徐永亮，左 寧，梁浦浦，荊國松，王蘭云，余明高

(1.河南理工大學 安全科學與工程學院，河南 焦作 454003； 2.河南理工大學 河南省瓦斯地質(zhì)與瓦斯治理重點實驗室—省部共建國家重點實驗室培育基地，河南 焦作 454003； 3.煤炭安全生產(chǎn)河南省協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454003)

0 引言

1.高壓氣瓶;2.減壓閥;3.穩(wěn)壓閥;4.壓力表;5.浮子流量計;6.壓力表;7.程序升溫控制裝置;8.預熱銅管;9.加熱爐體;10.進氣口熱電偶探頭;11.控制溫度熱電偶探頭;12.測點1熱點偶探頭;13.測點2熱電偶探頭; 14.測點3熱電偶探頭;15.出氣管;16.荷載加壓裝置;17.活塞;18.氣相色譜分析儀;19.數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)圖2 荷載加壓煤自燃測定裝置實物及其系統(tǒng)示意Fig.2 The picture oftesting device to test coal spontaneous combustion characteristic parameters under uniaxial compression and system diagram

煤田自燃火災和煤田火的蔓延具有嚴重的破壞效應，在新疆地區(qū)，煤火造成了大量的資源損失，燃燒面積達720 km2，每年直接燃燒損失的煤炭資源1 360萬t，間接損失的煤炭資源約2億t[1-2]。近幾十年來，為了防治煤田火，國內(nèi)外學者均進行了比較深入的研究。

肖旸、馬曉峰等[3-4]通過研究得出煤田火區(qū)燃燒過程中應力場與溫度場的分布規(guī)律以及它們之間的函數(shù)關(guān)系；曾強等[5]確定了煤火控制體內(nèi)不同裂隙區(qū)域空間范圍及其透氣率的計算方法；楊偉等[6]將裂隙水—孔隙水與溫度場進行耦合，證明裂隙水滲流速度是影響巖體溫度的主要因素；Somerton等[7]研究了裂隙煤巖在三軸應力作用下甲烷氣體及氮氣的滲透性，得出隨地應力的增加煤層透氣率呈指數(shù)關(guān)系減??；Harpalani等[8]對含瓦斯煤樣在受載狀態(tài)下的滲透特征進行了深入地研究，開創(chuàng)性地研究了含氣煤樣的力學性質(zhì)，以及瓦斯?jié)B流和煤巖體之間的固氣力學效應。目前，對應力與煤火燃燒關(guān)系的研究主要圍繞裂隙巖體由于結(jié)構(gòu)應力變化導致的裂隙發(fā)育規(guī)律及氣體滲流規(guī)律[9-11]開展的，而現(xiàn)存關(guān)于應力作用下煤田火自燃規(guī)律和火區(qū)擴散機理仍處于研究空白，因此開展單軸應力對煤自燃和傳熱特性影響的研究具有重要指導意義。本文通過自制荷載加壓煤自燃特性參數(shù)測定裝置對煤樣進行程序升溫，測試煤樣在定壓加載程序升溫過程中不同測點的溫度變化以及煤樣耗氧量，借鑒以往學者對常壓下煤自燃和傳熱特性的研究方法[12-14]，計算單軸應力作用下煤氧化動力學參數(shù)和導熱系數(shù)，進而定量分析裂隙煤巖體在不同承壓條件下的氧化升溫及傳熱特性，深入了解煤氧化升溫和煤火延燃過程的傳熱機理，為現(xiàn)場煤田火災防治工作提供指導。

1 實驗部分

荷載加壓煤自燃測定試驗裝置由爐體、保溫層、氣路、活塞、加熱裝置、檢測部分、顯示器、荷載加壓等部分組成，爐體呈圓柱形，最大裝煤高度為155 mm，裝煤量達0.8 kg，初裝煤時活塞長為73 mm，進氣管道在爐體周圍環(huán)繞數(shù)圈，保證進氣溫度與煤溫相同。在爐體內(nèi)布置3個熱電偶探頭，測點位置如圖1所示，左側(cè)依次顯示測點1，測點2，測點3，進口處以及控制溫度。該程序升溫實驗系統(tǒng)主要是由供氣裝置、荷載加壓煤自燃特性測定裝置、氣相色譜分析裝置以及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)組成，荷載加壓煤自燃特性測定裝置實物圖及其系統(tǒng)示意圖如圖2所示。

圖1 加熱爐體溫度測量點位置Fig.1 The position of measuring points in the furnace

實驗用煤為銅川下石節(jié)煤礦長焰煤，分別稱量粒徑為8～10 mm的煤樣4份，質(zhì)量分別為0.866，0.884，0.881，0.875 kg，將高壓鋼瓶的標氣連入氣路，檢查氣路嚴密性，通入標氣，將供風流量控制在1 500 mL/min。將爐壁的升溫速率控制在1℃/min，依次施加單軸應力為0，2，4，6 MPa，連續(xù)檢測測點的溫度，每隔20 s記錄1次數(shù)據(jù)。

2 煤的氧化過程階段特性

圖3 不同單軸應力下煤的升溫速率Fig.3 The heating rate of coal in different uniaxial compression

單軸應力/MPa0246T′c/℃106．6112109．4103．1Tg/℃288．6286．3252．9230．1

臨界溫度表征煤發(fā)生劇烈氧化反應難易程度。通過觀察發(fā)現(xiàn)，計算得到的臨界溫度與煤溫和爐溫達到最大溫差時的煤溫具有相關(guān)性。煤在單軸應力為0,2,4,6 MPa煤溫與爐溫達到最大溫差時煤溫分別為104.4,109.5,106.1,97.9℃。相同單軸應力下，臨界溫度與達到最大溫差時的煤溫相差5℃左右，并且臨界溫度越低，達到最大溫差時的煤溫就越低，煤越容易進行劇烈氧化反應，基于此，可以將煤溫與爐溫達到最大溫差時的煤溫作為煤程序升溫過程的臨界溫度Tc，避免了以往通過進行一系列復雜的計算和擬合，才能得到煤自燃過程的臨界溫度，將達到最大溫差時的煤溫作為臨界溫度不僅可以直觀明了的判斷煤劇烈氧化的難易程度，還能容易地對煤程序升溫過程進行階段劃分，如表2所示。

表2 煤在不同單軸應力下的階段劃分

3 基于單軸應力作用下的煤氧化動力學特性

3.1 程序升溫過程的表觀活化能

煤表觀活化能越小，越容易與氧氣發(fā)生反應。根據(jù)文獻[15-16]，可以得到式(1)：

(1)

圖4 煤平均孔隙率隨單軸應力的變化Fig.4 The change of coal average porosity with the uniaxial compression

表3 階段1不同單軸應力下煤表觀活化能

表4 階段2不同單軸應力下煤表觀活化能

階段2，相對于0 MPa的情況，在單軸應力分別為2,4,6 MPa時，煤平均孔隙率減小了0.028,0.097,0.132，表觀活化能變化了16.327,11.005,-6.955 kJ/mol，隨單軸應力增大，煤表觀活化能先增大后減小，隨單軸應力增大呈拋物線變化，對其進行擬合，擬合關(guān)系式：y=-2.14x2+11.55x+28.025。當單軸應力為2.7 MPa時，煤平均孔隙率為0.41，煤表觀活化能最大。0.41為煤臨界孔隙率，2.7 MPa為階段2臨界軸壓。

綜上所述，臨界溫度越低，階段2煤表觀活化能越小，越容易進行劇烈氧化作用，進一步說明將煤溫與爐溫達到最大溫差時的煤溫作為煤程序升溫過程的臨界溫度具有可靠性。在階段1，當單軸應力為2 MPa時，煤平均孔隙率減小，氣體滲流速度減慢，促進了煤對氧氣的吸附作用，煤表觀活化能減小;當單軸應力為4 MPa時，煤平均孔隙率為臨界孔隙率，氣體滲流速度非常慢，煤吸附氧能力很弱，使得煤表觀活化能發(fā)生突變達到最大，所以4 MPa為階段1臨界軸壓;當單軸應力為6 MPa時，大于臨界軸壓，煤平均孔隙率小于臨界孔隙率，煤發(fā)生破壞出現(xiàn)裂隙，供氧速率會增大，煤充分吸附氧氣，使得煤表觀活化能最小。在階段2，當單軸應力為臨界軸壓2.7 MPa時，煤表觀活化能最大，當單軸應力為2 MPa時，小于臨界軸壓，煤平均孔隙率減小，氣體滲流速度減慢，煤與氧氣的反應場所也減小，導致煤表觀活化能增大;當單軸應力為4 MPa時，大于臨界軸壓，煤平均孔隙率小于臨界孔隙率，出現(xiàn)裂隙，產(chǎn)生自由基，但是產(chǎn)生自由基數(shù)量不多，所以煤表觀活化能相比于2 MPa減小，但仍然大于0 MPa時的表觀活化能;當單軸應力為6 MPa時，煤破壞程度嚴重產(chǎn)生大量自由基，使其表觀活化能很小。

3.2 煤平均耗氧速率

表5 階段1不同單軸應力下煤平均耗氧速率

表6 階段2不同單軸應力下煤平均耗氧速率

煤平均耗氧速率反應煤與氧氣的反應速率。在階段1，當單軸應力為2 MPa時，煤表觀活化能減小，煤吸附能力增強，所以煤平均耗氧速率增大;當單軸應力為4 MPa時，煤表觀活化能最大，煤吸附氧能力最弱，所以煤平均耗氧速率最小;當單軸應力為6 MPa時，煤的表觀活化能最小，煤吸附氧能力最強，平均耗氧速率也最大。平均孔隙率每減小0.01，單軸應力在2,6 MPa的平均耗氧速率分別增大了0.003，0.002 m3/(m3·s)，說明煤平均耗氧速率在臨界軸壓處發(fā)生突變達到最小，當平均耗氧速率增加時，隨單軸應力增大呈線性升高。在階段2，通過擬合煤平均耗氧速率和單軸應力的關(guān)系，得到其隨單軸應力增大呈拋物線變化，煤表觀活化能先增大，煤與氧氣越難進行劇烈氧化反應，所以煤平均耗氧速率減小，當單軸應力為臨界軸壓時，煤的表觀活化能最大，平均耗氧速率最小，反應速率最小;當大于臨界軸壓時，煤出現(xiàn)裂隙，煤表觀活化能減小，煤越容易與氧氣發(fā)生劇烈氧化作用，煤平均耗氧速率增大，反應速率增大。

4 基于單軸應力作用下的煤程序升溫傳熱特性

4.1 煤導熱系數(shù)隨溫度的變化

在階段1認為測點1主要是由于測點3徑向傳熱作用使其溫度升高的。根據(jù)文獻[17]，階段1導熱系數(shù)λ的計算公式如下：

(2)

式中：ρe是煤真密度，取值為1.40 g/cm3；Ce為煤樣熱容，J/(kg·K)；λ表示煤導熱系數(shù)，W/(m2·K)；Δr為測點1到測點3的距離，m；T1為測點1溫度，K；T3為測點3溫度，K。

在階段2，煤溫升高不僅是由于爐壁傳熱，還有煤與氧氣劇烈氧化反應放熱的作用。根據(jù)能量守恒，忽略風流帶走的熱量[18]，得到階段2煤導熱系數(shù)的計算公式如下：

(3)

相比較式(2)而言，增加了，q為放熱強度，J/(m3·s)；n為煤的孔隙率。根據(jù)式(2)和式(4)得到階段1和2煤導熱系數(shù)隨溫度的變化趨勢，如圖5所示。

圖5 階段1，2不同單軸應力下λ隨溫度的變化Fig.5 Underuniaxial compression the change of λ with temperature in stage 1and 2

在階段1，煤導熱系數(shù)隨溫度升高先減小后增大。在溫度范圍為35～85℃內(nèi)，煤導熱系數(shù)隨溫度升高降低，導熱性能減弱，在這個溫度范圍內(nèi)，煤內(nèi)水分由于受熱會蒸發(fā)，而水的導熱系數(shù)遠大于空氣和煤固體的導熱系數(shù)，所以隨著水分不斷蒸發(fā)，煤內(nèi)導熱熱阻增大，其導熱系數(shù)隨溫度升高而減小;當溫度達到85℃，煤內(nèi)水分不再蒸發(fā)，煤導熱系數(shù)隨溫度升高逐漸增大，煤導熱能力又逐漸增強，在這個階段，煤導熱系數(shù)主要受溫差影響，隨溫度升高，煤與爐壁的溫差逐漸增大，所以煤導熱系數(shù)隨溫度升高而增大。在階段2，煤導熱系數(shù)隨溫度升高先減小后增大，當煤與氧氣開始發(fā)生劇烈氧化反應，煤溫與爐溫的溫差減小，煤導熱系數(shù)減小，導熱性能變差;當溫度達到130℃附近時，煤導熱系數(shù)會出現(xiàn)一個最小值，溫差越大，煤導熱系數(shù)的最小值越大。此后煤導熱系數(shù)隨溫度升高呈指數(shù)增長，在此階段，對煤導熱系數(shù)影響最大的是溫度，當溫度足夠高時，促進了固體分子振動以及氣體的擴散，使其導熱能力迅速增強。

4.2 煤導熱系數(shù)隨單軸應力的變化

據(jù)圖5，得知煤導熱系數(shù)在不同單軸應力下隨溫度變化趨勢不同，為了深入了解裂隙巖體的傳熱特性，有必要分析煤導熱系數(shù)隨單軸應力的變化情況，如圖6所示。

圖6 階段1，2煤導熱系數(shù)隨單軸應力變化Fig.6 The change of heat conductivity coefficient with uniaxial compression in stage 1 and 2

結(jié)果表明，階段1和2煤導熱系數(shù)隨單軸應力均呈三次函數(shù)變化，變化關(guān)系式如式(4)，式(5)所示。

y=0.000 16x3-0.001 5x2+0.003 7x-0.015

(4)

y=0.001 2x3-0.01x2+0.017 4x+0.052

(5)

階段1，煤固體分子運動不活躍，主要是通過氣體流動傳熱。當單軸應力小于1.5 MPa時，隨單軸應力增大，煤平均孔隙率減小，氣體流動減慢，熱擴散能力減弱，煤導熱系數(shù)減小;當單軸應力大于1.5 MPa時，隨單軸應力增大，煤與空氣接觸面積開始減小，煤內(nèi)接觸熱阻減小，導熱能力開始增強;當單軸應力為4 MPa時，煤開始出現(xiàn)裂隙，氣體滲流速度加快，煤導熱系數(shù)繼續(xù)增大;當單軸應力大于4.5 MPa，隨單軸應力增大，煤出現(xiàn)大量裂隙，氣體通道增多，煤固體與氣體接觸面積增大，接觸熱阻增大，導熱系數(shù)開始減小。分別距臨界軸壓2.5，0.5 MPa處，煤導熱系數(shù)出現(xiàn)了極小值和極大值。

階段2，煤固體分子比較活躍，主要是通過固體分子進行導熱。當單軸應力小于1 MPa時，隨單軸應力增大，煤平均孔隙率減小，煤固體與氣體分子接觸面積減小，接觸熱阻減小，煤導熱系數(shù)增大;當單軸應力大于1 MPa，煤受到擠壓，減小了固體分子振動范圍，煤熱擴散能力減弱，導熱系數(shù)減小;當單軸應力為2.7 MPa時，煤開始出現(xiàn)裂隙，煤與空氣接觸面積增大，煤導熱系數(shù)繼續(xù)減小;當單軸應力為5 MPa時，煤受破壞程度嚴重，煤由原來的大分子分解成小分子，振動頻率加快，煤導熱系數(shù)增大，煤導熱系數(shù)的極大值和極小值出現(xiàn)在距臨界軸壓約±2 MPa處。

5 結(jié)論

1)煤程序升溫是一個非線性動態(tài)過程，為了精準把握單軸應力對煤自燃和傳熱特性的影響，分別分析階段1和2單軸應力對氧化動力學參數(shù)和導熱系數(shù)的影響。

2)在程序升溫條件下，將煤溫與爐溫達到最大溫差時的煤溫作為程序升溫過程臨界溫度，來表征煤發(fā)生劇烈氧化反應的難易程度，結(jié)果表明臨界溫度越低，表觀活化能越小，與以往實驗結(jié)果一致，避免了以往經(jīng)過一系列復雜的計算才能得到煤自燃過程的臨界溫度。

3)根據(jù)氧化動力學分析，在階段1，當單軸應力為臨界軸壓4 MPa時，煤表觀活化能最大，平均耗氧速率最小，從0 MPa到2，6 MPa時，煤表觀活化能隨單軸應力增大呈線性降低，煤平均耗氧速率隨單軸應力增大呈線性升高；在階段2，煤程序升溫過程臨界溫度越低，表觀活化能越小，平均耗氧速率越大，煤表觀活化能和平均耗氧速率隨單軸應力增大均呈拋物線變化，當單軸應力為2.7 MPa時，煤表觀活化能最大，平均耗氧速率最小。單軸應力越大，溫度交叉點出現(xiàn)越遲，煤自燃進程就越慢。

4)階段1和2，煤導熱系數(shù)隨溫度升高均先減小后增大。階段1，2煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大均呈三次函數(shù)變化。階段1：當單軸應力小于1.5 MPa時，煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大而減小，當單軸應力大于1.5 MPa小于4.5 MPa時，煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大而減小，當單軸應力大于4.5 MPa，煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大而增大，單軸應力為1，5 MPa時，導熱系數(shù)分別出現(xiàn)了極大值和極小值；階段2：當單軸應力小于1 MPa時，煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大而增大，當單軸應力大于1 MPa小于5 MPa時，煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大而減小，當單軸應力大于5 MPa，煤導熱系數(shù)隨單軸應力增大而增大，煤導熱系數(shù)極大值和極小值出現(xiàn)在距臨界軸壓約±2 MPa處。極值點標志導熱系數(shù)隨單軸應力增大變化趨勢發(fā)生了轉(zhuǎn)變，對阻止裂隙巖體傳熱具有重要指導作用。

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