劉 杰，張 娟，饒 威

（西南交通大學(xué)力學(xué)與工程學(xué)院，成都 610031）

引言

金屬玻璃又稱(chēng)非晶合金，自從1960年Duwez等［1］首次制備出穩(wěn)定的Au－Si非晶合金之后，金屬玻璃得到人們的重視，Chen［2］利用快速冷凝技術(shù)首次制備出直徑達(dá)毫米級(jí)以上的金屬玻璃試樣并將其命名為塊體金屬玻璃（BMG）。大量研究［3-5］表明，BMG具有高屈服強(qiáng)度、高硬度以及高耐磨性等優(yōu)秀的力學(xué)性能，是極具潛力的工程應(yīng)用材料。但由于在室溫下缺乏相應(yīng)的硬化機(jī)制，BMG在受到無(wú)約束的外部載荷（如單軸拉伸、單軸壓縮壓縮）時(shí)，幾乎所有的塑性變形都高度集中在一個(gè)極其狹窄的區(qū)域內(nèi)，形成一條或多條剪切帶，剪切帶一旦萌生便迅速擴(kuò)展，導(dǎo)致整個(gè)材料發(fā)生災(zāi)難性的破壞，以至于BMG在宏觀上表現(xiàn)為脆性材料。

從20世紀(jì)90年代以來(lái)，國(guó)內(nèi)外許多學(xué)者圍繞BMG的增韌做了很多工作，制備出大量塊體金屬玻璃基復(fù)合材料（BMGCS），并進(jìn)行了一系列實(shí)驗(yàn)研究及理論描述。Qiao等［6］制備了內(nèi)含枝晶的Ti基BMGCS，在室溫下的拉伸應(yīng)變高達(dá)15.5%，體現(xiàn)出極高的拉伸塑性變形能力；Son等［7］在研究發(fā)現(xiàn)鎢纖維增強(qiáng)的Zr基BMGCS壓縮塑性應(yīng)變可達(dá)到2.6%。第二相的引入能夠有效地阻擋剪切帶快速擴(kuò)展，使其發(fā)生偏折或分叉來(lái)提高材料的塑性變形能力，且同時(shí)具有高強(qiáng)度和高硬度等優(yōu)秀性能。Qiao等［8］回顧了塊體金屬玻璃基復(fù)合材料的發(fā)展、制備技術(shù)以及微結(jié)構(gòu)影響，對(duì)材料在不同工況下的變形機(jī)理進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論探討，認(rèn)為進(jìn)一步研究BMGCS內(nèi)部微觀變形機(jī)理是必要的。

在BMG基體中加入陶瓷顆?；蚪饘兕w粒，Choi－Yim和Johnson［9］首次制備出顆粒增強(qiáng)型 BMGCS，該文獻(xiàn)提出的復(fù)合材料造法已經(jīng)被證明是簡(jiǎn)單可靠的。隨之，大量的顆粒增強(qiáng)型BMGCS被成功制備并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)及理論研究［8］，但對(duì)于其潛在的變形機(jī)理和力學(xué)特性還有待于進(jìn)一步研究；尤其是BMGCS作為一種拉壓不對(duì)稱(chēng)材料［8］，且顆粒的體積分?jǐn)?shù)、大小、強(qiáng)度等都會(huì)影響其材料內(nèi)部剪切帶的萌生及演化，進(jìn)而影響其力學(xué)性能。因此，研究BMGCS在拉伸載荷下的變形行為，并進(jìn)一步分析材料的細(xì)觀結(jié)構(gòu)對(duì)其拉伸載荷下變形行為的影響顯得十分有必要。

有限元方法可以有效補(bǔ)充實(shí)驗(yàn)研究的不足，是目前科研工作中常用的研究手段。Jiang等［10］利用有限元法模擬了BMGCS在拉伸載荷作用下詳細(xì)的剪切過(guò)程，并討論了微觀結(jié)構(gòu)與材料拉伸塑形能力的關(guān)系。Li等［11］利用有限元方法模擬了纖維增強(qiáng)型金屬玻璃基復(fù)合材料的變形和破壞，重點(diǎn)討論了剪切帶的產(chǎn)生和擴(kuò)展，分析表明增強(qiáng)纖維能有效地提升材料的塑性變形能力。孫龍港等［12］通過(guò)數(shù)值模擬研究了BMGCS在壓縮載荷作用下的微結(jié)構(gòu)效應(yīng)及其對(duì)材料壓縮塑性變形能力的影響，描述了剪切帶到微裂紋形成的轉(zhuǎn)變過(guò)程。大多數(shù)有限元模擬工作中，有的將BMGCS細(xì)觀構(gòu)造視為理想對(duì)稱(chēng)的，建立簡(jiǎn)化的單胞模型；有的則用二維的平面模型作為代表性體積單元。

本文利用有限元方法，在商業(yè)軟件ABAQUS中對(duì)顆粒增強(qiáng)型BMGCS在拉伸載荷下剪切帶的演化規(guī)律進(jìn)行了模擬分析；通過(guò)構(gòu)建不同微結(jié)構(gòu)特征的三維細(xì)觀模型，研究了顆粒的體積分?jǐn)?shù)、大小以及屈服強(qiáng)度對(duì)BMGCS在拉伸變形行為的影響。

1 有限元模型

1.1 幾何模型

基于復(fù)合材料內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)，建立合理的有限元幾何模型，對(duì)于有限元模擬結(jié)果的準(zhǔn)確與可靠是十分重要的。研究證實(shí)，顆粒增強(qiáng)型復(fù)合材料的代表性體積單元使用周期性單胞模型是較合理的。Rintoul和Torquato［13］提出隨機(jī)順序吸附算法來(lái)生成單胞模型中顆粒中心的位置坐標(biāo)，Segurado和Llorca［14］對(duì)隨機(jī)順序吸附算法進(jìn)行了詳細(xì)的說(shuō)明，同時(shí)指出了其存在的不足并加以修正。通過(guò)該方法構(gòu)建的多顆粒單胞模型，既能夠保證顆粒在各個(gè)方向上的個(gè)數(shù)是統(tǒng)計(jì)平均的，且?guī)缀文Ｐ陀欣谟邢拊x散化［14］。

圖1展示了有限元模擬的單胞模型，圖1（a）～圖1（f）分別為不同體積分?jǐn)?shù)及不同顆粒大小兩組材料結(jié)構(gòu)示意圖，材料中所含顆粒的細(xì)觀結(jié)構(gòu)特征已經(jīng)在相應(yīng)的單胞模型下方標(biāo)明。這里需聲明，顆粒半徑僅表征大小關(guān)系，λ僅為任意常數(shù)。

圖1 不同微結(jié)構(gòu)特征的BMGCS單胞模型

1.2 本構(gòu)模型

Spaepen［15］通過(guò)進(jìn)一步擴(kuò)展自由體積理論，提出了自由體積模型來(lái)描述金屬玻璃的變形行為。在隨后的研究中，大量學(xué)者利用該模型及其擴(kuò)展模型對(duì)金屬玻璃變形過(guò)程中的現(xiàn)象進(jìn)行了合理的解釋?zhuān)壳霸撃Ｐ鸵训玫搅藦V泛認(rèn)可。Huang等人［16］利用連續(xù)介質(zhì)力學(xué)的基本框架，引入自由體積理論，建立了小變形自由體積模型，該模型可以較好地描述BMG基體在變形過(guò)程中，剪切帶的萌生和演化過(guò)程，其主控方程如下：

總應(yīng)變?chǔ)欧譃槿齻€(gè)部分，分別為彈性應(yīng)變?chǔ)舉、塑性應(yīng)變?chǔ)舙和由自由體積演化而產(chǎn)生的非彈性應(yīng)變：

其中：ξ是局部自由體積濃度，ξ0是零應(yīng)變狀態(tài)下的自由體積濃度，1是二階單位張量。由于金屬玻璃為各向同性材料，所以彈性應(yīng)力－應(yīng)變關(guān)系可以由胡克定律給出：

其中：σ是應(yīng)力張量，μ和k是金屬玻璃基體的剪切模量和體積模量。Von－Mises等效剪切應(yīng)力 τe為：τe＝其中s＝dev（σ）表示偏應(yīng)力張量。塑性應(yīng)變率˙εp表示為：

其中是等效塑性應(yīng)變率。等效塑性應(yīng)變率的演化方程表示為：

其中：v0表征原子振動(dòng)頻率，ΔGm表征原子活化能，kB是玻爾茲曼常數(shù)，T是實(shí)驗(yàn)溫度，α是幾何因子，Ω是原子體積。自由體積濃度的演化方程為：

其中：χ是一個(gè)幾何參數(shù)，v*是一個(gè)體積臨界值，nD是湮滅一個(gè)v*自由體積所需要躍遷的原子的個(gè)數(shù)。

本文采用Fortran語(yǔ)言將上述本構(gòu)方程編寫(xiě)成ABAQUS用戶子程序，作為BMG的材料模型進(jìn)行有限元模擬計(jì)算。

1.3 周期性邊界條件

本文在有限元分析中對(duì)單胞模型施加了周期性邊界條件。傳統(tǒng)的約束條件假設(shè)單胞模型在變形過(guò)程中表面始終保持為平面，這不僅不符合變形過(guò)程中的特點(diǎn)，也對(duì)單胞模型過(guò)度約束。Xia［17］提出了一種用于周期性代表性體積單元（RVE）邊界條件的統(tǒng)一明確的形式，推導(dǎo)出周期性單胞的對(duì)立面的位移之差為：

其中：ˉεik為平均應(yīng)變；j＋，j－分別表示沿著 xk的正方向和負(fù)方向。由于周期性單胞的對(duì)立面始終保持平行，因此Δ在變形過(guò)程中始終是一個(gè)常數(shù)；對(duì)于給定的ˉεik，即為一個(gè)定值，因此可將上式表示：

由式（7）可以看出，周期性單胞對(duì)立面上的一組對(duì)應(yīng)點(diǎn)的位移差依然是坐標(biāo)的函數(shù)，故單胞表面不一定一直保持為平面；而且該式不包含未知的周期性部分的位移分量，這使得周期性邊界條件在有限元模擬中更加易于實(shí)現(xiàn)［18］。

2 結(jié)果與討論

本文的有限元模擬結(jié)果首先與文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，以保證所采用的有限元方法合理準(zhǔn)確，進(jìn)而對(duì)不同微結(jié)構(gòu)的BMGCS單胞模型進(jìn)行單軸拉伸模擬。在有限元分析中，自由體積濃度作為一個(gè)內(nèi)部變量（SDV1），當(dāng)材料某局部區(qū)域的自由體積濃度值高于其周?chē)鷧^(qū)域時(shí)，表明材料在該區(qū)域由于剪切變形導(dǎo)致結(jié)構(gòu)變化，即被用來(lái)表征剪切帶的萌生及演化區(qū)域。本文通過(guò)觀察自由體積濃度云圖，對(duì)剪切帶的演化規(guī)律進(jìn)行了分析。

2.1 結(jié)果對(duì)比及剪切帶演化規(guī)律

文獻(xiàn)［19］制備出含鉭顆粒的 BMGCS（Zr59.5Cu14.5Ni12.5Al9.8Ta3.7），顆粒體積分?jǐn)?shù)大約為3%，在室溫下分別對(duì)BMG及其復(fù)合材料進(jìn)行了單軸拉伸試驗(yàn)。其中BMG基體和鉭顆粒的材料參數(shù)見(jiàn)表1。采用上述有限元模型對(duì)文獻(xiàn)［19］中的拉伸應(yīng)力－應(yīng)變曲線進(jìn)行模擬，圖2展示了有限元模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比，其中εxx和σxx表示軸向應(yīng)變和軸向應(yīng)力。兩種結(jié)果較好地吻合，證實(shí)了本文所采用的有限元模擬方法的可靠性。

表1 BMG基體及鉭顆粒的材料參數(shù)

圖3給出了材料在拉伸變形過(guò)程中軸向應(yīng)變?chǔ)舩x為0.39%、2.99%和4.73%三個(gè)時(shí)刻的剪切帶云圖。觀察可知，隨著拉伸載荷的增大，在基體與顆粒的交界面處垂直于載荷方向上的局部自由體積濃度值最大，剪切帶由此處開(kāi)始萌生，之后剪切帶以很快的速度開(kāi)始擴(kuò)展。其中圖3（b）、（c）中的黑色箭頭表示其中一些明顯的剪切帶，其擴(kuò)展的方式基本有兩種：一種是以大約45°方向朝著基體邊界擴(kuò)展，另一種則是相對(duì)位置大致呈45°的相鄰兩個(gè)顆粒之間的剪切帶互相接近并融合，融合之后的剪切帶開(kāi)始向周?chē)鷧^(qū)域擴(kuò)展并導(dǎo)致該剪切帶逐漸變粗。

圖2 數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)［19］結(jié)果對(duì)比

圖3 剪切帶萌生及擴(kuò)展過(guò)程

值得提出的是，剪切帶擴(kuò)展到一定程度之后，隨著載荷繼續(xù)增大，并沒(méi)有新的剪切帶出現(xiàn)，只是已經(jīng)生成剪切帶區(qū)域內(nèi)的自由體積濃度值不斷地增大。由圖3（a）到圖3（b）是剪切帶開(kāi)始萌生到材料達(dá)到屈服時(shí)兩個(gè)時(shí)刻的剪切帶云圖，該過(guò)程中剪切帶不斷擴(kuò)展并伴隨著新剪切帶的出現(xiàn)；而由圖3（b）到圖（c）可以看出，剪切帶區(qū)域內(nèi)自由體積濃度在增大但沒(méi)有出現(xiàn)新的剪切帶。

2.2 顆粒體積分?jǐn)?shù)的影響

圖4給出了顆粒體積的分?jǐn)?shù)fp為10%、15%、20%三種BMGCS在拉伸變形過(guò)程中，軸向應(yīng)變 εxx達(dá)到7.0%時(shí)的剪切帶云圖，其代表性體積單元如圖1（a）～圖1（c）所示。當(dāng)顆粒大小不變時(shí)，隨著顆粒體積分?jǐn)?shù)的增大，顆粒的數(shù)目會(huì)相應(yīng)地增多。觀察云圖可知，較多的顆粒會(huì)導(dǎo)致剪切帶在更多的區(qū)域萌生并擴(kuò)展，與圖4（a）、圖4（b）比較，圖 4（c）中剪切帶數(shù)目及分布的區(qū)域明顯較多，這表明隨著顆粒體積分?jǐn)?shù)的增大，材料的局部剪切程度在減小，因此其拉伸塑性變形能力在一定程度上會(huì)有所提升。

圖4 εxx為7%時(shí)顆粒體積分?jǐn)?shù)對(duì)剪切帶的影響

圖5 給出了顆粒體積分?jǐn)?shù)fp分別為0%、10%、15%、20%的BMGCS單軸拉伸載荷下的應(yīng)力－應(yīng)變關(guān)系曲線。與不含顆粒的BMG比較，隨著顆粒體積分?jǐn)?shù)的增大，BMGCS整體的應(yīng)力－應(yīng)變響應(yīng)在降低，材料的彈性模量以及屈服強(qiáng)度都有所降低。這一點(diǎn)相似于常見(jiàn)的復(fù)合材料，滿足復(fù)合材料的混合定律σ＝fpσp＋（1－fp）σM。結(jié)合圖4中剪切帶的分布狀態(tài)可知，隨著B(niǎo)MGCS中顆粒體積分?jǐn)?shù)的增大，剪切帶數(shù)目增多，材料的局部剪切程度在減小。因此雖然材料的拉伸強(qiáng)度有所降低，但其拉伸塑性變形能力有所提高。

圖5 顆粒體積分?jǐn)?shù)對(duì)應(yīng)力－應(yīng)變曲線的影響

2.3 顆粒大小的影響

圖6 展示了顆粒大小分別為r＝0.306λ、0.2λ、0.1λ三種BMGCS在拉伸變形過(guò)程中，軸向應(yīng)變?chǔ)舩x達(dá)到7%時(shí)的剪切帶云圖，其代表性體積單元如圖1（d）～圖1（f）所示。圖6（c）中由于顆粒較小，顆粒個(gè)數(shù)相對(duì)的增多能夠更加有效地阻礙剪切帶的單向擴(kuò)展，使得剪切帶基體中更廣泛的區(qū)域內(nèi)萌生并擴(kuò)展，從而使得BMGCS的拉伸塑性變形能力得到一定的提高。

圖6 εxx為7%時(shí)顆粒大小對(duì)剪切帶的影響

圖7 展示了上述三種材料在單軸拉伸作用下的應(yīng)力－應(yīng)變關(guān)系，其中圖7（a）是對(duì)應(yīng)力－應(yīng)變曲線的局部放大，當(dāng)r＝0.1λ時(shí)，BMGCS的屈服強(qiáng)度有所提高，且屈服之后的應(yīng)力－應(yīng)變曲線也高于另外兩條曲線?？傊?，隨著顆粒半徑的減小，材料的彈性模量基本不發(fā)生變化，屈服強(qiáng)度及屈服之后的力學(xué)響應(yīng)有所提高。

圖7 顆粒大小對(duì)應(yīng)力－應(yīng)變曲線的影響

2.4 顆粒屈服強(qiáng)度的影響

以上模擬工作中，BMGCS中所含的顆粒均被視為理想彈塑性的鉭顆粒，為了研究顆粒屈服強(qiáng)度對(duì)BMGCS拉伸變形行為的影響，在本小節(jié)的模擬中，顆粒的材料模型統(tǒng)一采用雙線性模型，顆粒體積分?jǐn)?shù)為12%，其代表性體積單元參見(jiàn)圖1（f），僅改變顆粒屈服強(qiáng)度σy分別為 0.8 GPa、1.8 GPa、2.8 GPa。

圖8展示了三種含不同屈服強(qiáng)度顆粒的BMGCS在單軸拉伸作用下，軸向應(yīng)變?chǔ)舩x達(dá)到7%時(shí)的剪切帶云圖，觀察可知，隨著顆粒屈服強(qiáng)度增大，剪切帶的個(gè)數(shù)明顯增多，如圖8（a）中明顯的剪切帶很少，而圖8（b）和圖8（c）中，則能夠清晰地觀察到大量的剪切帶，這表明顆粒屈服強(qiáng)度增大，材料的局部剪切程度越小，材料的變形更加均勻，換言之，隨著顆粒屈服強(qiáng)度增大，BMGCS的拉伸塑性變形能力有所提高。

圖8 εxx為7%時(shí)顆粒屈服強(qiáng)度對(duì)剪切帶的影響

圖9 是上述三種含不同屈服強(qiáng)度顆粒的BMGCS在單軸拉伸載荷下的應(yīng)力－應(yīng)變關(guān)系，從中可知，隨著顆粒屈服強(qiáng)度的增大，BMGCS的彈性模量和拉伸屈服強(qiáng)度都有所提高。這里要提出的是，σy的值為1.8 GPa和2.8 GPa時(shí)，顆粒的屈服強(qiáng)度已經(jīng)超過(guò)BMG基體的屈服強(qiáng)度，從應(yīng)力－應(yīng)變曲線來(lái)看，這種情況下顆粒屈服強(qiáng)度的提高對(duì)BMGCS拉伸性能的影響不太明顯，當(dāng)顆粒屈服強(qiáng)度σy由0.8 GPa增大到1.8 GPa時(shí)，材料在單軸拉伸作用下力學(xué)響應(yīng)水平大幅提高。這一點(diǎn)或許可以為BMGCS的制備時(shí)，如何合理選用第二相提供一定的參考。

3 結(jié)論

本文通過(guò)有限元方法對(duì)顆粒增強(qiáng)型塊體金屬玻璃基復(fù)合材料在拉伸載荷作用下的應(yīng)力－應(yīng)變曲線以及剪切帶的演化進(jìn)行模擬分析，并進(jìn)一步模擬分析了顆粒體積分?jǐn)?shù)、顆粒大小以及顆粒屈服強(qiáng)度等細(xì)觀結(jié)構(gòu)對(duì)其拉伸變形的影響，可以得到以下結(jié)論：

圖9 顆粒屈服強(qiáng)度對(duì)應(yīng)力－應(yīng)變曲線的影響

（1）在拉伸載荷作用下，剪切帶首先在顆粒與基體交界處垂直于載荷方向的區(qū)域開(kāi)始萌生，剪切帶的擴(kuò)展方式基本可以分為兩種，其一是以大約45°方向朝著基體邊界擴(kuò)展，另一種則是相對(duì)位置大致45°的相鄰兩個(gè)顆粒之間的剪切帶互相接近并融合，融合之后的剪切帶開(kāi)始向周?chē)鷧^(qū)域擴(kuò)展以使得該剪切帶逐漸變粗。

（2）在一定范圍內(nèi)，隨著顆粒體積分?jǐn)?shù)的增大，雖然塊體金屬玻璃基復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度有所降低，但材料內(nèi)部剪切帶個(gè)數(shù)明顯增多，材料在拉伸載荷作用下的局部剪切程度降低，這表明材料的塑性變形能力會(huì)有一定的提高。

（3）顆粒的大小對(duì)塊體金屬玻璃基復(fù)合材料的應(yīng)力－應(yīng)變曲線的影響不太明顯，但當(dāng)顆粒體積分?jǐn)?shù)一定時(shí)小體積顆粒意味著個(gè)數(shù)增多，有助于多重剪切帶的形成從而達(dá)到增大塑性變形能力的效果。

（4）顆粒強(qiáng)度的增大有助于提升塊體金屬玻璃基復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度。隨著顆粒屈服強(qiáng)度增大，剪切帶數(shù)目增多，這表明材料的局部剪切程度減小，材料的變形更加均勻，材料的塑性變形能力增大。

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