趙偉業(yè)，李星，楊艷玲，朱學(xué)武，梁恒，李圭白，趙經(jīng)緯

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超濾?納濾雙膜工藝深度凈化飲用水效能試驗研究

趙偉業(yè)1，李星1，楊艷玲1，朱學(xué)武2，梁恒2，李圭白2，趙經(jīng)緯3

(1. 北京工業(yè)大學(xué) 建筑工程學(xué)院，北京，100124； 2. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 環(huán)境學(xué)院，黑龍江 哈爾濱，150090； 3. 杭州天創(chuàng)環(huán)境科技股份有限公司，浙江 杭州，311121)

采用超濾?納濾(UF?NF)雙膜工藝對給水廠濾后水進行深度凈化，研究UF?NF雙膜工藝對水中各種污染物的去除效果。研究結(jié)果表明：UF?NF雙膜工藝對各項指標(biāo)均有很好的去除效果，超濾預(yù)處理能充分保證納濾膜的穩(wěn)定運行；UF?NF雙膜工藝對常見微量有機污染物苯和苯乙烯的去除率分別為98.73%~99.07%和99.58%~99.75%，出水平均值分別為3.060 μg/L和1.792 μg/L；對常見重金屬鋅和鎘的去除率分別為99.22%~99.34%和99.16%~99.34%，出水平均值分別為0.025 mg/L和0.201 μg/L。UF?NF雙膜工藝出水中常量污染物、微量有機物、重金屬等指標(biāo)均遠低于GB 5749—2006“生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)”的限值，飲用水品質(zhì)得到顯著改善，能全面提高和保證居民生活飲用水的安全性。

優(yōu)質(zhì)飲用水；深度凈化；超濾；納濾；雙膜工藝

近些年，水環(huán)境污染日益嚴重，原水水質(zhì)趨于復(fù)雜化，據(jù)有關(guān)部門對全國13.46萬km河流和322座水庫進行水質(zhì)評價，40%的河水受到嚴重污染[1]，突發(fā)水污染事情頻發(fā)[2]，據(jù)統(tǒng)計中國600多個城市都不同程度地存水源污染和水源地安全問題，且大多都面臨著突發(fā)污染事件的威脅[3]。面對越來越嚴格的飲用水標(biāo)準(zhǔn)和不斷提高的生活水平，常規(guī)給水處理工藝已經(jīng)無法有效地應(yīng)對種類繁多、濃度各異的污染物，尤其是對溶解性有機物和無機離子等去除效果較差[4?5]，不能滿足飲用水安全保障的需求。隨著GB 5749—2006“生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)”的全面實施，給水廠普遍面臨著處理工藝升級改造的問題，迫切需要采用深度處理工藝，全面提高飲用水的品質(zhì)。很多城市供水系統(tǒng)都采用地下水或混合供水方式，自來水中陰陽離子濃度普遍偏高，造成供水終端用戶和建筑小區(qū)居民生活中諸多不便[6]，市政供水管網(wǎng)和建筑小區(qū)二次供水的二次污染使得用戶龍頭水質(zhì)無法得到充分保障。為了進一步提高飲用水品質(zhì)，有必要在給水廠、建筑供水系統(tǒng)等采用水質(zhì)深度凈化與保障技術(shù)，充分保障飲用水的安全性。膜分離技術(shù)能高效截留水中雜質(zhì)，不產(chǎn)生副產(chǎn)物，化學(xué)安全性和生物安全性高，出水水質(zhì)穩(wěn)定，具有占地面積小、自動化程度高、操作管理方便等特點[7]。目前，常用的膜分離技術(shù)主要包括微濾(MF)、超濾(UF)、納濾(NF)和反滲透(RO)。超濾膜的孔徑介于微濾膜和納濾膜的孔徑之間，能有效去除水中懸浮物、膠體和病原微生物，對溶解性有機物去除效果較低，對無機離子幾乎沒有去除效果[8]，但是超濾與納濾相結(jié)合，構(gòu)建的超濾?納濾(UF?NF)雙膜工藝則可以非常有效地解決溶解性有機物、無機離子、微量污染物等水質(zhì)問題。納濾膜是一種帶電的納米級微孔結(jié)構(gòu)分離膜，截留相對分子質(zhì)量在200~1 000范圍內(nèi)，對水中膠體和溶解性有機物具有較好的去除效果，尤其是對無機離子的去除效果是超濾膜不能實現(xiàn) 的[9]。因此，UF?NF雙膜工藝能顯著改善溶解性有機物和無機離子的去除效果，同時超濾作為納濾膜預(yù)處理，可以高效地截留濁度和病原微生物，有效減緩納濾膜污染，延長納濾膜的使用壽命，提高濃縮比，顯著降低自用水量。本文作者研究UF?NF雙膜工藝對給水廠濾后水的溶解性總固體(TDS)、CODMn質(zhì)量濃度、堿度、硝氮質(zhì)量濃度等常規(guī)污染物指標(biāo)的去除效能，分析對有機物熒光特性的影響，同時考察了對重金屬和苯系污染物突發(fā)污染的應(yīng)對效能，以期為UF?NF雙膜工藝在城市給水廠升級改造工程中的應(yīng)用以及建筑小區(qū)優(yōu)質(zhì)飲用水的凈化工藝提供參考。

1 試驗裝置與方法

1.1 進水及試驗材料

試驗在某市給水廠開展，UF?NF雙膜工藝的進水取自城市給水廠的濾后水，試驗期間UF?NF雙膜工藝進水水質(zhì)如表1所示。

表1 進水水質(zhì)參數(shù)

超濾單元采用中空纖維超濾膜，膜材質(zhì)為聚偏氟乙烯(PVDF)，公稱孔徑為0.03 μm，膜絲內(nèi)徑為0.70 mm，外徑為1.30 mm，加工成柱狀外壓式超濾膜組件，膜面積為44 m2，試驗采用2根膜柱，有效膜面積共計88 m2。超濾膜運行通量為35~40 L/(m2·h)，運行周期45 min，反洗時間30 s，采用氣水混合的方式進行反洗，氣洗強度約為35 L/(m2·h)，水洗強度約為75 L/(m2·h)，排空周期為24 h，產(chǎn)水率達到98.5%以上。

納濾單元采用聚丙烯酰胺復(fù)合膜，有效膜面積為7.6 m2，截留相對分子質(zhì)量為200，脫鹽率≥98%，最高操作溫度為40 ℃，最高操作壓力為4.1 MPa，pH適宜范圍為3~10。納濾系統(tǒng)采用錯流過濾方式，選用單根膜組件。

1.2 試驗裝置及流程

實際工程中為提高納濾膜的產(chǎn)水率，普遍采用多段式運行方式，即第一段的濃水作為第二段的進水再次過濾。受到現(xiàn)場條件的制約，本試驗主要研究納濾系統(tǒng)的一段式運行工藝，選用單根膜組件，采用錯流過濾方式，在運行壓力為0.5 MPa和產(chǎn)水率為20%~25%的情況下，考察UF?NF雙膜組合工藝的除污染效能及運行穩(wěn)定性。

試驗在某市給水廠進行，采用UF?NF雙膜工藝。水廠濾后水經(jīng)過潛水泵輸送到超濾進水箱，通過離心泵送至浸沒式超濾膜池，超濾出水收集至超濾產(chǎn)水箱，經(jīng)過增壓泵至5 μm脫脂棉濾芯過濾器，再經(jīng)過高壓泵加壓輸送至納濾膜單元，工藝流程如圖1所示。在試驗過程中，采用計量泵分別在進水箱中投加定量的重金屬或苯系污染物，配制一定濃度的受污染飲用水，研究UF?NF雙膜工藝對常見重金屬(鋅、鎘)和常見微量有機污染物(苯、苯乙烯)等污染物的去除效果。

1—超濾膜；2—納濾膜；3—增壓泵；4—流量計；5—壓力表；6—5 μm脫脂棉濾芯。

1.3 試驗分析方法

濁度采用HACH2100N散射光濁度儀測定。pH和溫度采用賽多利斯PB?10型pH計測定；TDS采用梅特勒FE30臺式電導(dǎo)率儀測定；堿度采用酸堿指示劑滴定法；紫外吸光值(UV254)采用耶拿SPECORD S100型紫外?可見分光光度計測定，測定前水樣均經(jīng)過0.45 μm的微濾膜過濾；CODMn采用酸性高錳酸鉀法測定；三維熒光光譜(EEM)采用日本日立F?4500型熒光光度計測定，熒光強度以等高線圖表征，采用超純水為空白，從而消除拉曼散射以及背景噪聲；SO42?，NO3?和Cl?采用賽默飛戴安ISC?2100型離子色譜儀測定；苯和苯乙烯質(zhì)量濃度采用安捷倫7890B?5977A型吹掃捕集?氣相色譜/質(zhì)譜儀測定；鋅和鎘離子質(zhì)量濃度采用美國熱電AAS?ice?3500型原子吸收分光光度計測定。

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 常規(guī)指標(biāo)去除效果

試驗以濁度、TDS、NO3?和SO42?質(zhì)量濃度等指標(biāo)為研究對象，考察UF?NF雙膜工藝的運行效能及穩(wěn)定性，結(jié)果如表2所示。從表2可以看出：進水中TDS、堿度和NO3?質(zhì)量濃度分別為159.5~179.3，45.4~57.8和2.69~3.15 mg/L，平均值分別為168.8，51.56和3.15 mg/L，超濾產(chǎn)水中的質(zhì)量濃度分別為159.4~178.8，44.2~56.5和2.65~3.14 mg/L，平均值分別為168.5，50.78和3.14 mg/L；經(jīng)過超濾膜后其質(zhì)量濃度幾乎沒有變化，表明超濾對TDS和無機離子等指標(biāo)去除效果不明顯；納濾產(chǎn)水中TDS、堿度和NO3?的質(zhì)量濃度分別為5.50~6.84，1.5~3.1和0.32~0.52 mg/L，平均值分別為6.09，2.22和0.43 mg/L，去除率平均值分別為96.20%，95.61%和86.44%，表明納濾膜對溶解性總固體和無機離子具有很好的去除效果?？梢姡篣F?NF雙膜工藝中對溶解性總固體和無機離子的去除過程納濾膜起決定性作用，這主要是由于超濾膜以機械篩分為主[10]，對小于其孔徑的物質(zhì)截留效果較差，不能有效截留水中可溶性物質(zhì)和無機離子。納濾膜基于篩分作用和電荷作用[11]，一方面粒徑比膜孔徑大的物質(zhì)被截留，比膜孔徑小的物質(zhì)透過膜表面，另一方面膜表面所帶電荷對水中帶電粒子具有靜電作用，兩者共同作用導(dǎo)致納濾膜對污染物具有較好的去除效果。雙膜工藝對TDS、堿度和NO3?去除率分別為96.39%，95.68%和86.47%，納濾出水各指標(biāo)含量遠遠低于GB 5749—2006“生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)”的限值。

從表2還可以看出：進水污染指數(shù)和濁度分別為3.72~4.76和0.066~0.115 NTU，平均值為4.43和0.089 NTU；超濾產(chǎn)水污染指數(shù)和濁度分別為2.57~ 3.11和0.041~0.054 NTU，平均值為2.75和0.048 NTU。可見：超濾膜對懸浮物、膠體和大分子有機物等物質(zhì)具有極佳的截留效果，為納濾工藝提供優(yōu)質(zhì)進水，保證了納濾膜的長期穩(wěn)定運行。試驗期間在操作壓力為0.5 MPa的條件下，隨著納濾單元的運行，膜通量下降不明顯，在進水溫度為19.6~25.2 ℃時，膜通量穩(wěn)定在47.37~ 49.74 L/(m2·h)之間，并且超濾和納濾出水濁度一直保持很低值，充分保證了飲用水的生物安全性。

表2 常規(guī)指標(biāo)去除效果

2.2 常量有機物去除效果

以CODMn和UV254指標(biāo)為對象，考察了UF?NF雙膜工藝對常量有機物的去除效果，結(jié)果如圖2所示。進水中CODMn質(zhì)量濃度為1.136~1.376 mg/L，平均值為1.261 mg/L；超濾和納濾出水中的質(zhì)量濃度分別為1.064~1.344 mg/L和0.217~0.404 mg/L，平均值分別為1.186 mg/L和0.325 mg/L。可見：超濾膜的CODMn去除率僅為5.91%，主要是由于超濾膜孔徑較大，對溶解性有機物的去除主要以超濾膜或濾餅層吸附為 主[12]，但超濾膜的吸附量是有限的，且進水顆粒物和膠體含量較低，因此超濾過程中膜表面形成的濾餅層較少，對有機物的吸附量較小。UF?NF雙膜工藝對CODMn去除率較高，平均值達74.24%，納濾膜對CODMn的去除主要是由相對分子質(zhì)量決定的，大于截留相對分子質(zhì)量的有機物幾乎被全部去除，小于其截留相對分子質(zhì)量的有機物也有一定的去除效果，這與截留物質(zhì)的粒徑、離子電荷和膜的親疏水性等有 關(guān)[13?14]，因此，當(dāng)水中小分子有機物含量較高時，納濾膜對其仍有較好的去除效果。UF?NF雙膜工藝出水中CODMn質(zhì)量濃度為0.217~0.404 mg/L，平均值為0.325 mg/L，顯著提高了飲用水的品質(zhì)和安全性。

由圖2還可以看出：UF?NF雙膜工藝對UV254的去除規(guī)律與CODMn的相似，進水UV254為0.023~0.033 cm?1，平均值為0.028 cm?1；超濾和納濾出水UV254分別為0.021~0.032 cm?1和0.001~0.004 cm?1，平均值分別為0.027 cm?1和0.003 cm?1。試驗結(jié)果與CODMn結(jié)果相似，超濾的UV254去除率平均值僅為5.78%，UF?NF雙膜工藝的去除率平均值則高達91.08%。有研究表明UV254可以作用THMs前驅(qū)物的替代參數(shù)，與三鹵甲烷前驅(qū)物具有較好的相關(guān)性[15]，UF?NF雙膜工藝出水中UV254較低，介于0.001~0.004 cm?1之間，因此，在降低有機物含量的同時可以有效降低消毒過程中形成消毒副產(chǎn)物的風(fēng)險，顯著提高飲用水的化學(xué)安全性。

圖2 UF?NF雙膜工藝對常量有機物的去除效果

2.3 不同類型有機物去除效果

三維熒光光譜可以有效表征水中溶解性有機物[16]的類型，研究表明[17?18]，A峰和C峰分別為紫外區(qū)和可見區(qū)腐殖質(zhì)類熒光峰，通常包括相對分子質(zhì)量較高、疏水性較強的腐殖酸和富里酸物質(zhì)；T1峰和T2峰分別為溶解性蛋白質(zhì)類有機物和芳香族蛋白質(zhì)類有機物熒光峰，這類物質(zhì)與微生物生長代謝有關(guān)，且多為親水性有機物。

試驗通過檢測各工藝出水中有機物的熒光特性，考察了UF?NF雙膜工藝對不同種類有機物的去除效果，結(jié)果如圖3所示。從圖3(a)可以明顯看出：進水中主要存在以A峰和C峰為主要吸收峰的腐殖酸類物質(zhì)以及以T1峰為主要吸收峰的蛋白質(zhì)類物質(zhì)，其中A區(qū)域響應(yīng)值最大，C區(qū)域次之，T1區(qū)域最小。經(jīng)過超濾膜后，水樣中A峰、C峰和T1峰的熒光強度略有降低，但降低幅度不大，分別降低1.11%，4.60%和7.88%。從圖3(c)可以看出：納濾出水中A峰、C峰和T1峰熒光物質(zhì)強度基本消失，峰強度分別降低95.79%，94.49%和50.04%。結(jié)果表明納濾膜能高效截留水中溶解性有機物，對各類熒光物質(zhì)均有較好的去除效果。

2.4 微量有機物去除效果

在試驗裝置長期運行過程中人為投加苯系污染物，模擬飲用水受到苯系污染物突發(fā)污染的情況，考察了UF?NF雙膜工藝對微量有機物苯和苯乙烯的去除效能，結(jié)果如圖4所示。進水中苯和苯乙烯的質(zhì)量濃度分別為247.82~293.89 μg/L和449.09~573.04 μg/L；超濾出水中分別為172.08~204.87 μg/L和272.89~379.58 μg/L，去除率分別為21.85%~35.47%和33.76%~43.72%?？梢姡撼瑸V工藝對苯和苯乙烯有一定的去除效果；試驗發(fā)現(xiàn)納濾膜對苯和苯乙烯具有更好的去除效果，去除率分別為98.07%~98.81%和99.32%~99.63%。這主要是由于一方面超濾膜和納濾膜本身對苯系污染物均具有一定的吸附作用[19]，另一方面苯系污染物分子會吸附在微膠體表面[20]，導(dǎo)致截留膠體的同時會進一步提高苯和苯乙烯的去除效果；納濾膜孔徑較小，能截留一些不能被超濾膜截留的有機物或微膠體，因此，納濾膜對苯和苯乙烯具有更高的去除效果。從圖4還可以看出：納濾膜單元的運行時間對苯和苯乙烯的去除效果幾乎沒有影響，去除率始終在98.73%~99.07%和99.58%~99.75%之間，納濾出水中苯和苯乙烯質(zhì)量濃度為2.45~3.72 μg/L和1.42~2.28 μg/L，遠低于GB 5749—2006“生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)”規(guī)定的苯10 μg/L和苯乙烯20 μg/L限值?？梢姡篣F?NF雙膜工藝能有效應(yīng)對飲用水中的微量有機物突發(fā)污染。

圖3 各工藝出水熒光光譜

圖4 UF?NF雙膜工藝對微量有機物的去除效果

2.5 重金屬去除效果

在試驗裝置長期運行過程中人為投加重金屬，模擬飲用水受到重金屬突發(fā)污染的情況，考察UF?NF雙膜工藝對重金屬鋅和鎘的去除效能，結(jié)果如圖5所示。當(dāng)進水的鋅和鎘質(zhì)量濃度分別為3.19~3.97 mg/L和24.93~29.77 μg/L，平均值分別為3.47 mg/L和 27.18 μg/L時，超濾出水的鋅和鎘質(zhì)量濃度為3.01~ 3.72 mg/L和23.17~28.82 μg/L，平均值分別為3.25 mg/L和25.62 μg/L，去除率在4.75%~8.31%和2.75%~9.68%之間，平均值分別為6.34%和5.37%，表明超濾單元對重金屬的去除效果較低。

從圖5還可以看出：UF?NF雙膜工藝中納濾膜對重金屬具有較好的去除效果，且納濾膜的運行時間對鋅和鎘的去除效果影響不大，試驗期間納濾膜對鋅和鎘的去除率始終在99.17%~99.30%和99.10%~99.32%之間，平均值分別為99.25%和99.22%。這主要是由于試驗所用納濾膜為荷電膜，對無機離子的截留以電荷效應(yīng)和道南效應(yīng)為主，且對多價離子具有更好的去除效果[21]。UF?NF雙膜工藝對鋅和鎘的去除率在99.22%~99.34%和99.16%~99.34%之間，平均值分別為99.30%和99.26%，出水中鋅和鎘的質(zhì)量濃度分別在0.021~0.031 mg/L和0.17~0.25 μg/L范圍內(nèi)，遠小于GB 5749—2006“生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)”的1.0 mg/L和5.0 μg/L限值，表明UF?NF雙膜工藝對重金屬具有很好的去除效果，能有效應(yīng)對市政管網(wǎng)供水和建筑供水的重金屬突發(fā)污染，保證居民生活飲用水的安全。

圖5 UF?NF雙膜工藝對重金屬的去除效果

3 結(jié)論

1) UF?NF雙膜工藝在飲用水深度凈化過程和優(yōu)質(zhì)飲用水制備中具有重要作用，納濾膜單元對污染物的去除效果起決定性作用。UF?NF雙膜工藝對濁度以及TDS，CODMn，UV254，堿度和NO3?質(zhì)量濃度等具有很好的去除效果，去除率分別為51.78%，96.39%，74.24%，91.08%，95.68%和86.47%，出水平均值分別為0.042 NTU，6.09 mg/L，0.325 mg/L，0.003 cm?1，2.22 mg/L和0.43 mg/L，能顯著提高飲用水的綜合品質(zhì)，可制備出優(yōu)質(zhì)飲用水，為我國城市給水水質(zhì)的提高和改善、建筑小區(qū)優(yōu)質(zhì)飲用水的深度凈化工藝提供了參考。

2) UF?NF雙膜工藝對重金屬和苯系污染物具有很好的去除效果，可以有效應(yīng)對市政管網(wǎng)和建筑供水系統(tǒng)的水質(zhì)突發(fā)污染。UF?NF雙膜工藝對鋅和鎘的去除率均在99%以上，微量有機物苯和苯乙烯的去除率在98%以上，出水鋅和鎘的質(zhì)量濃度平均值分別為0.025 mg/L和0.201 μg/L，苯和苯乙烯的質(zhì)量濃度平均值分別為3.060 μg/L和1.792 μg/L，均遠低于GB 5749—2006“生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)”的限值。

3)試驗期間UF?NF雙膜工藝運行良好，經(jīng)過2個月的連續(xù)運行，納濾膜污染不明顯，膜通量始終穩(wěn)定在47.37~49.74 L/(m2·h)之間。超濾預(yù)處理工藝能有效減緩納濾工藝的膜污染，為納濾工藝的長期穩(wěn)定運行提供保障。

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(編輯 楊幼平)

Experimental study on advanced purification of drinking water by UF?NF membrane process

ZHAO Weiye1, LI Xing1, YANG Yanling1, ZHU Xuewu2, LIANG Heng2, LI Guibai2, ZHAO Jingwei3

(1. College of Architecture and Civil Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China; 2. School of Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China; 3. Hangzhou Tianchuang Environmental Technology Co. Ltd., Hangzhou 311121, China)

The UF?NF membrane process was used to study the removal efficiency of various pollutants in advanced purification of filtrated water in waterworks. The results show that the UF?NF membrane has good removal efficiency of various indexes and fluorescent substance. Ultrafiltration process can fully guarantee the stable operation of nanofiltration membrane process. The removal rates of benzene and styrene are from 98.73% to 99.07% and 99.58% to 99.75%, and the average values of effluent are 3.060 μg/L and 1.792 μg/L. The removal rates of heavy metal zinc and cadmium are from 99.22% to 99.34% and 99.16% to 99.34%, and the average values of effluent are 0.025 mg/L and 0.201 μg/L. The contents of constants of pollutants, trace organic, heavy metal compounds are accorded with GB 5749—2006 “standards for drinking water quality”. The drinking water quality has been improved significantly, and the safety of residents drinking water has been enhanced and guaranteed.

high quality drinking water; advanced purification; ultrafiltration; nanofiltration; UF?NF membrane process

TU991

A

1672?7207(2018)04?1018?07

10.11817/j.issn.1672?7207.2018.04.033

2017?04?29；

2017?06?22

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07404-003，2014ZX07406002)；杭州天創(chuàng)環(huán)境科技股份有限公司資助項目(MH20140462)(Projects(2012ZX07404-003, 2014ZX07406002) supported by National Water Pollution Control and Treatment Science and Technology Major Project; Project(MH20140462) supported by Hangzhou Tianchuang Environmental Technology Co. Ltd.)

李星，研究員，博士研究生導(dǎo)師，從事飲用水安全保障技術(shù)研究；E-mail：lixing@vip.163.com