胡亞男,馬曉燕*,沙 桐,高 嵩

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不同排放源對(duì)華東地區(qū)PM2.5影響的數(shù)值模擬

胡亞男1,馬曉燕1*,沙 桐1,高 嵩2

(1.南京信息工程大學(xué),氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；2.江蘇省電力公司電力科學(xué)研究院,江蘇 南京 210044)

使用中尺度氣象-化學(xué)耦合模式WRF-Chem針對(duì)MEIC源清單中五大部門來源(工業(yè)源、電力源、民用源、交通源和農(nóng)業(yè)源)對(duì)華東地區(qū)PM2.5的影響進(jìn)行了模擬研究,主要得到以下結(jié)論:春夏秋季PM2.5約40%~60%來源于工業(yè)源,冬季由于采暖供熱燃用大量散燒煤,導(dǎo)致民用源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)最大,在山東、安徽和江蘇省等高值區(qū)貢獻(xiàn)率超過50%;農(nóng)業(yè)源、電力源和交通源對(duì)PM2.5影響的季節(jié)差異不大,農(nóng)業(yè)源貢獻(xiàn)約20%~30%,交通源和火電源貢獻(xiàn)約10%.因此冬季需主要控制民用源排放,春夏秋季主要控制工業(yè)源排放,其次是農(nóng)業(yè)源排放.一次PM2.5在工業(yè)、電力和民用源貢獻(xiàn)的PM2.5中所占比例可達(dá)50%~60%;NO- 3和NH+ 4在交通源貢獻(xiàn)的PM2.5中總比例可達(dá)53%,在農(nóng)業(yè)源中總比例高達(dá)93%;由于模式對(duì)SO2- 4模擬偏低,SO2- 4在工業(yè)源和電力源貢獻(xiàn)的PM2.5中占比約5%~15%;OC對(duì)來自民用源的PM2.5有30%的貢獻(xiàn),BC對(duì)來自交通源的PM2.5有15%的貢獻(xiàn);Na+和Cl-對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)在各大來源中均低于3%.

PM2.5；WRF-Chem；MEIC；華東地區(qū)

PM2.5是指空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑￡2.5μm的細(xì)顆粒物,大氣中的PM2.5不僅會(huì)降低城市能見度,也危害著人們的身體健康[1-2].隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)迅速發(fā)展、城市化進(jìn)程加快,以PM2.5為主要污染物的區(qū)域大氣復(fù)合污染問題日益加劇,在經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)、人口密集的華東地區(qū)尤為顯著,特別是中國(guó)三大經(jīng)濟(jì)圈(京津冀、長(zhǎng)江三角洲(以下簡(jiǎn)稱長(zhǎng)三角)、珠江三角洲(以下簡(jiǎn)稱珠三角))之一的長(zhǎng)三角地區(qū)及山東省.根據(jù)我國(guó)環(huán)境保護(hù)部公開的2016年中國(guó)各省環(huán)境狀況公報(bào)數(shù)據(jù)[3],按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行年評(píng)價(jià),長(zhǎng)三角各區(qū)市環(huán)境空氣質(zhì)量均未達(dá)標(biāo),江西省、安徽省(除黃山市)和浙江省(除舟山、麗水)PM2.5也均超過國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn),在全國(guó)74個(gè)新標(biāo)準(zhǔn)第一階段監(jiān)測(cè)實(shí)施城市中,山東濟(jì)南的空氣質(zhì)量排在最差的前十名中.因此,治理華東地區(qū)PM2.5空氣污染問題是華東大氣環(huán)境中首要解決的難題.

PM2.5污染是經(jīng)過多種前體物各類復(fù)雜的物理化學(xué)作用的結(jié)果,其濃度與前體物之間呈現(xiàn)顯著的非線性關(guān)系.國(guó)內(nèi)外現(xiàn)有研究中[4-7]大多通過觀測(cè)采樣和受體模型法(包括主成分分析(PCA)、化學(xué)質(zhì)量平衡 (CMB)和正矩陣因子分析 (PMF))進(jìn)行PM2.5的來源解析,但其通常假設(shè)各化學(xué)組分間不發(fā)生反應(yīng)且各地區(qū)污染物組分線性無關(guān),對(duì)二次生成的顆粒物欠缺考慮,導(dǎo)致解析結(jié)果有較大的不確定性.空氣質(zhì)量模型考慮了二次生成的顆粒物,而且可以反映污染物經(jīng)過傳輸、沉降、物理化學(xué)作用后的濃度分布特征,對(duì)不同排放特征的來源進(jìn)行更可靠的解析.但目前使用空氣質(zhì)量模型評(píng)估排放源對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)的研究還很少,Qu等[8]利用WRF-CAMx模擬主要排放來源對(duì)京津冀地區(qū)O3影響的試驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),電力源對(duì)O3的貢獻(xiàn)最大,工業(yè)源和交通源共同減排對(duì)O3的影響最大,減排30%可使O3減少20ppbv.吳文景等[9]利用CMAQ/2D-VBS模型模擬2012年京津冀主要排放源減排及工業(yè)源各行業(yè)減排發(fā)現(xiàn),工業(yè)源單位減排量貢獻(xiàn)低于民用源,交通源和電廠源的單位減排量貢獻(xiàn)均較小,工業(yè)部門內(nèi)鋼鐵冶金行業(yè)減排效果最明顯.劉俊等[10]對(duì)京津冀及周邊主要污染源和污染物排放量削減30%~40%,北京市PM2.5濃度平均下降率范圍為17%~29%.陳國(guó)磊等[11]用CAMx對(duì)承德市各行業(yè)對(duì)PM2.5影響的研究表明,無組織揚(yáng)塵,化工、居民、植物VOCs 等其他行業(yè),冶金,鍋爐行業(yè)對(duì)PM2.5影響較大,貢獻(xiàn)率分別為23.1%、20.6%、13.3%和11.2%.

由于目前關(guān)于清單中主要排放源類型對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)的定量評(píng)估方面的研究較少,之前的研究大多是針對(duì)某類行業(yè)或個(gè)別城市,本文將利用數(shù)值模擬研究MEIC清單中五大部門來源(工業(yè)源、電力源、民用源、交通源和農(nóng)業(yè)源)對(duì)華東地區(qū)不同季節(jié)PM2.5濃度的影響,定量評(píng)估主要排放源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn),以及對(duì)PM2.5各化學(xué)成分的貢獻(xiàn),從而為華東地區(qū)治理PM2.5污染制定有效的排放控制策略提供一些科學(xué)依據(jù).

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源及排放清單

模式氣象驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的初始和邊界條件來自美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)測(cè)中心(NCEP)發(fā)布的再分析FNL資料,網(wǎng)格分辨率1o′1o,時(shí)間分辨率6h. 模式化學(xué)物質(zhì)(SO2、SO4、BC、OC、HCHO、O3等)濃度的側(cè)邊界條件由MOZART-4 (Model for Ozone And Related Chemical Traces version 4)提供[12].用于氣象場(chǎng)模擬效果驗(yàn)證的氣象要素觀測(cè)值來源于氣象信息綜合分析處理系統(tǒng)(Meteorological Information Comprehensive Analysis And Process System, MICAPS)的氣象數(shù)據(jù),時(shí)間分辨率為3h.用于污染物模擬結(jié)果驗(yàn)證的華東地區(qū)臺(tái)站的空氣質(zhì)量觀測(cè)資料來源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,時(shí)間分辨率為1h.

模擬所用的排放源清單為清華大學(xué)開發(fā)的中國(guó)多尺度排放清單模型MEIC[13](Multi- resolution Emission Inventory for China) 2010版本,空間分辨率0.25o′0.25o.該清單是一套基于云計(jì)算平臺(tái)開發(fā)的中國(guó)大氣污染物和溫室氣體人為源排放清單模型,涵蓋10種主要大氣污染物和溫室氣體(SO2、NO、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC和OC),排放數(shù)據(jù)分為工業(yè)、電力、民用、交通和農(nóng)業(yè)五個(gè)部門,包括固定燃燒源、工藝過程源、移動(dòng)源、溶劑使用源、農(nóng)業(yè)源和廢棄物處理源等人為排放源,提供了0.25o、0.5o和1.0o三種空間分辨率的逐月網(wǎng)格化排放清單.目前,基于MEIC模型開發(fā)的排放清單數(shù)據(jù)已被國(guó)內(nèi)外超過100家研究機(jī)構(gòu)和業(yè)務(wù)單位廣泛使用,在國(guó)際上支持了MICS、HTAP等多個(gè)大型研究計(jì)劃,在國(guó)內(nèi)被廣泛用于污染成因分析、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)預(yù)警、空氣污染達(dá)標(biāo)規(guī)劃等方面的工作[14-16].

1.2 模式介紹與試驗(yàn)設(shè)計(jì)

本研究使用的WRF-Chem模式是由美國(guó)大氣研究中心(NCAR)、美國(guó)太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(PNNL)、美國(guó)國(guó)家海洋及大氣管理局(NOAA)共同開發(fā)完成的中尺度大氣動(dòng)力-化學(xué)耦合模式, 其最大的優(yōu)點(diǎn)是氣象模式WRF與化學(xué)傳輸模塊Chem在時(shí)間和空間分辨率上完全在線耦合,次網(wǎng)格傳輸使用相同的物理參數(shù)化方案.WRF (Weather Research and Forcasting)是新一代中尺度數(shù)值模擬和資料同化系統(tǒng),可用于從m到數(shù)km尺度范圍的應(yīng)用和研究.當(dāng)前的WRF-Chem模式具有WRF的完整功能,不僅可用于模擬預(yù)測(cè)包含溫度場(chǎng)、風(fēng)場(chǎng)、云雨過程等物理量的天氣或氣候,而且能耦合包含完整化學(xué)物種的空氣質(zhì)量模型來模擬顆粒物和臭氧等氣體的濃度、擴(kuò)散和相互作用等,其中的物理化學(xué)過程包含化學(xué)物質(zhì)的排放、傳輸、沉降、化學(xué)轉(zhuǎn)化、光解、輻射和氣溶膠物理化學(xué)過程.作為空氣質(zhì)量模式的主要發(fā)展方向之一,WRF-Chem模式在區(qū)域空氣質(zhì)量研究方面有較多應(yīng)用[17-18].

本文的模擬時(shí)段為2015年1月、4月、7月、10月,分別代表冬、春、夏、秋季.研究區(qū)域?yàn)槿A東地區(qū),模式采用了一層區(qū)域模擬方案(圖1),中心經(jīng)緯度為(30oN,119oE),投影方式為L(zhǎng)ambert投影,網(wǎng)格分辨率21km,格點(diǎn)數(shù)為80′100,垂直層數(shù)27層.WRF-Chem模式模擬選擇的物理化學(xué)參數(shù)化方案如表1所示.模式參數(shù)化方案對(duì)氣象場(chǎng)(如溫度、風(fēng)向風(fēng)速、輻射等)的模擬,以及物理化學(xué)反應(yīng)、氣溶膠形成等有重要影響.

圖1 模擬區(qū)域

表1 物理化學(xué)參數(shù)化方案選擇

清華MEIC 2010源清單包括工業(yè)(industry)、電力(power)、民用(residential)、交通(transportation)和農(nóng)業(yè)(agriculture)五個(gè)大類,為了研究MEIC五大來源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn),本文在控制試驗(yàn)的基礎(chǔ)上采用“清零(zero-out)[19-20]”方法設(shè)計(jì)了一組敏感性試驗(yàn).使用MEIC 2010原始排放清單對(duì)華東地區(qū)1月、4月、7月、10月的污染物進(jìn)行模擬作為控制試驗(yàn);分別將MEIC 2010原始排放清單中的工業(yè)源、電力源、民用源、交通源和農(nóng)業(yè)源置零處理,對(duì)華東地區(qū)的四個(gè)月份進(jìn)行模擬作為敏感試驗(yàn).通過對(duì)比控制試驗(yàn)和敏感試驗(yàn)的模擬結(jié)果,兩者模擬結(jié)果的差值即為五大來源分別對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn),進(jìn)一步分析可以得到五大來源對(duì)華東地區(qū)PM2.5貢獻(xiàn)的季節(jié)變化規(guī)律,以及PM2.5主要組成成分在五大來源中所占比例等.雖然由于大氣化學(xué)過程的非線性特征,“清零”方法并不能獲得十分精確的結(jié)果,但其仍然被廣泛應(yīng)用于污染源的解析研究以及定量評(píng)估輸送的貢獻(xiàn)等,且在一系列研究工作中證明是一種有效的方法[19-22].

2 模擬驗(yàn)證

由于華東地區(qū)污染物的高值區(qū)主要分布在長(zhǎng)三角地區(qū)和山東省,因此本文選取了南京站和濟(jì)南站進(jìn)行模擬驗(yàn)證.模式的模擬效果主要通過對(duì)比氣象場(chǎng)和污染物觀測(cè)值和模擬值的時(shí)間序列進(jìn)行檢驗(yàn),為進(jìn)一步的研究提供可信的基礎(chǔ).

2.1 氣象要素的模擬驗(yàn)證

氣象要素如溫度、風(fēng)場(chǎng)和降水量等對(duì)于污染物的形成與演變有重要作用,為了驗(yàn)證模擬的可靠性,首先對(duì)氣象要素的模擬值和觀測(cè)值進(jìn)行對(duì)比.本文主要對(duì)基本氣象要素—溫度、風(fēng)速、風(fēng)向和降水量進(jìn)行模擬效果評(píng)估,對(duì)比氣象要素觀測(cè)值和模擬值的時(shí)間序列發(fā)現(xiàn)(圖2),模式對(duì)溫度的模擬效果最佳,南京和濟(jì)南站的相關(guān)系數(shù)在1月、4月、7月和10月均達(dá)到0.84以上,在4月相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.94.模式還可以較為準(zhǔn)確的模擬出風(fēng)速和風(fēng)向隨時(shí)間的變化趨勢(shì)及峰值分布,風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)除了濟(jì)南7月以外都在0.55以上,南京的風(fēng)向相關(guān)系數(shù)都在0.47以上,濟(jì)南站的風(fēng)向變化相比南京更劇烈,模擬效果相對(duì)不佳.目前風(fēng)場(chǎng)的模擬在其他使用WRF-Chem模式的研究[23-25]中也表現(xiàn)略有偏差,其原因一方面可能是模式在風(fēng)速較低的情況下模擬會(huì)偏高,另一方面可能與模式分辨率設(shè)置有關(guān).降水量的模擬值總體上比觀測(cè)值偏低,夏季降水模擬較差,模擬偏低且有一些降水過程沒有模擬出來,冬季降水模擬較好,降水開始和結(jié)束的時(shí)間點(diǎn)基本吻合.總而言之,模式可以較好地模擬出溫度、風(fēng)速、風(fēng)向和降水隨時(shí)間的變化趨勢(shì)和峰值分布,但對(duì)降水的模擬存在低估.

圖2 南京和濟(jì)南站氣象要素觀測(cè)值和模擬值的時(shí)間序列對(duì)比

2.2 污染物的模擬驗(yàn)證

PM2.5濃度監(jiān)測(cè)值和模擬值時(shí)間序列對(duì)比結(jié)果表明(圖3),冬季1月模擬效果較好,南京和濟(jì)南站相關(guān)系數(shù)都在0.6以上,夏、秋季模擬效果次之,春季4月模擬效果相對(duì)較差.模式對(duì)PM2.5濃度隨時(shí)間的變化趨勢(shì)的模擬與觀測(cè)值較吻合,但在峰值處模擬偏高,在夏季7月更顯著,這可能是因?yàn)槟Ｊ降凸懒私邓?另外也與PM2.5一次排放源不準(zhǔn)確、二次氣溶膠形成機(jī)制的不確定,以及模式分辨率有關(guān)系[26].

為了定量描述模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性,模式模擬結(jié)果與實(shí)際監(jiān)測(cè)值的吻合程度采用標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差(NME)和一致性指數(shù)(I)統(tǒng)計(jì)方法對(duì)模擬結(jié)果做進(jìn)一步的量化驗(yàn)證,定義如下:

式中:m為模擬值,0為觀測(cè)值,上述統(tǒng)計(jì)量中,NMB可反映模擬值與監(jiān)測(cè)值的平均偏離程度,NME反應(yīng)模擬值與監(jiān)測(cè)值的平均絕對(duì)誤差,NMB 和NME 都是無量綱量,它們?cè)浇咏?,表示模擬效果越理想.一致性指數(shù)I=1表示模擬值與監(jiān)測(cè)值完全一致,I越接近1,表示模擬效果越好.從表2三種統(tǒng)計(jì)值來看,模式對(duì)濟(jì)南站的模擬效果均優(yōu)于南京站,平均偏離程度NMB均小于25%,南京在1月和4月模擬效果較好,平均偏離程度在35%以下;南京1月、4月和濟(jì)南站的監(jiān)測(cè)和模擬值的平均絕對(duì)誤差NME在61%以下;從一致性指數(shù)I來看,冬季1月和夏季7月模擬效果較好,濟(jì)南站均在0.7以上,南京站在0.6以上,春季4月模擬相對(duì)不佳,兩站的一致性指數(shù)在0.5以上.總體而言,模式對(duì)PM2.5的模擬效果較良好.

圖3 南京和濟(jì)南站PM2.5濃度監(jiān)測(cè)值和模擬值的時(shí)間序列對(duì)比

表2 PM2.5監(jiān)測(cè)值和模擬值的統(tǒng)計(jì)指標(biāo)對(duì)比

3 敏感性試驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 MEIC五大來源對(duì)華東地區(qū)PM2.5的貢獻(xiàn)

本文研究區(qū)域?yàn)槿A東地區(qū),包括山東、安徽、江蘇、浙江、上海、江西、福建.圖4、5為MEIC五大來源(工業(yè)源、電力源、民用源、交通源、農(nóng)業(yè)源)在四個(gè)季節(jié)(冬季1月、春季4月、夏季7月、秋季10月)對(duì)華東地區(qū)PM2.5月平均濃度貢獻(xiàn)量和貢獻(xiàn)比例的分布圖.

由圖4可見,春夏秋季PM2.5主要來源于工業(yè)源,工業(yè)源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量在秋冬季比春夏季略高,主要高值區(qū)為山東、安徽及長(zhǎng)三角地區(qū),月平均濃度可達(dá)30~75μg/m3.在冬季,民用源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量最大,華東大部分地區(qū)月平均濃度超過50μg/m3,在山東西部、安徽北部和江蘇北部高值區(qū),月平均濃度可達(dá)100μg/m3,這是因?yàn)槎居胁膳岬男枨?居民燃用不經(jīng)處理的散燒煤,以及熱電廠、供熱站小型燃煤鍋爐的使用等導(dǎo)致冬季民用源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量遠(yuǎn)高于其他季節(jié).現(xiàn)多有研究表明[27-29],霧霾的重要來源是工業(yè)、采暖、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域的近百萬臺(tái)中小鍋爐,由于在每臺(tái)中小鍋爐安裝脫硫、脫硝和除塵裝置成本太高,它們以散燒的方式共消耗了7~8億t原煤.測(cè)算表明[27],散燒1噸煤排放的污染物是大型超凈鍋爐的20倍以上,8億t散燒煤的排放相當(dāng)于160億t煤炭集中利用產(chǎn)生的污染,約為全部燃煤電廠排放的8倍.散燒煤對(duì)霧霾的貢獻(xiàn)占了相當(dāng)大的比重,而燃煤電廠的燃煤機(jī)組經(jīng)超低排放改造后排放的污染物可以控制到和燃用天然氣排放相近甚至更低,因此電力源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量相對(duì)較低,華東大部地區(qū)在20μg/m3以下,由于夏季空調(diào)冷氣的需求,7月的電力源排放比其他季節(jié)略高.交通源對(duì)PM2.5影響的季節(jié)變化差異不大,主要在山東、安徽、江蘇和長(zhǎng)三角地區(qū)有5~15μg/m3的貢獻(xiàn)量.農(nóng)業(yè)源對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)顯著,華東大部地區(qū)月平均濃度可達(dá)30~40μg/m3,在秋季比其他季節(jié)貢獻(xiàn)量更高,這可能與秋季秸稈燃燒有關(guān).

圖5為各來源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)比例分布,可以直觀的表示MEIC五大來源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn).冬季在華東大部地區(qū)PM2.5約40%~65%來源于民用源,在山東、安徽和江蘇省等高值區(qū),比例超過50%;其次約20%來源于工業(yè)源.春夏秋季PM2.5濃度分布差異不大,華東大部地區(qū)PM2.5約40%~ 60%來源于工業(yè)源,在山東和長(zhǎng)三角高值區(qū)貢獻(xiàn)比例可達(dá)50%~60%;民用源貢獻(xiàn)約10%~20%.這與Li等[20]對(duì)2013年京津冀PM2.5來源解析的結(jié)果較相似,民用源和工業(yè)源對(duì)PM2.5的總貢獻(xiàn)量可達(dá)70%,民用源在冬季是PM2.5最大的來源,其他季節(jié)是工業(yè)源.電力源對(duì)華東地區(qū)PM2.5的貢獻(xiàn)率較低,春夏季約10%~15%,秋冬季低于10%.由于電力行業(yè)高架源的排放特征,其對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量局地低于周邊,由圖5可見,秋冬季火電對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)受北風(fēng)影響,高值區(qū)靠近福建、江西省,春夏季火電對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)受南風(fēng)影響,高值區(qū)靠近山東、安徽和江蘇北部等地.由于電力行業(yè)已具備了高架源較強(qiáng)的輸送和擴(kuò)散能力,而且集中處理除塵、脫硫、脫硝設(shè)備也不斷完善,電力行業(yè)“近零排放”的要求對(duì)于空氣質(zhì)量的改善不會(huì)有太顯著的效果,應(yīng)充分利用電力行業(yè)“增產(chǎn)不增污”的優(yōu)勢(shì)實(shí)施電能替代,將減排重點(diǎn)放在工業(yè)和民用污染重要來源.交通源對(duì)PM2.5的影響沒有明顯的季節(jié)差異,在華東大部分地區(qū)貢獻(xiàn)約10%,由于現(xiàn)在普遍使用無鉛汽油,直接排放顆粒很少,而且尾氣中成分經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)后的產(chǎn)物大多附著在原有顆粒上,因此尾氣并不是PM2.5主要的貢獻(xiàn)源,黃世鴻等[30]利用受體模型法得到汽油塵對(duì)常州市TSP貢獻(xiàn)小于1%的研究結(jié)果也證實(shí)了這一點(diǎn).另外,陳國(guó)磊等[11]對(duì)承德市PM2.5的來源解析結(jié)果也表明在春夏秋冬季電力行業(yè)和機(jī)動(dòng)車行業(yè)對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率在10%左右.農(nóng)業(yè)源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)在華東大部地區(qū)約20%~30%,在春夏秋季的貢獻(xiàn)比例比冬季略高,在安徽、江西、福建一帶貢獻(xiàn)率超過40%,在冬季山東、安徽和長(zhǎng)三角地區(qū)僅占10%,這是因?yàn)槎久裼迷磳?duì)該地區(qū)的PM2.5貢獻(xiàn)了絕大部分的比例,相比之下農(nóng)業(yè)源的比例降低.

總而言之,冬季應(yīng)主要控制民用源的排放,春夏秋季應(yīng)主要控制工業(yè)源的排放,尤其是民用散燒煤和工業(yè)中小型煤窯爐,其次農(nóng)業(yè)源的秸稈燃燒、畜禽養(yǎng)殖以及化肥施用NH3揮發(fā)的排放也應(yīng)引起重視.

3.2 MEIC五大來源對(duì)PM2.5各化學(xué)成分的貢獻(xiàn)

在WRF-Chem模式中,PM2.5是由圖6所示8種成分組成,包括硫酸鹽(SO42-)、硝酸鹽(NO3-)、銨鹽(NH4+)、鈉離子(Na+)、氯離子(Cl-)、有機(jī)碳(OC)、黑碳(BC)、及一次排放的PM2.5(oin).以南京為例分析MEIC五大來源對(duì)PM2.5各化學(xué)成分的貢獻(xiàn),如圖6(a)所示,由于一次粒子主要產(chǎn)生于煤炭等化石燃料和生物質(zhì)燃燒,因此一次PM2.5在以燃煤為主的工業(yè)、電力和民用源貢獻(xiàn)的PM2.5中所占比例可達(dá)50%~60%,在冬季電力源甚至高達(dá)71%.吳文景等[9]對(duì)京津冀主要排放源減排的試驗(yàn)研究也發(fā)現(xiàn),PM2.5濃度對(duì)一次PM2.5排放最敏感,工業(yè)和民用減排貢獻(xiàn)高主要是因?yàn)槠漭^高的一次PM2.5排放量.其次,很多PM2.5來源解析研究結(jié)果[31-33]表明SO42-、NO3-、NH+ 4是PM2.5的主要化學(xué)成分, SO42-主要來自燃燒源,NO3-和NH4+主要來自機(jī)動(dòng)車、農(nóng)畜牧業(yè)排放以及工業(yè)建筑揚(yáng)塵等.細(xì)顆粒物SO42-和NO3-主要是經(jīng)前體物SO2和NO在大氣氧化劑作用下生成的硫酸和硝酸,NH4+通常是由氨氣與硫酸或硝酸反應(yīng)生成的水溶性二次離子,主要為硫酸銨和硝酸銨兩種形態(tài)[34].交通源和農(nóng)業(yè)源排放的NO、NH3、VOCs等前體物經(jīng)氣粒轉(zhuǎn)化等化學(xué)反應(yīng)生成的二次PM2.5甚至超過一次PM2.5的排放量, NO3-和NH4+在交通源貢獻(xiàn)的PM2.5中總比例可達(dá)53%,在農(nóng)業(yè)源中總比例高達(dá)93%. SO42-在工業(yè)源和電力源貢獻(xiàn)的PM2.5中占比為5%~15%,現(xiàn)多有研究表明[23-25],由于模式中缺失SO2部分液相氧化過程導(dǎo)致硫酸鹽的模擬偏低.由于碳?xì)馊苣z主要受燃燒源的影響,OC在民用源貢獻(xiàn)的PM2.5中占比約30%,BC在交通源貢獻(xiàn)的PM2.5中占比約15%,在民用源和工業(yè)源中占比5%~8%.Na+和Cl-對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)很小,主要來自生物質(zhì)燃燒和海鹽[32],除了Cl-對(duì)農(nóng)業(yè)源貢獻(xiàn)的PM2.5有1%~3%的貢獻(xiàn)外, Na+和Cl-在各大來源中貢獻(xiàn)均低于1%.

由圖6(b)可知, SO42-主要來自工業(yè)源和電力源,工業(yè)源貢獻(xiàn)的SO42-在春秋季比冬夏季略高,春秋季占68%~80%,冬夏季占63%;冬季采暖對(duì)SO42-的影響更多的體現(xiàn)在民用源,民用源在冬季貢獻(xiàn)的SO42-可達(dá)30%,在其他季節(jié)不到5%,電力源在冬季貢獻(xiàn)的SO42-約10%,在其他季節(jié)可達(dá)23%~30%;農(nóng)業(yè)源對(duì)SO42-的貢獻(xiàn)約10%,交通源對(duì)SO42-貢獻(xiàn)很小.NO3-主要來自農(nóng)業(yè)源和工業(yè)源,農(nóng)業(yè)源對(duì)NO3-的貢獻(xiàn)率除冬季是42%外,其他季節(jié)均達(dá)50%以上,工業(yè)源對(duì)NO- 3的貢獻(xiàn)率約20%~30%.交通源對(duì)NO3-的貢獻(xiàn)基本無季節(jié)差異,均在10%左右;民用源在冬季對(duì)NO3-的貢獻(xiàn)率可達(dá)18%,在其他季節(jié)不到5%,電力源對(duì)NO3-的貢獻(xiàn)率在四季均不超過10%,在冬季明顯低于其他季節(jié).NH+ 4來源的比例構(gòu)成和NO3-相似,交通源對(duì)NH+ 4的貢獻(xiàn)比NO3-略低.一次排放PM2.5主要來自工業(yè)源,貢獻(xiàn)率達(dá)48%~63%,其次是民用源和電力源,在冬季民用源可達(dá)40%,電力源約5%,在其他季節(jié)民用源和電力源貢獻(xiàn)約15%.OC和BC來源比例的季節(jié)變化差異很小,OC最主要的來源是民用源,貢獻(xiàn)率在53%~76%,其次18%~36%來自工業(yè)源,3%~9%來自交通源.BC最主要的來源是工業(yè)源,可達(dá)37%~51%,交通源除冬季貢獻(xiàn)率是12%外,其他季節(jié)約貢獻(xiàn)30%,民用源在冬季的貢獻(xiàn)率達(dá)48%,其他季節(jié)約20%.各來源對(duì)Na+和Cl-的貢獻(xiàn)量很小, Cl-幾乎全部來自農(nóng)業(yè)源,Na+在冬春季節(jié)主要來自民用源,夏秋季主要來自農(nóng)業(yè)源,這主要受夏秋季秸稈燃燒影響[35].

由此可見,除了農(nóng)業(yè)源和交通源以外,其他源應(yīng)主要控制一次PM2.5的排放,其中主要對(duì)貢獻(xiàn)率達(dá)48%~63%的工業(yè)源和冬季貢獻(xiàn)率達(dá)40%的民用源進(jìn)行減排.硝酸鹽在主要來源中所占比例均較高,應(yīng)主要對(duì)貢獻(xiàn)率為42%~55%的農(nóng)業(yè)源和貢獻(xiàn)率20%~30%的工業(yè)源減排.銨鹽的行業(yè)排放貢獻(xiàn)比例與硝酸鹽相似,應(yīng)主要減少農(nóng)業(yè)源畜牧養(yǎng)殖和化肥施用的排放.硫酸鹽主要減排對(duì)象是工業(yè)源,其次冬季需控制民用源排放、其他季節(jié)控制電力源排放.OC的減排主要是減少民用源散燒煤、油的使用,BC的減排主要是控制工業(yè)源和交通源的排放.

4 結(jié)論

4.1 春夏秋季PM2.5約40%~60%來源于工業(yè)源,月平均濃度約30~75μg/m3;冬季由于采暖供熱燃用大量散燒煤,導(dǎo)致民用源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)量最大,在山東、安徽和江蘇省高值區(qū)貢獻(xiàn)率超過50%,月平均濃度可達(dá)100μg/m3.其次PM2.5約20%~30%來自農(nóng)業(yè)源,約10%來自交通源、電力源.因此,冬季需主要控制民用源的排放,春夏秋季主要控制工業(yè)源的排放,其次農(nóng)業(yè)源秸稈燃燒、畜牧養(yǎng)殖和化肥施用等排放也應(yīng)引起重視.電力行業(yè)的工作重心可以從“近零排放”轉(zhuǎn)移到“電能替代”.

4.2 一次PM2.5在工業(yè)、電力和民用源貢獻(xiàn)的PM2.5中所占比例可達(dá)50%~60%,在冬季的電力源中高達(dá)71%. NO- 3和NH+ 4在交通源貢獻(xiàn)的PM2.5中總比例可達(dá)53%,在農(nóng)業(yè)源中總比例高達(dá)93%.由于模式對(duì)硫酸鹽的模擬偏低,SO42-在工業(yè)源和電力源貢獻(xiàn)的PM2.5中占比為5%~ 15%.OC對(duì)來自民用源的PM2.5約有30%的貢獻(xiàn),BC對(duì)來自交通源的PM2.5約有15%的貢獻(xiàn).Na+和Cl-對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)在各大來源中均低于3%.

4.3 工業(yè)源對(duì)各化學(xué)成分均有顯著貢獻(xiàn),在一次PM2.5中占比48%~63%,在SO42-中占比63%~ 80%,在NO3-、NH4+、OC中占比18%~36%,在BC中占比37%~51%.民用源在春夏秋季對(duì)OC有53%~57%貢獻(xiàn),在冬季貢獻(xiàn)比例高達(dá)76%;民用源在冬季對(duì)PM2.5其他化學(xué)成分也有突出影響,對(duì)SO42-、NO3-、NH4+貢獻(xiàn)18%~30%,對(duì)一次PM2.5、Na+和BC貢獻(xiàn)40%~48%.農(nóng)業(yè)源對(duì)NO3-、NH4+的貢獻(xiàn)比例高達(dá)42%~56%,Cl-幾乎全部來自農(nóng)業(yè)源,Na+在夏秋季來自農(nóng)業(yè)源,冬春季來自民用源.春夏秋季電力源對(duì)SO42-貢獻(xiàn)率為23%~30%,對(duì)NO3-、NH+ 4和一次PM2.5貢獻(xiàn)率為8%~15%,冬季對(duì)一次PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+貢獻(xiàn)率不足10%.交通源對(duì)BC的貢獻(xiàn)約為12%~30%,對(duì)NO3-的貢獻(xiàn)約10%.

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HU Ya-nan1, MA Xiao-yan1*, SHA Tong1, GAO Song2

(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Key Laboratory of Meteorological Disaster Ministry of Education, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Electric Power Research Institute of Jiangsu Electric Power Company, Nanjing 210044, China)., 2018,38(5)：1616~1628

The meso-scale meteorology-chemistry coupled model WRF-Chem was used to simulate the contribution of different emission sources in MEIC inventory (industry, power, residential, transportation and agricultural) to PM2.5over east China. The conclusions are as follows: Industry contributed about 40%~60% PM2.5in spring, summer and autumn, while residential contributes the largest in winter due to the use of scattered coal for heating, with over 50% in the areas such as Shandong, Anhui and Jiangsu province. The contributions from agriculture, power and transportation to PM2.5have minor seasonal differences, in which about 20%~30% from agriculture, about 10% from transportation and power plant. It may indicate that we should mainly regulate residential source in winter, and limit the emission of industry and agriculture in other seasons. The contribution of primary PM2.5from coal-based industry, residential and power plant are about 50%~60%, and the contribution of NO- 3 and NH+ 4 from transportation and agriculture could be up to 53% and 93%, respectively. The contribution of SO2- 4 from industry and power plant is only about 5%~15% which is possibly underestimated due to under-predicted sulfate by the model. The contribution of OCfrom residential, BCfrom transportation and Na+and Cl-from all major sources to the total PM2.5is about 30%, 15%, and less than 3%, respectively.

PM2.5；WRF-Chem；MEIC；East China

X51

A

1000-6923(2018)05-1616-13

2017-10-09

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41475005,41675004);江蘇省六大人才高峰高層次人才項(xiàng)目(2014JY019);國(guó)家電網(wǎng)項(xiàng)目“面向電網(wǎng)的霧霾氣象預(yù)警及評(píng)估技術(shù)研究與應(yīng)用”

* 責(zé)任作者, 教授, xma@nuist.edu.cn

胡亞男(1992-),女,內(nèi)蒙古巴彥淖爾人,南京信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事空氣質(zhì)量數(shù)值模擬.發(fā)表論文2篇.