大連化物所傅強(qiáng)研究員和包信和院士研究團(tuán)隊(duì)成功地將金屬-載體強(qiáng)相互作用(SMSI)拓展并應(yīng)用到金屬/碳化物催化體系，證明了該作用對(duì)于設(shè)計(jì)高效碳化物基催化材料的重要作用。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(J.Am.Chem.Soc.)上。

金屬-載體強(qiáng)相互作用(Strong Metal-Support Interaction，SMSI)是多相催化中的一個(gè)重要概念，該作用常常會(huì)導(dǎo)致界面電荷轉(zhuǎn)移、金屬結(jié)構(gòu)改變、分子吸附調(diào)變等現(xiàn)象，最終影響到催化反應(yīng)性能，有關(guān)SMSI作用的研究大都涉及金屬/氧化物催化體系。過渡金屬碳化物擁有類貴金屬的電子性質(zhì)，這賦予了它們非常獨(dú)特的催化性能。

研究人員從MoO3擔(dān)載的Au納米顆粒出發(fā)，通過碳化得到Au/MoCx催化劑。Au呈現(xiàn)高分散態(tài)，Au與碳化物載體存在電荷轉(zhuǎn)移，其低溫水氣變換反應(yīng)活性優(yōu)異，證實(shí)了Au與MoCx載體之間SMSI作用的存在。發(fā)現(xiàn)層狀高分散的Au和聚集態(tài)的Au顆粒可以通過碳化和氧化處理相互轉(zhuǎn)化，并首次報(bào)道了由循環(huán)的碳化-氧化處理引發(fā)的金屬與碳化物載體之間動(dòng)態(tài)SMSI作用。在研究中還利用原位表征技術(shù)包括XRD、XPS、XAFS等，探討了Au在載體碳化處理過程中的分散機(jī)制，提出MoOxCy中間物種是分散Au的關(guān)鍵。

研究團(tuán)隊(duì)成功地將金屬-氧化物界面效應(yīng)拓展到了金屬/非氧化物催化體系，對(duì)于理解金屬-載體界面催化作用具有重要意義。

相關(guān)論文信息：DOI:10.1021/jacs.8b08246