吉盼盼,孫建平,朱繼良

(1.河北地質(zhì)大學(xué)水資源與環(huán)境學(xué)院,河北 石家莊 050031；2.中國地質(zhì)調(diào)查局水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)調(diào)查中心,河北 保定 071051)

涪陵頁巖氣開發(fā)區(qū)位于重慶市涪陵城東焦石鎮(zhèn)一帶，是首批國家頁巖氣勘查開發(fā)示范區(qū)，在2014年已經(jīng)進入商業(yè)化生產(chǎn)階段[1]。2015年底，涪陵頁巖氣田建成，截至2016年9月，涪陵頁巖氣田累計開鉆321口，投產(chǎn)215口，年生產(chǎn)能力達5.449×109m3，日生產(chǎn)能力達1.651×107m3，累計生產(chǎn)頁巖氣達6.64×109m3，銷售頁巖氣達6.371×109m3[2]。頁巖氣勘查開發(fā)過程中，所使用的淺部鉆井液、深部鉆井液及鉆屑、返排液、開采液和甲烷等，在開采、運輸、處置、處理不當(dāng)或發(fā)生事故等情況下，會對頁巖氣井場附近地下水造成污染[3-8]。而地下水的質(zhì)量直接關(guān)系到涪陵頁巖氣開發(fā)區(qū)的經(jīng)濟建設(shè)，且與人民的生活息息相關(guān)，因此亟需開展頁巖氣開發(fā)對當(dāng)?shù)厮h(huán)境影響的評價研究。為此，本文擬利用單因子指數(shù)法和模糊數(shù)學(xué)法對涪陵焦石鎮(zhèn)頁巖氣開發(fā)區(qū)淺層地下水質(zhì)量進行評價，綜合分析水環(huán)境質(zhì)量狀況，為地下水開發(fā)利用和污染防治提供科學(xué)依據(jù)。

1　研究區(qū)概況

研究區(qū)位于重慶市涪陵城東焦石鎮(zhèn)片區(qū)，處于四川盆地和盆邊山地過渡帶，面積約350 km2。該地區(qū)構(gòu)造上處于大耳山背斜西翼，出露三疊系下統(tǒng)大冶組(T1d)、嘉陵江組(T1j)，三疊系中統(tǒng)巴東組(T2b)、上統(tǒng)須家河組(T3xj)以及侏羅系的珍珠沖組(J1z)的地層，其中三疊系下統(tǒng)嘉陵江組純質(zhì)灰?guī)r為淺部主要含水巖組。研究區(qū)處于亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候區(qū)，多年平均氣溫為18.1℃，多年平均日照數(shù)為1 248.1 h，相對濕度多年平均值為79%，無霜期歷年平均值為317.4 d,多年平均降水量為1 105 mm，降水量時空分布不均，年內(nèi)降水主要集中于5～9月份，占全年降水量的65%左右，4、10、11月份為平水期，占全年降水量的25% 左右，1、2、3、12 月份為枯水期，占全年降水量的10%左右[9]。研究區(qū)地面高程為138～1 000 m，由于巖性和構(gòu)造的差異，區(qū)內(nèi)主要出現(xiàn)兩種地貌：東南部以溶丘谷地低山地貌為主，主要由嘉陵江組純質(zhì)碳酸鹽巖、巴東組不純碳酸鹽巖組成，約占研究區(qū)面積的90%，頁巖氣井場也主要分布在該區(qū)，具有北東高、西南低的特點，地面高程多在300～700 m，相對切割深度一般為50～150 m，區(qū)內(nèi)主要河流為麻溪河及其多級支流，最終排泄至烏江，烏江在區(qū)外呈不規(guī)則“S”型向西北部的長江排泄；西北部以構(gòu)造侵蝕地形地貌為主，主要由珍珠沖組及須家河組碎屑巖組成，屬四川盆地邊緣，約占研究區(qū)面積的10%，區(qū)內(nèi)主要分布長江的多級小型支流。

研究區(qū)包含淺部地下含水層和區(qū)域深部地下多層含水層。本次研究取樣點全部為淺層地下水點，主要包括淺層巖溶水點、部分為淺部碎屑巖裂隙孔隙地下水點，所以本文僅描述淺部地下含水層的水文地質(zhì)特征。

研究區(qū)內(nèi)的巖溶地下水埋藏較淺，一般溶蝕洼地、條形溶蝕谷地的地下水水位埋深小于30 m，溶蝕丘陵、低山區(qū)域內(nèi)地下水水位埋深在30～50 m，麻溪河右岸山脊處地下水水位埋深在50～100 m。研究區(qū)東部大耳山背斜軸部為巖溶中山地貌，大耳山南部受麻溪河切割，地面高程在700～1 000 m，相對切割深度為400～800 m，垂直巖溶形態(tài)較發(fā)育。區(qū)內(nèi)所取巖溶地下水點均賦存于嘉陵江組和巴東組地層中。嘉陵江組地層以灰、淺灰色薄—中厚層灰?guī)r夾鹽溶角礫巖、白云巖、白云質(zhì)灰?guī)r為主，分布在大耳山背斜西翼，地表、地下巖溶形態(tài)發(fā)育，主要有溶丘、洼地、溶蝕谷地、落水洞、漏斗、天窗、地下暗河、溶洞等[10]。巖溶區(qū)內(nèi)除大耳山背斜的地形起伏較大外，其他巖溶區(qū)地層較平緩，補給區(qū)與排泄區(qū)高差一般僅數(shù)十米，水力坡度也不大。區(qū)內(nèi)大泉或地下暗河在嘉陵江組集中出露，流量一般為10～300 L/s，地下徑流模數(shù)為3～6 L/(s·km2)，共有6條地下暗河，包括下焦石、老場、老龍洞、觀音洞、洞口灣、白濤地下暗河，主要接受大氣降水和地表水補給，雨后流量變大，動態(tài)變幅達10～50倍，流域內(nèi)的落水洞、洼地、天窗等為暗河的主要補給通道。其中，觀音洞地下河在頁巖氣鉆井后流量明顯減小，目前流量僅為35.8 L/s。地表與地下水轉(zhuǎn)化頻繁，如洞口灣地下河，地表水在干龍壩進入地下補給地下水，于羅云壩洼地邊緣洞口灣出露地表。受南北兩側(cè)河流切割的影響，地下水總體由中部向南北兩個方向徑流，多呈順層運動，但在局部的條形溶蝕谷地，地形由于受到地表水的強烈切割，使得地下水向較低的洼地、河流分流排泄，如下焦石地下河受麻溪河切割，由北向南出露于下焦石一帶。由于在相鄰不同高程上洼地的分布，來自較高地帶的地下水可補給較低的洼地中的地下河，如洞口灣地下河在洞口灣出露后，補給老場地下河，在羅云壩東北老場排泄[11]。巴東組和大冶組地層溶蝕強度較低，巖溶發(fā)育弱，無巖溶大泉及地下暗河出露。巴東組、大冶組和嘉陵江組在滯水能力相對較強的各巖溶洼地及地形較平緩的斜坡地帶分布表層巖溶泉，流量一般為0.1～3.0 L/s，主要接受大氣降雨補給，徑流途徑較短、流量較不穩(wěn)定，雨季流量較大，旱季流量較小甚至干枯[12]。表層巖溶泉系統(tǒng)內(nèi)地下水多以分散巖溶泉的形式排泄于地表，其補給面積相對較小，一般不超過1 km2，具有就近下滲補給、徑流、排泄的特點。巖溶區(qū)主要以重碳酸鹽型水(重碳酸鈣型、重碳酸鈣鎂型)為主，pH值為7.4～8.2，硬度(以CaCO3計)為307～457 mg/L，礦化度為177～569 mg/L，電導(dǎo)率為360.09～748.90 μs/cm。

研究區(qū)西部碎屑巖區(qū)由三疊系上統(tǒng)須家河組、侏羅系下統(tǒng)珍珠沖組的砂巖、泥巖及頁巖等組成，地下水貯存于孔隙、構(gòu)造裂隙及風(fēng)化裂隙中，地下水水位埋深較淺。地貌上多構(gòu)成單面山或脊?fàn)钋鹆辏仔纬勺粤餍钡?，具層間承壓的特點，以大氣降雨補給為主，出露的泉少，流量普遍小于1 L/s，巖層富水性中等。區(qū)內(nèi)洞口灣地下暗河補給區(qū)除包括東南側(cè)的巖溶補給區(qū)外，還包括西北側(cè)的碎屑巖補給區(qū)。研究區(qū)碎屑巖區(qū)以重碳酸硫酸鹽型水、硫酸鹽型水為主。其中，重碳酸硫酸鹽型水pH值為7.7～7.9，硬度為24～68 mg/L，礦化度為52～79 mg/L，電導(dǎo)率為66.41～155.56 μs/cm；硫酸鹽型水pH值為6.9左右，硬度為91 mg/L左右，礦化度為107 mg/L左右，電導(dǎo)率為180.06 μs/cm左右。

2　研究方法

2. 1　樣品采集與分析

本研究參照《區(qū)域地下水污染調(diào)查評價規(guī)范》(DZ/T 0288-2015)[13]，于2015年8～9月在區(qū)域控制的基礎(chǔ)上，以研究區(qū)各頁巖氣井場為中心，結(jié)合地下含水層類型及結(jié)構(gòu)、水流方向和水文地質(zhì)條件等因素進行樣品采集，取樣點位置見圖1。

圖1　研究區(qū)水文地質(zhì)簡圖及取樣點位置圖Fig.1　Hydrogeological sketch map and sampling points in the study area

研究區(qū)57組水樣均為淺層天然地下水點，其中巖溶水點54組，占總樣的94.74%；碎屑巖裂隙孔隙水點3組，占總樣的5.26%。采用500 mL的聚氯乙烯瓶收集水樣，取樣瓶用待取水潤洗3遍后取樣，樣品在規(guī)定時間內(nèi)送至國家地質(zhì)實驗檢測中心和重慶地質(zhì)礦產(chǎn)研究院測試。

研究區(qū)地下水中陰離子及部分陽離子檢測方法參考《地下水質(zhì)檢驗方法》(DZ/T 0064—1993)；地下水中鈉離子檢測方法參考《煤礦水中鉀離子和鈉離子的測定方法》(MT/T 252—2000)；地下水中溶解性總固體(TDS)離子檢測方法參照《煤礦水中可溶性固體的測定方法》(MT/T 366—2007)；地下水中重金屬元素(Ba、Cd、Cr、Cu、Mn、Mo、Zn、Fe)含量檢測參考《飲用天然礦泉水檢測方法》(GB/T 8538—2008)，鐳檢測方法參照 《水中鐳-226的分析測定》(GB 11214—1989)，鈾檢測方法參照 《地下水質(zhì)檢驗方法——等離子體質(zhì)譜法測定鋰等39個元素》(DZ/T 0064.80—1993)。檢測儀器分別為等離子質(zhì)譜儀(PE300D)、等離子光譜儀(PE8300)、氡(鐳)分析儀(PC-2000)、等離子體質(zhì)譜儀(NexION300D)等。

2. 2　評價因子與標(biāo)準(zhǔn)

頁巖氣勘查開發(fā)潛在的主要污染物有：淺部鉆井液、深部鉆井液及鉆屑、返排液、開采液和甲烷氣體等。其中，返排液攜帶高礦化度、高輻射的深部地下水及甲烷氣體，往往與深部鉆井液及鉆屑一起被收回。通過甲烷氣體帶到地面的液體可能包括水力壓裂液、殘留的地層鹽分和天然存在的地層咸水的混合物[14]。本研究采集了中石化放噴池(穩(wěn)定投產(chǎn)前的廢氣點火水池)中的液體，部分因子超出《地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(DZ/T 0290—2015)[15]和《區(qū)域地下水污染調(diào)查評價規(guī)范》(DZ/T 0288—2015)的Ⅲ級標(biāo)準(zhǔn)限值,具體情況詳見表1。

表1　放噴池廢液相關(guān)因子的濃度值及超標(biāo)倍數(shù)Table 1　Values of related factors of wastewater in flare pit

由表1可見，就常規(guī)因子而言，放噴池廢液部分因子的濃度遠高于頁巖氣開發(fā)區(qū)未受到污染的淺層地下水點的濃度，是高礦化度水，其中TDS、氯、鈉、鋇、鎘、鉻(六價)、錳、鐵、濁度、電導(dǎo)率均超標(biāo)。對比常規(guī)因子,即可判定頁巖氣開發(fā)區(qū)淺層地下水是否受到深部鉆井液及鉆屑、返排液等高礦化度液體的污染。

綜上所述，本文以涪陵區(qū)地下水水質(zhì)資料為基礎(chǔ)，參照《區(qū)域地下水污染調(diào)查評價規(guī)范》(DZ/T 0288—2015)，選取TDS、總硬度、硫酸根、氯、鈉、鋇、鎘、鉻(六價)、銅、錳、鋅、鉬、鐵，共計13項無機常規(guī)化學(xué)因子作為主要評價因子，單因子評價中，還包括3項現(xiàn)場測試因子：pH值、濁度、電導(dǎo)率，共計16項因子。評價因子的限值及各類水用途參照《地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(DZ/T 0290—2015)的Ⅰ～Ⅴ級標(biāo)準(zhǔn)限值，其中電導(dǎo)率的標(biāo)準(zhǔn)值參考《區(qū)域地下水污染調(diào)查評價規(guī)范》(DZ/T 0288—2015)的Ⅰ～Ⅴ級標(biāo)準(zhǔn)限值。

2. 3　評價方法

本文采用單因子指數(shù)法和模糊數(shù)學(xué)法對研究區(qū)淺層地下水質(zhì)量分別進行評價。單因子指數(shù)法為常規(guī)評價方法[16-17]，是為了判別各單項超標(biāo)因子，與上述放噴池廢液等單項因子進行對比分析污染來源。模糊數(shù)學(xué)法主要用于水質(zhì)綜合評價，相對于常規(guī)綜合評價方法，該方法可以對地下水水質(zhì)評價過程中的不分明性加以描述，將一些邊界不清、不易定量的因素定量化，其綜合評價結(jié)果更科學(xué)[18-19]，所以本文利用模糊數(shù)學(xué)法對研究區(qū)淺層地下水質(zhì)量進行綜合評價，最終結(jié)合實際調(diào)查情況評定水質(zhì)級別。

模糊數(shù)學(xué)評價是以模糊數(shù)學(xué)為基礎(chǔ)，引入隸屬度矩陣和權(quán)重因子矩陣的概念，對水質(zhì)因子進行總體判別[20]。具體評價過程如下：

(1) 計算隸屬度矩陣R。隸屬度矩陣R為m×n矩陣，其中m表示評價因子的總項數(shù)(本文取13)，n表示水質(zhì)評價總級別數(shù)(本文取5)，本文采用降半梯形分布法來計算隸屬度矩陣的每個元素rij，其具體計算公式如下：

第一(j=1)級水質(zhì)的隸屬度函數(shù)為

(1)

第j(1

(2)

最后一級(j=n)的隸屬度函數(shù)為

(3)

式中：i為評價因子數(shù)，可取1，2，…，m；j為水質(zhì)評價級別數(shù)，可取1，2，…，n；Si,j為第i個因子的第j級水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(mg/L)；Ci為第i個因子的實測濃度值(mg/L)。

(2) 計算權(quán)重矩陣A。權(quán)重矩陣A為m列的行矩陣，由各個評價因子的權(quán)重分配構(gòu)成的向量，反映各個評價因子在地下水質(zhì)量中所占的比重，一般采用污染物濃度超標(biāo)加權(quán)法計算權(quán)重[21]，超標(biāo)大者權(quán)重亦大，但由于各因子相鄰的兩級標(biāo)準(zhǔn)值增長不同，會出現(xiàn)單項因子評價級別大者的權(quán)重反而小于單項因子評價級別小者的情況，所以本文對傳統(tǒng)模糊數(shù)學(xué)法進行修正，采用相對距離法計算權(quán)重[22]，具體計算公式如下：

(4)

式中：Wi為第i個因子的權(quán)重；其他符號意義同上。

將各個評價因子的權(quán)重計算結(jié)果Wi進行歸一化處理，具體計算公式如下：

(5)

式中：ai為第i個因子歸一化處理后的權(quán)重值;其他符號意義同上。

(3) 綜合評價。綜合隸屬度矩陣B是隸屬度矩陣R和權(quán)重矩陣A通過特定算子相乘而得到，即B=A·R。本文算子采用相乘相加模型M(·，⊕)，具體計算公式如下：

(6)

式中：bj為綜合隸屬度矩陣元素；其他符號意義同上。

最后，取max{b1，b2,…,bn}作為地下水質(zhì)量的評價級別。

3　研究結(jié)果與分析

本文通過處理分析研究區(qū)淺層地下水的原始數(shù)據(jù)，剔除了4組可靠性差的地下水樣數(shù)據(jù)[23]，并對剩余的53組地下水樣數(shù)據(jù)進行了地下水質(zhì)量評價。

3. 1　單因子指數(shù)法的評價結(jié)果

研究區(qū)淺層地下水質(zhì)量單因子指數(shù)法的評價結(jié)果見表2。

表2　研究區(qū)地下水質(zhì)量單因子指數(shù)法評價結(jié)果Table 2　　　　Evaluation results of groundwater quality in the study area by the single gene index method

由表2可見，研究區(qū)淺層地下水中僅硬度和濁度2項評價因子超標(biāo)，其他評價因子均達標(biāo)。其中，根據(jù)原始數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，3個地下水點的硬度值超出了《地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(DZ/T 0290—2015)Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值10～50 mg/L，屬輕微超標(biāo)，且鈣鎂含量高，為極硬水，評價等級為Ⅳ級；濁度為現(xiàn)場測試因子，研究區(qū)地下水點濁度超標(biāo)率較高，超標(biāo)率達47.17%，分析認為濁度對人為活動影響較敏感，瞬時檢測超標(biāo)率高，尤其是巖溶區(qū)，濁度變化大且快，影響了其代表性。

3. 2　模糊數(shù)學(xué)法的評價結(jié)果

研究區(qū)模糊數(shù)學(xué)法的評價結(jié)果為：研究區(qū)53組淺層地下水樣中，Ⅰ類水有40組，占水樣總量的75.47%；Ⅱ類水有11組，占水樣總量的20.76%；Ⅴ類水有2組，占水樣總量的3.77%；無Ⅲ、Ⅳ類水。

3. 3　討論與分析

研究區(qū)部分淺層地下水樣的硬度、濁度超標(biāo)，但表1中所列的異常因子如TDS、氯離子、鈉、鋇、鎘、鉻(六價)、錳、鐵、電導(dǎo)率均未超標(biāo)，濁度雖部分超標(biāo)，并不具代表性；所有地下水樣的礦化度(26.46～752.20 mg/L)均較低，為低礦化度水；經(jīng)調(diào)查發(fā)現(xiàn)地下水中未檢測出甲烷氣體；地下水中鈾含量(0.007～1.85 μg/L)低于美國EPA標(biāo)準(zhǔn)[24]，鐳活度(≤0.02 Bq/L)低于《地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(DZ/T 0290—2015)的Ⅰ級標(biāo)準(zhǔn)限值，均處于安全值范圍之內(nèi)。綜上可見，研究區(qū)淺層地下水點未受到深部鉆井液及鉆屑、返排液等高礦化度液體及甲烷氣體的污染。

模糊數(shù)學(xué)法評價的優(yōu)點在于采用隸屬度來評價地下水水質(zhì)，并考慮了權(quán)重，使綜合評價結(jié)果更科學(xué)[25]，初始的評價結(jié)果顯示研究區(qū)淺層地下水水質(zhì)全部達標(biāo)。但是在實際走訪調(diào)查中發(fā)現(xiàn)，在鉆井期間，研究區(qū)兩巖溶水點(G005、G018)水體發(fā)黃，表層有油質(zhì)漂浮物，是鉆井設(shè)備漏失的油體沿鉆穿的巖溶通道進入地下含水層，水體因井漏受到污染，鉆井結(jié)束后，污染減輕。井漏還可造成鉆井液沿鉆穿的巖溶通道進入地下含水層，若補漏不當(dāng)，補漏泥漿也可沿巖溶通道進入含水層。水體表面可見明顯的油質(zhì)漂浮物，說明油體已泄漏，但由于鉆井液和補漏泥漿沒有明顯的表觀污染特征，具體成分未知，需要進一步檢驗相關(guān)因子，但理論上不排除這兩種污染源漏失的可能性。鉆井時主要形成“導(dǎo)管+三個開次”井身結(jié)構(gòu)：導(dǎo)管段、一開、二開直井段；二開斜井段；三開水平井段。2014年涪陵區(qū)12-X頁巖氣井的導(dǎo)管段鉆深約150 m，一開直井段鉆深約1 000 m[26]，不同氣井的各開采鉆井深度可能略有不同，兩個受污染水點露頭與井場平臺高差不超過20 m，鉆漏深度可能在導(dǎo)管段至多一開直井段，兩個開次所使用的鉆井液均為清水鉆井液，本文列出了研究區(qū)兩個巖溶水點導(dǎo)管段和一開直井段兩個開次可能的污染途徑示意圖，見圖2和圖3。

本次模糊數(shù)學(xué)法評價中所選取的評價因子為天然無機化學(xué)和毒理學(xué)因子，不包括人工毒理學(xué)因子，

圖2　　　　研究區(qū)兩個巖溶水點G005和G018導(dǎo)管段污染途徑示意圖Fig.2　　　　Pollution pathway schematic diagram of duct section at G005 and G018 karst water points in the study area

圖3　　　　研究區(qū)兩個巖溶水點G005和G018一開直井段污染途徑示意圖Fig.3　　　　Pollution pathway schematic diagram at the first open mining depth of straigh drilling at G005 and G018 karst water points in the study area

檢測因子有限。研究區(qū)兩個巖溶水點(G005、G018)模糊數(shù)學(xué)法的評價級別均為Ⅱ級，但根據(jù)實際調(diào)查狀況，G005、G018兩個巖溶水點水體表面有油體，油體為人工毒理性成分，說明水體已受到污染，所以把評價級別調(diào)為Ⅴ級(不宜作飲用水源，研究區(qū)其他用水可根據(jù)使用目的選用)。其他水點均無污染情況，評價結(jié)果符合實際。研究區(qū)淺層地下水質(zhì)量的最終評價結(jié)果見表3。

由表3可見，目前涪陵焦石鎮(zhèn)頁巖氣開發(fā)區(qū)的淺層地下水質(zhì)量總體較好，但部分淺層地下水點因鉆井平臺井漏而受到污染，占水樣總數(shù)的3.77%，所取水樣達標(biāo)率為96.23%。

表3　研究區(qū)淺層地下水質(zhì)量的評價結(jié)果Table 3　　　　Evaluation results of shallow groundwater quality in the study area

4　結(jié)論與建議

涪陵焦石鎮(zhèn)頁巖氣開發(fā)區(qū)地下水質(zhì)量綜合評價結(jié)果顯示：研究區(qū)淺層地下水質(zhì)量總體較好，淺層地下水點未受到深部鉆井液及鉆屑、返排液等高礦化度液體及甲烷氣體的污染，但部分淺層地下水點受到頁巖氣井場平臺設(shè)備漏失的油體或淺部鉆井液、補漏泥漿的污染,污染水點不適宜飲用。

目前，研究僅涉及研究區(qū)淺層地下水點，建議近期和中遠期應(yīng)加強研究區(qū)深部地下水水質(zhì)的監(jiān)測，研究頁巖氣開發(fā)對周邊水體的長遠影響。由于研究區(qū)檢測因子全為無機因子，而頁巖氣勘查開發(fā)中的潛在污染源中還包含多種有機因子，因此建議測定研究區(qū)地下水水樣的有機因子，進一步確定污染源，并對污染點進行長期監(jiān)測，掌握其污染程度等關(guān)鍵信息，便于為后期治理恢復(fù)研究提供依據(jù)。

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