唐峰華 ，張勝茂 ，吳祖立 ，崔雪森

（1.農(nóng)業(yè)部東海與遠(yuǎn)洋漁業(yè)資源開發(fā)利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所，上海 200090；2.河口海岸學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，華東師范大學(xué)，上海 200062）

隨著核能的不斷開發(fā)和核技術(shù)的廣泛應(yīng)用，沿海核電站和船用核動(dòng)力裝置排放的核廢物，以及核事故造成的核泄漏對(duì)海洋環(huán)境及人類社會(huì)產(chǎn)生了巨大的破壞，其影響可長(zhǎng)達(dá)幾百年乃至數(shù)千年，甚至更長(zhǎng)的時(shí)間[1]。2011年3月日本福島核電站核泄漏事故，釋放的放射性物質(zhì)進(jìn)入大氣或沉積在陸地及海洋中，不僅對(duì)周邊陸地環(huán)境造成嚴(yán)重影響[2]，而且對(duì)聯(lián)通的大洋區(qū)域也造成巨大的影響[3]，是至今為止最為嚴(yán)重的海洋放射性污染事故[4－6]。福島核事故后，核電站泄露的放射性核素造成環(huán)境外照射劑量率增高[7]。其中放射性元素137Cs是泄漏物質(zhì)之一，其具有30余年的半衰期，在一定劑量的照射下，對(duì)生物體具有損害作用[8]。核元素能夠被海洋生物吸收，成為放射性物質(zhì)的傳播介質(zhì)之一。海洋生物不僅可以通過新陳代謝從環(huán)境中吸收和積累放射性物質(zhì)，而且可以通過洄游、漂流或食物鏈傳遞，將污染物質(zhì)帶到非污染海區(qū)，在高營(yíng)養(yǎng)級(jí)生物中富集和傳遞等[9]。

北太平洋公海海域的魷釣漁場(chǎng)，是我國(guó)最重要的遠(yuǎn)洋漁場(chǎng)之一，其中巴特柔魚（Ommastrephes bartramii）是該海域最主要的經(jīng)濟(jì)品種[10－11]，中心漁場(chǎng)位于北太平洋海域的黑潮與親潮交匯混合區(qū)以及混合水向東延伸的海表溫度分布密集交匯區(qū)[12－14]。中國(guó)于20世紀(jì)90年代對(duì)北太平洋海域的巴特柔魚資源開始大規(guī)模的商業(yè)性開發(fā)利用，到目前為止每年投入漁場(chǎng)的生產(chǎn)船只數(shù)量在200～300艘，平均年產(chǎn)量在5萬t以上[15]。作業(yè)的中心漁場(chǎng)與福島核電站泄露的位置直線距離較近，且漁場(chǎng)處于自西向東洋流傳輸路線上[16]，因此了解和掌握137Cs核素在海洋生物體內(nèi)的富集情況以及存在的危害風(fēng)險(xiǎn)程度很有必要。本研究于2011—2013年連續(xù)3年在該海域進(jìn)行采集主要相關(guān)生物，利用γ能譜分析方法來測(cè)定放射性物質(zhì)比活度，開展137Cs核素的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)及其風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，探討福島核泄漏對(duì)北太平洋公海巴特柔魚漁場(chǎng)的后續(xù)性影響及擴(kuò)散趨勢(shì)，為北太平洋公海資源合理開發(fā)與漁場(chǎng)核輻射的影響提供基礎(chǔ)性資料。

1 材料與方法

1.1 采樣方法

1.1.1 采樣時(shí)間

采樣時(shí)間為2011—2013年的漁汛期。采集樣本來自于北太平洋公海中心漁場(chǎng)進(jìn)行的生產(chǎn)捕撈，作業(yè)船只為“舟漁1301號(hào)”和“舟漁901號(hào)”，作業(yè)方式為燈光魷釣。將生物實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行記錄，包括采樣生物名、采樣日期、空間位置等信息。

1.1.2 采樣站位

采樣海域和主要捕撈對(duì)象如圖1，框內(nèi)區(qū)域?yàn)楸碧窖蠊Ｖ行臐O場(chǎng)采樣區(qū)域，3年具體站位有所差異但采樣空間范圍一致，主要區(qū)域位于135°～165°E、39°～46°N。采樣對(duì)象是巴特柔魚及相關(guān)的海洋生物，進(jìn)行同樣的記錄。所有樣品進(jìn)行冷凍，帶回實(shí)驗(yàn)室處理和檢測(cè)。

圖1 北太平洋海域采樣區(qū)域分布和主要漁獲物對(duì)象Figure 1 Main catch objects and sampling area in the North Pacific Ocean

1.2 檢測(cè)與評(píng)估方法

1.2.1 食物鏈營(yíng)養(yǎng)級(jí)

通過對(duì)海洋生物樣品胃含物成分和攝食等級(jí)的分析與生物學(xué)鑒定[17]，發(fā)現(xiàn)巴特柔魚的餌料成分由頭足類、魚類和甲殼類組成，而其本身又是大型魚類的捕食對(duì)象。以巴特柔魚為中間營(yíng)養(yǎng)級(jí)，以此建立簡(jiǎn)單的三級(jí)營(yíng)養(yǎng)級(jí)。

1.2.2 核素比活度測(cè)定

檢測(cè)的前處理程序比較繁瑣，基本步驟為：解凍、解剖、分組織、切割、焚燒灰化、裝樣、稱重標(biāo)記。核素檢測(cè)是在華東師范大學(xué)對(duì)外開放的河口海岸動(dòng)力沉積和動(dòng)力地貌綜合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的放射性檢測(cè)實(shí)驗(yàn)室完成，利用純鍺（High Purity Germanium，HPGe）無源效率刻度γ能譜分析來測(cè)定樣品137Cs核素比活度[18]，其中放射性核素的測(cè)量精度用IAEA－414標(biāo)樣作為標(biāo)準(zhǔn)參考物[19]，活度濃度計(jì)算公式為[20]：

式中：a 為樣品中137Cs的質(zhì)量活度，Bq·kg－1；as為標(biāo)準(zhǔn)源137Cs全能峰凈計(jì)數(shù)率，s－1；ε（E）為標(biāo)準(zhǔn)源137Cs全能峰探測(cè)效率；P為137Cs 661.6 keV全能峰分支比；m為樣品灰測(cè)量用量，g；W 為灰鮮比，g·kg－1；r為137Cs 時(shí)間衰變校正系數(shù)。

1.2.3 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法

福島核事故放射性物質(zhì)對(duì)海洋生物的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估采用歐盟 ERICA（Environmental Risk from Ionising Contaminants：Assessment and Management）框架下評(píng)估電離輻射生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的ERICA綜合法[21]。

2 結(jié)果與分析

2.1 核素137Cs的檢測(cè)概況與站位分布

2011—2013年的核素137Cs的檢測(cè)概況如表1所示。2011—2012年采集品種較多，而2013年采集的樣品只有巴特柔魚和鯊魚類。站位分布如圖2所示，2011年137Cs核素質(zhì)量活度最高區(qū)域位于154°51′E、43°12′N，最低的位置是日本海海域 132°44′E、37.85°N。2012年，137Cs核素質(zhì)量活度最高區(qū)域位于160°37′E、45°23′N，最低的是日本海海域 131°47′E，36°50′N。2013年核素分布最高值在漁場(chǎng)中心42°N、158°E附近位置。

表1 生物樣品測(cè)得的核素137Cs含量概況Table 1 Nuclide137Cs content of biological sample measured profile

圖2 調(diào)查站位137Cs核素質(zhì)量活度的分布Figure 2 Distribution of nuclide137Cs massic activity in positions

2.2 核素137Cs在海洋生物體內(nèi)的分布

不同海洋生物體內(nèi)137Cs質(zhì)量活度分布情況見圖3。其中 2011年，鯊魚（Mustelus griseus）體內(nèi)的質(zhì)量活度最高，最低的是日本海的太平洋褶柔魚（Todarodes pacificus）。而2012—2013年基本上所有測(cè)得的137Cs質(zhì)量活度均降低了一個(gè)數(shù)量級(jí)，其中2012年最高的是在鲯鰍（Coryphaena hippurus）體內(nèi)，最低是日本海的太平洋褶柔魚；2013年的樣品中鯊魚137Cs平均質(zhì)量活度為0.31 Bq·kg－1，巴特柔魚137Cs平均質(zhì)量活度為 0.18 Bq·kg－1。

2.3 核素137Cs隨采樣時(shí)間的分布變化

具體的隨時(shí)間變化的137Cs核素分布情況見圖4。2011年采樣日期中137Cs核素質(zhì)量活度最高的是8月16日，最低的是12月3日。2012年采樣日期中137Cs核素質(zhì)量活度最高的是10月1日，最低的是12月7日。2013年采樣日期中137Cs核素質(zhì)量活度最高的是8月22日，最低的是8月20日。每年核素137Cs隨采樣時(shí)間的分布都沒有呈現(xiàn)出明顯的變化規(guī)律。

2.4 核素137Cs在不同胴長(zhǎng)組的巴特柔魚體內(nèi)分布

2011年中不同個(gè)體巴特柔魚的137Cs核素質(zhì)量活度最高的胴長(zhǎng)組是250～300 mm，最低的是150～200 mm。2012年中最高的胴長(zhǎng)組是200～250 mm，最低的是300～350 mm。2013年中最高的胴長(zhǎng)組是200～250 mm，最低的是350～400 mm。如圖5所示，137Cs核素分布隨胴長(zhǎng)組的增加并沒有呈現(xiàn)明顯上升或降低的線性規(guī)律。

2.5 核素137Cs在海洋生物食物鏈中的傳遞和富集

以巴特柔魚為中間營(yíng)養(yǎng)級(jí)代表建立簡(jiǎn)單的三級(jí)食物鏈關(guān)系，將2011—2013年各種營(yíng)養(yǎng)級(jí)生物的137Cs核素質(zhì)量活度進(jìn)行均值化，其中大型魚類包括鯊魚類和鲯鰍，3年的平均值為0.49 Bq·kg－1；巴特柔魚的平均值為0.18 Bq·kg－1；小型魚類包括秋刀魚和太平洋褶柔魚等，平均值為0.10 Bq·kg－1。3年的營(yíng)養(yǎng)級(jí)分析如圖6所示，3個(gè)營(yíng)養(yǎng)級(jí)137Cs核素質(zhì)量活度呈倒金字塔分布。

圖4 隨時(shí)間變化的137Cs核素分布Figure 4 Distribution change of nuclide137Cs with sampling time

2.6 放射性核素的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

圖6 漁場(chǎng)3年?duì)I養(yǎng)級(jí)中平均核素137Cs質(zhì)量活度的分布Figure 6 Distribution of137Cs massic activity in trophic level of average of three years in the fisheries

利用ERICA二級(jí)評(píng)估系統(tǒng)對(duì)3年137Cs的劑量篩選值選擇10 mGy·h－1的評(píng)估，輸出結(jié)果在標(biāo)簽中列出如表2所示，所有生物體的總劑量基本都在10－4～10－2的數(shù)量級(jí)范圍內(nèi)。表2顯示，2011—2013年137Cs核素在各個(gè)生物群的劑量整體呈現(xiàn)逐年降低的趨勢(shì)，最高值低于1.0 mGy·h－1，輻射增量從一千分之一到一百萬分之一的篩選率，所以目前處于相對(duì)安全限度范圍內(nèi)，整體評(píng)估出所有生物類群的放射性核素劑量呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì)。

3 討論

3.1 核素137Cs在中心漁場(chǎng)的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)情況

140°～160°E、39°～46°N 海域是我國(guó)北太平洋公海漁業(yè)的傳統(tǒng)漁場(chǎng)和中心漁場(chǎng)的位置范圍，由于日本獨(dú)特的海島環(huán)境，大部分放射性物質(zhì)直接進(jìn)入海水中，主要污染日本東側(cè)北太平洋所有臨近海域[22－24]；而1986年的切爾諾貝利核事故，只有不到10%的量沉降于海洋且主要污染北歐海域，大部分放射性物質(zhì)沉降于歐洲大陸[25]，相比而言，福島核泄漏對(duì)太平洋海域海洋生物及生態(tài)環(huán)境的影響可能更為厲害。事故之后較多國(guó)家或地區(qū)相繼開展海洋放射性監(jiān)測(cè)工作，俄羅斯作為日本的鄰國(guó)立即開展海洋放射性監(jiān)測(cè)總共監(jiān)測(cè)21個(gè)站位，研究結(jié)果表明日本以東海域海水137Cs儲(chǔ)量比事故前高4.6倍[26]。而美國(guó)聯(lián)合日本、英國(guó)、西班牙等其他國(guó)家在西太平洋開展放射性監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)夏威夷附近海域的海水137Cs活度范圍是1～4 Bq·m－3，是事故前的 2～3 倍[27－28]。國(guó)內(nèi)開始涉及的報(bào)道由內(nèi)陸土壤、水質(zhì)再到沿岸近海相關(guān)水產(chǎn)品的一系列檢測(cè)工作[29－30]，隨后主要是以我國(guó)國(guó)家海洋局為主開展大量海洋放射性監(jiān)測(cè)工作，監(jiān)測(cè)區(qū)域包含中國(guó)近海、西太平洋，監(jiān)測(cè)到的核素有90Sr、134Cs、137Cs，超出原有本底值；另外部分科研院所也開展監(jiān)測(cè)工作，發(fā)現(xiàn)了超出事故前的核素質(zhì)量活度，尤其是137Cs[31－32]；相比于國(guó)內(nèi)樣品的檢測(cè)值，本研究所測(cè)核素質(zhì)量活度明顯偏高，2011年137Cs質(zhì)量活度達(dá)到了1.00 Bq·kg－1的數(shù)量級(jí)，而 2012—2013年降到了 0.10 Bq·kg－1的數(shù)量級(jí)，對(duì)福島核泄漏事故的后續(xù)性影響起了補(bǔ)充作用，并積累了一定量的海洋放射性數(shù)據(jù)，有利于后期水文動(dòng)力模型驗(yàn)證和海洋學(xué)過程的研究。

表2 ERICA工具二級(jí)評(píng)估3種核素輻射總劑量率（mGy·h－1）Table 2 Results of three kinds of nuclide total radiation dose rate for ERICA tools 2 level evaluation（mGy·h－1）

海洋在海水、懸浮物、生物和沉積物等介質(zhì)循環(huán)不息的交流中維持著動(dòng)態(tài)平衡[33]，隨著福島核泄露輻射污水持續(xù)向海里排放以及監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的積累，關(guān)于日本福島核泄露的研究進(jìn)展或報(bào)道會(huì)日漸增多。實(shí)施北太平洋海域的大洋生態(tài)監(jiān)測(cè)對(duì)我國(guó)的遠(yuǎn)洋漁業(yè)發(fā)展尤為重要，不但涉及到漁業(yè)生產(chǎn)和水產(chǎn)品安全，更涉及到國(guó)家海洋發(fā)展戰(zhàn)略。海洋食物鏈各環(huán)節(jié)的生物對(duì)放射性核素傳遞能力的高低并不能簡(jiǎn)單地以它在食物鏈中營(yíng)養(yǎng)層次的高低為依據(jù)，而是受到多種因素的影響：捕食量的影響；被捕食者對(duì)放射性核素的濃集量作用；不同組織結(jié)構(gòu)的生物被捕食之后，捕食者對(duì)其物質(zhì)的吸收程度；核素在不同生物體內(nèi)的存在形式等[34]。海洋植物和藻類對(duì)放射性核素有很強(qiáng)的濃集能力，如137Cs在藻類中的濃度可高于周圍水體濃度的100～500倍，放射性核素通過攝食和滲透等方式在食物鏈之間遷移和累積，而通過水生生物殘骸等形式長(zhǎng)期沉積于海底的放射性核素將不斷地釋放返回海洋[35]。本次研究?jī)H監(jiān)測(cè)了公海漁場(chǎng)柔魚類等相關(guān)海洋經(jīng)濟(jì)品種的核素輻射情況，相關(guān)的生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)也非常有必要。

3.2 核素137Cs的年際變化及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

重金屬包括核素物質(zhì)沿著海洋生物食物鏈的傳遞過程中，經(jīng)過不同的營(yíng)養(yǎng)級(jí)濃度會(huì)被生物放大還是稀釋，不同海洋生物食物鏈或金屬有不同的規(guī)律。食物鏈之間錯(cuò)綜復(fù)雜的關(guān)系如何影響金屬向高營(yíng)養(yǎng)級(jí)的輸送至今仍不清楚。由于不同生物對(duì)金屬的代謝機(jī)制不同，食物鏈關(guān)系越錯(cuò)綜復(fù)雜，生物可再利用性的變化也越大[36]。同時(shí)對(duì)3年檢測(cè)數(shù)據(jù)不同組織部位的核素進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)在巴特柔魚內(nèi)臟的137Cs核素分布最高，而其頭部、軀干和尾部明顯相對(duì)較低，初步說明其內(nèi)臟器官對(duì)核素有一定的富集濃縮作用。探其原因，海洋生態(tài)系統(tǒng)中放射性核素在海洋有機(jī)體中的生物濃縮和組織分布，與吸收方式、生物因素及其他各種環(huán)境因素有關(guān)，內(nèi)臟是其吸收和過濾物質(zhì)的主要器官。有關(guān)專家表示不同種類的生物對(duì)同一種核素，或同一種生物的不同器官對(duì)同一種核素，其濃縮因子差異很大。海洋生物通過各種方式吸收放射性或重金屬物質(zhì)，并較大量地濃縮在生物體內(nèi)，而且在不同器官中的分布也不一樣[37]。

3年調(diào)查中相同營(yíng)養(yǎng)級(jí)的核素質(zhì)量活度變化比較發(fā)現(xiàn)，后兩年比第一年明顯低一個(gè)數(shù)量級(jí)，如巴特柔魚在2011年137Cs質(zhì)量活度均值接近1.00 Bq·kg－1，而 2012—2013 年僅在 0.20 Bq·kg－1以內(nèi)。研究初步發(fā)現(xiàn)同一年137Cs核素質(zhì)量活度呈倒金字塔分布，越是高營(yíng)養(yǎng)級(jí)核素質(zhì)量活度越高，而年際比較中發(fā)現(xiàn)核素質(zhì)量活度整體上是逐年降低的。這表明核素與常規(guī)重金屬在生物體內(nèi)富集規(guī)律并不一致。自然環(huán)境中生物體內(nèi)金屬的濃度并不一定和生物在食物鏈中所處的營(yíng)養(yǎng)級(jí)有相關(guān)關(guān)系，金屬在生物體內(nèi)的富集還受到生物的同化、排出等過程以及其他生理生化因子的影響。在經(jīng)典的海洋浮游生物食物鏈中（浮游植物→橈足類→魚類），橈足類可以有效地排出體內(nèi)的金屬，同時(shí)有些生物體的金屬同化率又很低，所以該食物鏈中金屬的濃度也會(huì)出現(xiàn)隨時(shí)間積累而減少[38]。但由于本研究樣本數(shù)量偏少，研究中有些海洋生物如柔魚類的壽命為一年左右，新陳代謝快速復(fù)雜，而且整個(gè)太平洋海洋環(huán)境的影響因素眾多，不能妄下結(jié)論。但可以確定的是被海洋生物吸收的放射性物質(zhì)，沿著食物鏈轉(zhuǎn)移和通過洄游而擴(kuò)散，會(huì)成為海域新的污染傳播源[39]。雖然本研究發(fā)現(xiàn)目前在北太平洋公海主要漁業(yè)生物體內(nèi)檢測(cè)到的幾種核素含量都沒有超過標(biāo)準(zhǔn)限[40]，且暫時(shí)處于安全狀態(tài)和下降趨勢(shì)。但是后期的發(fā)展趨勢(shì)難以預(yù)料，為了使一切生物盡量免受危害和少受影響，必須開展北太平洋公海漁場(chǎng)海洋生態(tài)環(huán)境的放射性監(jiān)測(cè)及細(xì)化研究，提出保護(hù)措施，確保高端生物的健康。

4 結(jié)論

（1）通過2011—2013年的調(diào)查發(fā)現(xiàn)，北太平洋公海中心漁場(chǎng)海域137Cs質(zhì)量活度超過標(biāo)樣本底范圍，其中2011年樣品中核素137Cs的平均質(zhì)量活度為0.50 Bq·kg－1，2012—2013 年平均質(zhì)量活度為 0.19 Bq·kg－1。

（2）所測(cè)核素質(zhì)量活度水平均未超過中國(guó)食品中放射性核素質(zhì)量活度300 Bq·kg－1的限制濃度與通用水平1000 Bq·kg－1的標(biāo)準(zhǔn)限，且檢測(cè)結(jié)果對(duì)比于前期調(diào)查研究呈現(xiàn)降低趨勢(shì)。

（3）包括水和食物在內(nèi)的不同的攝入途徑，對(duì)海洋生物積累放射性核素所起的作用，以及有關(guān)海洋生物對(duì)放射性核素富集和不同組織器官中的累積過程，是今后值得深入研究的方向。

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