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        稻草儲(chǔ)存過(guò)程中自加熱特性的研究*

        2018-05-09 10:29:48田曉芳盛昌棟
        新能源進(jìn)展 2018年2期

        田曉芳,盛昌棟

        (東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院,南京 210096)

        0 引 言

        生物質(zhì)主要是農(nóng)業(yè)和林業(yè)剩余物,還包括市政垃圾、工商業(yè)廢棄物和家禽糞便等,其作為能源應(yīng)用在國(guó)內(nèi)外得到廣泛關(guān)注。我國(guó)作為傳統(tǒng)的農(nóng)業(yè)大國(guó),每年可作為能源利用的水稻、小麥、玉米等農(nóng)作物秸稈及農(nóng)產(chǎn)品加工剩余物、林業(yè)剩余物和能源作物、生活垃圾與有機(jī)廢棄物等生物質(zhì)資源總量約4.6億t標(biāo)準(zhǔn)煤[1]。因此,加大生物質(zhì)在能源消費(fèi)中的比重,調(diào)整優(yōu)化能源結(jié)構(gòu),對(duì)實(shí)現(xiàn)我國(guó)經(jīng)濟(jì)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

        目前,生物質(zhì)能利用尚處于初期階段,作為燃料仍存在很多不利的因素。首先是其具有明顯的區(qū)域性和季節(jié)性,且能量密度低,因此,為了保證常年穩(wěn)定供應(yīng),運(yùn)輸和儲(chǔ)存是生物質(zhì)燃料供應(yīng)鏈的關(guān)鍵環(huán)節(jié)[2-3]。生物質(zhì)含水量和含氧量較高,親水性強(qiáng),這些不利因素使得生物質(zhì)在運(yùn)輸、儲(chǔ)存過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生一系列的問(wèn)題,包括自加熱、干物質(zhì)損失[4-5]、燃料品質(zhì)降低、有害氣體排放和生物有害物質(zhì)感染等[6-7]。其中,自加熱,特別是其發(fā)展成自燃導(dǎo)致的火災(zāi),可能造成嚴(yán)重的生命和財(cái)產(chǎn)損失[8],因而是儲(chǔ)存時(shí)最重要的安全問(wèn)題之一。

        生物質(zhì)從開(kāi)始生熱到自燃一般有一個(gè)過(guò)渡的過(guò)程,其主要特點(diǎn)是堆積燃料內(nèi)部產(chǎn)熱量的積累足夠克服外部散熱損失,導(dǎo)致內(nèi)部溫度逐漸升高,表現(xiàn)為自加熱直至發(fā)生自燃。這個(gè)過(guò)程非常復(fù)雜,總體來(lái)說(shuō)主要分為物理過(guò)程、生物過(guò)程和化學(xué)過(guò)程[9]。SCHLOESINGER曾在 1884年就提出有機(jī)物質(zhì)堆積時(shí)內(nèi)部產(chǎn)熱來(lái)源于微生物和化學(xué)氧化作用[10]。這些過(guò)程涉及多種因素,包括生物質(zhì)燃料的能量含量、水分含量、可用氧氣量、顆粒尺寸、環(huán)境溫度等。

        國(guó)外從 18世紀(jì)起就對(duì)牧草及其他農(nóng)業(yè)剩余物儲(chǔ)存時(shí)的自加熱問(wèn)題開(kāi)展了科學(xué)研究,特別是近年來(lái)的研究取得了很大的進(jìn)展[11]。CHOI等[12]采用自加熱反應(yīng)器研究了木屑在室溫下的自燃特性,結(jié)果表明微生物等產(chǎn)熱在生物質(zhì)燃料自加熱過(guò)程中的作用不容忽視。還有研究表明,干草儲(chǔ)存時(shí)水分含量低于25% ~ 30%(濕基)時(shí),微生物基本失活[13]。對(duì)于稻桿來(lái)講,需要控制水分含量低于22% ~ 28%(濕基),才能防止自加熱及自燃的產(chǎn)生[14]。對(duì)于生物質(zhì)燃料的自加熱及自燃問(wèn)題,我國(guó)也開(kāi)展了一些研究工作[15],但與國(guó)外相比,研究?jī)?nèi)容還不夠系統(tǒng),尚未建立相應(yīng)的防護(hù)規(guī)范體系。

        稻草是我國(guó)最普遍的農(nóng)作物秸稈之一,作為燃料廣泛用于發(fā)電、供熱等,由于燃料需求量大,生物質(zhì)電廠均建有或附屬有大型的儲(chǔ)運(yùn)系統(tǒng)[16]。我國(guó)生物質(zhì)利用尚處于起步階段,關(guān)于這類(lèi)生物質(zhì)燃料自加熱及自燃問(wèn)題的研究較少;國(guó)外的研究主要針對(duì)木質(zhì)生物質(zhì),對(duì)秸稈類(lèi)燃料的研究也相對(duì)較少。因此,本文目的是在自行設(shè)計(jì)的絕熱自加熱裝置上對(duì)室溫條件下稻草儲(chǔ)存時(shí)的自加熱過(guò)程進(jìn)行研究,并考察水分含量和顆粒尺寸對(duì)自加熱過(guò)程的影響,以期為稻草儲(chǔ)存時(shí)最大程度減少干物質(zhì)損失、保持燃料特性和防范自燃等提供參考依據(jù)。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 實(shí)驗(yàn)樣品制備

        實(shí)驗(yàn)原樣選取自然風(fēng)干的稻草,經(jīng)粉碎過(guò)篩,分別制取顆粒尺寸為2 mm和0.2 mm的樣品。為了研究不同初始水分含量對(duì)自加熱過(guò)程的影響,將一定質(zhì)量的樣品平鋪于一塊表面光滑的平板上,用噴壺向樣品中均勻噴灑蒸餾水至樣品含水量約為50%、60%和 70%(干基,除特別說(shuō)明,后文水分都以干基表示),然后將加水樣品裝入聚乙烯袋子后放置于4℃冰箱中24 h,使水分分布均勻。實(shí)驗(yàn)樣品統(tǒng)一按水分含量和粒徑命名,例如水分含量為50%、粒徑為2 mm的樣品即為50%-2。

        1.2 自加熱實(shí)驗(yàn)裝置

        圖1所示為自行設(shè)計(jì)的自加熱反應(yīng)裝置。該反應(yīng)裝置采用杜瓦瓶作為反應(yīng)器,容積約1.7 L,外圍由鋁箔保溫棉包裹構(gòu)成絕熱環(huán)境。實(shí)驗(yàn)時(shí)裝樣體積為杜瓦瓶容積的一半,保持樣品上部與空氣接觸,置于室溫環(huán)境下反應(yīng)一周左右。為觀測(cè)自加熱過(guò)程,采用3個(gè)K型熱電偶,分別置于樣品中心及底部1/3和1/6處,溫度由上至下分別記為T(mén)1、T2和 T3,同時(shí)一支熱電偶直接放置于空氣中監(jiān)測(cè)環(huán)境溫度。4支熱電偶通過(guò)數(shù)據(jù)采集器與計(jì)算機(jī)連接,每隔10 min記錄一次溫度數(shù)據(jù),實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)樣品內(nèi)部溫度和環(huán)境溫度的變化,以監(jiān)測(cè)樣品的自加熱過(guò)程。除樣品內(nèi)部微生物活動(dòng)、低溫化學(xué)氧化等產(chǎn)熱外,外部沒(méi)有任何溫度控制器,這樣的設(shè)計(jì)可以保證內(nèi)部產(chǎn)熱全部用來(lái)提高樣品溫度而最大程度減少向外擴(kuò)散。

        圖1 自加熱實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)圖Fig. 1 Schematic of self-heating experimental equipment

        實(shí)驗(yàn)結(jié)束后將樣品按測(cè)溫位置分為上(T1)、中(T2)、下(T3)3部分從杜瓦瓶中取出,進(jìn)行工業(yè)分析、發(fā)熱量和 pH測(cè)試,以比較樣品反應(yīng)前后的特性差異,結(jié)果見(jiàn)表1。工業(yè)分析采用GB/T 28731-2012方法[17]。發(fā)熱量測(cè)量以GB/T 30727-2014為依據(jù)[18]。pH 測(cè)量根據(jù)歐盟標(biāo)準(zhǔn) EN 13037:2000[19],在23±2℃的條件下,將樣品和去離子水以1∶5的比例混合后,置于離心震蕩裝置上震蕩1 h,然后用pH計(jì)測(cè)量混合液的 pH值。由于初始儲(chǔ)存條件的不同,每次樣品的堆積密度會(huì)有差別,因此每次實(shí)驗(yàn)放入杜瓦瓶中的樣品質(zhì)量有所不同,也將其記錄在表1中。

        表1 稻草樣品的基礎(chǔ)特性分析Table 1 The basic characteristics of samples

        2 結(jié)果與討論

        2.1 稻草的自加熱過(guò)程

        圖2以樣品50%-0.2為例,給出實(shí)驗(yàn)時(shí)樣品內(nèi)各測(cè)點(diǎn)溫度隨時(shí)間變化的典型過(guò)程??梢钥闯觯瑯悠穬?nèi)部自加熱過(guò)程主要分為誘導(dǎo)期、溫度上升期、溫度下降平穩(wěn)期3個(gè)階段。起初,樣品內(nèi)各點(diǎn)溫度略低于環(huán)境溫度,這可能是由于表面水分蒸發(fā)吸熱的結(jié)果。此后樣品內(nèi)部溫度不斷升高且明顯高于室溫,在2.5 ~ 3.5 d左右達(dá)到最高點(diǎn)(測(cè)得的最高溫度約為38℃),表明在微生物生化氧化及化學(xué)氧化作用下發(fā)生了明顯的自加熱;之后樣品溫度逐漸降低接近但始終高于室溫,這可能是由于易降解物質(zhì)的減少特別是內(nèi)部氧濃度降低,導(dǎo)致氧化反應(yīng)和產(chǎn)熱速度逐漸降低并穩(wěn)定在很低的水平。這與FESTENSTEIN等[13]對(duì)牧草以及DELLA ZASSA等[20]對(duì)干化工業(yè)污泥自加熱過(guò)程研究觀察到的溫度變化過(guò)程基本一致。圖2還顯示樣品內(nèi)部3個(gè)溫度的變化趨勢(shì)基本一致,且隨室溫的變化呈現(xiàn)相同的波動(dòng)。樣品內(nèi)部3個(gè)溫度從上往下逐漸降低,即自加熱的高溫區(qū)在樣品上部,原因在于氧氣通過(guò)擴(kuò)散作用進(jìn)入樣品內(nèi),上部樣品可得到的氧氣多而氧化速度快,所以反應(yīng)產(chǎn)熱量最多。同時(shí)微生物作用產(chǎn)生的水由于重力作用向下滲透,水的蒸發(fā)作用可能會(huì)吸收部分熱量,所以溫度高低呈現(xiàn)如圖2所示的變化。改變實(shí)驗(yàn)樣品的初始條件(顆粒尺寸、水分),內(nèi)部溫度的變化趨勢(shì)與50%-0.2基本相同,但是樣品顆粒尺寸增大為2 mm后,3個(gè)熱電偶溫度高低順序會(huì)有所變化(見(jiàn)圖4),可能原因是顆粒尺寸增加,樣品堆積松散,導(dǎo)致最上部熱量向環(huán)境散失較多。

        圖2 50%-0.2樣品內(nèi)部自加熱溫度隨時(shí)間的變化Fig. 2 Temperature variation along with time inside the rice straw sample of 50%-0.2

        2.2 水分含量對(duì)自加熱過(guò)程的影響

        圖3所示為不同水分含量的樣品 50%-0.2、60%-0.2、70%-0.2實(shí)驗(yàn)過(guò)程中內(nèi)部溫度與環(huán)境溫度的差值隨時(shí)間的變化。由于實(shí)驗(yàn)過(guò)程中環(huán)境溫度始終處于隨室溫波動(dòng)的狀態(tài),為了便于比較和考察稻草水分含量對(duì)內(nèi)部自加熱的影響,以熱電偶所測(cè)溫度與環(huán)境溫度的差值來(lái)比較樣品內(nèi)部自加熱的差異。圖3中的結(jié)果表明,顆粒尺寸相同時(shí),水分含量越高,樣品內(nèi)部產(chǎn)熱越明顯,表現(xiàn)為內(nèi)部溫度與環(huán)境的溫差越大。此外,水分越高,樣品內(nèi)部自加熱的誘導(dǎo)時(shí)間也明顯縮短。REDDY等[14]在對(duì)稻草研究中也觀察到相似的現(xiàn)象。在溫度較低時(shí),內(nèi)部產(chǎn)熱主要是由于微生物代謝等活動(dòng)所致,而水分含量對(duì)于微生物的生長(zhǎng)至關(guān)重要[21]。當(dāng)水分含量過(guò)低時(shí),會(huì)導(dǎo)致大量細(xì)菌和真菌失活或者死亡[21]。水分含量越高,會(huì)有越多可用的水分參與到營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的降解與反應(yīng)中,因此產(chǎn)生的熱量也越多。

        圖3 (a)50%-0.2、(b)60%-0.2和(c)70%-0.2 稻草秸稈樣品的溫差隨時(shí)間的變化Fig. 3 Temperature difference along with time inside the rice straw of (a) 50%-0.2, (b) 60%-0.2 and (c) 70%-0.2

        2.3 樣品顆粒尺寸對(duì)自加熱過(guò)程的影響

        顆粒尺寸對(duì)稻草樣品自加熱的影響如圖 4所示,其中比較了水分含量(60%)相同時(shí)顆粒尺寸為2 mm和0.2 mm的樣品溫度與環(huán)境溫度差值隨時(shí)間的變化??梢钥闯觯w粒尺寸越小,樣品內(nèi)部溫度升高越明顯,也即產(chǎn)熱量越大。這主要是因?yàn)轭w粒尺寸越小,反應(yīng)比表面積越大,在同等條件下反應(yīng)產(chǎn)熱量也越多。同時(shí)顆粒尺寸越小,堆積樣品內(nèi)部空隙越小,導(dǎo)致內(nèi)部空氣流通降低,阻礙熱量通過(guò)對(duì)流向外傳輸,因而自加熱現(xiàn)象更加明顯。JIRJIS[23]對(duì)粉碎的柳樹(shù)枝條自加熱的研究也得出了相同的結(jié)論。由圖4可知,當(dāng)顆粒尺寸由2 mm縮小為0.2 mm時(shí),樣品內(nèi)部最大溫差增加了接近1倍,在實(shí)際應(yīng)用中,這么顯著的溫度差異需要引起極大的關(guān)注,當(dāng)大體積樣品堆積時(shí),一旦樣品內(nèi)部溫度超過(guò)40℃,極易進(jìn)一步加速化學(xué)氧化反應(yīng)而導(dǎo)致自燃的發(fā)生。

        圖4 顆粒尺寸不同時(shí)樣品內(nèi)部與環(huán)境溫差隨時(shí)間的變化:(a)60%-2,(b)60%-0.2Fig. 4 The temperature difference between the sample and environment with different particle size: (a) 60%-2, (b) 60%-0.2

        比較圖 4中兩幅圖可以看出,當(dāng)顆粒尺寸為2 mm時(shí),熱電偶2的溫度最高,但是顆粒尺寸為0.2 mm時(shí)熱電偶1的溫度最高,不同水分含量都遵循這一變化趨勢(shì)。這是由于除環(huán)境溫度和水分影響外,氧氣對(duì)于自加熱也有很重要的作用。氧氣通過(guò)擴(kuò)散作用進(jìn)入樣品內(nèi),由于T1處離外表面最近,氧濃度最高,反應(yīng)快而產(chǎn)熱量最多,T2和T3處由于氧氣含量有限,反應(yīng)不夠充分,同時(shí)由于重力作用,水分向下滲透,導(dǎo)致越向下水分含量過(guò)高,在溫度升高至一定程度時(shí)可能發(fā)生水分蒸發(fā)吸熱現(xiàn)象而導(dǎo)致溫度較低。但是,由于顆粒尺寸為2 mm時(shí)樣品堆積密度低,顆粒間空隙較大,導(dǎo)致向外散熱比較明顯,所以T1比T2和T3低。改變顆粒尺寸為0.2 mm,堆積更加密實(shí),最大程度地減少了向外散熱,因而1處的溫度最高。

        總之,生物質(zhì)燃料儲(chǔ)存時(shí)顆粒尺寸變化對(duì)自加熱的影響不容忽視,在條件允許的情況下,盡量保持大顆粒尺寸儲(chǔ)存,可以有效防止自加熱及自燃的發(fā)生。

        2.4 結(jié)果討論

        上述結(jié)果表明,在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模下樣品內(nèi)部溫度沒(méi)有超過(guò)50℃。盡管實(shí)驗(yàn)裝置采用了絕熱控制,但受樣品用量小和環(huán)境條件等因素影響而產(chǎn)熱少;此外,微生物生化氧化反應(yīng)產(chǎn)生CO2和水,產(chǎn)物向外釋放同時(shí)帶走一定的熱量。由表1可知,除個(gè)別情況外,反應(yīng)后樣品水分含量從上至下逐漸增加,并都明顯高于初始水分的含量,這是由于氧化反應(yīng)生成水導(dǎo)致樣品內(nèi)部水分增加及水分向下滲透,而較上部的樣品受到環(huán)境的干燥作用水分含量相對(duì)較少,因此3個(gè)位置處的水分含量有一定的差異。水分增加一定程度上反映出樣品內(nèi)部發(fā)生了明顯的生化氧化反應(yīng)。發(fā)熱量測(cè)量結(jié)果(表 1)表明稻草樣品反應(yīng)前后發(fā)熱量變化不大,這主要是因?yàn)榘l(fā)熱量主要取決于樣品的化學(xué)組成,由于實(shí)驗(yàn)自加熱程度較低,不足以引起樣品內(nèi)部化學(xué)成分及組成的明顯改變,但是可以發(fā)現(xiàn),隨水分含量增加,樣品的發(fā)熱量逐漸降低。HAKKILA[24]對(duì)森林剩余物的研究中也得出生物質(zhì)的發(fā)熱量與水分含量呈負(fù)相關(guān)。表 1中數(shù)據(jù)還顯示,反應(yīng)過(guò)后樣品的灰分都有一定的升高,這是因?yàn)槲⑸镒饔梅纸饬艘欢ㄙ|(zhì)量的易降解物質(zhì),導(dǎo)致灰分含量相對(duì)增加,這也體現(xiàn)出氧化反應(yīng)的影響。由于灰分不可燃,因此自加熱反應(yīng)造成一定的能量損失,JIRJIS[23]對(duì)粉碎柳樹(shù)的自加熱研究得出相同的結(jié)論。根據(jù)灰分平衡,可估算出反應(yīng)前后樣品的可燃質(zhì)質(zhì)量損失率,其結(jié)果也綜合在表1中。可以看出所有樣品都有一定的質(zhì)量損失,表明自加熱對(duì)燃料質(zhì)量的明顯影響。由表1中揮發(fā)分?jǐn)?shù)據(jù)得出反應(yīng)過(guò)后揮發(fā)分含量基本沒(méi)有變化,與CASAL等[25]對(duì)松木片自加熱研究得到的結(jié)論一致。樣品 pH值的變化不僅可以體現(xiàn)出自加熱反應(yīng)的程度,還可以反映自加熱對(duì)樣品有機(jī)質(zhì)組成的影響。表1中pH結(jié)果顯示,實(shí)驗(yàn)樣品都呈弱酸性,但反應(yīng)過(guò)后樣品的 pH值都明顯升高而呈弱堿性,這與FESTENSTEIN等[13]和RYCKEBOER等[22]的研究結(jié)果一致,他們指出開(kāi)始時(shí)由于微生物分解有機(jī)物,產(chǎn)生有機(jī)酸等使 pH值有所降低,但是隨后由于氨化作用又引起 pH值增大。由于微生物反應(yīng)過(guò)程比較復(fù)雜,pH值之所以由弱酸性變?yōu)槿鯄A性可能是由于一些細(xì)菌和真菌在常溫有氧條件下首先分解極易降解的不飽和脂肪酸產(chǎn)生醛和酮,而醛和酮溶于水則呈現(xiàn)出一定的弱堿性。該結(jié)論有待進(jìn)一步的研究分析和驗(yàn)證。

        3 結(jié) 論

        (1)通過(guò)自行設(shè)計(jì)的小型絕熱杜瓦瓶反應(yīng)裝置可觀察到稻草儲(chǔ)存時(shí)內(nèi)部發(fā)生了明顯的自加熱過(guò)程。結(jié)果表明,不同初始條件下稻草秸稈樣品內(nèi)部自加熱過(guò)程都遵循相同的規(guī)律,主要分為誘導(dǎo)期-溫度上升期-溫度下降平穩(wěn)期3個(gè)階段。

        (2)水分含量和顆粒尺寸對(duì)稻草秸稈的自加熱傾向影響都很大。顆粒尺寸相同時(shí)水分含量越高,樣品內(nèi)部自加熱越明顯;在相同水分含量下,顆粒尺寸為0.2 mm的樣品內(nèi)部溫升大約是顆粒尺寸2 mm的兩倍。因此,生物質(zhì)燃料應(yīng)盡可能在低水分、大粒徑條件下儲(chǔ)存,并實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)內(nèi)部水分和溫度的變化,特別是降雨量大的季節(jié),同時(shí)應(yīng)盡可能避免生物質(zhì)燃料的長(zhǎng)期儲(chǔ)存。

        (3)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中樣品內(nèi)溫度的升高和樣品水分、灰分及 pH值的變化不僅反映稻草因生化氧化反應(yīng)發(fā)生了明顯的自加熱,而且反映出自加熱對(duì)稻草有機(jī)質(zhì)的影響。實(shí)驗(yàn)分析表明,當(dāng)?shù)静萁斩挾逊e在一起時(shí)由于微生物等作用造成一定的物質(zhì)降解,引起干物質(zhì)損失,同時(shí)水分和灰分含量增加,導(dǎo)致熱值降低。

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