肖才林,沈建華,楊 洋,李睿華* (.南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 20046;2.深圳市市政設(shè)計(jì)研究院有限公司,廣東 深圳 58029;.河南省城鄉(xiāng)規(guī)劃設(shè)計(jì)研究總院有限公司,河南鄭州 450000)
發(fā)制品產(chǎn)業(yè)是一個(gè)高污染行業(yè),生產(chǎn)過程中排放的廢水經(jīng)過廠內(nèi)處理,達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[1]之后排入市政管網(wǎng),與市政污水混合成發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水.綜合廢水碳氮比低、成分復(fù)雜及水質(zhì)波動(dòng)大[2],對(duì)于綜合廢水的處理,目前采用的卡魯賽爾氧化溝或者A2/O工藝的穩(wěn)定性有待驗(yàn)證.
許昌市某污水處理廠采用卡魯賽爾氧化溝工藝處理綜合廢水,出水COD和NH4+-N濃度分別為 83.8mg/L和 12.6mg/L,超過規(guī)定限值(50mg/L、5mg/L)0.68和 1.52倍.因此,探索多段A/O工藝的技術(shù)參數(shù),穩(wěn)定高效處理綜合廢水成為保障發(fā)制品產(chǎn)業(yè)健康發(fā)展和生態(tài)文明建設(shè)的重要課題.
由于多段 A/O工藝基建費(fèi)用少[3],運(yùn)行費(fèi)用低[4-5],抗沖擊負(fù)荷能力強(qiáng)[6],脫氮效果顯著[7],能夠合理地分配碳源而更適用于處理低碳氮比污水[8],在市政污水和工業(yè)廢水處理中已得到成功應(yīng)用[8].進(jìn)水流量分配比是多段 A/O工藝的核心參數(shù),影響有機(jī)碳源的合理分配和各段容積負(fù)荷.多段A/O工藝的各個(gè)分段之間存在最佳配水比,在此比例下,進(jìn)水各段含氮污染物的質(zhì)量和下一分段有機(jī)物的質(zhì)量成固定比值,滿足各段反硝化的碳源需求,工藝達(dá)到最大脫氮率[8].污泥回流比(R)影響反應(yīng)器的污泥濃度(MLSS)和污泥齡(SRT),使反應(yīng)器對(duì)污染物的去除呈現(xiàn)不同的試驗(yàn)結(jié)果[8].
為探討多段 A/O工藝處理發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水的可行性和穩(wěn)定性,在許昌市某城鎮(zhèn)污水處理廠調(diào)控運(yùn)行了一套三段A/O試驗(yàn)裝置,探討了進(jìn)水流量分配比和R對(duì)多段A/O系統(tǒng)處理污染物效能的影響.同時(shí)分析了參數(shù)對(duì)三段A/O工藝中微生物群落結(jié)構(gòu)的影響,揭示了部分優(yōu)勢(shì)菌屬在 TN去除過程中的作用,為三段 A/O工藝處理發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水的實(shí)際應(yīng)用提供依據(jù).
1.1 試驗(yàn)裝置
用于處理發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水的試驗(yàn)裝置(圖1)由進(jìn)水箱、三段A/O反應(yīng)器和豎流式沉淀池組成.其中,進(jìn)水箱和沉淀池的有效容積分別是60和3.2L.
三段 A/O反應(yīng)器由有機(jī)玻璃制成,規(guī)格為500×100×250mm(L×B×H),總有效容積 10L.如圖1所示,反應(yīng)器由隔板均分成3個(gè)分段,每個(gè)分段又由一個(gè)隔板按 1:1分成前后兩個(gè)部分,前端區(qū)域?yàn)槿毖鯀^(qū)(A區(qū)),后端區(qū)域?yàn)楹醚鯀^(qū)(O區(qū)).每個(gè)缺氧區(qū)域均設(shè)置有精密增力電動(dòng)攪拌機(jī),使活性污泥和污水混合均勻.每個(gè)好氧區(qū)通過電磁式空氣泵充氣,微孔曝氣頭做曝氣器,由轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制風(fēng)量,以維持DO為2~6mg/L.
系統(tǒng)設(shè)置 1臺(tái)蠕動(dòng)泵作為污泥回流泵,將沉淀池底部污泥回流至三段 A/O反應(yīng)器缺氧一區(qū)(A1).
圖1 三段A/O反應(yīng)系統(tǒng)流程Fig.1 Schematic diagram of the three step feed A/O process
1.2 試驗(yàn)水質(zhì)
原水取自許昌市某城鎮(zhèn)污水處理廠配水井.該污水處理廠設(shè)計(jì)進(jìn)水流量為 3×104t/d,其中混入的發(fā)制品產(chǎn)業(yè)廠內(nèi)處理后廢水為 1.2×104t/d.由于發(fā)制品產(chǎn)業(yè)原污水水質(zhì)波動(dòng)大,所以綜合廢水的水質(zhì)變化也很大,主要指標(biāo)如表1所示.
表1 三段A/O系統(tǒng)的進(jìn)水水質(zhì)Table 1 Influent water quality of the three step feed A/O process
1.3 三段A/O反應(yīng)器的連續(xù)運(yùn)行與控制
三段A/O反應(yīng)器接種馴化污泥后連續(xù)運(yùn)行,根據(jù)各段進(jìn)水流量分配比和 R劃分為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ4個(gè)階段.各階段的運(yùn)行控制參數(shù)如表 2所示.其中階段Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ比較了進(jìn)水流量分配比對(duì)三段A/O反應(yīng)器處理污染物效能的影響.階段Ⅲ和Ⅳ比較了R對(duì)三段A/O反應(yīng)器處理污染物效能的影響.
1.4 水質(zhì)指標(biāo)檢測(cè)
分析項(xiàng)目包括pH值、DO、COD、NH4+-N、TN、NO3--N、NO2--N和 PO43--P等水質(zhì)指標(biāo).DO采用 HQ30d型溶解氧儀(HACH,美國(guó))測(cè)定,pH采用 FE28型 pH測(cè)定儀(METTLER TOLEDO,瑞士)測(cè)定,其他指標(biāo)檢測(cè)均采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)方法[9].
表2 三段A/O系統(tǒng)的運(yùn)行階段和控制條件Table 2 Operation phases and the control parameters of the three step feed A/O process
1.5 微生物高通量測(cè)序
各階段運(yùn)行穩(wěn)定后,即反應(yīng)器運(yùn)行第11、31、55和 68d,分別從二沉池沉泥斗底部取活性污泥提取微生物 DNA,供高通量測(cè)序使用.采用FastDNA? Spin Kit土壤試劑盒(MP Biomedicals,美國(guó))提取活性污泥微生物的DNA,置于-80℃保存.委托上海美吉生物醫(yī)藥科技有限公司完成PCR擴(kuò)增,并基于Illumina Miseq平臺(tái)對(duì)擴(kuò)增產(chǎn)物進(jìn)行高通量測(cè)序.PCR擴(kuò)增具體參考 Wang等[10]的方法,高通量測(cè)序數(shù)據(jù)處理具體參考徐偉超等[11]的方法,完成可操作分類單元(operational taxonomic units OTU)的計(jì)算.根據(jù) OUT 值,統(tǒng)計(jì)分析了門、屬分類水平的微生物相對(duì)豐度,計(jì)算公式如下:
門(屬)分類水平某類微生物相對(duì)豐度(%)=門(屬)分類水平某類微生物 OUT值/門(屬)分類水平總微生物OUT值*100
2.1 COD的去除
如表2所示,三段A/O反應(yīng)器在為期68d的運(yùn)行中,根據(jù)進(jìn)水流量分配比及R劃分為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ4個(gè)階段.雖然4個(gè)階段進(jìn)水COD波動(dòng)較大,但是出水 COD達(dá)標(biāo)率高,4個(gè)階段平均出水COD 質(zhì)量濃度分別是 34.53、38.37、39.67和30.73mg/L,均滿足《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn).
階段Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ運(yùn)行過程中,三段A/O反應(yīng)器不僅出水 COD質(zhì)量濃度接近(圖 2A),并且去除率相差不大,平均值分別為90.70%、89.78%和88.94%.說明進(jìn)水流量分配比對(duì)去除 COD 的影響不大,與該參數(shù)影響多段A/O反應(yīng)器處理其他水質(zhì)結(jié)論相同[12-14].這是因?yàn)榉侄芜M(jìn)水工藝的污泥負(fù)荷較低[12],系統(tǒng)去除有機(jī)污染物容量充足,保證了各個(gè)分段進(jìn)水帶入的COD在該段被降解至最低濃度(圖3).圖3分析了不同進(jìn)水流量分配比下 COD的沿程變化,3種進(jìn)水流量分配比下,各缺氧區(qū)域和好氧區(qū)域出水COD質(zhì)量濃度相近,均不大于40mg/L,說明各個(gè)分段對(duì)COD的高效處理是三段A/O反應(yīng)器對(duì)COD有效處理的保障.同時(shí),各個(gè)分段出水與最終出水 COD濃度相差不大,這是因?yàn)殡y以生物降解物質(zhì)在進(jìn)水中的濃度一定,各分段將可降解的 COD 去除后,剩下的COD基本為難以降解的有機(jī)物.
階段Ⅲ進(jìn)入階段Ⅳ后,三段A/O反應(yīng)器將R從125%調(diào)整為75%(表2).結(jié)果表明(圖2A), R降低以后,三段A/O反應(yīng)器對(duì)COD的去除能力有了輕微提高,出水 COD 質(zhì)量濃度降低,階段Ⅲ和Ⅳ中 COD去除率平均值分別為 88.94%和92.08%.R增大會(huì)因?yàn)闆_刷作用造成反應(yīng)器MLSS下降[15].階段Ⅲ中平均 MLSS(2452mg/L)小于階段Ⅳ(2671mg/L),較高的污泥負(fù)荷使活性污泥中微生物對(duì)有機(jī)污染物利用減弱,所以COD去除率略低[16].
圖2 三段A/O系統(tǒng)的污染物去除效果Fig.2 Pollutants removal in the three step feed A/O process
2.2 TN的去除
如圖2B所示,在三段A/O反應(yīng)器連續(xù)運(yùn)行過程中,階段Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ對(duì)發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水中 TN的去除并不理想,均不能達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn),階段Ⅳ達(dá)標(biāo)排放.在階段Ⅰ,進(jìn)水TN質(zhì)量濃度波動(dòng)大(29.87~55.37mg/L),造成出水濃度變化較大(23.68~44.76mg/L),但是去除率穩(wěn)定,平均值僅為15.25%.在階段Ⅱ,進(jìn)水 TN 平均質(zhì)量濃度為30.95mg/L,出水是 20.82mg/L,平均去除率32.70%.在階段Ⅲ后期(第43~55d),進(jìn)水 TN 質(zhì)量濃度平均為 31.83mg/L,出水 16.61mg/L,去除率達(dá)到46.63%.階段Ⅳ中,出水穩(wěn)定,TN出水濃度平均是14.85mg/L,去除率高達(dá)53.84%,此時(shí)進(jìn)水平均值為32.75mg/L.
分析認(rèn)為,本研究中第一分段進(jìn)水流量分配比的增大提高了三段A/O反應(yīng)器對(duì)TN的去除,與部分已有研究結(jié)論一致[17-18].有研究表明[12-13,17],進(jìn)水流量分配比對(duì)三段A/O反應(yīng)器的硝化效果無(wú)明顯影響.階段Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ出水NH4+-N不大于5mg/L,TN主要以NO3--N形態(tài)存在(圖4),說明進(jìn)水流量分配比對(duì)反硝化效果影響較大.階段Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ最后分段進(jìn)水流量依次減小,所以最后一個(gè)分段好氧區(qū)生成的 NO3--N總量減小,這是出水NO3--N在3個(gè)階段中依次降低的原因之一.另外,進(jìn)水 COD 質(zhì)量濃度相近,3個(gè)階段缺氧區(qū)出水 COD均小于 40mg/L(圖 3),階段Ⅲ缺氧一區(qū)可利用更充足的碳源反硝化去除回流污泥帶入的 NO3--N,缺氧一區(qū)反硝化能力的充分利用有利于提高TN去除率[19].
階段Ⅲ進(jìn)入階段Ⅳ后,MLSS的增大提高了NH4+-N同化量[15],所以出水NH4+-N質(zhì)量濃度降低(圖4).階段Ⅲ運(yùn)行第16和21d 3個(gè)缺氧區(qū)DO分別是0.21, 0.45, 0.67和0.18, 0.51, 0.56mg/L,這2d的TN去除率分別僅有40.79%和40.09%.降低R減弱了缺氧區(qū)域脫氧不完全的風(fēng)險(xiǎn)[20],所以階段Ⅳ形成更加良好的缺氧環(huán)境,反硝化能力強(qiáng),TN去除率高.
圖3 不同進(jìn)水流量分配比下COD沿程的變化Fig.3 Variation of COD along the reactor under different influent flow distribution ratios
圖4 出水中氮素形態(tài)Fig.4 Nitrogen element forms in effluents
有研究認(rèn)為第一分段進(jìn)水流量分配比的增大降低分段A/O反應(yīng)器對(duì)TN的去除[12,21],與本研究結(jié)論相悖.這是因?yàn)榇嬖谧罴雅渌?使得多段 A/O工藝任一分段進(jìn)水帶入的有機(jī)污染物總量正好滿足該分段NOx--N反硝化所需碳源總量,此時(shí)工藝反硝化效果最佳,TN去除效率最高.最佳配水比與進(jìn)水 COD和 TN的質(zhì)量濃度比值(COD/TN)緊密相關(guān).本研究中采用三段 A/O 工藝處理發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水,水質(zhì)波動(dòng)大(表1),4個(gè)階段COD/TN分別是(10.26±5.48)、(14.94±15.01)、(12.17±7.43)、(12.62±6.26),采用試驗(yàn)試錯(cuò)法[18]、物料守恒法[22]和遺傳算法[23]無(wú)法獲得最佳配水比.在工程實(shí)踐中建議采用階段Ⅳ運(yùn)行參數(shù),此時(shí)進(jìn)水流量分配比接近最佳配水比,TN去除效率高.
2.3 PO43--P的去除
如圖2C所示,三段A/O反應(yīng)器對(duì)PO43--P去除率低,階段Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ平均去除率依次為26.18%、49.18%、41.33%和56.21%.
階段Ⅱ去除率波動(dòng)最大,可能是該階段的MLSS變化最大(表2),導(dǎo)致較大差異的排泥量從而引起生化除磷過程中 PO43--P去除率的變化.階段Ⅱ的 PO43--P出水平均值為0.44mg/L,低于一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn),是因?yàn)檫M(jìn)水質(zhì)量濃度低,平均值僅有1.09mg/L.另外,階段Ⅰ進(jìn)入階段Ⅱ后,PO43--P去除率之所以增大是因?yàn)槌鏊械蜐舛鹊腘O3--N(圖 4)減弱了生化除磷的抑制作用[24-25].大量研究發(fā)現(xiàn)多段 A/O反應(yīng)器存在反硝化除磷現(xiàn)象[13-14,26-27],進(jìn)入階段Ⅲ后,PO43--P去除率降低,可能是因?yàn)椴粩嗵岣叩谝环侄芜M(jìn)水流量分配比降低了反硝化除磷能力[14].階段Ⅳ中 PO43--P去除率大于階段Ⅲ,分析認(rèn)為是低回流比有利于多段A/O反應(yīng)器形成厭氧條件,有利于聚磷菌合成聚 β羥基烷酸,然后聚磷菌在好氧區(qū)提高攝磷量從而強(qiáng)化除磷效果[28].
2.4 微生物群落結(jié)構(gòu)分析
高通量測(cè)序結(jié)果表明,Proteobacteria在三段A/O工藝處理發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水中占主導(dǎo)地位,階段Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ中相對(duì)豐度依次為 49.86%、58.90%、45.63%和 60.13%.Bacteroidetes是第二優(yōu)勢(shì)門,相對(duì)豐度分別是16.65%、22.85%、30.55%和20.87%.其他優(yōu)勢(shì)門(圖 5)主要有 Acidobacteria、Chloroflexi、Nitrospirae、Gemmatimonadetes、Planctomycetes、Cyanobacteria、Chlorobi和 Parcubacteria.4個(gè)階段中,相對(duì)豐度小于 1%的菌群總和依次占比6.04%、3.27%、2.00%和 4.27%.說明進(jìn)水流量分配比和 R對(duì)微生物門水平群落結(jié)構(gòu)影響小,三段 A/O工藝是一個(gè)穩(wěn)定的微生物系統(tǒng),這是發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水穩(wěn)定達(dá)標(biāo)排放的有效保障.
表3統(tǒng)計(jì)分析了三段A/O工藝中微生物屬水平的組成,結(jié)果表明,調(diào)節(jié)進(jìn)水流量分配比(表2),優(yōu)勢(shì)菌屬中 uncultured-f-Saprospiraceae、norank-o-Obscuribacterales、SM1AO2、uncultured- f-Gemmatimonadaceae、uncultured-f-Hydrogenophilaceae、Denitratisoma和unclassified-p-Bacteroidetes的相對(duì)豐度從階段Ⅰ至Ⅲ呈現(xiàn)增長(zhǎng)趨勢(shì)(表 3),與TN 去除率增減趨勢(shì)一致(圖 2B). uncultured-f-Saprospiraceae[29]和uncultured-f-Gemmatimonadaceae[30-31]降解糖類和蛋白質(zhì),為反硝化過程提供更多可利用的有機(jī)碳源;uncultured-f-Hydrogenophilaceae[32]和Denitratisoma[32-33]是反硝化菌屬.推斷認(rèn)為這些菌屬相對(duì)豐度的增長(zhǎng)是 TN去除率隨第一分段進(jìn)水流量分配比增大而提高的本質(zhì)體現(xiàn).階段Ⅲ進(jìn)入階段Ⅳ后,相對(duì)豐度增長(zhǎng)率超過 100%的優(yōu)勢(shì)菌屬有 uncultured-f-Nitrosomonadaceae、Thauera、Denitratisoma、Sulfuritalea、unculturedf-Anaerolineaceae和Phaeodactylibacter.unculturedf-Nitrosomonadaceae[34]、Thauera[35]和 Denitratisoma是典型的反硝化菌屬; Sulfuritalea[36]、unculturedf-Anaerolineaceae[37]和 Phaeodactylibacter[29,38]降解有機(jī)污染物為反硝化過程提供可利用的有機(jī)碳源.推斷認(rèn)為這些微生物相對(duì)豐度的增長(zhǎng)是TN去除率隨R降低而提高的根本原因.
圖5 三段A/O工藝中微生物門水平群落分布(相對(duì)豐度>1%)Fig.5 Community distribution of microorganism on phylum level in the three step feed A/O process(relative abundance>1%)
表3 三段A/O工藝中微生物屬水平上的組成(相對(duì)豐度≥1%)Table 3 Composition of microorganism on genus level in the three step feed A/O process (relative abundance≥1%)
續(xù)表3
3.1 三段A/O工藝對(duì)發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水中COD處理率不低于88.94%,出水COD質(zhì)量濃度低于40mg/L.
3.2 在進(jìn)水流量分配比60%:25%:15%、污泥回流比75%、缺氧區(qū)與好氧區(qū)容積比1:1、SRT 20d、HRT 16h條件下,三段A/O工藝對(duì)綜合廢水的TN處理率為53.84%,出水TN平均濃度14.85mg/L,達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn);此時(shí) PO43--P去除率也達(dá)到最大值,為56.21%.
3.3 三段A/O工藝可用于發(fā)制品產(chǎn)業(yè)集聚區(qū)綜合廢水的生物處理單元.參與處理綜合廢水的主要門水平微生物Proteobacteria和Bacteroidetes的相對(duì)豐度是 45.63%~60.13%和 16.65%~30.55%,受進(jìn)水流量分配比和污泥回流比影響小.優(yōu)勢(shì)菌屬中Denitratisoma、uncultured-f- Saprospiracea、Thauerae和Sulfuritalea等相對(duì)豐度的增加,是TN去除率隨第一分段進(jìn)水流量分配比增大或污泥回流比降低而提高的本質(zhì)體現(xiàn).
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