任玉琴，黃 娟，饒鳳琴，占秀安

（1 浙江省獸藥飼料監(jiān)察所，杭州 311199；2 浙江大學(xué)飼料科學(xué)研究所，杭州 310058）

有機(jī)肥可提高土壤有機(jī)質(zhì)，增加肥力，改善土壤結(jié)構(gòu)，進(jìn)而提高農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)，而豬糞是有機(jī)肥的主要來源，但有機(jī)肥中重金屬問題受到廣泛關(guān)注[1–9]。據(jù)《第一次全國污染源普查公報(bào)》[10]數(shù)據(jù)顯示，全國土壤總的點(diǎn)位超標(biāo)率為16.1%，其中以重金屬污染為主的無機(jī)污染物超標(biāo)點(diǎn)位數(shù)占全部超標(biāo)點(diǎn)位的82.8%。在日常飼養(yǎng)中，豬飼料添加了一定量的礦物元素，經(jīng)代謝后絕大部分通過糞便進(jìn)行排放[11]，豬糞中大量的金屬元素對有機(jī)肥品質(zhì)是否產(chǎn)生影響，其重金屬含量有否對土壤產(chǎn)生污染？從2000年起，國家質(zhì)量監(jiān)督總局、環(huán)保部、農(nóng)業(yè)部等部委陸續(xù)出臺(tái)了一些標(biāo)準(zhǔn)和規(guī)定，如《飼料添加劑安全使用規(guī)范》[12]對飼料中添加的礦物元素等規(guī)定了最高限量，畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則 (NY/T1334-2007)[13]對糞便中的砷、銅、鋅作了限量要求，有機(jī)肥料 (NY525-2012)[14]對砷、鎘、鉛、鉻、汞元素做出限定，對控制豬糞中的重金屬對環(huán)境危害發(fā)揮了積極作用，同時(shí)國家的這些規(guī)定也在不斷細(xì)化和具體化。浙江省是規(guī)模養(yǎng)豬大省，據(jù)浙江省農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒 (2015年)[15]資料顯示，2015年豬飼料產(chǎn)量180萬噸，生豬飼養(yǎng)量2300萬頭 (其中存欄810萬頭，出欄1490萬頭)。據(jù)估算，浙江省每年畜禽養(yǎng)殖糞尿排放總量超過3000萬噸[16]，目前豬糞主要以堆肥、制作有機(jī)肥、沼氣、發(fā)酵床等形式還田處理，資源化利用率達(dá)96%以上[17]，其中通過堆肥和制作有機(jī)肥還田是主要的途徑，因此豬糞便中的重金屬含量影響土壤安全及作物的生長。筆者在全省5個(gè)主要生豬養(yǎng)殖區(qū)和大型飼料企業(yè)養(yǎng)殖場的35個(gè)豬場，按不同生長周期，對飼料、糞便進(jìn)行采集，獲取了566個(gè)樣本，對其進(jìn)行了分析研究。旨在全面了解掌握浙江省生豬養(yǎng)殖飼料和豬糞中重金屬含量的總體情況，為全省生豬環(huán)保養(yǎng)殖、安全使用和政府管理決策提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

課題組選擇生豬主產(chǎn)區(qū)杭州、衢州、嘉興、湖州、紹興5個(gè)區(qū)市35家不同規(guī)模的生豬養(yǎng)殖場，每個(gè)場按仔豬 (體重15～30 kg)、生長豬 (30～60 kg) 和育肥豬 (60～90 kg) 3個(gè)階段，分別抽取3個(gè)階段飼喂的飼料樣本98份，3個(gè)階段不同日齡欄的糞便樣本468份。每欄豬按早、晚2個(gè)時(shí)間段收集鮮糞便后攪拌混勻，取適量裝于自封袋，立即用10%HCl溶液按5∶1 (糞便∶鹽酸) 比例拌勻，于4℃冰箱保存。采集后的糞便在80℃干燥箱烘干4 h，冷卻后粉碎，過40目篩，制成風(fēng)干樣品，于4℃冰箱保存，待測。

1.2 重金屬元素含量測定

稱取風(fēng)干糞便樣品適量，置高壓消解罐中，加硝酸5 mL，氫氟酸1 mL，放在通風(fēng)櫥內(nèi)靜置2 h，加入雙氧水1 mL，置干燥箱中140℃消解4 h，參照“GB/T 24875–2010畜禽糞便中鉛、鎘、鉻、汞的測定電感耦合等離子體質(zhì)譜法”[18]標(biāo)準(zhǔn)，用電感耦合等離子體光譜質(zhì)譜儀測定鐵、鋅、銅、錳、砷、鉻、鉛、鎘、汞9種重金屬元素，采用的質(zhì)量數(shù) (m/z) 分別為 57、66、63、55、75、52、208、111、202，用標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸法計(jì)算各元素含量。

稱取飼料樣品適量，采用干灰化法前處理，飼料中鉛、鎘、鉻參照“GB/T 13080-2004飼料中鉛的測定—原子吸收光譜法”標(biāo)準(zhǔn)[19]，鉛、鎘、鉻的測定波長分別為283.3、228.8、359.3 nm；飼料中鐵、銅、錳、鋅按照“GB/T 13885–2003 動(dòng)物飼料中鈣、銅、鐵、鎂、錳、鉀、鈉和鋅含量的測定—原子吸收光譜法”標(biāo)準(zhǔn)[20]；飼料中汞按照“GB/T 13081–2006 飼料中汞的測定”標(biāo)準(zhǔn)[21]。飼料中砷按照“GB/T 13079–2006 飼料中總砷的測定 ”標(biāo)準(zhǔn)[22]，即氫化物原子熒光光度法。

2 結(jié)果與分析

2.1 豬糞中各重金屬含量

由表1可見，豬糞中8種重金屬平均含量為Zn ＞Cu ＞ Mn ＞ As ＞ Cr ＞ Pb ＞ Cd ＞ Hg。飼料中添加的元素Zn、Cu、Mn和As在糞中的含量顯著高于其他元素，按干物質(zhì)計(jì)，平均值分別為2405、1288、528和28.2 mg/kg，變異系數(shù) (CV) 分別為83%、34%、6%和15%，以Zn和Cu的變異較大。而《飼料衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》[23]中控制的Cr、Pb、Cd、Hg元素在豬糞中含量明顯較低，平均值在0.29～3.52 mg/kg間，Hg 含量僅 3.97 μg/kg。

各個(gè)生長階段的豬糞中重金屬含量變異都較大，CV值介于21%～112%，尤以Zn、Cu、As變異最為明顯。在不同生長階段的豬糞重金屬含量差異很大，仔豬階段趨高，育肥豬階段趨低。例如Zn，仔豬和育肥豬糞便最大值分別為16928 mg/kg和2886 mg/kg，最小值分別為390 mg/kg和441 mg/kg，兩者比為6.5～43。再如Cu，仔豬和育肥豬糞便最高值分別為3262 mg/kg和2327 mg/kg，最小值分別為195 mg/kg和113 mg/kg，兩者比為17～21。再如As，仔豬和育肥豬糞便最大值為161 mg/kg和65 mg/kg，最小值均為0.5 mg/kg，兩者比為322～130。豬糞中金屬元素含量分布狀況見圖1。

表 1 浙江省不同豬齡糞便中重金屬含量 (干基，mg/kg)Table 1 Heavy metal contents of swine feces from different pig ages in Zhejiang province (dry basis, mg/kg)

2.2 浙江省不同區(qū)域豬糞中重金屬含量狀況

由表2可見，大型飼料企業(yè)養(yǎng)豬場與區(qū)域養(yǎng)豬場的豬糞平均重金屬含量存在差異性。調(diào)查的兩家大型飼料企業(yè)飼養(yǎng)的豬糞中，Zn、Cu、As元素含量明顯低于區(qū)域規(guī)模豬場，豬糞中Zn、Cu含量平均值分別為其他區(qū)域豬場的42%和50%，砷含量范圍在0.36～4.00 mg/kg之間。蕭山和衢州區(qū)域使用有機(jī)砷的養(yǎng)殖場占88.2%，豬糞中的砷平均含量為39 mg/kg；同為規(guī)模豬場，衢州地區(qū)仔豬、生長豬階段豬糞中Zn含量分別是蕭山地區(qū)的2.23倍和1.73倍，Cu含量分別是1.13倍和1.96倍。

上述情況表明，大型飼料企業(yè)對國家規(guī)定比較了解，飼料中微量元素添加數(shù)量比較規(guī)范，其使用自己生產(chǎn)的飼料飼養(yǎng)生豬，在產(chǎn)業(yè)鏈中能夠更有效控制飼料中微量元素的添加。而單純養(yǎng)豬場由于飼料來源復(fù)雜，飼料中添加的微量元素不容易控制，很難保證金屬元素的添加符合國家和行業(yè)規(guī)定。不同地區(qū)間自配料、養(yǎng)殖習(xí)慣有較大差異，養(yǎng)殖場自配料比較混亂。大型飼料企業(yè)執(zhí)行較好，基本在豬料中已停止添加有機(jī)砷制劑，而大多數(shù)養(yǎng)殖場還在添加。

2.3 飼料中金屬元素在糞便中的濃縮率

全價(jià)飼料中常規(guī)添加了Fe、Cu、Mn、Zn金屬元素，在腸道中經(jīng)過消化、吸收和排泄，在豬糞中得到了濃縮。由表3可見，3個(gè)生長階段中Cu和Fe趨于一致，Mn濃縮了約3倍，F(xiàn)e濃縮了7～9倍，仔豬和生長豬Cu濃縮了8～10倍，生長豬Zn濃縮了7倍，表明在此添加水平下，Zn、Cu、Fe元素存在過量添加，添加的微量元素絕大部分在糞便中排出。

2.4 浙江省生豬養(yǎng)殖重金屬總排量的估測

浙江省2015年出欄1490萬頭，存欄810萬頭，按仔豬、生長豬、育肥豬各270萬頭計(jì)算，即全年飼養(yǎng)仔豬、生長豬、育肥豬均為1760萬頭，體重范圍設(shè)為小于30公斤、30～60公斤和60～100公斤，料比分別為1.8、2.5、3.2左右，分別耗料54、75和128公斤。飼料干物質(zhì)表觀消化率按85%[24]計(jì)算，每頭仔豬、生長豬、育肥豬排干糞量分別為7.05、9.79和16.70公斤。根據(jù)上述數(shù)據(jù)信息，估測浙江省生豬養(yǎng)殖重金屬的總排量 (表4)。由表4可見，2015年浙江省生豬養(yǎng)殖全年重金屬Zn、Cu、Mn的總排量分別為1118、634和311噸，As、Cr、Pb、Cd、Hg的總排量分別為15.0噸、2.17噸、1.78噸、0.172噸和3公斤。

圖 1 豬糞中金屬元素含量分布Fig. 1 Distribution of contents of metal elements of swine feces

表 2 浙江省不同區(qū)域豬糞中重金屬含量 (干基，mg/kg)Table 2 Heavy metal contents of swine feces from different areas (dry basis, mg/kg)

表 3 飼料中微量元素在不同豬齡豬糞中的濃縮倍數(shù)(干基)Table 3 Concentration multiples of micronutrients by swine feces from feed (dry basis)

3 討論

3.1 對土壤環(huán)境可能產(chǎn)生的危害

畜禽糞便中大部分的Cu和Zn是以有機(jī)絡(luò)合態(tài)存在的，水溶態(tài)含量一般很少。有研究表明，豬糞中水溶態(tài)Cu和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu分別占總量的2%和67%～69%，67%的Zn以氧化物結(jié)合態(tài)存在[25]，土壤重金屬污染在一定時(shí)期內(nèi)不一定表現(xiàn)出對環(huán)境的危害性，但長期施用含有大量重金屬的糞肥必然導(dǎo)致土壤重金屬含量的增加。當(dāng)土壤中重金屬的含量超出土壤的承受限度，或土壤環(huán)境條件發(fā)生變化時(shí)，重金屬就可能突然活化引起嚴(yán)重的生態(tài)危害，被稱為“化學(xué)定時(shí)炸彈”[26]。據(jù)測算，2015年浙江省生豬養(yǎng)殖全年重金屬Zn、Cu、Mn的總排量分別為1118、634和311噸。目前約90%的豬糞作還田使用，按此推算，每年還田的重金屬元素Zn、Cu、Mn分別為1006 t、571 t、280 t。豬糞主要用在旱地，水田中很少用。浙江省農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)資料顯示，2015年浙江省經(jīng)濟(jì)作物和糧食作物總面積為242.876萬hm2(其中單季晚稻面積58.417萬hm2，雙季晚稻面積12.169萬hm2)，除去水稻面積，全省旱地約184.459萬hm2，每公頃土地承載的Zn、Cu、Mn分別為0.55、0.31和0.15 kg。畜禽糞肥重金屬殘留對農(nóng)產(chǎn)品和土壤環(huán)境的影響[27]得出：“當(dāng)雞糞中Zn含量為609 mg/kg，施用量為29.8 t/hm2，Cu含量為174 mg/kg，施用量為16.8 t/hm2時(shí)，作物吸收的Zn、Cu達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡”，即折算成當(dāng)Zn大于18.15 kg/hm2、Cu大于2.92 kg/hm2施用量時(shí)，土壤中的Zn、Cu累積明顯增加。目前糞便中Zn平均值為2405 mg/kg，Cu為1288 mg/kg，據(jù)此推算，以Zn為指標(biāo)，豬糞施用量應(yīng) ≤ 7.55 t/hm2，以Cu為指標(biāo)，豬糞施用量應(yīng) ≤ 2.27 t/hm2；按單位面積承載量計(jì)算，全省旱地對豬糞中的Zn、Cu消納量還在控制范圍內(nèi)，但局部風(fēng)險(xiǎn)依然存在，據(jù)浙江省紹興市上虞區(qū)實(shí)地調(diào)查，豬糞制作有機(jī)肥料主要施用在葡萄、彌猴桃等水果作物，作為短期內(nèi)大幅提高有機(jī)質(zhì)的措施，用量大而集中，有些還直接施用，其他地方情況也類似，由此可見，當(dāng)每公頃豬糞施用量超過2.27 t (干計(jì)) 時(shí)，重金屬局部大量積累風(fēng)險(xiǎn)很大，需要引起高度重視。特別是旱地作物集中地區(qū)，需要采取針對性措施。

表 4 浙江省養(yǎng)殖生豬重金屬排放量 (干基)Table 4 Heavy metal emission of swine production in Zhejiang province (dry basis)

3.2 豬糞作為有機(jī)肥料的重金屬控制

《有機(jī)肥料》標(biāo)準(zhǔn)中對砷、鎘、鉛、鉻、汞重金屬元素進(jìn)行限量規(guī)定，對銅、鋅無限量規(guī)定。畜禽糞便作為肥料使用，依據(jù)《畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則》針對旱田作物、水稻、果樹、蔬菜四類作物，規(guī)定了不同土壤pH條件下砷、銅、鋅的含量限值。作為肥料使用的沼肥，依據(jù)《沼肥施用技術(shù)規(guī)范》(NY/T 2065-2011)[28]中對沼肥中的砷、鎘、鉛、鉻、汞重金屬的允許含量作了規(guī)定。上述標(biāo)準(zhǔn)均制定了砷的限量，其他重金屬元素各標(biāo)準(zhǔn)間相互補(bǔ)充。砷的限量標(biāo)準(zhǔn)，有機(jī)肥料為15 mg/kg，《畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則》為50 mg/kg，《沼肥施用技術(shù)規(guī)范》為70 mg/kg。但這3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)的銜接和對應(yīng)不足，在實(shí)踐中不易執(zhí)行，需要修訂完善。在本文所有的豬糞樣本中，鎘、鉛、鉻、汞含量均顯著低于有機(jī)肥料規(guī)定的限量值；銅的平均含量大大超過畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則規(guī)定的限量；鋅含量大部分超過畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則 (表5)；而砷元素平均含量為28.2 mg/kg，54.9%豬糞超過有機(jī)肥料規(guī)定的15 mg/kg限量值 (表6)，16.9%豬糞超過畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則規(guī)定的50 mg/kg限量值，2.8%的糞便砷超過70 mg/kg，這個(gè)問題需要引起重視。從監(jiān)測數(shù)據(jù)分析，有機(jī)砷的使用存在明顯的區(qū)域差異，大型飼料企業(yè)配送的豬料中檢測不出添加的有機(jī)砷。在各階段豬飼料中均添加有機(jī)砷的蕭山地區(qū)占72.7%，衢州地區(qū)占33.3%，但兩個(gè)地區(qū)均各有1家養(yǎng)殖場未使用有機(jī)砷。顯示禁止使用有機(jī)砷時(shí)機(jī)巳成熟，如果不使用有機(jī)砷，豬糞作有機(jī)肥使用是符合當(dāng)前標(biāo)準(zhǔn)要求的。

3.3 豬糞資源化利用路徑

3.3.1 堆肥技術(shù)的應(yīng)用 對豬糞實(shí)行資源化利用，可有效防止豬糞對環(huán)境的污染。據(jù)沈秀麗等[26]研究，堆肥可以有效鈍化豬糞中的重金屬，在某種環(huán)境條件下，有毒重金屬離子的濃度可以通過絡(luò)合而降到無害水平。鄭國砥等[29]研究表明，在好氧高溫條件下，堆肥處理能夠降低豬糞中可交換態(tài)和碳酸鹽交換態(tài)Pb、Ni、Cu、Cr、Zn、As以及鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Pb、Cu、Cr、As的分配系數(shù)，從而降低豬糞中重金屬有效性，大大減少重金屬對土壤環(huán)境及農(nóng)產(chǎn)品污染的風(fēng)險(xiǎn)。當(dāng)然，還有不少學(xué)者提出通過化學(xué)等方法解決豬糞中重金屬的污染，但實(shí)踐中大面積運(yùn)用有困難。由此可見，堆肥是解決豬糞資源化利用的主要方法之一，“HJ 497-2009畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染治理工程技術(shù)規(guī)范”[30]對好氧堆肥技術(shù)作出了要求，但未就堆肥中重金屬進(jìn)行關(guān)注和規(guī)定，國家需要增加這方面的行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)。歐盟國家對堆肥中重金屬規(guī)定了較嚴(yán)格的限量標(biāo)準(zhǔn)[31]，值得借鑒。

3.3.2 沼氣發(fā)酵技術(shù)的應(yīng)用 以畜禽糞便為主要發(fā)酵原料的沼氣工程在全國得到了大力推廣應(yīng)用，為生產(chǎn)生活提供了大量的清潔能源，改善了農(nóng)村環(huán)境，同時(shí)也產(chǎn)生了大量的次生排放物沼液沼渣，沼液為高濃度有機(jī)廢水，含有豐富的微量元素、氨基酸、維生素和病蟲抑制因子等，COD含量高達(dá)1000～5000 mg/L。我國《畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB18596-2001)[32]規(guī)定，COD日均排放濃度不得超過400 mg/L，所以沼液如果不經(jīng)處理直接排放，會(huì)造成環(huán)境污染。

表 5 豬糞中主要金屬元素含量及超標(biāo)率 (干基，mg/kg)Table 5 Safety regulations and limits for using livestock and poultry manure (dry basis, mg/kg)

表 6 有機(jī)肥重金屬限量標(biāo)準(zhǔn)與豬糞重金屬含量比較(干基，mg/kg)Table 6 Organic fertilizer limits and the heavy metal contents in swine feces (dry basis, mg/kg)

3.3.3 發(fā)酵床技術(shù)的應(yīng)用 近年來，以鋸末和谷殼等為墊料，利用微生物原位發(fā)酵控制技術(shù)，分解、消納養(yǎng)殖排泄物得到了較為深入的研究和應(yīng)用，采用同位或異位發(fā)酵床，特別是機(jī)械化翻耙作業(yè)應(yīng)用的異位發(fā)酵床，能較大容量地就地消納豬排泄物。實(shí)現(xiàn)污染物“零排放”的異位發(fā)酵床技術(shù)已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)，但發(fā)酵床基質(zhì)還田的安全性還有待評價(jià)。

3.4 對豬糞重金屬污染的控制

3.4.1 源頭控制 豬糞中的重金屬都源于飼料中微量元素的添加。從上述監(jiān)測數(shù)據(jù)可知，目前飼料添加微量元素還是比較混亂的，微量元素的添加標(biāo)準(zhǔn)未能夠得到較好的執(zhí)行，需要加以有效管控，特別對添加銅和鋅的管控。完善國家飼料標(biāo)準(zhǔn)建設(shè)，降低飼料中微量元素的添加量，按不同生長階段合理添加礦物元素，禁止有機(jī)砷制劑使用。加強(qiáng)宣傳，使每個(gè)飼料企業(yè)和飼養(yǎng)場都了解農(nóng)業(yè)部規(guī)定的飼料中礦物元素最高允許限量，增加對飼料企業(yè)和飼養(yǎng)場的抽檢頻次。

3.4.2 畜禽糞便使用控制 禁止有污染風(fēng)險(xiǎn)的畜禽糞便直接還田，加快推進(jìn)有機(jī)肥料、畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則等標(biāo)準(zhǔn)的修訂，使相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)有效銜接。畜禽糞便必須經(jīng)堆肥并經(jīng)檢測合格后才能還田。

4 結(jié)論

以浙江全省旱地單位面積承載量估算，當(dāng)前能

消納豬糞中Zn、Cu的排放，但當(dāng)每公頃豬糞施用量超過2.27噸 (干計(jì)) 時(shí)，局部重金屬就有累積風(fēng)險(xiǎn)；飼料微量元素的添加未能夠得到較好的執(zhí)行，當(dāng)前飼養(yǎng)水平下，Zn、Cu、Fe元素存在過量添加，需要加以有效管控，禁止飼用有機(jī)砷制劑，才能有效降低豬糞施用所導(dǎo)致的重金屬污染；加快推進(jìn)有機(jī)肥料、畜禽糞便安全使用準(zhǔn)則等標(biāo)準(zhǔn)的修訂，使相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)有效銜接。

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