李保杰，王思宇，周生路※，陳　蓮，李　巖，劉瑞程，吳紹華

（1. 南京大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院，南京 210023；2. 宜興市不動(dòng)產(chǎn)登記中心，無錫 214200）

0　引　言

隨著中國(guó)城市化和工業(yè)化進(jìn)程的加快，大量人類生產(chǎn)活動(dòng)如工業(yè)（“三廢”），農(nóng)業(yè)（化肥農(nóng)藥的大量施用），交通（尾氣排放、輪胎等）釋放了大量重金屬到各環(huán)境介質(zhì)中。自新中國(guó)成立至2012年，中國(guó)各主要重金屬元素的排放量增長(zhǎng)均超過30倍[1]，2014年的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，中國(guó)土壤總的點(diǎn)位超標(biāo)率已經(jīng)超過 16%，而農(nóng)田土壤作為保證人類生存和發(fā)展的重要資源，其點(diǎn)位超標(biāo)率已經(jīng)高達(dá)19.4%。農(nóng)田重金屬可通過土壤-作物系統(tǒng)遷移到植物體[2]，并對(duì)糧食安全和人類健康構(gòu)成巨大威脅[3]，其所導(dǎo)致的污染已成為環(huán)境污染中最為棘手和危害最大的環(huán)境問題之一，并受到了廣泛關(guān)注[4]。長(zhǎng)三角地區(qū)作為中國(guó)工業(yè)化發(fā)展最快的地區(qū)之一，農(nóng)田土壤重金屬污染更應(yīng)受到足夠重視。

目前對(duì)農(nóng)田土壤重金屬的尺度主要集中于鎮(zhèn)域，市域及大區(qū)域。例如采礦煉礦對(duì)湘北某鎮(zhèn)農(nóng)田導(dǎo)致的Cd污染[5]、甘肅省局部地區(qū)發(fā)電廠附近的Pb污染；大冶市[6]、南通市等地的農(nóng)田重金屬污染及來源解析[7]；大區(qū)域尺度下的農(nóng)田重金屬研究則側(cè)重于其空間分布、來源及管控[8-9]。然而以上絕大多數(shù)研究主要側(cè)重于從源的角度來探討農(nóng)田土壤重金屬的影響因素，以匯的角度來研究重金屬污染的研究則較少，并且對(duì)田塊尺度下農(nóng)田重金屬的空間分布及源匯響應(yīng)研究也鮮有報(bào)道。

在田塊內(nèi)部，通過大氣沉降輸入土壤的重金屬總量基本相同，重金屬各元素的土壤背景值相差不大，化肥、農(nóng)藥及糞便的施用類型及施用量也近乎相同，但受土壤性質(zhì)、與進(jìn)水口和出水口的距離遠(yuǎn)近等的影響，田塊內(nèi)部重金屬含量存在差異。本文旨在探究田塊尺度下土壤重金屬在同源不同匯的情形下，其內(nèi)部的空間差異及影響因素。

1　研究區(qū)概況及樣點(diǎn)布設(shè)

田塊設(shè)于江蘇省宜興市丁蜀鎮(zhèn)，全年溫暖濕潤(rùn)，年均溫15.7 ℃，年均降雨量1 177 mm，降水充沛。該鎮(zhèn)隸屬于長(zhǎng)三角發(fā)達(dá)地區(qū)，面積205 km2，人口約14萬，交通便利，經(jīng)濟(jì)水平高，全鎮(zhèn)地方生產(chǎn)總值高達(dá)109.26億元，工業(yè)發(fā)達(dá)，規(guī)模以上工業(yè)產(chǎn)值達(dá)166.4億元，其中產(chǎn)業(yè)發(fā)展以機(jī)電、陶瓷為主。該鎮(zhèn)劇烈的工業(yè)活動(dòng)排放了大量重金屬到環(huán)境中，并已經(jīng)造成了重金屬在土壤中的富集及污染。

選取田塊的原則為：田塊周邊無明顯工業(yè)點(diǎn)源排放，以保證田塊內(nèi)部重金屬的來源相同。最終將田塊選定在了該鎮(zhèn)東北部地區(qū)的一示范基地內(nèi)。該田塊地形平坦，土壤屬于水稻土。田塊長(zhǎng)140 m，寬95 m。使用不銹鋼鉆在田塊內(nèi)部采集了上層土樣（0～15 cm）21個(gè)，下層土樣（15～30 cm）9個(gè)，采用五點(diǎn)采樣法取樣。其中，土樣分3個(gè)條帶，每個(gè)條帶等間距布設(shè)7個(gè)上層土樣，3個(gè)下層土樣。采樣點(diǎn)分布圖見圖1。

圖1　土壤采樣點(diǎn)示意圖Fig.1　Distribution map of soil samples

2　材料與方法

2.1　土壤樣品分析方法

采集樣品在實(shí)驗(yàn)室中自然風(fēng)干后，將石塊、植物碎屑及根系物去除后，將土樣研磨后過 100目篩，最后冷藏備用。

2.1.1重金屬含量分析

使用精度為0.000 1 g的分析天平稱取0.125 g樣品，經(jīng)適量去離子水潤(rùn)濕后，加入2 mL HNO3和3 mL HCl，隨后在加熱板上加熱（80 ℃）約20 min，冷卻后加入6～8 mL HF及0.25 mL HClO4，再次在加熱板加熱直至溶液蒸干且白煙冒盡。隨后，向燒杯中加入0.25 mL雙氧水、1.75 mL HCl及3 mL去離子水，加蓋微熱5min，最終加入去離子水定容至25 mL用于分析。重金屬元素Cr、As、Cd、Pb、Co、Cu、Ni、Zn 應(yīng)用 ICP-MS 來進(jìn)行測(cè)試[10]。

2.1.2土壤理化性質(zhì)測(cè)定

田塊土壤理化性質(zhì)主要測(cè)定了有機(jī)碳含量、pH值、粒度、電導(dǎo)率（electrical conductivity，EC）、陽離子交換量（cation exchange capacity，CEC）。其中有機(jī)碳含量使用重鉻酸鉀-濃硫酸外加熱法測(cè)定[11]；對(duì)土壤粒度的測(cè)定使用Mastersizer 2000激光粒度儀進(jìn)行粒度分析，上機(jī)前，每個(gè)樣品稱取約2 g置于20 mL的燒杯中，并用0.01 mol的六偏磷酸鈉溶液浸泡24 h[12]；取土樣5 g置于50 mL離心管中，加入12.5 mL無二氧化碳水后振蕩30 min，靜置1 h后用pH電極測(cè)定上清液的pH值，用EC電極來測(cè)定電導(dǎo)率[13]；陽離子交換量用乙酸銨交換－火焰光度計(jì)法測(cè)定[14]。

2.2　土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法

土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法有指數(shù)法、綜合評(píng)價(jià)法等多種方法[15]。其中地累積指數(shù)法由 Muller于 1969年提出[16]，已被廣泛應(yīng)用于評(píng)估土壤重金屬的污染程度，其表達(dá)式為：

式中Igeo為地累積指數(shù)；Cn為重金屬元素n的濃度，mg/kg；Bn為重金屬元素 n的自然背景值，背景值來自該鎮(zhèn)所在市的土壤志。地累積指數(shù)共分為 5個(gè)等級(jí)來判別其污染程度：Igeo≤0，0＜Igeo≤1，1＜Igeo≤2，2＜Igeo≤3 和Igeo＞3 分別代表 “清潔”，“輕度污染”，“中度污染”，“重度污染”及“嚴(yán)重污染”。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（Nemerow pollution index，NPI）和 Hakanson潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是目前應(yīng)用廣泛的綜合污染指數(shù)。其中NPI的表達(dá)式如下[17]：

式中Sn為重金屬元素n的參照值，選用的評(píng)價(jià)參考值為該地區(qū)的土壤背景值。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù) NPI也將污染程度分為 5 個(gè)等級(jí)：安全（NPI≤0.7），警戒（0.7＜NPI≤1），輕度污染（1＜NPI≤2），中度污染（2＜NPI≤3）和重度污染（NPI＞3）。

Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的表達(dá)式為：

其中EI為總的潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，Er為特定重金屬元素的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，Tn為土壤重金屬元素n的毒性系數(shù)[18]。EI的等級(jí)劃分見表1。

表1　潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)總的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度等級(jí)劃分Table 1　Division of total potential ecological index

2.3　同源情形下重金屬含量差異的響應(yīng)解析方法

文章通過采用相關(guān)系數(shù)、直接通徑系數(shù)、間接通徑系數(shù) 3個(gè)指標(biāo)來綜合確定影響土壤重金屬含量及分布的主要影響因素。文章涉及的可能影響重金屬含量的 7個(gè)因素分別為有機(jī)質(zhì)含量（Organic matter content， OMC）、EC、pH值、CEC、黏粒含量、樣點(diǎn)m距入水口或出水口距離中的最小值dm，距道路距離S，其中dm的計(jì)算方法如下：

式中dm為樣點(diǎn)m距入水口或出水口距離中的最小值；d1m和d2m分別為樣點(diǎn)m距入水口、出水口的距離，m。距道路距離S為土壤各樣點(diǎn)距道路的最短距離，m。

通徑分析是遺傳學(xué)家Sewall Wright提出的一種多元統(tǒng)計(jì)方法，該方法可以判定某自變量對(duì)因變量的直接作用及間接作用，從而為決策提供可靠依據(jù)，目前已經(jīng)在生物遺傳、經(jīng)濟(jì)學(xué)等各個(gè)領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[19-21]。間接通徑系數(shù)可以反映某一自變量對(duì)因變量的間接作用，其計(jì)算公式為：

式中riy為間接通徑系數(shù)；bi為i因素對(duì)因變量的直接作用系數(shù)；bj為j因素對(duì)因變量的直接作用系數(shù)；rij為i因素和j因素的簡(jiǎn)單相關(guān)系數(shù)。

3　結(jié)果與分析

3.1　田塊尺度下重金屬含量狀況及空間差異分析

對(duì)田塊土壤上層21個(gè)及下層9個(gè)樣品的重金屬含量進(jìn)行了測(cè)定，統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表2。由表2發(fā)現(xiàn)Cr、As、Co、Cu、Ni、Zn 6種重金屬的含量均未超過該地土壤背景值，但Cd全部樣品超過了土壤背景值，上層和下層的平均值分別高達(dá)4.44，2.09 mg/kg。Pb有90%的樣點(diǎn)超過了土壤背景值，未超背景值的 3個(gè)樣品全部為土壤下層樣品，其上下層的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為33.98，26.29 mg/kg。超過土壤環(huán)境二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值的重金屬只有Cd，且超標(biāo)率為100%，平均超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值達(dá) 12.5倍，Cd質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大值（13.4 mg/kg）甚至超二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值44.7倍。該田塊Cd污染極為嚴(yán)重。

表2　田塊尺度土壤重金屬含量Table 2　Soil heavy metal concentration at field scale

對(duì)土壤上下層重金屬含量的分析發(fā)現(xiàn)，Cd及 Pb的上下層濃度差異較大，具有在表層集聚的特征。Co，Cu，Zn上層土壤含量雖大于下層土壤含量，但差異較小，As與Ni的兩層土壤平均含量基本相同。就變異程度CV而言，上層土壤的Cd變異程度最大，高達(dá)64%，而Ni，Cu，Zn的變異程度均在10%以內(nèi)，表明其空間差異不明顯。Ni元素可作為地質(zhì)背景及農(nóng)業(yè)活動(dòng)的標(biāo)識(shí)元素[22-23]，而Cu、Zn被認(rèn)為是農(nóng)業(yè)活動(dòng)源[24-26]，這進(jìn)一步證明了該田塊尺度內(nèi)土壤母質(zhì)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)的一致性，也進(jìn)一步證明了田塊尺度的同源性。

田塊內(nèi)部只有Cd和Pb出現(xiàn)超出背景值的情況，且變異程度較大，故進(jìn)一步分析了該 2種重金屬的空間差異（圖2）。應(yīng)用普通克里格對(duì)Cd和Pb 2種重金屬元素進(jìn)行了空間插值。結(jié)果表明：Cd在空間上呈現(xiàn)田塊兩側(cè)高中間低的趨勢(shì)，其最高值區(qū)出現(xiàn)在田塊出水口位置。Pb呈現(xiàn)距離南坎越近，含量越高的趨勢(shì)。田塊南坎旁為鄉(xiāng)村道路，大量研究已經(jīng)表明含Pb汽油的燃燒是城市和公路兩側(cè)土壤 Pb的主要來源[27-28]，本研究中也發(fā)現(xiàn) Pb含量與距道路的距離呈現(xiàn)出顯著的相關(guān)性（R=-0.75，P<0.01），距交通源的遠(yuǎn)近是造成 Pb空間差異的主要影響因素。

圖2　田塊尺度下Cd和Pb的空間分布Fig.2　Spatial distribution of Cd and Pb in this field

3.2　田塊尺度下重金屬污染程度評(píng)價(jià)

對(duì)田塊內(nèi)部的重金屬進(jìn)行地累積指數(shù)評(píng)價(jià)，用來揭示田塊各個(gè)樣點(diǎn)及平均污染狀況（表3）。其中除Cd外，其他7種重金屬的Igeo均小于0，為“清潔”。全部樣品中，Cd均存在污染，其中96.67%的樣品Igeo＞3，存在嚴(yán)重污染，3.33%的樣品為中度污染。此外，樣品中有 13.33%存在 Pb輕微污染，全部位于土壤上層，其余樣品無 Pb污染。利用Hakanson潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)來判定重金屬是否會(huì)引發(fā)生態(tài)危害，分析得到除Cd外，其他重金屬元素在所有樣品中的Er均小于40，危害程度為輕微。Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Er在122.72～9 136.36之間，平均為2 548.75，超出極強(qiáng)生態(tài)危害下臨界值近8倍。Cd全部樣品中，強(qiáng)生態(tài)危害的僅有 1個(gè)，其余全部具有極強(qiáng)生態(tài)危害。就總的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)EI而言，平均為2 566.97，超過極強(qiáng)生態(tài)危害下界值4.3倍。除位于土壤下層的1個(gè)樣點(diǎn)為輕微生態(tài)危害外，其余全部判定為具有最高等級(jí)的生態(tài)危害，這主要?dú)w因于Cd的嚴(yán)重污染。

利用內(nèi)梅羅綜合指數(shù) NPI進(jìn)行污染判定后發(fā)現(xiàn)，其結(jié)果與Hakanson總的潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)EI的結(jié)果基本相同，全部樣品的NPI在2.99～217.02之間，均值為60.58。上層土壤的平均NPI是下層土壤的2.12倍，這也主要是Cd在上下層土壤中含量的顯著差異導(dǎo)致。

表3　農(nóng)田土壤重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果Table 3　Pollution evaluation results of heavy metal in agricultural soil

3.3　田塊尺度同源情形下重金屬含量影響因素分析

通過重金屬污染評(píng)價(jià)，發(fā)現(xiàn)該田塊的Cd嚴(yán)重超標(biāo)，所以主要分析了Cd在同源情形下其重金屬含量的影響因素。將可能影響Cd含量的7個(gè)因子（OMC、EC、pH值、CEC、黏粒含量、dm，距道路距離S）進(jìn)行相關(guān)分析，Cd含量?jī)H與 dm有極顯著相關(guān)（表 4）。以往大量研究表明Cd與EC、黏粒含量呈顯著正相關(guān)[29-31]，與距道路距離呈負(fù)相關(guān)[32]，但在本研究中并未發(fā)現(xiàn)，極有可能是在田塊尺度內(nèi)，dm是導(dǎo)致Cd含量空間差異的決定性因素，其他因素對(duì)Cd含量的貢獻(xiàn)無法通過統(tǒng)計(jì)學(xué)在田塊內(nèi)部得到反映。外源Cd的大量輸入遠(yuǎn)大于土壤對(duì)其的吸附。

表4　Cd與各因子的相關(guān)性分析Table 4　Relationship among Cd and influencing factors

將7個(gè)因素與Cd進(jìn)行回歸分析，可得到標(biāo)準(zhǔn)化回歸方程：

式中y表示Cd含量；x1為有機(jī)質(zhì)含量OMC；x2為EC；x3為pH值；x4為CEC；x5為黏粒含量；x6為dm；x7為距道路距離S。

回歸結(jié)果為顯著，對(duì)比各因素的標(biāo)準(zhǔn)化偏回歸系數(shù)后，結(jié)果表明有機(jī)質(zhì)含量 OMC、pH值、CEC、距道路距離S均對(duì)Cd含量影響極小，進(jìn)一步得到逐步回歸方程：

對(duì)該方程進(jìn)行 F檢驗(yàn)，表明回歸結(jié)果顯著，進(jìn)行通徑分析（表5）來揭示影響Cd含量的直接和間接作用因素。分析表明：dm的直接通徑系數(shù)遠(yuǎn)大于EC和黏粒含量，其是直接影響 Cd含量的決定性因素。間接作用系數(shù) dm最小，EC和黏粒含量較大，且相互作用，但EC和黏粒含量在通徑分析中通過偏回歸系數(shù)發(fā)現(xiàn)其并不顯著。

表5　影響Cd含量的各變量通徑分析Table 5　Path analysis of effect of each variable on Cd concentration

上述分析表明，在田塊尺度下，dm是影響Cd空間差異的最直接因素，也是決定性因素。該田塊北部為水系，Cd隨水流經(jīng)入水口流入，致在田塊北部總體呈現(xiàn)隨距入水口距離越遠(yuǎn)Cd含量越低的趨勢(shì)。南部為該田塊出水口，由于水流在該區(qū)域流速減弱，致Cd在該區(qū)聚集，并最終達(dá)到整個(gè)田塊尺度Cd含量的最大值。Cd含量與土壤理化性質(zhì)并沒有顯著相關(guān)，與持續(xù)的Cd外源輸入相比，土壤對(duì)于Cd的吸附能力極其有限。在重污染區(qū)域，若想有效降低田塊的Cd含量，首先要確保大幅減少外源Cd的持續(xù)輸入，并進(jìn)一步改善灌溉排水設(shè)施系統(tǒng)，其次再考慮通過改良土壤理化性質(zhì)來進(jìn)一步降低Cd的含量。

4　結(jié)　論

本文測(cè)定了長(zhǎng)三角發(fā)達(dá)地區(qū)某田塊土壤Cd、Pb、Cr、As、Co、Cu、Ni、Zn的含量，對(duì)田塊進(jìn)行了土壤重金屬污染評(píng)價(jià)，并采用相關(guān)分析、通徑分析方法綜合揭示了同源情形下農(nóng)田土壤重金屬的污染特征及其主要影響因素。

1）該田塊 Cd污染極為嚴(yán)重，其平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.74 mg/kg，樣品超標(biāo)率高達(dá)100%，平均超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值達(dá)12.5倍。Pb有90%樣品超過該地土壤背景值，但未超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。Cd、Pb均有表層積聚的特征。其余6種重金屬含量均未超過該地土壤背景值。

2）運(yùn)用地累積指數(shù)（Igeo）、Hakanson潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（EI）、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（NPI）3種污染評(píng)價(jià)方法，結(jié)果表明Cd的嚴(yán)重超標(biāo)導(dǎo)致該田塊已經(jīng)達(dá)到重金屬污染的最高等級(jí)。其中Cd的地累積指數(shù)Igeo和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Er分別高達(dá)5.82、2 548.75。田塊內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)NPI為60.58，屬于重度污染。

3）在空間分布上，Cd呈現(xiàn)田塊兩側(cè)高中間低的趨勢(shì)，其高值區(qū)位于田塊出水口位置。Pb呈現(xiàn)距離南坎越近，含量越高的趨勢(shì)。南坎旁的道路顯著影響了土壤Pb的空間分布（R=-0.75，P<0.01），加強(qiáng)公路兩側(cè)防護(hù)林的種植可阻礙富含Pb粉塵的擴(kuò)散，但距道路遠(yuǎn)近與Cd的含量在本研究中并不存在相關(guān)性。

4）采用相關(guān)分析及通徑分析方法現(xiàn)，分析發(fā)現(xiàn)樣點(diǎn)距入水口或出水口距離中的最小值是影響Cd空間差異的最直接因素和決定性因素。Cd隨水自北向南經(jīng)入水口流入，致在田塊北部總體呈現(xiàn)隨距入水口距離越遠(yuǎn)Cd含量越低的趨勢(shì)。水流在田塊南部出水口附近區(qū)域流速減弱導(dǎo)致Cd在該區(qū)聚集，并達(dá)到Cd含量的最大值。減少外源Cd的持續(xù)輸入及改良灌溉排水設(shè)施是解決田塊Cd重污染的有效途徑。

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