徐 蘭, 周 敏, 袁旭音, 汪宜敏, 唐豆豆, 張曉輝

(河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院, 江蘇 南京 210098)

土壤重金屬污染會引起土壤退化,影響農(nóng)作物生長,積累的重金屬則會通過食物鏈危及人類健康[1]。雖然實際農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中重金屬污染的外源輸入因子不少,但農(nóng)作物從土壤環(huán)境中吸收重金屬和通過氣孔及表皮細(xì)胞直接從大氣降塵中吸收重金屬是最主要的2個途徑[2]。大氣沉降對農(nóng)作物重金屬積累的影響不容忽視,尤其是大氣污染較為嚴(yán)重的地區(qū)。VOUTSA等[3]和DE TEMMERMAN等[4]的研究顯示,空氣中的鉛是一些葉菜類地上部分最重要的污染源。大氣顆粒中的重金屬既可以通過作物地上部分吸收進(jìn)入作物,也可以通過污染土壤間接遷移至作物體內(nèi)[5]。張乃明[6]的研究結(jié)果表明,太原市的大氣總懸浮顆粒物普遍超標(biāo),土壤和農(nóng)作物中重金屬累積量與大氣沉降輸入量呈正相關(guān)。

土壤中重金屬污染元素主要包括汞、鎘、鉛、鉻及類金屬元素砷等生物毒性顯著的元素,以及有一定毒性的鋅、銅、鎳等,其中鎘污染和鉛污染尤為普遍。據(jù)宋偉等[7]的研究,我國耕地土壤重金屬污染概率達(dá)16.67%左右,鎘為25.20%。然而,土壤中鎘和鉛的生物有效性存在顯著差別[8],農(nóng)作物(如水稻)籽粒中的部分鎘和鉛來自于大氣顆粒[9],因此了解農(nóng)田土壤和大氣顆粒中這2種毒性金屬對農(nóng)作物的貢獻(xiàn)對于區(qū)域農(nóng)田重金屬的防控具有重要意義。

長三角地區(qū)工農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá),農(nóng)田重金屬污染時有發(fā)生,因此筆者選擇蘇錫常為研究區(qū)域,研究土壤及大氣來源鎘和鉛含量對水稻中鎘和鉛積累的影響,以期為經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)農(nóng)田重金屬污染防控提供理論依據(jù)。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

蘇錫常地區(qū)指蘇州、無錫和常州3個位于太湖流域的地級市,是傳統(tǒng)意義上的蘇南地區(qū),地處30°46′～32°04′ N,119°08′～121°15′ E之間,氣候溫和,四季分明,降水豐沛,境內(nèi)河流縱橫,湖泊眾多,是著名的魚米水鄉(xiāng),糧食作物以水稻為主[10]。蘇錫常地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá),工業(yè)發(fā)展較快,存在許多高能耗、高污染企業(yè),燃燒化石燃料過程中的廢氣和機(jī)動車尾氣的排放使空氣質(zhì)量越來越差,大氣顆粒中重金屬含量較高[11]。土壤、大氣降塵和水稻樣品主要分布在蘇州市望亭鎮(zhèn)、無錫市鵝湖鎮(zhèn)和丁蜀鎮(zhèn)及常州市前黃鎮(zhèn)。

1.2 樣品采集

2015年10月,在水稻田中采集水稻-土壤配套樣品,土壤樣品為0～20 cm表層土壤,每個采樣點采集3組樣品作為1個綜合樣品,水稻樣品也在稻田中均勻采集。共采集10個綜合樣品,分別位于望亭鎮(zhèn)(PJ1～PJ3)、鵝湖鎮(zhèn)(PJ4～PJ5)、前黃鎮(zhèn)(PJ6～PJ7)和丁蜀鎮(zhèn)(PJ8～PJ10)。土壤樣品在室溫下自然風(fēng)干后去除其中植物根莖、小石塊等雜質(zhì),研磨過0.15 mm孔徑尼龍篩。水稻籽粒樣品用純凈水洗凈,置于105 ℃烘箱內(nèi)烘干至恒重,研磨過0.15 mm孔徑尼龍篩;水稻根系樣品用純凈水洗凈,置于105 ℃烘箱內(nèi)殺青1 h,在70 ℃條件下烘干至恒重。

在每個采樣點設(shè)置沉降桶,收集大氣顆粒沉降物。沉降桶參考GANOR等[12]的研究,設(shè)計為圓柱狀塑料桶,直徑15 cm,高30 cm,固定在距離地面2 m的位置,如遇降雨等惡劣天氣則以塑料膜封住桶口。每個采集區(qū)域布置3個沉降桶作為綜合樣品。沉降桶于2015年2月設(shè)置,10月取回實驗室,用純凈水將桶中物質(zhì)沖洗到燒杯中,先以較低溫度蒸至近干,再轉(zhuǎn)移到聚四氟乙烯器皿中置于105 ℃烘箱內(nèi)烘干至恒重。

1.3 樣品分析

土壤有機(jī)質(zhì)含量采用重鉻酸鉀氧化法測定,陽離子交換量采用乙酸銨法測定,pH值采用玻璃電極法測定。土壤和大氣沉降物樣品采用HF-HNO3-HClO4三酸消解,水稻樣品采用HNO3-H2O2消解,采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS,NexION-300x,Perkin Elmer)測定其中的重金屬含量。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2013軟件對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計,采用SPSS 19.0和canoco 5對數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 研究區(qū)土壤和大氣顆粒性質(zhì)及重金屬含量

由表1可知,研究區(qū)水稻土壤偏酸性,重金屬污染物進(jìn)入農(nóng)田土壤后遷移能力較高,提高了其通過植物吸收進(jìn)入食物鏈的風(fēng)險。由表2可知,研究區(qū)水稻土壤中w(Cd)、w(Pb)和w(Zn)的平均值分別為2.45、38.3和76.7 μg·g-1,而江蘇省土壤w(Cd)、w(Pb)和w(Zn)的背景值分別為0.13、26.2和62.6 μg·g-1[13],研究區(qū)農(nóng)田土壤中Cd、Pb和Zn含量均超過江蘇省土壤重金屬含量背景值,其中Cd超標(biāo)倍數(shù)較多,因此研究區(qū)土壤的主要重金屬污染是Cd。雖然土壤中Pb含量不高,但大氣顆粒中Pb含量約為土壤中的10倍,因此大氣顆粒中Pb含量會明顯影響水稻籽粒中Pb含量。

表1研究區(qū)土壤基本理化性質(zhì)

Table1Soilpropertiesofsoilsamplesinthestudiedarea

統(tǒng)計項目w(Al2O3)/%w(CaO)/%w(Fe2O3)/%w(K2O)/%w(TOC)/%CEC/(mmol·kg-1)pH值最大值13.760.985.042.202.532166.65最小值8.810.193.061.421.041024.35平均值11.530.724.331.681.821375.50

表2研究區(qū)土壤和大氣顆粒中的主要金屬元素含量

Table 2 Major metal concentrations of soil and atomspheric particle in the studied area μg·g-1

從表3可知,土壤中Cd和Pb含量與土壤理化性質(zhì)具有一定的相關(guān)性,而大氣顆粒中Cd和Pb含量與土壤理化性質(zhì)無顯著相關(guān)性。這表明大氣顆粒中Cd和Pb可能來自交通運輸、金屬冶煉廠、電器加工廠、垃圾焚燒廠等多種源[14]。對于水稻來說,大氣與土壤是2種重要的重金屬源,因此,討論這2種源對水稻Cd和Pb含量的影響十分必要。

表3土壤化學(xué)性質(zhì)與不同來源Cd和Pb含量的相關(guān)系數(shù)

Table3CorrelationanalysisbetweensoilpropertiesandCd,andPbconcentrationsfromdifferentsources

指標(biāo)土壤w(Al2O3)w(CaO)w(Fe2O3)w(K2O)w(TOC)CEC土壤w(Cd)-0.5460.346-0.727*-0.2850.199-0.056土壤w(Pb)0.012-0.0200.239-0.3300.716*0.021大氣w(Cd)0.1200.446-0.0290.0420.3770.236大氣w(Pb)-0.2650.160-0.381-0.0730.1480.215

*在0.05水平上有顯著意義(雙側(cè)檢驗)。

2.2 水稻根系對土壤中重金屬的吸收

土壤重金屬對植物根系的影響遠(yuǎn)大于對植物地上部的影響。植物依靠根系吸收營養(yǎng),重金屬輕度脅迫會使植物營養(yǎng)元素吸收受到抑制,重度脅迫則會減少葉綠素,抑制抗氧化酶活性,損傷細(xì)胞,抑制植物生長,重金屬被吸收進(jìn)入根系繼而向上轉(zhuǎn)運是其發(fā)揮毒性的關(guān)鍵步驟[15]。因此,研究水稻根系中重金屬元素的積累關(guān)乎農(nóng)產(chǎn)品的質(zhì)量與安全。重金屬富集系數(shù)是農(nóng)作物中某個部位的元素含量與對應(yīng)土壤中該元素含量的比值，可以表征農(nóng)作物從土壤中吸收重金屬元素的能力,是衡量重金屬元素從土壤環(huán)境中遷移至農(nóng)作物體內(nèi)并積累的一個常用指標(biāo)。

水稻根系對Cd和Pb的富集系數(shù)如表4所示,水稻根系對Cd的富集系數(shù)在0.62～3.20之間,平均值為1.91;水稻根系對Pb的富集系數(shù)在0.02～0.06之間,平均值為0.04。由此可見,不同樣品的重金屬富集系數(shù)之間存在明顯差異,水稻對重金屬的吸收受很多因素的影響。水稻根系對Cd的吸收富集系數(shù)遠(yuǎn)大于Pb,這表明根系中Cd主要來自于土壤,而Pb含量可能與大氣降塵關(guān)系密切。

2.3 大氣顆粒對水稻籽粒中重金屬的貢獻(xiàn)

以水稻根系和籽粒中Cd和Pb含量作為響應(yīng)變量,土壤和大氣顆粒中Cd和Pb含量作為解釋變量,選用以線性模型為基礎(chǔ)的冗余分析(RDA)評估水稻與環(huán)境中Cd和Pb含量的關(guān)系(圖1)。結(jié)果顯示,水稻根系中Cd和Pb含量與土壤中相應(yīng)的Cd和Pb含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系,而水稻籽粒中Pb含量主要受大氣顆粒中Pb含量的影響。籽粒是水稻被人類食用的部分,直接關(guān)系到人類健康,因此探討大氣源污染對水稻籽粒的影響非常重要。

表4水稻根系對Cd和Pb的富集系數(shù)

Table4EnrichmentcoefficientsofCdandPbinsoil-ricesystemofthestudiedarea

地點樣品編號富集系數(shù)CdPb望亭鎮(zhèn)PJ12.000.06PJ22.220.04PJ31.790.04鵝湖鎮(zhèn)PJ40.620.03PJ50.890.05前黃鎮(zhèn)PJ61.920.04PJ71.970.03丁蜀鎮(zhèn)PJ81.940.04PJ92.520.02PJ103.200.04平均值1.910.04

實心箭頭代表響應(yīng)變量,空心箭頭代表解釋變量; 夾角相應(yīng)余弦值代表兩者之間的相關(guān)性,箭頭同向表示正相關(guān),反向表示負(fù)相關(guān); 夾角越小表示相關(guān)性越高,夾角接近直角則表示相關(guān)性很小。

自然條件下影響因素復(fù)雜多樣,大氣對水稻籽粒重金屬含量的貢獻(xiàn)率是一個變化范圍,利用已有同位素資料和數(shù)學(xué)模擬來估算大氣顆粒中重金屬含量對水稻籽粒的貢獻(xiàn)。根據(jù)水稻籽粒和大氣顆粒中重金屬含量的相關(guān)性計算大氣的貢獻(xiàn)率。按式(1)計算籽粒中相應(yīng)大氣來源的重金屬含量:

C=P×X。

(1)

式(1)中,C為籽粒中相應(yīng)大氣來源的重金屬含量,μg·g-1;P為大氣降塵對重金屬含量的貢獻(xiàn)率,%;X為籽粒中重金屬含量,μg·g-1。該計算公式假設(shè)水稻籽粒中相應(yīng)大氣來源的Cd和Pb含量與大氣顆粒中的含量完全呈正比,根據(jù)大氣顆粒中Cd和Pb含量和最佳擬合曲線獲得相應(yīng)水稻籽粒中的含量,然后再計算它們占水稻籽?？偭康谋壤?。

FENG等[16]利用暴露與未暴露在空氣中的水稻對比生長實驗分析了長江三角洲地區(qū)高速公路交通污染下的水稻植物,估計稻粒中約46%的Pb是通過葉片從大氣吸收的。WANG等[17]用Pb同位素研究跟蹤了水稻籽粒中Pb污染的來源,結(jié)果表明,長江三角洲地區(qū)稻粒Pb污染很大程度上是大氣污染的結(jié)果,他們的估算模型顯示水稻籽粒中16.7%～52.6%(平均值為33.5%)的Pb來自于大氣。參考上述研究,對每個采樣點取16.7%到52.6%之間的大氣貢獻(xiàn)率(表5),利用最優(yōu)擬合線得到水稻籽粒中來源于大氣的Pb含量(圖2),此時大氣中Pb貢獻(xiàn)率平均值為32.7%,與WANG等[17]的研究結(jié)果基本一致。

表5大氣顆粒對水稻籽粒樣品Cd和Pb含量的貢獻(xiàn)率

Table5ContributionsofatmosphericparticulatetoconcentrationsofCdandPbinricegrainsamples

地點樣品編號貢獻(xiàn)率/%CdPb望亭鎮(zhèn)PJ13237PJ21921PJ32326鵝湖鎮(zhèn)PJ46.633PJ51541前黃鎮(zhèn)PJ61830PJ77.850丁蜀鎮(zhèn)PJ89.029PJ91327PJ101133平均值15.432.7

根據(jù)FENG等[16]的研究,水稻籽粒的葉面吸收貢獻(xiàn)系數(shù)(CCFU,代表大氣的貢獻(xiàn)率)是一個寬范圍,當(dāng)水稻距離公路邊緣200～450 m時,籽粒中Cd的葉面吸收貢獻(xiàn)系數(shù)約為5%～40%。筆者研究中水稻田距離公路邊緣大于200 m,因此對每個采樣點取小于40%的大氣貢獻(xiàn)率(表5),利用最優(yōu)擬合獲得水稻籽粒中來源于大氣的Cd含量,此時大氣中Cd貢獻(xiàn)率的平均值是15.4%。上述結(jié)果表明,大氣顆粒對水稻籽粒中Pb的貢獻(xiàn)率遠(yuǎn)大于Cd。

2.4 土壤和大氣顆粒中鎘和鉛對水稻吸收的影響

研究區(qū)土壤重金屬Cd含量遠(yuǎn)超江蘇省土壤重金屬含量背景值,Cd污染較嚴(yán)重。Cd是一種相對活躍的重金屬元素,很容易在土壤-農(nóng)作物系統(tǒng)中遷移,土壤重金屬含量越高,水稻植株也越容易富集重金屬,且研究區(qū)土壤偏酸性,增加了水稻中Cd超標(biāo)的風(fēng)險。與Cd不同,研究區(qū)土壤中Pb含量并不高,而且Pb在土壤中的遷移性也較弱,其對水稻根系中Pb含量的影響不大。水稻根系對Cd的富集系數(shù)遠(yuǎn)大于Pb。水稻籽粒中平均只有15.4%的Cd來自于大氣的貢獻(xiàn),因此水稻籽粒中Cd含量主要來自于土壤的貢獻(xiàn)。

圖2 水稻籽粒中來源于大氣與大氣降塵中Pb和Cd含量的最優(yōu)擬合線

除了水稻根系從土壤環(huán)境吸收和積累Cd和Pb的能力不同以外,Cd和Pb在水稻植株體內(nèi)的遷移能力也不相同。陳慧茹等[18]的研究表明,水稻植株根系的重金屬富集能力大于籽粒,且相對于Cd,根系中Pb向地上部器官遷移較少。VOGEL-MIKU等[19]的研究也表明,大部分通過植物吸收的Pb被限制在植物根部,只有極少量轉(zhuǎn)移到地上部。因此,土壤對水稻籽粒中Pb含量的貢獻(xiàn)有限,水稻籽粒中Pb含量很大一部分來自于大氣的貢獻(xiàn),筆者研究結(jié)果與之吻合。通過2種重金屬的對比可以發(fā)現(xiàn),土壤中Cd的移動性更強(qiáng),水稻植株對Cd的轉(zhuǎn)運能力強(qiáng)于Pb,水稻籽粒中Cd主要歸因于根部從土壤的吸收,水稻籽粒中Pb則主要來源于大氣。

已有研究表明,大氣作用于水稻籽粒的途徑可能是沉積在葉片上的大氣降塵中的重金屬首先直接通過氣孔或透過角質(zhì)層進(jìn)入植物葉片[20-21],隨后轉(zhuǎn)移到籽粒中[2,22]。FENG等[16]的研究中,隨著水稻至公路邊緣距離的增加,籽粒中Pb和Cd的葉面吸收貢獻(xiàn)系數(shù)在距離道路邊緣10 m處達(dá)到最高值。距離公路越遠(yuǎn),意味著來自交通的空氣污染越小,大氣降塵中的重金屬越少。研究區(qū)大氣中Pb污染較嚴(yán)重,大氣顆粒中w(Pb)平均值為382 μg·g-1,達(dá)土壤中Pb含量的10倍,可見除了重金屬本身的性質(zhì)會影響水稻中重金屬的遷移和積累外,不同的土壤生長環(huán)境和大氣污染程度也會影響土壤和大氣各自的貢獻(xiàn)率。因此,應(yīng)該根據(jù)重金屬在水稻中的不同分布特點,對農(nóng)田周圍污染源進(jìn)行控制,對水稻種植進(jìn)行合理布局。

3 結(jié)論

(1)蘇錫常地區(qū)土壤的主要重金屬污染是Cd,而Pb污染主要來自于大氣沉降。土壤Pb污染不嚴(yán)重,但大氣顆粒中Pb含量約為土壤中的10倍,是農(nóng)作物污染中值得重點關(guān)注的對象。

(2)水稻根系對Cd的吸收和富集遠(yuǎn)大于Pb,且Cd更容易從根系轉(zhuǎn)移到稻粒,因此,當(dāng)農(nóng)田區(qū)土壤Cd污染嚴(yán)重時,在種植水稻前應(yīng)進(jìn)行土壤修復(fù),防止Cd通過食物鏈危害人類健康。

(3)水稻籽粒中重金屬積累與重金屬來源有關(guān)。水稻籽粒中Pb含量受大氣沉降影響很大,大氣貢獻(xiàn)率平均值達(dá)32.7%,而大氣對水稻籽粒中Cd的貢獻(xiàn)率平均值僅為15.4%,因此,在蘇南地區(qū)大氣污染嚴(yán)重的地方,要注意水稻Pb污染的防控。

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