劉宏慶,巨天珍,裴 潔,謝順濤,陳雪萍,王培玉,張江峪,咸 龍 (西北師范大學地理與環(huán)境科學學院,甘肅蘭州 730070)

甲醛(HCHO)是大氣中主要污染物之一,參與羧酸、羥基自由基(OH)、過氧乙酰硝酸酯(PANs)和臭氧(O3)等許多重要污染物的生成和去除過程,是光化學煙霧的重要組成成分之一[1].甲醛為較高毒性的物質,在我國有毒化學品優(yōu)先控制名單上高居第二位已被世界衛(wèi)生組織確定為致癌和致畸形物質,是公認的變態(tài)反應源,也是潛在的強致突變物之一.國際癌癥研究機構(IARC)已經于2004年將甲醛上升為第一類致癌物質[2-3].環(huán)境大氣中甲醛的來源比較廣泛,其中一次來源主要為工業(yè)和汽車尾氣的排放、生物質和化石燃料的不完全燃燒、建筑材料的釋放,以及某些天然過程的生成;二次來源為大氣VOCs(揮發(fā)性有機物,來源主要有三種:生物質燃燒、人類活動及植物排放)如甲烷、異戊二烯等的光化學氧化,幾乎每一種 VOCs的光化學氧化都包含生成甲醛的過程[4].

近年來,分析大氣環(huán)境污染的時空變化特征及其影響因素已經成為環(huán)境科學研究領域密切關注的熱點問題[5-6].以往對甲醛污染的研究,主要通過人工檢測,分析室內外大氣中甲醛的濃度及時空分布狀況[7]、來源與貢獻情況[8].與人工監(jiān)測方法相比較,遙感監(jiān)測可以滿足長時間、大尺度區(qū)域范圍的甲醛的監(jiān)測,且易于獲取甲醛的動態(tài)信息,揭示甲醛的污染源及其動態(tài)遷移變化過程[9-10].目前大氣污染遙感監(jiān)測的傳感器眾多,搭載了檢測甲醛的傳感器主要有 GOME(搭載于1996年發(fā)射的 ERS-2衛(wèi)星)、SCIAMACHY(搭載于2002年發(fā)射的ENVISAT衛(wèi)星)、GOME-2(搭載于2007年發(fā)射的METOP-A衛(wèi)星和2013年發(fā)射的METOP-B 衛(wèi)星)和OMI(搭載于2004年發(fā)射的AURA衛(wèi)星),其中OMI具有反演數(shù)據精度高,且時空覆蓋度好的特點,因而被廣大學者應用[11].而國內外利用OMI遙感對大氣污染物的監(jiān)測研究,主要集中在SO2、NO2及O3[12-14]等的時空變化特征及反演技術.對甲醛這一具有重大健康危害的氣體污染研究較為少見[15].因此本文利用 OMI遙感數(shù)據,結合氣象數(shù)據、統(tǒng)計公報,選取重工業(yè)基地黑龍江省分析了其 2005～2016年甲醛柱濃度時空變化并探究其影響因素,以期為政府部門在治理大氣污染、制定環(huán)保政策方面提供參考.

1 研究區(qū)概況

黑龍江省(43°26'～53°33'N,121°11'～135°05'E)位于中國東北部,是中國位置最北、緯度最高的省份,東西跨14個經度,南北跨10個緯度,土地總面積居全國第6位,邊境線長達2981.26km.2016年全年生產總值(GDP)15386.1億元,常住總人口3799.2萬人.全省屬于寒溫帶與溫帶大陸性季風氣候,年平均氣溫多在-5℃～5℃之間.全省降水表現(xiàn)出明顯的季風性特征,年降水量多介于400～650mm 之間,中部山區(qū)多,東部次之,西、北部少.地勢大致是西北部、北部和東南部高,東北部、西南部低.

圖1 研究區(qū)概況Fig.1 Schematic diagram of the study area

黑龍江省作為資源和農業(yè)大省,是國家重要的商品糧基地和工業(yè)基地,原油、原煤和天然氣儲量分別居全國(不含港澳臺地區(qū))31個省(自治區(qū)、直轄市)的第1、9、7位.由于資源和環(huán)境的過度開發(fā)和利用,使黑龍江省部分城市大氣出現(xiàn)不同程度污染[16-17].加重的煤煙型污染、汽車尾氣、粉塵污染等問題將導致大氣環(huán)境質量下降,黑龍江省大氣污染防治刻不容緩[18-19].

2 數(shù)據源及方法

2.1 數(shù)據資料

本研究所用甲醛遙感資料源于臭氧監(jiān)測儀(Ozone Monitoring Instrument,OMI).OMI是美國國家航空航天局(NASA)于2004年7月15日發(fā)射的Aura地球觀測系統(tǒng)衛(wèi)星上攜帶的4個傳感器之一.該儀器由荷蘭、芬蘭及NASA三方合作制造,軌道掃描幅為 2600km,空間分辨率13km×24km,每天可覆蓋全球一次[20].OMI傳感器具有可見光通道、兩個紫外通道(UV1和UV2)共計 3個光譜通道,波長范圍為 270～500nm,波譜分辨率為0.5nm.通過OMI測量的太陽紫外波段后向散射輻射,根據甲醛的吸收特性基于DOAS 技術(差分吸收光譜技術)反演甲醛斜柱總量,進一步利用 IMAGES全球化學傳輸模型以及輻射傳輸模型計算獲得甲醛垂直柱總量數(shù)據[21].

本文所用遙感數(shù)據為 2005～2016年 L2_V003數(shù)據產品,該產品名稱為OMHCHO.003,此產品由比利時太空高層大氣研究所(BIRA-IASB)反演,并發(fā)布在NASA官網上的GES DISC,數(shù)據的相對不確定性約為 25%[22-23].影響因素數(shù)據源于黑龍江省統(tǒng)計年鑒、中國氣象數(shù)據共享網(http://cdc.cma.gov.cn)等.

2.2 數(shù)據處理

本文選取 2005～2016年逐日 OMI Level-2數(shù)據產品,提取數(shù)據中經緯度信息及甲醛柱濃度量.為減少云量對甲醛柱濃度值精度的影響, 剔除云量大于 50%及誤差大的數(shù)據,該過程基于VISAN 軟件完成.通過ArcGIS 10.2對每日數(shù)據進行插值、裁剪及月均值、年均值計算.利用以上步驟所得結果,對黑龍江省進行甲醛柱濃度時空變化進行特征分析.為便于季節(jié)變化分析,以3、4、5月為春季,6、7、8月為夏季,9、10、11月為秋季,12月及次年的1、2月為冬季的標準進行季節(jié)均值計算.

3 結果與分析

3.1 黑龍江省甲醛柱濃度月均值時空變化

圖2為2005～2016年黑龍江省甲醛柱濃度的月度及月均變化趨勢.甲醛柱濃度在 144個連續(xù)月份內整體呈波動上升狀態(tài),月度最低值出現(xiàn)在2005年5月(4.59×1015molec/cm2),月度最高值出現(xiàn)在 2011年 7月(19.48×1015molec/cm2).甲醛柱濃度在年內具有明顯的規(guī)律性波峰波谷,說明甲醛柱濃度與季節(jié)變化有緊密關系.如圖 2中月均變化可知,甲醛柱濃度近12年月均變化大致符合正弦分布(P=0.0020),最低值出現(xiàn)在 2～3月,最高值出現(xiàn)在6～7月.

圖2 近12年黑龍江省甲醛柱濃度月度及月均變化趨勢Fig.2 Monthly average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005～2016

為更加直觀地分析甲醛柱濃度的時空變化特征,根據近 12年甲醛柱濃度的最大值(19.48×1015molec/cm2)及最小值(4.58×1015molec/cm2),以2×1015molec/cm2為最小單位,將甲醛柱濃度值分類為 8個濃度等級,具體如下(×1015molec/cm2):1級:4～6; 2 級 6～8;3 級 8～10;4 級:10～12;5 級:12～14;6 級:14～16;7 級 16～18;8 級 18～20.圖 3 為2005～2016年黑龍江省 HCHO柱濃度月均值空間變化.由圖3可見,1～3月,黑龍江省各個地區(qū)甲醛柱濃度較多處于 1～5級;4～5月各地區(qū)污染水平普遍增高,集中在4～5級,6級水平污染分布區(qū)域擴大;6～7月全省范圍以6～8級水平污染為主,是全年污染最高的兩個月份; 8～12月各地區(qū)濃度值波動下降,1～3級水平區(qū)域擴大.

圖3 2005～2016年黑龍江省HCHO柱濃度月均值空間變化Fig.3 Monthly average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005～2016

3.2 黑龍江省甲醛柱濃度季節(jié)時空變化

圖4為黑龍江省 2005～2016年四季甲醛柱濃度變化趨勢特征.近 12年以來各季度甲醛柱濃度整體表現(xiàn)為波動上升的變化趨勢, 2005～2010年各季度濃度均為上升趨勢, 2011～2016年春季柱濃度穩(wěn)中有升,夏季和秋季柱濃度穩(wěn)中有降,冬季柱濃度波動下降;甲醛柱濃度最高值出現(xiàn)在 2011年夏季,高達 16.45× 1015molec/cm2,最低值出現(xiàn)在 2015年春季,為 5.15×1015molec/cm2;各年度四季甲醛柱濃度均為夏季最高,2005～2013年四季中春季濃度水平相對最低,2014～2016年冬季濃度水平相對最低.黑龍江省供暖時間長、煤炭消耗量大、冬季甲醛貢獻率高,2014年黑龍江省加大集中供熱工程建設、淘汰分散燃煤小鍋爐等措施對冬季甲醛柱濃度的降低有積極作用.

圖4 近12年黑龍江省甲醛柱濃度季節(jié)變化特征Fig.4 Seasonal variation HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005～2016

圖5 近12年黑龍江省甲醛柱濃度季節(jié)空間分布Fig.5 Seasonal variation HCHO column concentration distributions of Heilongjiang Province during 2005～2016

黑龍江省 2005～2016年甲醛柱濃度的四季均值空間分布如圖5所示:整體來說,春季各區(qū)域甲醛柱濃度等級相對低于其它季節(jié),除南部城市如牡丹江市、哈爾濱市、雞西市等濃度在 4～5級水平,其它地區(qū)濃度處于1～3級水平,其中大興安嶺地區(qū)濃度相對最低;夏季各區(qū)域甲醛柱濃度等級相對高于其它季節(jié),濃度分布以 4～6水平為主,6級分布區(qū)域相對面積最大.濃度高值區(qū)集中分布在黑龍江省南部地區(qū),低值區(qū)則分布在大興安嶺北部地區(qū)和佳木斯市東部地區(qū);秋季各區(qū)域甲醛柱濃度分布較為平均,大部分地區(qū)濃度處于4～5級水平;冬季甲醛柱空間分布特點與春季相似,呈現(xiàn)南高北低的分布狀態(tài),哈爾濱市小部分區(qū)域存在點狀6級水平污染.

3.3 黑龍江省甲醛柱濃度年均值時空變化

黑龍江省2005～2016年甲醛柱濃度年均值變化趨勢如圖6所示:2005～2016年甲醛柱濃度年均值變化整體上表現(xiàn)為先增大后減少再持平的趨勢.2005～2010年柱濃度逐年上升,經濟發(fā)展相應帶來的大氣環(huán)境污染日益加劇.2010～2011年出現(xiàn)小幅下降,與2011年黑龍江省全年降水量較常年減少 16%的極端天氣有密切關系. 2011～2013逐年小幅上升,后在2013 年9月國務院發(fā)布“大氣污染防治行動計劃”政策背景下,黑龍江省甲醛柱濃度2013～2014年有較大幅度下降.2014～2016年則趨于平穩(wěn);近12年黑龍江省甲醛柱濃度年均值最大值出現(xiàn)在2013年,高達13.30×1015molec/cm2,最小值出現(xiàn)在 2005年,為 6.84×1015molec/cm2;甲醛柱濃度年均值平均增速為 0.43×1015molec/(cm2?a);最大增速出現(xiàn)在 2008～2009 年,高達1.73×1015molec/(cm2?a),最大減速出現(xiàn)在 2013～2014 年,為 1.33×1015molec/(cm2?a);黑龍江省 2005～2016年甲醛柱濃度的空間變化特征如圖 7所示:2005年甲醛柱濃度整體上處于1～2級水平,甲醛污染程度相對最輕且甲醛濃度分布均勻;2006～2008年,各地區(qū)污染程度逐漸加劇,從2007年4級污染出現(xiàn)于哈爾濱市小部分地區(qū)后,于2008出現(xiàn)大面積增長;2009～2010年5～6級水平污染區(qū)域大面積增長,中、南部地區(qū)污染情況普遍加劇.該時段6級污染水平集中在哈爾濱市、牡丹江市、雞西市等南部地區(qū),呈塊狀分布,城市群效應顯著;2011～2013年,黑龍江省甲醛柱濃度居高不下,大部分地區(qū)處于4～6級水平.該時段內6級水平污染區(qū)域呈帶狀分布,與黑龍江省風向等氣候條件有緊密聯(lián)系;2013年哈爾濱市小部分地區(qū)存在7級水平污染;2014年6～7級水平范圍大面積減少,僅在綏化市小部分地區(qū)出現(xiàn) 6級水平污染,是污染情況明顯緩解的一年; 2014～2016年期間,以 4～6級水平分布為主,甲醛柱濃度分布相對均勻.

圖6 近12年黑龍江省甲醛柱濃度時間變化Fig.6 Annual average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005～2016

圖8為2005～2016黑龍江省甲醛柱濃度空間整體分布.由圖8可知:黑龍江省近12年甲醛柱濃度表現(xiàn)為南高北低狀態(tài),低值區(qū)主要分布在大興安嶺地區(qū)與黑河市北部地區(qū),柱濃度分布在(8～11)×1015molec/cm2之間.高值區(qū)主要分布在黑龍江省南部地區(qū),包括哈爾濱市、牡丹江市等老牌重工業(yè)基地,和七臺河市、雞西市等重要煤礦開采區(qū),柱濃度在(13～15)×1015molec/cm2之間.黑龍江省中部地區(qū)如齊齊哈爾市、伊春市、佳木斯市等,柱濃度分布早在(11～13)×1015molec/cm2,相對處于中等水平.

3.4 甲醛柱濃度的影響因素

目前甲醛污染源主要來自工業(yè)廢氣、汽車尾氣、建筑材料、裝修裝飾品及生活用品等化工產品、光化學煙霧等[24],而大氣污染物濃度分布及變化特征不僅與污染源直接相關,還與地形地貌、氣象條件、人類活動等因素有密切關系[25].本文基于以上研究成果及黑龍江省近12年甲醛柱濃度時空變化特征,從自然因素、人為因素兩個方面深入分析黑龍江省甲醛柱濃度的主要影響因素.

3.4.1 自然因素 (1) 地形地貌及氣候對甲醛柱濃度分布的影響

圖7 黑龍江省甲醛柱濃度空間變化特征Fig.7 Annual average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province

圖8 2005～2016年黑龍江省甲醛柱濃度空間整體分布Fig.8 Spatial distribution of HCHO column concentration from 2005 to 2016 in Heilongjiang Province

地形地貌及風向會通過影響大氣污染物傳輸擴散而對甲醛分布產生影響.黑龍江省近 12年來甲醛柱分布特征與黑龍江省的地形地勢以及各個市所處的地理位置密切相關.大興安嶺地區(qū)多屬于淺山丘陵地帶,海拔較高,甲醛排放源較少,因而甲醛柱濃度相對較低;黑龍江省南部如哈爾濱市、七臺河市、牡丹江市等,山地、盆地會對大氣傳輸產生阻隔或匯集,導致該地區(qū)甲醛柱濃度不易疏散;中部地區(qū)如齊齊哈爾市、綏化市、佳木斯市等,地形以平原為主,益于甲醛在大氣傳輸作用下疏散,甲醛柱濃度處于中值水平.

(2) 風向特征對甲醛柱濃度分布的影響

根據黑龍江省各地級市(地區(qū))2011～2017年風向統(tǒng)計,繪制南部地區(qū)(哈爾濱市、雞西市、牡丹江市)、中部地區(qū)(齊齊哈爾市、大慶市、綏化市、伊春市、鶴崗市、七臺河市、佳木斯市、雙鴨山市)、北部地區(qū)(大興安嶺地區(qū)、黑河市)風向玫瑰圖.南部地區(qū)多為山地、丘陵地區(qū),主導風為西風,該地區(qū)尤其是張廣才嶺、牡丹江河谷地區(qū)等地區(qū),風能資源貧乏,風能密度一般在50(w/m2)以下,大氣運動在山地阻隔、匯集作用下,甲醛柱濃度相對最高;中部地區(qū)以平原為主,主導風向為西北風,次主導風為西風和東北風.該地區(qū)風速不易受地形影響,尤其是松花江中段、佳木斯等地區(qū),風能資源豐富,風能密度一般在 100(w/m2)以上[26].以西北風為主導的風向和充沛的風力資源,使該地區(qū)甲醛柱濃度分布呈現(xiàn)南部高、北部低,東西方向濃度值相對接近的特點;北部地區(qū)以山地、丘陵為主,主導風向為西北風,次主導風向為北風以及東北風.該地區(qū)甲醛柱濃度相對最低,與風向及工業(yè)經濟水平有緊密關系.

(3)氣溫及降水對甲醛柱濃度變化的影響

圖9 黑龍江省風向頻率統(tǒng)計Fig.9 Statistics of frequency diagram of wind direction in Heilongjiang Province

圖10 甲醛柱濃度與月平均氣溫及降水量的相關性Fig.10 Correlation between HCHO column concentration and monthly average temperature & precipitation

相同污染情況下不同溫度會使大氣光化學反應表現(xiàn)出不同的程度,影響甲醛生成過程.甲醛的聚合物在高溫高濕的環(huán)境中會逐步水解,水解過程中會釋放大量的甲醛[27-28].基于以上,本文統(tǒng)計分析2005～2016年黑龍江省甲醛柱濃度月均值與黑龍江省月平均氣溫、月平均降水量的相關性,如圖10所示:月平均氣溫與甲醛柱濃度的月均值呈較顯著的正相關(P=0.0146,R2=0.46),說明氣溫是影響黑龍江省大氣甲醛柱濃度的因素之一,氣溫的升高作用于大氣光化學反應和甲醛聚合物水解,一定程度上可以使甲醛柱濃度升高;月平均降水與甲醛柱濃度的月均值呈顯著的正相關(P=0.0004,R2=0.94),但也有研究表明降水對大氣甲醛有明顯的清除作用,降水前大氣甲醛含量普遍高于降水后[29].說明降水對大氣甲醛的短期內有消除作用,但降水量大同時意味著空氣濕度大,可以促進甲醛聚合物的水解,從而在較長時間尺度上導致甲醛柱濃度升高.

3.4.2 人為因素 甲醛作為一種重要的化工原料,已被廣泛的應用于木材、建材、化工、醫(yī)藥、紡織、輕工等工業(yè)行業(yè).煤炭、石油等生物質的不完全燃燒甚至香煙燃燒也會產生甲醛,農田排放很可能也是大氣甲醛的一個重要來源[30-33].本文綜合選取黑龍江省能源消費總量、工業(yè)廢氣排放量、農用化肥施用折純量探究能源消費與工業(yè)、農業(yè)生產對甲醛柱濃度的關系,選取民用汽車保有量、卷煙制造量以及建筑房屋竣工面積分析居住生活對甲醛柱濃度的影響.

(1)能源消費及工業(yè)生產

圖 11為能源消耗及工業(yè)生產與甲醛柱濃度的相關性分析,由圖可知:能源消費總量、工業(yè)廢氣排放量及農用化肥施用折純量與甲醛柱濃度值均呈顯著正相關關系,相關度大小表現(xiàn)為:工業(yè)廢氣排放量＞農用化肥施用折純量＞能源消費總量.其中,工業(yè)廢氣排放量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)高達0.94,說明工業(yè)廢氣排放對黑龍江省甲醛柱濃度具有重要貢獻,嚴格工業(yè)廢氣排放標準,加強對高廢氣排放工廠監(jiān)管,有利于緩解甲醛污染;能源消費總量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為0.64,說明黑龍江省大氣甲醛含量與能源消耗有緊密關系;我國是世界第一大化肥使用國,但普遍存在化肥過量投入、盲目施用問題,過量的化肥施用會引起大氣污染[34].脲甲醛在施用后可分解產生甲醛,產生的甲醛一部分在土壤中分解,一部分則揮發(fā)進入大氣,氮肥氣態(tài)散失產生的氮氧化物也會加劇大氣光化學反應進而促進甲醛產生[35].黑龍江省農用化肥施用折純量與甲醛柱濃度呈顯著正相關關系(P＜0.001,R2=0.87),說明化肥施用量的增加促進了甲醛柱濃度的升高,合理適量施用化肥、發(fā)展綠色農業(yè)是緩解大氣甲醛污染的可行措施之一.

圖11 能源消耗及工業(yè)生產與甲醛柱濃度的相關性分析Fig.11 Correlation between Energy consumption/Industrial production and HCHO column concentration

(2)居住生活

圖12為居住生活與甲醛柱濃度的相關性分析.由圖可知,民用汽車保有量、卷煙產量、建筑房屋竣工面積與甲醛柱濃度均呈顯著正相關關系,相關度大小表現(xiàn)為:建筑房屋竣工面積＞卷煙產量＞民用汽車保有量.其中建筑房屋竣工面積與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為 0.79,一定程度反映了建材使用及房屋裝修對大氣甲醛含量的增加具有重要貢獻;卷煙產量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為 0.72,說明卷煙制作與消耗過程中產生的甲醛也會對大氣甲醛含量產生促進升高的作用;民用汽車保有量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為 0.61,當汽車保有量在 200萬輛以下時,與甲醛柱濃度體現(xiàn)出較強的正相關,但汽車保有量超過 200萬輛后,兩者呈現(xiàn)弱的負相關,說明汽車保有量的增大,僅在一定程度內意味著有機燃料消耗量的增大,從而加劇大氣甲醛污染.2014年1月黑龍江省制定《黑龍江省大氣污染防治行動計劃實施細則》著力治理大氣污染,推廣新能源汽車、淘汰黃標車輛等行為,對甲醛污染緩解有積極影響.

圖12 居住生活與甲醛柱濃度的相關性分析Fig.12 Correlation between living pollution/formaldehyde and HCHO column concentration

4 結論

4.1 2005～2016近12年間黑龍江省甲醛柱濃度呈波動上升狀態(tài),表現(xiàn)為先增大后減小再持平,柱濃度年平均增速為 0.43×1015molec/cm2/a;2005～2010年、2011～2013年為柱濃度增長期,2010～2011年、2013～2014年為柱濃度回降期;甲醛柱濃度最大增速出現(xiàn)在 2008～2009年[1.73×1015molec/(cm2?a)],最大減速出現(xiàn)在 2013～2014年[1.33×1015molec/(cm2?a)].

4.2 黑龍江省甲醛柱濃度有顯著的月、季度變化特征:年內甲醛最低值出現(xiàn)在2～3月,最高值出現(xiàn)在 6～7月;四季甲醛濃度水平表現(xiàn)為:夏季＞秋季＞冬季＞春季.

4.3 近12年甲醛柱濃度整體空間分布具有明顯的梯度特征,表現(xiàn)為南部地區(qū)(哈爾濱市、雞西市、牡丹江市)＞中部地區(qū)(齊齊哈爾市、大慶市、綏化市、伊春市、鶴崗市、七臺河市、佳木斯市、雙鴨山市)＞北部地區(qū)(大興安嶺地區(qū)、黑河市).

4.4 近12年空間分布變化較大,2005～2007年,全省甲醛柱濃度較低,區(qū)域分布較為均勻;2008～2013年,哈爾濱市、牡丹江市等南部經濟發(fā)達地區(qū)(14～18×1015molec/cm2)污染相對嚴重,城市群效應顯著,甲醛污染由南部向中部、北部地區(qū)擴散;2014～2016 年, 14×1015molec/cm2以上高值區(qū)范圍逐步縮小,空間濃度差異逐步降低.

4.5 黑龍江省地形地貌、風向特征、氣溫降水等自然因素對其大氣甲醛濃度與分布有較大影響,其中降水量與甲醛柱濃度表現(xiàn)為顯著的正相關(P=0.0004,R2=0.94).能源消費、工業(yè)生產以及居住生活等人為因素對黑龍江省大氣甲醛濃度有密切作用,其中工業(yè)廢氣排放量(P＜0.001, R2=0.94)、農用化肥施用折純量(P＜0.001,R2= 0.87)、建筑房屋竣工面積(P＜0.001,R2=0.79)與該省甲醛柱濃度均呈顯著的正相關.

[1]黃 娟.上海市大氣羰基化合物濃度及其植物排放源研究 [D].上海:上海大學, 2010.

[2]Wang Y, Song J, Tang A. Experimental Study on Pollutant Dispersion of Residential Kitchen [J]. Journal of Shenyang Jianzhu University, 2010,26(6):1177-1181.

[3]葉 新.吸入甲醛致 BALB/c小鼠的骨髓損傷及其它器官的毒性作用 [D]. 武漢:華中師范大學, 2013.

[4]彭 偉,王 瑛,高先池,等.華北農村夏季大氣甲醛濃度變化特征 [J]. 環(huán)境科學研究, 2016,29(8):1119-1127.

[5]李路遙.黑龍江省大氣主要污染物排放變化特征及其影響因素研究 [D]. 哈爾濱:哈爾濱師范大學, 2016.

[6]Vinogradova A A, Maksimenkov L O, Pogarskii F A. Changes in the atmospheric circulation and environmental pollution in Siberia from the industrial regions of Norilsk and the Urals in the early 21st century [J]. Atmospheric & Oceanic Optics, 2009,22(4):396-404.

[7]Li C, Zhang Q, Krotkov N A, et al. Recent large reduction in sulfur dioxide emissions from Chinese power plants observed by the Ozone Monitoring Instrument [J]. Geophysical Research Letters, 2010,37(8):292-305.

[8]王 琨,李玉華,趙慶良,等.室內空氣中的甲醛檢測分析及其預測模型 [J]. 中國環(huán)境科學, 2004,24(6):658-661.

[9]張玉潔,龐小兵,牟玉靜.北京市植物排放的異戊二烯對大氣中甲醛的貢獻 [J]. 環(huán)境科學, 2009,30:976-981.

[10]謝順濤,巨天珍,張惠娥.基于 OMI數(shù)據的蘭州地區(qū)對流層甲醛時空變化研究 [J]. 環(huán)境科學學報, 2017,37(11):4253-4261.http://kns.cnki.net/kcms/detail/11.1843.X.20170526.0902.011.ht ml. DOI:10.13671/j.hjkxxb.2017.0190.

[11]Smedt I D, Stavrakou T, Müller J F, et al. H2CO columns retrieved from GOME-2: first scientific results and progress towards the development of an operational product [C]// Eumetsat Meteorological Satellite Conference, 2009.

[12]張 杰,李 昂,謝品華,等.基于衛(wèi)星數(shù)據研究蘭州市 NO2時空分布特征以及冬季 NOx排放通量 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(8):2291-2297.

[13]肖鐘湧,江 洪.亞洲地區(qū)OMI和SCIAMACHY臭氧柱總量觀測結果比較 [J]. 中國環(huán)境科學, 2011,31(4):529-539.

[14]Li C, Zhang Q, Krotkov N A, et al. Recent large reduction in sulfur dioxide emissions from Chinese power plants observed by the Ozone Monitoring Instrument [J]. Geophysical Research Letters, 2010,37(8):292-305.

[15]劉洋洋,劉宏慶,王振乾,等.遼寧省近12年對流層甲醛柱濃度時空變化及其影響因素 [J]. 環(huán)境科學學報, 2018,38(2):618-628.

[16]盧 妍,徐洪文,趙光影.黑龍江省自然資源和經濟增長的關系——基于能源視角下“資源詛咒”假說的實證分析 [J]. 黑龍江畜牧獸醫(yī), 2017,(6):38-41.

[17]蔡宇新,崔玉婕.黑龍江省能源產業(yè)的現(xiàn)狀和存在問題的調查分析 [J]. 商業(yè)經濟, 2017,(6):22-23.

[18]Qiu W, Zhao Q L, Li S, et al. [Ecological security evaluation of Heilongjiang Province with pressure-state-response model][J].Environmental Science, 2008,29(4):1148-1152.

[19]何平平,邢 佳,倪艷芳.黑龍江省大氣污染防治思路研究 [J].環(huán)境科學與管理, 2015,40(3):21-23.

[20]Smedt I D, Stavrakou T, Müller J F, et al. H2CO columns retrieved from GOME-2: first scientific results and progress towards the development of an operational product [C]// Eumetsat Meteorological Satellite Conference, 2009.

[21]Kim J H, Kim S M, Baek K H, et al. 2011. Evaluation of satellite-derived HCHO using statistical methods [J].Atmospheric Chemistry & Physics, 11(3):8003-8025.

[22]Baek K H, Kim J H, Park R J, et al. 2014. Validation of OMI HCHO data and its analysis over Asia [J]. Science of the Total Environment, 490:93-105.

[23]Millet D B, Jacob D J, Boersma K F, et al. 2008. Spatial distribution of isoprene emissions from North America derived from formaldehyde column measurements by the OMI satellite sensor [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres,113(D2):194-204.

[24]胡秀芳,謝夢夢,邵雪蓮.微生物對甲醛的凈化效應與作用機制[J]. 生物資源, 2017,39(4):256-263.

[25]Qu X, Chen Q, Zhong Y, et al. Atmospheric Environmental Pollution Control Technology Development Research [J].Environmental Science & Management, 2017.

[26]王永亮.黑龍江省風能資源評估 [D]. 南京:南京信息工程大學,2006.

[27]陳月霞,曹 琳,楊淑萍.氣溫對大氣主要污染物的影響 [J]. 現(xiàn)代農業(yè)科技, 2011,(10):277-278.

[28]楊 葉,李立清,馬衛(wèi)武,等.相對濕度、溫度對膠合板甲醛釋放的影響 [J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(2):390-397.

[29]王少麗,王會祥,劉 斌.北京市大氣甲醛濃度研究 [J]. 環(huán)境科學研究, 2008,(3):27-30.

[30]拜冰陽,喬 琦,李俊華,等.甲醛催化氧化催化劑的研究進展(英文) [J]. 催化學報, 2016,37(1):102-122.

[31]李曉梅.生物—化學法凈化甲醛廢氣應用基礎研究 [D]. 昆明:昆明理工大學, 2014.

[32]石碧清,劉 湘,閭振華.室內甲醛污染現(xiàn)狀及其防治對策 [J].環(huán)境科學與技術, 2007,30(6):55-124.

[33]Siegfried G, Palmer P I, Barkley M P, et al. Biomass burning emission estimates inferred from satellite column measurements of HCHO: Sensitivity to co-emitted aerosol and injection height[J]. Geophysical Research Letters, 2011,38(14):L14807.

[34]喻元秀,任景明,劉 磊,等.我國化肥污染的演變趨勢及防治對策[C]//2009中國可持續(xù)發(fā)展論壇暨中國可持續(xù)發(fā)展研究會學術年會論文集(上冊). 2009.

[35]王紅茹.化肥污染與防治 [J]. 內蒙古環(huán)境科學, 2009,21(2):15-17