的修正值進(jìn)行分析對(duì)比,本文取2m溫度、2m相對(duì)濕度、10m風(fēng)場(chǎng)、地面氣壓等5種WRF氣象要素作為修正建模的訓(xùn)練樣本,訓(xùn)練樣本數(shù)選取參考程興宏等[24]的方法,并考慮地區(qū)適用差異,本文采用前5d的數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練樣本進(jìn)行滾動(dòng)修正.

從表4可以看出,徐州區(qū)域SO2、NO2逐時(shí)預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)比較低,PM2.5、PM10的預(yù)報(bào)值平均絕對(duì)誤差和均方根誤差都比較大,而CO、O3的相關(guān)系數(shù)相對(duì)較高.經(jīng)上述方法進(jìn)行滾動(dòng)修正之后 6種污染物預(yù)報(bào)修正值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)得到了顯著的提高,各項(xiàng)修正誤差也減少了許多.對(duì)于 CO、O3修正之后其相關(guān)系數(shù)均提高了 0.15左右,經(jīng)“nudging”修正之后出現(xiàn)的CO的MFB和MFE兩項(xiàng)指標(biāo)反而變大的現(xiàn)象也成功消去,平均絕對(duì)誤差,均方根誤差也減小了 50%左右.就相關(guān)系數(shù)而言,NO2改進(jìn)幅度最大,均方根誤差和平均絕對(duì)誤差明顯減少,平均相對(duì)誤差和平均相對(duì)偏差分別為 17.24%和-2.91%,可認(rèn)為修正效果非常好.PM2.5和 PM10修正值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)分別提高到 0.6～0.7左右,平均絕對(duì)誤差和均方根誤差分別減少了23.7和 23.2μg/m3,其減少幅度最大,平均相對(duì)誤差和平均相對(duì)偏差均在理想水平范圍內(nèi).對(duì)于SO2,修正值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)提高了0.25左右,平均絕對(duì)誤差和均方根誤差分別減少了12.4和6.8μg/m3,平均相對(duì)誤差和平均相對(duì)偏差分別為1.60%和24.37%,其修正前后各項(xiàng)統(tǒng)計(jì)指標(biāo)變化幅度較明顯,但相比其他 5個(gè)污染物,其預(yù)報(bào)優(yōu)化效果不太理想,可能與 CMAQ模式本身對(duì)SO2模擬效果不太好有關(guān)[25],需要對(duì)模式內(nèi)部物理、化學(xué)過程進(jìn)行進(jìn)一步的研究,找出對(duì)SO2模擬影響最大的因子進(jìn)行優(yōu)化.

表4 2016年12月統(tǒng)計(jì)修正誤差統(tǒng)計(jì)表Table 4 Error statistics of statistical revisions during December 2016

圖3 2016年12月預(yù)報(bào)優(yōu)化結(jié)果散點(diǎn)Fig.3 The result of the six pollutants optimization scatter plot in December 2016 sim為模擬值,opt為修正

散點(diǎn)圖可以反映模擬值與觀測(cè)值的線性關(guān)系,可一目了然的看出修正效果好壞程度.圖 3給出了修正前后的預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的散點(diǎn)分布特征,可以看出CO、O3預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的散點(diǎn)多數(shù)在對(duì)角線上方,大部分預(yù)報(bào)值有一定的高估,散點(diǎn)分布較集中,相關(guān)系數(shù)也較高;而SO2、NO2預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的散點(diǎn)多數(shù)在對(duì)角線下方,擬合線與對(duì)角線距離較遠(yuǎn),即大多數(shù)預(yù)報(bào)值明顯低于觀測(cè)值,相關(guān)系數(shù)也偏低;PM2.5、PM10預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)不低,但是其散點(diǎn)分布最為分散.經(jīng)上述方法修正后,預(yù)報(bào)偏低或偏高現(xiàn)象得到很大的改善,除了SO2之外,相關(guān)系數(shù)均提高到0.6～0.7左右,且模擬值與觀測(cè)值的分布較集中在對(duì)角線附近,說明修正之后預(yù)報(bào)值更接近于實(shí)際觀測(cè)值.

4 結(jié)論

4.1 在源清單“Nudging”修正部分,本文結(jié)合IDW空間插值算法,以SO2、NO2、CO濃度預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的誤差迭代算子逐步修正污染源分布的方式,對(duì)模式預(yù)報(bào)值進(jìn)行修正.3類污染物初始排放源的空間分布呈現(xiàn)大市區(qū)排放源強(qiáng)較大,其他各市區(qū)較小,初始源清單對(duì)CO的排放量存在一定的高估,而對(duì)SO2、NO2排放量存在一定的低估現(xiàn)象.從修正前后的各項(xiàng)指標(biāo)的變化幅度來看,3類污染物中 NO2修正效果最好,其次是SO2,CO是最差.

4.2 為了改進(jìn)模式在具有較大不確定性的排放源清單影響背景下,各種物理、化學(xué)過程產(chǎn)生的非客觀性預(yù)報(bào)偏差,本文采用統(tǒng)計(jì)修正的方式對(duì)CMAQ模式進(jìn)行后處理.用集成學(xué)習(xí)算法建立統(tǒng)計(jì)修正模型時(shí),考慮到訓(xùn)練和預(yù)報(bào)階段的氣象條件,引入了與污染物濃度有顯著相關(guān)的觀測(cè)氣象要素和WRF預(yù)報(bào)氣象要素作為不同時(shí)間段的建模自變量.經(jīng)滾動(dòng)修正之后,成功消除了經(jīng)“nudging”修正之后出現(xiàn)的反?，F(xiàn)象,除了SO2之外,相關(guān)系數(shù)均提高到 0.6～0.7左右,優(yōu)化效果頗為明顯.

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