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(西安石油大學(xué)，材料科學(xué)與工程學(xué)院，陜西 西安 710065)

1 引 言

20世紀(jì)30年代氣動(dòng)熱力學(xué)解決了設(shè)計(jì)高效壓氣機(jī)的問(wèn)題，燃?xì)廨啓C(jī)得到了廣泛應(yīng)用。隨著航空航天及燃?xì)廨啓C(jī)行業(yè)的高速發(fā)展，對(duì)高透平初溫、高流量比燃機(jī)的需求越來(lái)越迫切。為了防止燃機(jī)高溫構(gòu)件腐蝕、氧化等情況發(fā)生，將金屬高強(qiáng)度、高韌性與陶瓷的耐高溫性有機(jī)結(jié)合起來(lái)的熱障涂層(TBCs)成為確保高效燃機(jī)可靠運(yùn)行的重要途徑之一[1-2]。熱障涂層是將導(dǎo)熱系數(shù)較低的高熔點(diǎn)材料涂覆于高溫構(gòu)件表面起隔熱作用的功能涂層。

面層陶瓷層(典型成分為(7-8)wt%Y2O3-ZrO2，簡(jiǎn)稱YSZ)脫落是熱障涂層失效的主要形式，導(dǎo)致脫落的主要原因是陶瓷層內(nèi)部裂紋的擴(kuò)展及合并。因此，本文在介紹影響等離子噴涂熱障涂層失效機(jī)制因素的基礎(chǔ)上，詳述了服役過(guò)程中熱障涂層裂紋合并行為對(duì)其擴(kuò)展行為的影響；分析了熱障涂層剩余壽命隨裂紋尺寸增大的演變規(guī)律；基于上述研究進(jìn)展，討論了熱障涂層裂紋擴(kuò)展及其機(jī)理未來(lái)可能的研究趨勢(shì)。

2 等離子噴涂熱障涂層開(kāi)裂機(jī)制影響因素

由于各層熱力學(xué)性能差異及粘結(jié)層(BC)氧化的原因，熱障涂層的應(yīng)力主要集中于YSZ /BC界面附近[3-7]。應(yīng)力分布決定了涂層失效機(jī)制，而熱生長(zhǎng)氧化物(TGO)厚度能夠顯著影響涂層內(nèi)部的應(yīng)力分布。因此，TGO厚度是影響涂層失效模式最重要的因素。TGO厚度較小時(shí)，垂直方向的拉伸應(yīng)力主要集中在界面波峰的上方，相應(yīng)地，裂紋主要在YSZ內(nèi)部擴(kuò)展；當(dāng)TGO厚度增加時(shí)，垂直方向的拉伸應(yīng)力轉(zhuǎn)移至界面波谷處，此時(shí)裂紋轉(zhuǎn)移至YSZ /BC界面[1,3-6]。因此，等離子噴涂熱障涂層存在一個(gè)失效模式轉(zhuǎn)變的臨界TGO厚度。TGO厚度小于臨界厚度時(shí)，裂紋沿著YSZ內(nèi)部擴(kuò)展；TGO厚度大于臨界厚度時(shí)裂紋沿著YSZ /BC界面擴(kuò)展。壓痕試驗(yàn)的結(jié)果顯示臨界TGO厚度約為5.5μm[9]，等溫和梯度兩種熱震試驗(yàn)的研究結(jié)果顯示臨界TGO厚度介于5.0～6.0μm之間[9-11]。因此，等離子噴涂熱障涂層失效模式發(fā)生轉(zhuǎn)變的臨界TGO厚度為5.0～6.0μm。同時(shí)，臨界TGO厚度對(duì)涂層壽命變化規(guī)律還起到?jīng)Q定性的作用[9-11]。

影響涂層壽命的其他因素對(duì)涂層開(kāi)裂模式的作用不盡相同。作者前期研究發(fā)現(xiàn)[12-13]，YSZ厚度方向的溫差及BC層溫度對(duì)涂層應(yīng)力的分布幾乎不產(chǎn)生影響，同時(shí)，梯度熱循環(huán)試驗(yàn)也證明了涂層開(kāi)裂模式不隨上述兩種因素發(fā)生變化。因此，涂層開(kāi)裂模式不受上述兩種因素控制。熱障涂層服役過(guò)程中，當(dāng)溫度高于1320℃時(shí)，YSZ會(huì)在短時(shí)間內(nèi)發(fā)生嚴(yán)重?zé)Y(jié)，陶瓷層由自由表面向YSZ /BC界面以逐步減薄方式剝落[14]。當(dāng)溫度低于1300℃時(shí)，隨服役時(shí)間延長(zhǎng)，涂層同樣發(fā)生燒結(jié)，但是由于基體的束縛作用，僅靠近自由表面的YSZ發(fā)生燒結(jié)[15]，并且由于燒結(jié)程度較低，不發(fā)生逐層減薄的失效方式，涂層開(kāi)裂模式與YSZ燒結(jié)關(guān)聯(lián)性不大。傳統(tǒng)YSZ涂層的穩(wěn)定服役溫度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于1300℃，因此，傳統(tǒng)熱障涂層的開(kāi)裂模式不受YSZ燒結(jié)的控制。高溫服役過(guò)程中，YSZ發(fā)生相變時(shí)將產(chǎn)生3%～5%的體積膨脹[16]，誘發(fā)相變應(yīng)力。相變應(yīng)力對(duì)涂層開(kāi)裂既有驅(qū)動(dòng)力的作用[17-19]，又有抗力的作用[20-21]，二者交互作用下裂紋如何擴(kuò)展尚待進(jìn)一步研究。

3 等離子噴涂熱障涂層裂紋萌生、擴(kuò)展及合并行為

3.1 等離子噴涂熱障涂層裂紋的萌生

通常，工件的失效過(guò)程包括裂紋的萌生、擴(kuò)展及合并三個(gè)階段。由于存在大量的未結(jié)合界面，等離子噴涂熱障涂層的失效不需要經(jīng)歷裂紋萌生的階段，陶瓷層扁平粒子間的未結(jié)合界面可作為預(yù)置裂紋直接擴(kuò)展。大氣等離子噴涂陶瓷層由眾多的扁平粒子堆垛而成，具有典型的層狀結(jié)構(gòu)[2,22-25]。等離子噴涂涂層中相鄰的兩層扁平粒子之間結(jié)合率有限，存在大量厚度約為0.1μm的片狀空隙[26]。研究指出扁平粒子之間最大結(jié)合率僅為32%[2]，因此，服役過(guò)程中，涂層內(nèi)部基本不會(huì)再重新萌生裂紋，在驅(qū)動(dòng)力作用下扁平粒子之間的未結(jié)合界面可以直接擴(kuò)展。

3.2 等離子噴涂熱障涂層裂紋的擴(kuò)展行為

迄今為止，有較多的研究報(bào)道了熱障涂層的開(kāi)裂行為[27-38]，研究指出裂紋擴(kuò)展可以分為三個(gè)階段：初始擴(kuò)展階段、穩(wěn)態(tài)擴(kuò)展階段和失穩(wěn)擴(kuò)展階段，如圖1所示。涂層服役前期，在驅(qū)動(dòng)力與抗力交互作用下裂紋尺寸以一定的速率增加。涂層處于該階段時(shí)，其制備過(guò)程中的殘余應(yīng)力、TGO生長(zhǎng)應(yīng)力和熱膨脹失配實(shí)力是裂紋擴(kuò)展的主要驅(qū)動(dòng)力[29]，隨著裂紋擴(kuò)展，殘余應(yīng)力降低，當(dāng)殘余應(yīng)力通過(guò)裂紋擴(kuò)展得到釋放時(shí)，裂紋進(jìn)入穩(wěn)態(tài)擴(kuò)展階段。涂層服役中期，裂紋擴(kuò)展速率降低，但仍以恒定的速率擴(kuò)展。涂層服役前期和中期，裂紋的穩(wěn)態(tài)擴(kuò)展意味著其擴(kuò)展抗力和驅(qū)動(dòng)力處于相對(duì)平衡狀態(tài)。涂層服役時(shí)，不同位置的未結(jié)合界面承受的應(yīng)力不盡相同，其開(kāi)始擴(kuò)展的時(shí)間也不同?；谏形磾U(kuò)展的未結(jié)合界面不視作裂紋的原則，統(tǒng)計(jì)裂紋數(shù)量隨服役時(shí)間的變化規(guī)律發(fā)現(xiàn)，隨著服役時(shí)間延長(zhǎng)裂紋數(shù)量逐漸增加；當(dāng)服役時(shí)間達(dá)到涂層壽命的50%～70%時(shí)，裂紋數(shù)量達(dá)到最大值[30-33,36,39]。因此，在涂層服役前期和中期，絕大多數(shù)裂紋獨(dú)自擴(kuò)展，裂紋相互之間無(wú)直接作用?；谏鲜隽鸭y擴(kuò)展特征可知，盡管驅(qū)動(dòng)力發(fā)生變化導(dǎo)致涂層服役前期和中期的裂紋擴(kuò)展速率發(fā)生變化，但是在每個(gè)階段內(nèi)，由于裂紋均以單獨(dú)擴(kuò)展的形式增長(zhǎng)，裂紋的擴(kuò)展速率恒定。隨著YSZ內(nèi)部溫差[12,32]、服役溫度[13,32]等服役環(huán)境的改變，涂層的壽命改變，這意味著裂紋擴(kuò)展速率的變化。因此，改變涂層服役條件能夠影響裂紋的擴(kuò)展速率。但是，當(dāng)涂層始終在某一服役環(huán)境運(yùn)行時(shí)，裂紋遵循圖1所示擴(kuò)展特征。

圖1 等離子熱障涂層相對(duì)壽命與裂紋長(zhǎng)度的關(guān)系[28]Fig.1 Crack length as a function of the relative lifetime of APS TBCs[28]

涂層服役后期，裂紋尺寸快速增加，進(jìn)入失穩(wěn)擴(kuò)展階段，如圖1所示。涂層內(nèi)部全部裂紋的總長(zhǎng)度隨著服役時(shí)間延長(zhǎng)近似線性增加[29-33]的結(jié)果表明，整個(gè)服役過(guò)程中涂層內(nèi)部全部裂紋總的擴(kuò)展速率基本不發(fā)生變化。TGO厚度、裂紋表面溫差等結(jié)果同樣支持上述結(jié)論：隨著TGO生長(zhǎng)，裂紋長(zhǎng)度線性增加[31-32,40]；裂紋兩表面的溫差對(duì)裂紋的擴(kuò)展速率影響較小[12,41-42]。因此，涂層服役后期，裂紋尺寸快速增加的原因不能簡(jiǎn)單地歸結(jié)為熱應(yīng)力導(dǎo)致的擴(kuò)展速率增大。從服役過(guò)程中裂紋數(shù)量的變化能夠較全面地解釋裂紋失穩(wěn)擴(kuò)展的原因，涂層服役后期裂紋數(shù)量逐漸減少，如圖2所示，這意味著前期單獨(dú)擴(kuò)展的裂紋開(kāi)始合并[31-32,36]。因此，涂層服役后期裂紋擴(kuò)展速率升高的主要原因?yàn)榱鸭y的合并。裂紋尺寸的增加速率取決于合并速率，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，越來(lái)越多的裂紋合并導(dǎo)致裂紋的擴(kuò)展速率持續(xù)升高。李長(zhǎng)久教授[31]通過(guò)數(shù)學(xué)模型分析了裂紋開(kāi)始合并時(shí)其面積與涂層面積的比例關(guān)系，結(jié)果表明，當(dāng)裂紋面積占涂層面積的78%～90%時(shí)，裂紋合并，涂層進(jìn)入快速失效階段，該模型較好地闡明了裂紋擴(kuò)展及合并特征，為研究涂層失效提供了基礎(chǔ)。

圖2 不同梯度熱循環(huán)階段涂層中的裂紋數(shù)量與裂紋長(zhǎng)度分布[32,36]Fig.2 Distribution of crack length and crack number in TBCs against the fraction thermal cyclic life during the burner thermal cycling test[32,36]

裂紋合并存在臨界尺寸，臨界尺寸的大小與涂層噴涂工藝及方法等因素有關(guān)[28,31-33]，以冷噴涂沉積粘結(jié)層+APS沉積陶瓷層的熱障涂層為例，其臨界裂紋尺寸約為200μm[31-32]；而當(dāng)粘結(jié)層和陶瓷層均由APS沉積時(shí)，臨界裂紋尺寸降低至約80μm[28]。當(dāng)裂紋增大至臨界尺寸時(shí)，APS沉積的粘結(jié)層，裂紋密度為6N/mm[28]，而冷噴涂沉積的粘結(jié)層，裂紋密度為4N/mm[31-32]。APS沉積的粘結(jié)層具有典型的層狀結(jié)構(gòu)，隨著高溫氧化時(shí)間延長(zhǎng)，其表面出現(xiàn)混合氧化物的幾率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于冷噴涂沉積的粘結(jié)層?；旌涎趸飳?duì)開(kāi)裂有顯著影響[26,43-45]，過(guò)早出現(xiàn)的混合氧化物會(huì)導(dǎo)致單位長(zhǎng)度內(nèi)裂紋數(shù)量升高，這便降低了相鄰裂紋之間的距離，進(jìn)而降低裂紋合并的臨界尺寸。

4 裂紋尺寸與熱障涂層壽命的關(guān)系

圖3 等離子噴涂熱障涂層剩余壽命隨裂紋尺寸的演變規(guī)律[28]Fig.3 Change rule of residual life of APS TBCs depended on crack length[28]

作者前期的研究結(jié)果表明[32-33]，裂紋合并前，隨著裂紋尺寸的增加涂層壽命近似直線降低；而裂紋合并以后，隨著裂紋尺寸的增加，涂層壽命以較為緩慢的速率降低。相似地，圖3中的實(shí)線表征是熱障涂層剩余壽命隨裂紋尺寸的演變規(guī)律。當(dāng)裂紋尺寸較小時(shí)，涂層壽命隨裂紋尺寸的增加急劇降低，當(dāng)裂紋尺寸達(dá)到臨界合并尺寸時(shí)涂層壽命降低的趨勢(shì)減緩[28]。與涂層的失效裂紋尺寸相比，裂紋合并時(shí)的尺寸較小，而裂紋擴(kuò)展階段占涂層壽命的比率較大，因此出現(xiàn)隨著裂紋尺寸增加涂層壽命急劇降低的現(xiàn)象。圖3中虛線的斜率可表征裂紋合并前的擴(kuò)展速率，基于上述數(shù)據(jù)可以推斷，當(dāng)臨界裂紋長(zhǎng)度由80μm提高至300μm時(shí)，涂層壽命可以升高3～4倍。因此，增大裂紋臨界合并尺寸是提高熱障涂層壽命的有效方法之一。前文提到，粘結(jié)層表面氧化程度對(duì)臨界裂紋合并長(zhǎng)度存在較為顯著的影響。當(dāng)粘結(jié)層耐氧化性不同時(shí)，熱障涂層內(nèi)部裂紋合并的時(shí)間節(jié)點(diǎn)由涂層壽命的50%～60%[28,30,39]延后至80%～90%[31-33]。因此，通過(guò)改變粘結(jié)層沉積方法制備致密粘結(jié)層可以延長(zhǎng)裂紋的擴(kuò)展階段，推遲裂紋合并時(shí)間，進(jìn)而提高熱障涂層服役壽命。另一方面，降低虛線斜率，即降低裂紋擴(kuò)展速率，同樣是提高涂層壽命的有效方法之一。眾所周知，TGO生長(zhǎng)和熱膨脹失配是裂紋擴(kuò)展最主要的驅(qū)動(dòng)力。盡管國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者嘗試從不同的方面控制TGO生長(zhǎng)速率，譬如粘結(jié)層添加合金元素[46]，設(shè)計(jì)雙層粘結(jié)層[47-48]等，但是基于TGO生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)，其生長(zhǎng)速率主要取決于粘結(jié)層服役溫度及時(shí)間，目前尚缺乏控制TGO生長(zhǎng)的有效方法。基于調(diào)整陶瓷層結(jié)構(gòu)能夠在一定程度上緩解熱膨脹失配的事實(shí)，專家學(xué)者嘗試通過(guò)設(shè)計(jì)陶瓷層結(jié)構(gòu)降低熱膨脹失配應(yīng)力，進(jìn)而降低裂紋擴(kuò)展速率，如典型的多層陶瓷層結(jié)構(gòu)熱障涂層，取得了一定進(jìn)展。

熱障涂層整個(gè)服役過(guò)程中總的擴(kuò)展速率基本不發(fā)生變化；失穩(wěn)擴(kuò)展階段，裂紋尺寸表觀出現(xiàn)急劇增大的現(xiàn)象主要是因?yàn)槎鄠€(gè)單獨(dú)擴(kuò)展裂紋的合并。因此，在不考慮橋聯(lián)等因素作用的情況下，裂紋合并后涂層的剩余壽命基本不變，即裂紋合并后剩余壽命與粘結(jié)層沉積方法等因素關(guān)聯(lián)性不大。前文提到熱障涂層采用不同粘結(jié)層沉積方法時(shí)，裂紋合并后涂層的相對(duì)剩余壽命不盡相同：粘結(jié)層采用冷噴涂制備時(shí)，剩余壽命為涂層壽命的10%～20%，粘結(jié)層采用等離子噴涂沉積時(shí)剩余壽命為涂層壽命的35%～50%。導(dǎo)致上述數(shù)據(jù)出現(xiàn)差異的主要原因是熱障涂層壽命的差異。因此，通過(guò)改變粘結(jié)層結(jié)構(gòu)特征可以有效降低裂紋數(shù)量，提高裂紋合并時(shí)的臨界尺寸，進(jìn)而提高熱障涂層壽命；但對(duì)裂紋合并階段的作用較小。

5 結(jié)論與展望

熱障涂層內(nèi)部裂紋的擴(kuò)展可以分為初始擴(kuò)展、穩(wěn)態(tài)擴(kuò)展和失穩(wěn)擴(kuò)展三個(gè)階段。涂層服役前、中期，裂紋擴(kuò)展的抗力和驅(qū)動(dòng)力相對(duì)平衡，裂紋穩(wěn)態(tài)擴(kuò)展，初始階段裂紋的擴(kuò)展速率大于穩(wěn)態(tài)擴(kuò)展階段。涂層整個(gè)服役過(guò)程中總的擴(kuò)展速率基本不發(fā)生變化。失穩(wěn)擴(kuò)展階段，裂紋尺寸急劇增大的主要原因是多個(gè)單獨(dú)擴(kuò)展裂紋的合并。

裂紋尺寸增大至臨界尺寸時(shí)裂紋開(kāi)始合并，進(jìn)入失穩(wěn)擴(kuò)展階段。粘結(jié)層的氧化性能是影響裂紋臨界尺寸的主要因素之一。目前的報(bào)道主要針對(duì)某種特定環(huán)境或因素下裂紋的擴(kuò)展及合并行為，在一定程度上反映了裂紋擴(kuò)展的基本規(guī)律，為涂層的壽命預(yù)測(cè)提供了基礎(chǔ)。而實(shí)際服役環(huán)境復(fù)雜，涂層裂紋擴(kuò)展行為往往受多種因素的協(xié)同作用。為了給涂層服役提供更具實(shí)際意義的理論指導(dǎo)，尚需進(jìn)一步研究多種因素交互作用下裂紋的擴(kuò)展行為及其機(jī)理。

高壽命熱障涂層是現(xiàn)階段國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者研究的熱點(diǎn)。前文提到，通過(guò)提高裂紋合并的臨界尺寸能夠有效地延緩裂紋合并時(shí)間，進(jìn)而大幅度提升熱障涂層壽命。另外，在研究裂紋擴(kuò)展行為的基礎(chǔ)上，深入研究裂紋的驅(qū)動(dòng)機(jī)理及控制因素同樣可以為高壽命熱障涂層的設(shè)計(jì)提供一定的理論指導(dǎo)。

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