楊瑞鈺，李高軍，陳 駿

(南京大學(xué) 表生地球化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210023)

0 引 言

現(xiàn)代大陸地殼的平均成分為安山質(zhì)(SiO2含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)為57%～64%，具有U、Th、K、輕稀土元素等富集與Mg、Fe等虧損的特征)[1]。原始大陸地殼(PUCC)形成于地幔部分熔融，大量實(shí)驗(yàn)巖石學(xué)與野外證據(jù)均表明地幔部分熔融只能產(chǎn)生玄武質(zhì)地殼[1-3]，如洋中脊玄武巖(MORB)和地幔柱(洋島、大火成巖省)玄武巖。大陸地殼不相容元素的富集可用Hofmann地幔兩階段熔融模型[4]來(lái)解釋?zhuān)丛即箨懙貧脑嫉蒯?PM)中分離時(shí)不相容元素主要進(jìn)入地殼?，F(xiàn)代洋中脊玄武巖來(lái)自虧損地幔(DM)，因此，其不相容元素含量低于大陸地殼。在此過(guò)程中，相容元素與中度不相容元素在地幔中的含量并未隨著大陸地殼的分離而發(fā)生顯著改變，大陸地殼與洋中脊玄武巖中相容元素與中度不相容元素的含量應(yīng)大致相當(dāng)[4]。然而對(duì)元素含量的實(shí)測(cè)結(jié)果表明，現(xiàn)代大陸地殼Mg、Fe、Ca、Ni、Co、Cr、Mn等相比于現(xiàn)代洋中脊玄武巖均呈現(xiàn)明顯的虧損。因此，探索上部大陸地殼中Mg、Fe等虧損的原因成為認(rèn)識(shí)大陸地殼從原始的玄武質(zhì)成分向安山質(zhì)成分轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵[1-3,5-7]。

針對(duì)現(xiàn)代上部大陸地殼中Mg、Fe等虧損的原因，目前存在內(nèi)生作用和表生作用兩種假說(shuō)。其中，以內(nèi)生作用為基礎(chǔ)的假說(shuō)主要涉及兩種機(jī)制：一是在早期地球高熱流值條件下，地幔橄欖巖或其他巖石的部分熔融可直接產(chǎn)生TTG(英云閃長(zhǎng)質(zhì)-奧長(zhǎng)花崗質(zhì)-花崗閃長(zhǎng)質(zhì))成分的中酸性巖漿[8-15]；二是原始玄武質(zhì)大陸地殼在俯沖帶或地殼內(nèi)部再次分異，形成酸性巖漿和鎂鐵質(zhì)殘留組分[1,3,5,16-19]。長(zhǎng)英質(zhì)巖漿上升形成大陸地殼以及高密度鎂鐵質(zhì)難熔組分(榴輝巖)通過(guò)拆沉返回地幔在上述兩種機(jī)制中均有發(fā)生。榴輝巖的拆沉可以解釋現(xiàn)代大陸地殼中Mg、Fe、Ti、Y、Ni、Nb、Ta及重稀土元素等的虧損[20-21]，但無(wú)法解釋Na、P、Ca等的虧損[16]。表生作用假說(shuō)認(rèn)為現(xiàn)代上部大陸地殼中Mg、Fe等的虧損與風(fēng)化淋濾作用有關(guān)[2]。在地表風(fēng)化作用下，Na、Ca、Mg、Li等易溶元素通過(guò)河流或地下水被帶入海洋，經(jīng)熱液反應(yīng)進(jìn)入洋殼或成為化學(xué)沉積巖，最后經(jīng)俯沖作用返回地幔，而諸如Si、Al等難溶元素則相對(duì)在大陸地殼中不斷富集[22-25]。

如上所述，內(nèi)生作用與表生作用都可以導(dǎo)致現(xiàn)代大陸地殼中Mg、Fe等的丟失，但如何量化其中風(fēng)化作用的貢獻(xiàn)鮮有報(bào)道。近期有少數(shù)學(xué)者對(duì)此開(kāi)展了研究：Lee等基于Li、Mg循環(huán)的相似性以及地球各個(gè)儲(chǔ)庫(kù)中Li與Mg含量比值，計(jì)算出大陸地殼中約20%的Mg通過(guò)風(fēng)化作用流失進(jìn)入海洋[26]；Liu等利用Li同位素研究得出約45%的大陸地殼物質(zhì)通過(guò)風(fēng)化作用流失進(jìn)入海洋[22]。但是，這兩項(xiàng)研究可能存在以下問(wèn)題：①使用現(xiàn)代島弧玄武巖(虧損地幔部分熔融產(chǎn)物)作為原始大陸地殼，其不相容元素(如Li)含量可能遠(yuǎn)低于真正的原始大陸地殼(原始地幔部分熔融產(chǎn)物)；②均假設(shè)海洋中Li與Mg一樣通過(guò)熱液反應(yīng)進(jìn)入蝕變洋殼而返回地幔，但在高溫?zé)嵋悍磻?yīng)中洋殼更大程度上是釋放Li而非吸收Li[27-28]；③文獻(xiàn)[22]并未考慮到在海洋環(huán)境中高溫和低溫條件下黏土礦物形成所對(duì)應(yīng)的Li同位素分餾存在巨大差別[29]。

大陸風(fēng)化的驅(qū)動(dòng)因子是火山CO2氣體排放量的變化[30-31]，因此，可以通過(guò)碳循環(huán)平衡模型中地幔CO2排氣通量間接量化化學(xué)風(fēng)化作用在大陸地殼由原始玄武質(zhì)成分向現(xiàn)代安山質(zhì)成分演化過(guò)程中的實(shí)際貢獻(xiàn)。本文采用Hofmann地幔兩階段熔融模型[4]限定大陸地殼的原始組成，通過(guò)大陸沉積CaCO3總量以及大陸地殼風(fēng)化過(guò)程中Mn、Fe、Mg、Na、P、Li及Sr等7種元素含量與Ca含量的比值計(jì)算各易溶元素的風(fēng)化通量，將大陸風(fēng)化虧損彌補(bǔ)于現(xiàn)代平均上部大陸地殼成分，并與原始大陸地殼成分作對(duì)比。

1 成分限定及元素平衡計(jì)算

1.1 初始大陸地殼成分限定

許多研究者通常使用現(xiàn)代島弧玄武巖或現(xiàn)代洋殼成分作為原始大陸地殼成分，但其不相容元素(如Li)的含量可能遠(yuǎn)低于真正的原始大陸地殼中對(duì)應(yīng)元素的含量[22,26]?，F(xiàn)代俯沖帶島弧巖漿大部分為安山質(zhì)，島弧火山揮發(fā)分中CO2的碳同位素比值與n(CO2)/n(3He)值(n(·)為元素或化合物物質(zhì)的量)表明，其來(lái)源主要是俯沖沉積碳酸鹽以及有機(jī)碳，因此，島弧巖漿有再循環(huán)大陸地殼的加入[32-33]?，F(xiàn)代洋殼成分明顯虧損不相容元素，是虧損地幔再熔融形成的，也不能真實(shí)地代表原始地殼。因此，本文采用Hofmann地幔兩階段熔融模型[4]，假設(shè)原始大陸地殼自原始地幔分異形成后，虧損地幔再分異形成現(xiàn)代洋中脊玄武巖，從而確定原始大陸地殼的成分。

為上部大陸地殼元素i的含量；空心圓圈為實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，其中現(xiàn)代洋中脊玄武巖與原始地幔成分引自文獻(xiàn)[38]、[39]，上部大陸地殼成分引自文獻(xiàn)[40]；黑實(shí)線為假設(shè)上部大陸地殼 Zr、Hf、Th、Ba等(不受風(fēng)化作用影響)含量與原始大陸地殼一致的Hofmann地幔兩階段熔融模型[4]擬合結(jié)果，得到兩階段部分熔融程度分別為0.8%和7.0%圖1 硅酸鹽上部大陸地殼、現(xiàn)代洋中脊玄武巖、原始地幔元素組成關(guān)系Fig.1 Elementary Relationship Among Upper Continental Crust, Mid-ocean Ridge Basalt and Primitive Mantle

根據(jù)Hofmann地幔兩階段熔融模型[4]，原始大陸地殼與原始地幔元素i的含量(Ci)為

(1)

經(jīng)過(guò)部分熔融分離出原始大陸地殼后，原始地幔演化為虧損地幔，其元素組成與原始地幔的關(guān)系為

(2)

現(xiàn)代洋中脊玄武巖來(lái)自虧損地幔部分熔融，其元素組成與原始地幔的關(guān)系為

(3)

結(jié)合式(1)、(2)，可以推導(dǎo)出原始大陸地殼與現(xiàn)代洋中脊玄武巖元素含量的比值關(guān)系為

(4)

式(3)、(4)可以描述原始大陸地殼、現(xiàn)代洋中脊玄武巖、原始地幔三者的元素組成關(guān)系(圖1)。

1.2 基于碳循環(huán)的元素平衡計(jì)算

自3.8 Ga以來(lái)，地幔釋放CO2的來(lái)源包括洋中脊(占85%以上)、島弧火山、洋島火山以及地幔柱事件。據(jù)原始未去氣巖漿中n(CO2)/n(Nd)值，計(jì)算出地球累計(jì)排放CO2氣體通量為22×1021mol[34-35]。它們通過(guò)硅酸鹽風(fēng)化或生物光合作用轉(zhuǎn)化為碳酸鹽礦物或有機(jī)碳，保存在大陸地殼或通過(guò)俯沖作用返回地幔。硅酸鹽風(fēng)化與生物光合作用反應(yīng)化學(xué)平衡式分別為

CaSiO3+H2O+CO2=CaCO3+H2SiO3

(5)

CO2+H2O=CH2O+O2

(6)

根據(jù)碳同位素平衡，硅酸鹽風(fēng)化與有機(jī)碳埋藏吸收大氣CO2的比例在構(gòu)造時(shí)間尺度上非常穩(wěn)定，其中約77%的CO2通過(guò)硅酸鹽風(fēng)化轉(zhuǎn)化為碳酸鹽[36-37]。因此，自3.8 Ga以來(lái)共形成了17×1021mol的碳酸鹽，其中約7.9×1021mol保留在上部大陸地殼的沉積地層中，其余部分則通過(guò)俯沖作用進(jìn)入下地殼或返回地幔[34,41]。碳酸鹽的平均n(Mg)/n(Ca)值約為0.35[42-43]，因此，風(fēng)化作用累計(jì)消耗了大約13×1022mol的Ca。其中，若計(jì)算過(guò)程中假設(shè)CaCO3均來(lái)自上部大陸地殼風(fēng)化，則Ca的總風(fēng)化通量會(huì)遠(yuǎn)超過(guò)硅酸鹽上部大陸地殼相對(duì)于原始玄武質(zhì)上部大陸地殼Ca的損失(假設(shè)上部大陸地殼深度為10 km，體積為1.5×1018m3，密度為2.7×103kg·m-3)。因此，假設(shè)40%的Ca由洋殼風(fēng)化[44-45]提供，剩余60%來(lái)自大陸地殼風(fēng)化，即能說(shuō)明上部大陸地殼Ca的虧損。

對(duì)于被計(jì)算元素Mn、Fe、Mg、Na、P、Li及Sr來(lái)說(shuō)，本文采取兩種方法估算其在深時(shí)風(fēng)化過(guò)程中與Ca元素的相對(duì)比值。

(1)Mn、Fe在氧化條件下難溶于水，其風(fēng)化遷移能力有限，但在地球早期還原大氣和海洋環(huán)境中，Mn2+、Fe2+溶解性強(qiáng)，可以形成碳酸鹽、沉積巖或者通過(guò)熱液進(jìn)入洋殼[46]。因此，地球早期還原環(huán)境下的風(fēng)化作用可能是大陸地殼中Mn、Fe等虧損的重要原因。假設(shè)Mn在海洋中主要以碳酸鹽沉積，碳酸鹽平均n(Mn)/n(Ca)值可以作為地質(zhì)歷史中累計(jì)風(fēng)化產(chǎn)物的n(Mn)/n(Ca)值。根據(jù)中國(guó)黃土中碎屑碳酸鹽組成，上部大陸地殼中碳酸鹽的平均n(Mn)/n(Ca)值為8.5×10-3，該比值略低于上部大陸地殼巖石比值(約15×10-3)，反映出Mn相對(duì)較弱的風(fēng)化遷移能力[47]。根據(jù)Mn、Fe的相似性，由Mn的風(fēng)化淋失量以及巖石的n(Fe)/n(Mn)值(約52)，可以計(jì)算出地球還原環(huán)境下大陸風(fēng)化導(dǎo)致的Fe相對(duì)于Ca的丟失量為0.44。

(2)直接采用上部大陸地殼硅酸鹽風(fēng)化后溶解于河流中的各個(gè)易溶元素含量與Ca含量的比值來(lái)限定其風(fēng)化虧損。本文數(shù)據(jù)主要基于Gaillardet等匯總的全球60條最大河流中各易溶元素的含量[42]，運(yùn)用逆解法排除雨水、大氣、碳酸鹽以及蒸發(fā)巖對(duì)溶解物質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)，特別區(qū)分出河流溶解物質(zhì)中大陸硅酸鹽風(fēng)化的貢獻(xiàn)，據(jù)此得到大陸硅酸鹽風(fēng)化溶解質(zhì)中n(Mg)/n(Ca)值為0.69[42]，n(Na)/n(Ca)值為2.9[42]，n(Li)/n(Ca)值為7.8×10-3[42,48]，n(Sr)/n(Ca)值為8.6×10-3[42]。對(duì)于元素P來(lái)說(shuō)，區(qū)分河流溶解物中P的來(lái)源難度較大，且存在農(nóng)業(yè)施肥等人類(lèi)活動(dòng)的干擾，很難直接通過(guò)測(cè)量河流P通量確定大陸風(fēng)化P通量。由于海洋P通量主要受控于大陸硅酸鹽巖石中磷灰石的風(fēng)化[49]，所以利用平均上部大陸地殼硅酸鹽中n(P)/n(Ca)值(3.3×10-2)來(lái)代表風(fēng)化過(guò)程中n(P)/n(Ca)值[50]。最后，采用各項(xiàng)比值以及Ca的累計(jì)風(fēng)化通量可分別計(jì)算各元素的累計(jì)風(fēng)化通量。

2 計(jì)算結(jié)果

現(xiàn)代洋中脊玄武巖與原始地幔成分有較好的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)[38-39]。下部大陸地殼可代表未分異原始大陸地殼，但其成分并未得到很好的限定[40]。因此，本文假設(shè)現(xiàn)代上部大陸地殼中 Zr、Hf、Th、Ba等(不受風(fēng)化作用影響)的含量與原始大陸地殼一致，即可通過(guò)式(3)、(4)擬合得出f1與f2值分別為0.8%和7.0%，從而計(jì)算出其他元素的原始成分。計(jì)算結(jié)果見(jiàn)圖1。原始大陸地殼與洋中脊玄武巖相比明顯富集不相容元素(如K、Pb、Cs、Rb、Ba、U、Th、Nb、Ta、Li、Sr、Zr、Hf、輕稀土元素等)，但是其中大部分元素仍然不能夠剛好匹配現(xiàn)代上部大陸地殼組成。另外，一些相容元素或中度不相容元素本應(yīng)與現(xiàn)代洋殼相等，但是其中Ni、Cr、Mg、Co、Fe、Mn、Ca等卻在現(xiàn)代大陸地殼中大量虧損。根據(jù)由碳酸鹽估算得到Ca的累計(jì)風(fēng)化通量及深時(shí)大陸硅酸鹽風(fēng)化中各元素含量與Ca含量的比值，Mn、Fe、Na、P、Li、Sr含量的計(jì)算結(jié)果見(jiàn)圖1中方塊所示。將現(xiàn)代上部大陸地殼成分與風(fēng)化虧損的計(jì)算結(jié)果一并相加則恰好匹配了大陸地殼原始成分。

3 討 論

本文對(duì)于大陸地殼成分演化建立的概念模型中，元素質(zhì)量平衡方程為

XCWCCW+XTERCTER+XMUCCCMUCC=CPUCC

(7)

式中：Xj為地質(zhì)儲(chǔ)庫(kù)j的含量；Cj為元素在地質(zhì)儲(chǔ)庫(kù)j中的含量；j為CW表示大陸硅酸鹽風(fēng)化虧損，j為T(mén)ER表示俯沖進(jìn)入地幔的上部大陸地殼物質(zhì)，j為MUCC表示現(xiàn)代上部大陸地殼，j為PUCC表示原始上部大陸地殼。

在通過(guò)C釋放通量計(jì)算大陸風(fēng)化通量時(shí)，大量C進(jìn)入俯沖帶[51-52]，其最大的不確定性來(lái)自于板塊構(gòu)造啟動(dòng)后C在俯沖帶的行為[53-55]。C的具體俯沖效率(即進(jìn)入地幔與留存在其他深部?jī)?chǔ)庫(kù)的C之比)具有極大的不確定性[52]。因此，為限定本計(jì)算中Ca含量的起始值，本文暫不考慮俯沖效應(yīng)，對(duì)CaCO3設(shè)定了較簡(jiǎn)單的定量關(guān)系(其他元素計(jì)算結(jié)果的衡量標(biāo)準(zhǔn)也基于此)。其表達(dá)式為

XCWCCW+XMUCCCMUCC=CPUCC

(8)

對(duì)于大陸硅酸鹽風(fēng)化所產(chǎn)生CaCO3的限定，本文考慮的CaCO3并非全部來(lái)自大陸硅酸鹽風(fēng)化，還有一部分來(lái)自洋殼風(fēng)化。因此，假設(shè)40%的Ca由洋殼風(fēng)化提供[44-45]，剩余60%來(lái)自大陸地殼風(fēng)化。另外，風(fēng)化產(chǎn)生的CaCO3無(wú)法全部保留在現(xiàn)代大陸地殼，其中較大比例已經(jīng)俯沖返回地幔，因此，假定不計(jì)CaCO3俯沖效應(yīng)等式即成立的情況下，計(jì)算結(jié)果顯示所有風(fēng)化活性元素幾乎都能夠匹配現(xiàn)代上部大陸地殼相對(duì)于原始成分的虧損?？紤]到已通過(guò)俯沖作用再循環(huán)進(jìn)入地幔的實(shí)際大陸風(fēng)化通量，真實(shí)的風(fēng)化作用應(yīng)當(dāng)更強(qiáng)。同時(shí)，現(xiàn)代大陸地殼整體也經(jīng)歷了俯沖消減作用，部分陸源風(fēng)化產(chǎn)物已經(jīng)俯沖返回地幔。在此意義上，本文基于式(8)中現(xiàn)代上部大陸地殼中CaCO3的平均成分作計(jì)算，得到的碳酸鹽風(fēng)化通量是被高估的。

綜上所述，CaCO3大量存在于海洋沉積物中，尤其是遠(yuǎn)洋沉積物[56]。在俯沖過(guò)程中，深海玄武巖與生物成因沉積物相較于陸源碎屑沉積物更易在沉積地層底部經(jīng)歷成巖壓實(shí)作用導(dǎo)致密度更大，更易發(fā)生選擇性俯沖[57]。因此，陸源風(fēng)化產(chǎn)物更不易被俯沖帶入地幔，而是對(duì)大陸地殼的形成演化提供物質(zhì)貢獻(xiàn)。大量海洋沉積的碳酸鹽俯沖效率遠(yuǎn)大于陸源碎屑物質(zhì)，使得式(8)中采用現(xiàn)代上部大陸地殼中CaCO3平均成分進(jìn)行計(jì)算會(huì)產(chǎn)生碳酸鹽風(fēng)化的高估。但由于俯沖作用造成大陸風(fēng)化的低估遠(yuǎn)大于現(xiàn)代上部大陸地殼成分的高估，從而整體上基于碳循環(huán)中元素含量比值計(jì)算得出各元素的風(fēng)化通量是被低估的。

4 結(jié) 語(yǔ)

(1)從碳循環(huán)的角度出發(fā)，由3.8 Ga 以來(lái)CO2排氣總量估算出最終保留在上部大陸地殼中的CaCO3總量，從而得到Ca在大陸地殼的風(fēng)化虧損通量。在此基礎(chǔ)上，利用風(fēng)化過(guò)程中各元素含量與Ca含量的比值，計(jì)算出其余風(fēng)化易溶元素通過(guò)風(fēng)化過(guò)程產(chǎn)生的虧損。結(jié)果表明，硅酸鹽大陸地殼中Mn、Fe、Mg、Na、P、Li和Sr等7種元素的風(fēng)化通量正好與大陸地殼中相應(yīng)元素的虧損相匹配，大陸風(fēng)化很可能直接導(dǎo)致了現(xiàn)代大陸地殼中易溶元素的虧損。

(2)選取Hofmann地幔兩階段熔融模型來(lái)限定原始大陸地殼成分，相比于島弧巖漿物質(zhì)，更準(zhǔn)確地限定了中度不相容元素與相容元素在原始大陸地殼中的初始值。

(3)由于Ca的俯沖效率相比于其他元素最高，風(fēng)化成因CaCO3的低估遠(yuǎn)大于俯沖作用造成的現(xiàn)代大陸地殼剩余組分偏低而導(dǎo)致的相對(duì)風(fēng)化通量的高估，風(fēng)化作用在大陸地殼成分演化過(guò)程中的真正貢獻(xiàn)可能更高。

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