雷佳妮,李曉良,袁孟孟,徐 浩,延 衛(wèi)

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脈沖電化學(xué)氧化降解亞甲基藍(lán)

雷佳妮,李曉良,袁孟孟,徐 浩*,延 衛(wèi)

(西安交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,陜西 西安 710049)

為改善傳統(tǒng)電化學(xué)氧化的缺陷,將脈沖式供電引入到電化學(xué)氧化中,利用Ti/PbO2-PVDF電極,對亞甲基藍(lán)(MB)模擬染料廢水進(jìn)行電化學(xué)氧化降解處理,分析初始濃度、脈沖電壓、脈沖頻率、占空比和NaCl濃度等因素對降解效果的影響.結(jié)果表明,當(dāng)MB初始濃度為100mg/L,脈沖電壓為5.5V,脈沖頻率為1500Hz,占空比為50%,NaCl濃度為0.01mol/L時,降解效果最好.在相同條件下,比較脈沖與直流兩種供電模式下的電化學(xué)氧化效果.結(jié)果表明脈沖模式下,90min內(nèi)MB脫色率、COD去除率及電流效率分別為100%、94.5%和60.1%,均高于直流模式;脈沖模式下能耗為0.013kWh/gCOD,遠(yuǎn)小于直流模式的0.107kWh/gCOD.上述結(jié)果表明脈沖供電模式相比于直流供電模式具有明顯優(yōu)勢.

染料廢水；二氧化鉛；電化學(xué)氧化；脈沖供電模式；亞甲基藍(lán)

我國是染料生產(chǎn)大國,近年來隨著染料工業(yè)與印染行業(yè)的發(fā)展,染料廢水的排放量急劇增加.染料廢水中有機污染物含量高且組分復(fù)雜,毒性大,色度高,難以生化降解,使其處理難度相當(dāng)大[1].以傳統(tǒng)的物理、化學(xué)、生物方法處理染料廢水,不但達(dá)不到較理想的處理效果,而且成本較大,能耗較高,因而尋求高效節(jié)能的新型處理技術(shù)成為當(dāng)務(wù)之急.

電化學(xué)氧化法是指采用有催化作用的電極,在電場作用下,產(chǎn)生具有強氧化能力的羥基自由基等活性基團(tuán),促進(jìn)有機物的氧化分解,或使其礦化分解為H2O和CO2,最終得以凈化污水的處理技術(shù)[2].近年來由于電化學(xué)氧化技術(shù)不易產(chǎn)生中間產(chǎn)物,操作簡單、經(jīng)濟高效、清潔可控、靈活多變,所以在處理染料廢水中具有很大優(yōu)勢[3-4],但其最大缺陷在于電流效率低和能耗高. 為解決此問題,目前電化學(xué)氧化技術(shù)研究重點集中在以下幾方面:電催化陽極的改性[5]、電催化體系的改進(jìn)[6]和電催化過程的參數(shù)優(yōu)化[7]. 事實上,在電化學(xué)氧化技術(shù)中,影響電流效率和能耗值的最關(guān)鍵參數(shù)是電流.電流的大小對處理過程的影響已經(jīng)得到廣泛的研究.但是,電流的提供方式(即供電模式)對處理過程的影響還未見到相關(guān)報道.常見的供電模式包括恒壓供電模式和恒流供電模式[8],脈沖供電模式較少見.

脈沖供電模式是在電解過程中提供一個脈沖式的電流,電壓會隨脈沖的具體情況而發(fā)生不同的變化[9].脈沖供電模式的優(yōu)勢在于其對于緩解(甚至解決)電化學(xué)反應(yīng)過程中的擴散問題(即傳質(zhì)障礙)有較好的幫助.此外,由于脈沖過程有一段時間是處于電流斷開的狀態(tài),因此從能耗的角度來看,也有一定的優(yōu)勢.

本文考慮采用脈沖電源,以陽離子染料亞甲基藍(lán)(MB)作為目標(biāo)有機物,對其進(jìn)行脈沖式電化學(xué)氧化降解,分析初始濃度、脈沖電壓、脈沖頻率、占空比和NaCl濃度5個影響因素對降解效果的影響,得出脈沖電化學(xué)氧化降解的最優(yōu)條件.并將優(yōu)化后的脈沖電化學(xué)氧化與相同條件下的直流電化學(xué)氧化進(jìn)行對比,分析兩種供電模式對降解效果和能耗的影響.

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

圖1 實驗裝置示意

本實驗是在自制帶保溫夾套的有機玻璃電解槽中進(jìn)行,實驗系統(tǒng)如圖1所示. 在進(jìn)行脈沖電化學(xué)氧化降解實驗時,電源采用WWL-LDX41型脈沖電源(揚州雙鴻電子有限公司);在進(jìn)行直流電化學(xué)氧化降解實驗時,電源采用RS-1305DF型穩(wěn)流穩(wěn)壓電源(深圳市樂達(dá)精密工具有限公司).

1.2 藥品和材料

實驗所用藥品為分析純,購于國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,去離子水由實驗室級超純水器(EPED-40TF)制備,鈦片(純度>99.6%)購于寶雞鈦業(yè)有限公司.所用陽極為實驗室自制的Ti/PbO2-PVDF電極.該電極主要是利用PVDF的疏水性能對PbO2電極進(jìn)行表面改性,以提高電極表面的羥基自由基產(chǎn)量,進(jìn)而提高電極的整體催化性能.具體制備過程見文獻(xiàn)[10-14].

1.3 電化學(xué)氧化降解

電化學(xué)氧化降解實驗采用兩電極體系, Ti/PbO2-PVDF電極為陽極(有效面積為60cm2),相同尺寸的Ti片為陰極,電極間距為1.0cm.以MB作為目標(biāo)有機物,濃度根據(jù)實驗需要進(jìn)行調(diào)整,以0.1mol/L Na2SO4為支持電解質(zhì).每次所用MB模擬廢水的體積為400mL,在電解0、15、30、45、60、75、90min時間點分別取樣,進(jìn)行吸光度與化學(xué)需氧量COD分析.MB廢水的紫外-可見光譜采用UV2600A型(上海尤尼科)分光光度計進(jìn)行測試,記錄樣品在最大吸光度波長664nm處的吸光度數(shù)據(jù),并根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計算出水樣中對應(yīng)的亞甲基藍(lán)濃度,COD值采用多參數(shù)水質(zhì)快速測定儀進(jìn)行測試(德國羅威邦).

每次降解實驗做3次平行,數(shù)據(jù)分析均取3次實驗數(shù)據(jù)的平均值.

1.4 數(shù)據(jù)分析

MB脫色率(MB)及COD去除率(COD)的計算公式分別如式(1)及(2)所示.

式中:0與A表示初始的吸光度與電解時間后的吸光度(=664nm);COD0與COD表示初始的COD濃度與時刻的COD濃度,mg/L.

平均電流效率(CE)和能耗(EC)的計算公式分別如式(3)及式(4)所示.

式中:表示法拉第常數(shù),取96487C/mol;表示溶液體積,mL;表示槽壓,V;表示電流,A;表示電解時間,min;表示占空比.

1.5 陰極MB沖洗

在電解帶正電荷的MB時,由于其電荷性,會使得其在陰極上富集而并非被降解掉.因此,在完成電解后,需要用定量去離子水分多次清洗陰極,并將清洗液體全部收集后定容到250mL.利用分光光度計測試樣品在664nm處吸光度數(shù)據(jù),根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計算出清洗水樣中對應(yīng)MB濃度,最終得出MB的殘余質(zhì)量,對比兩種供電模式下陰極MB的殘留程度.

2 結(jié)果與討論

2.1 MB的脈沖電化學(xué)氧化降解

2.1.1 MB初始濃度參數(shù)研究 由圖2可知,MB初始濃度對脫色率和COD去除率具有較大影響,二者都隨初始濃度的增大而減小.這可能因為:初始濃度不同,對于產(chǎn)生強氧化劑的總量影響較小,因此對所氧化降解的MB總量影響也較小.對于降解等量的MB,廢水初始濃度越小,越能顯示出更強的脫色率和COD去除率.當(dāng)初始濃度由50mg/L增大到100mg/L時,MB脫色率和COD去除率降低幅度甚小,60min內(nèi)MB脫色率由79.7%降低至74.8%,COD去除率由62.9%降低至57.5%.當(dāng)繼續(xù)增大初始濃度為150mg/L時,MB脫色率和COD去除率降低顯著,60min內(nèi)MB脫色率降低至62.3%,COD去除率降低至47.8%.從降解效果上看,此條件不適合處理初始濃度超過100mg/L的MB廢水.此外,初始濃度越大,電流效率越小,能耗越大.綜合降解效果和能耗,將100mg/LMB作為接下來的研究參數(shù).

圖2 不同初始濃度對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果

2.1.2 電壓參數(shù)研究 脈沖電壓是由脈沖電源提供,對于電流的傳輸速度和氧化降解效果具有重要影響.圖3為不同脈沖電壓對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果.由圖3可知,脈沖電壓對MB脫色率和COD去除率具有較大影響.脈沖電壓越大,MB脫色率和COD去除率越大.這是因為:脈沖電壓越大,電流密度越大,單位時間內(nèi)產(chǎn)生的自由基數(shù)目越多[15],使得相同時間內(nèi)所氧化降解的MB越多.當(dāng)電壓由4.5V增大至5.5V時,MB脫色率和COD去除率增大非常顯著,出現(xiàn)一個階躍,45min內(nèi)MB脫色率由52.1%增大至62.2%, COD去除率由38.0%增大至45.8%.這可能是因為:此電壓下在電極附近產(chǎn)生的羥基自由基達(dá)到一定濃度可以充分將MB氧化降解,而且電壓越大,自由基產(chǎn)生速度越快,所以增大電壓可使得降解效率增大顯著.當(dāng)繼續(xù)增大電壓至6.0V時, 45min內(nèi)MB脫色率和COD去除率分別為62.8%和46.8%,與電壓為5.5V時相比變化甚小.這可能是因為:此電壓下電極附近產(chǎn)生的羥基自由基逐漸接近飽和,繼續(xù)增大電壓對降解效果的影響不大.此外,增大電壓,廢水溫度急劇升高,過多的能量被用于析氧副反應(yīng),放出大量熱量,增大能耗.綜合降解效率和能耗,選擇5.5V作為接下來的研究參數(shù).

圖3 不同脈沖電壓對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果

2.1.3 脈沖頻率參數(shù)研究 擴散層的形成會使得溶液中的有機物進(jìn)入電極/溶液界面層出現(xiàn)困難,成為控制反應(yīng)速率的重要因素,而脈沖供電模式的優(yōu)勢在于通過控制脈沖頻率,有效緩解(甚至解決)電化學(xué)反應(yīng)過程中的這一擴散問題.

圖4為不同脈沖頻率對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果.由圖4可知,當(dāng)脈沖頻率由100Hz增大至1500Hz時,MB脫色率和COD去除率隨著脈沖頻率的增大而增大,90min內(nèi)MB脫色率由82.1%增大至90.1%,COD去除率由61.4%增大至70.1%.但繼續(xù)增大脈沖頻率至2000Hz時,MB脫色率和COD去除率都有所降低.由上述結(jié)果可知,頻率過高或過低,都不利于MB廢水的脫色率和COD去除率.這可能是因為:頻率越小,放電時間越長,表示電化學(xué)反應(yīng)時間越長,但如果時間長到使得表面擴散層建立,使MB分子由溶液本體向界面處擴散的過程受阻,自然會對降解過程不利.當(dāng)頻率過大時,放電時間過短,單位周期內(nèi)的羥基自由基產(chǎn)量減少,無法充分氧化擴散進(jìn)入的MB分子,造成降解效果下降.只有當(dāng)頻率較合適時,周期內(nèi)放電產(chǎn)生的羥基自由基與該時間段內(nèi)擴散進(jìn)入界面層的MB分子進(jìn)行充分足量反應(yīng),使得降解效果最佳.由圖4可知,當(dāng)脈沖頻率為1500Hz時,MB脫色率和COD去除率最大.此外,當(dāng)脈沖頻率為1500Hz時,能耗最小,電流效率最大.綜合降解效果和能耗,選定1500Hz作為接下來研究的參數(shù).

2.1.4 占空比參數(shù)研究 占空比代表電流的導(dǎo)通時間在一個脈沖周期內(nèi)所占的比例[15].通過調(diào)節(jié)占空比可以調(diào)節(jié)電流分配,進(jìn)而控制電能消耗.

圖5為不同占空比對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果.由圖5可知,占空比對MB脫色率和COD去除率具有較大影響,MB脫色率和COD去除率隨著占空比的增大而增大.當(dāng)占空比由30%增大至90%時,90min內(nèi)MB脫色率由77.5%增大至99.4%,COD去除率由63.8%增大至78.0%.這可能是因為:當(dāng)脈沖頻率一定時,占空比越大,電流導(dǎo)通時間越長,電化學(xué)反應(yīng)時間越長,電極周圍產(chǎn)生的羥基自由基越多,并能與該時間段內(nèi)擴散進(jìn)入界面層的MB充分反應(yīng),使得氧化降解效率更高.當(dāng)占空比為90%時,75min內(nèi)MB脫色率達(dá)到99.2%;當(dāng)占空比為70%時,90min內(nèi)MB脫色率也已達(dá)到96%.由上述結(jié)果可知,只要反應(yīng)時間夠長,兩種占空比下都能夠產(chǎn)生足夠的羥基自由基,達(dá)到相應(yīng)的降解效果.說明占空比增加到一定程度后,對氧化降解效果影響不大,關(guān)鍵作用在于調(diào)節(jié)電耗.但占空比越大,電流導(dǎo)通時間越長,能耗也越大.綜合降解效果和能耗,又能體現(xiàn)脈沖電源相比直流電源的優(yōu)勢,認(rèn)為最佳占空比為50%,故選定占空比50%作為接下來研究的參數(shù).

圖4 不同脈沖頻率對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果

圖5 不同占空比對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果

2.1.5 NaCl濃度參數(shù)研究 NaCl可以通過增強溶液的導(dǎo)電性和傳質(zhì)速率,進(jìn)而影響MB的電化學(xué)氧化降解效果.圖6為不同NaCl濃度對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果.由圖6可知,NaCl濃度對MB脫色率和COD去除率的影響顯著.當(dāng)NaCl濃度為0.005mol/L時,90min內(nèi)MB脫色率為100%,COD去除率為88.3%.當(dāng)NaCl濃度低于0.01mol/L時,隨著NaCl濃度的增加,MB脫色率和COD去除率都隨之增加.這可能是因為:一方面,HO·等強氧化劑的產(chǎn)生主要依賴于溶液的導(dǎo)電性,NaCl濃度越大,溶液電導(dǎo)率越大,電流傳輸速度越快,因而MB電化學(xué)氧化反應(yīng)速率越快;另一方面,NaCl的投加,促使溶液中活性氯的大量產(chǎn)生,加速有機廢水的間接氧化過程,所以MB脫色率和COD去除率都隨之增大.但當(dāng)NaCl濃度超過0.03mol/L時,MB脫色率急劇增加,COD去除率卻急劇減小.這可能是因為:若NaCl濃度過大,過量的NaCl導(dǎo)致析氯反應(yīng)大量發(fā)生,能量被過多消耗, MB廢水被漂白,而非被降解.另外,若Cl-濃度過大,反而會破壞水質(zhì),所以NaCl投加量不宜過多.此外,當(dāng)NaCl投加量為0.01mol/L時,能耗最小,電流效率最大.綜合MB降解效果和能耗得出,NaCl的最佳投加量為0.01mol/L.

圖6 不同NaCl濃度對MB的脈沖電化學(xué)氧化降解結(jié)果

2.2 對比脈沖電化學(xué)氧化與直流電化學(xué)氧化

由上述結(jié)果可知,脈沖電化學(xué)氧化降解MB的最優(yōu)條件為:MB初始濃度為100mg/L,脈沖電壓為5.5V,脈沖頻率為1500Hz,占空比為50%, NaCl投加量為0.01mol/L.圖7為優(yōu)化后的脈沖供電模式與相同條件下的直流供電模式對MB的氧化降解結(jié)果.由圖7可知,兩種供電模式下,MB脫色率和COD去除率都隨時間逐漸增大,最終趨于平緩,且MB脫色率始終大于COD去除率.這說明電化學(xué)反應(yīng)中自由基優(yōu)先攻擊MB發(fā)色基團(tuán),使之分解發(fā)生轉(zhuǎn)變.在實驗過程中發(fā)現(xiàn),隨著反應(yīng)的不斷進(jìn)行,MB溶液顏色逐漸褪去,由深藍(lán)色變?yōu)榈{(lán)色,脈沖最優(yōu)條件下最終變?yōu)闊o色.在全部實驗結(jié)果中,脫色率始終大于COD去除率,這表明自由基對MB發(fā)色團(tuán)的破壞過程(脫色過程)比COD去除過程更容易實現(xiàn).

圖7 兩種供電模式對MB的電化學(xué)氧化降解結(jié)果

此外,脈沖最優(yōu)條件下MB脫色率和COD去除率都明顯高于直流條件.這可能是因為:當(dāng)電流提供時,電極/溶液界面處的電化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行.在直流模式下,PbO2陽極表面的擴散層會隨時間的推移開始形成并不斷增厚,嚴(yán)重影響甚至阻礙溶液本體中的MB進(jìn)入PbO2陽極/溶液界面,使得MB無法與界面處的強氧化性物質(zhì)充分碰撞接觸,對反應(yīng)造成一定程度(甚至致命程度)的影響.在脈沖模式下,電流提供時間很短,在如此短的時間內(nèi), PbO2陽極表面的擴散層形成后很難快速增厚,繼而又會因為電流的斷開而消失;隨后,溶液本體中的MB會順利進(jìn)入PbO2陽極/溶液界面處,陽極周圍產(chǎn)生的自由基等物質(zhì)也會擴散進(jìn)入溶液本體;隨后,電流又開始提供,如此循環(huán).通過這種不斷“通電——斷電——通電”的方式,有效增大MB與強氧化性物質(zhì)的碰撞接觸機會,提高反應(yīng)效率.

由于MB帶正電荷,會使得其在陰極上富集而并非被降解掉,因此可以從MB在陰極的殘留程度對比分析兩種供電模式.表1為兩種供電模式下的陰極殘留程度和能耗.由表1可知,脈沖最優(yōu)條件下陰極MB的殘留程度明顯低于直流條件.這可能是因為:在直流供電模式下,由于電場方向確定,導(dǎo)致溶液本體中帶有正電荷的MB向陰極區(qū)移動并富集,雖然也使得水體中的濃度降低,但最終并未被降解.在脈沖模式下,電流提供時間很短,形成的擴散層短時間內(nèi)很難快速增厚,繼而又隨著電流的斷開而消失.在電流斷開這段時間內(nèi),陰極富集的MB有一部分又?jǐn)U散進(jìn)入溶液本體,所以陰極富集程度相比于直流條件較低.一方面富集在陰極上的MB越少,就有可能使更多的MB被氧化降解;另一方面陰極殘留物越多,越容易造成濃差極化,引起電極鈍化,使處理效率降低.因此,從陰極MB的殘留程度上認(rèn)為,脈沖供電模式明顯優(yōu)于直流供電模式.

表1 脈沖供電模式與直流供電模式的結(jié)果對比

此外,脈沖最優(yōu)條件下的電耗明顯低于直流電解,電流效率明顯高于直流電解.這是因為脈沖電源主要是采用“供電——斷電——供電”這種不斷交替供電的方法,通過減少周期內(nèi)的供電時間,增大電流效率,提高電能利用率.因此,從能耗和電流效率上比較認(rèn)為,脈沖供電模式明顯優(yōu)于直流供電模式.

3 結(jié)論

本文以Ti/PbO2-PVDF氧化電極為陽極,對MB模擬染料廢水進(jìn)行脈沖降解處理,分析初始濃度、脈沖電壓、脈沖頻率、占空比、NaCl濃度五個因素對降解效果的影響,并將優(yōu)化后的脈沖供電模式與相同條件下的直流供電模式進(jìn)行對比.結(jié)果表明,當(dāng)MB初始濃度為100mg/L,脈沖電壓為5.5V,脈沖頻率為1500Hz,占空比為50%,NaCl濃度為0.01mol/L時,脈沖式電化學(xué)氧化降解MB效果最好.在相同條件下,脈沖供電模式在降解效果、能耗及陰極MB的殘留程度上都優(yōu)于直流模式.

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Pulse-electrochemical oxidation for methylene blue.

LEI Jia-ni, LI Xiao-liang, YUAN Meng-meng, XU Hao*, YAN Wei

(Department Of Environmental Science and Engineering, Xi’an Jiaotong University, Xi’an, 710049, China)., 2018,38(5)：1767~1773

In order to overcome the defects for the conventional electrochemical oxidation process, the pulsed power supply was introduced into electrochemical oxidation process with MB aqueous solution as simulated dye wastewater using the Ti/PbO2-PVDF electrode. The effects of five factors were analyzed, including initial concentration, pulse voltage, pulse frequency, duty ratio and NaCl concentration, on the degradation efficiency. The optimized parameters obtained were listed as, initial concentration of MB 100mg/L, the pulse voltage 5.5V, the pulse frequency 1500Hz, the duty cycle 50% and the NaCl concentration 0.01mol/L. Under this condition, the effect of electrochemical oxidation in the pulse and DC power supply mode were compared. The results showed that for the pulse mode, the MB decolorization rate, COD removal rate and current efficiency in 90min were 100%, 94.5% and 60.1%, respectively, which were higher than that in the DC mode. The energy consumption for the pulse mode was 0.013kWh/gCOD, which was far less than 0.107kWh/gCOD for the DC mode. The results showed that compared to the DC power supply mode, the pulse mode had obvious advantages.

dye wastewater；PbO2；electrochemical oxidation；pulse power supply mode；methylene blue

X703.1

A

1000-6923(2018)05-1767-07

2017-09-27

國家自然科學(xué)基金資助項目(21507104);陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計劃資助項目(2017JM2015)

* 責(zé)任作者, 副教授, xuhao@xjtu.edu.cn

雷佳妮(1995-),女,陜西渭南人,西安交通大學(xué)碩士研究生,主要從事電化學(xué)水處理技術(shù)研究.發(fā)表論文2篇.