王會鎮(zhèn)，卜興兵，張凱鑫，杜代樹，劉家琴，梁馨月，周 可

(1.西華大學(xué)理學(xué)院，成都 610039；2.四川省環(huán)境監(jiān)測總站， 成都 610091)

1 前 言

公路建設(shè)減輕了地理障礙對人類交往的限制，促進(jìn)了工農(nóng)業(yè)的發(fā)展，極大地提高了人們的工作效率，帶來了可觀的社會效益和經(jīng)濟(jì)效益。然而道路建設(shè)及運(yùn)營期間產(chǎn)生的污染物可以通過多種途徑進(jìn)入公路附近的水和土壤中，進(jìn)而威脅人類健康[1]。對重金屬污染的評價(jià)方法很多，包括單因子指數(shù)評價(jià)法、綜合污染健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法[2]、潛在生態(tài)危害指數(shù)法[3]、模糊數(shù)學(xué)法[4～6]等。而健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)主要評價(jià)包括估算污染物進(jìn)入人體的數(shù)量、評估劑量與負(fù)面健康效應(yīng)的關(guān)系，污染場地健康風(fēng)險(xiǎn)方法基本包括3個(gè)步驟4方面內(nèi)容：數(shù)據(jù)收集和分析、暴露評估、毒性評估和風(fēng)險(xiǎn)表征[7]。

國內(nèi)外針對高速路周邊土壤重金屬濃度分布與健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的研究已有很多[8～10]，研究表明高速公路周邊土壤已遭受重金屬污染且呈現(xiàn)一定規(guī)律：土壤中重金屬離子含量與距高速公路路基距離遠(yuǎn)近有關(guān)，公路周邊土壤重金屬最大值出現(xiàn)在距路基10～30 m處，距離路基10 m內(nèi)區(qū)域重金屬污染嚴(yán)重，距路基10～50 m區(qū)域重金屬中度污染，距路基50～100 m區(qū)域重金屬輕污染，距路基100～500 m區(qū)域重金屬存在潛在污染風(fēng)險(xiǎn)。

成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬污染源較復(fù)雜，主要包括：公路建設(shè)施工期間人為擾動成土母質(zhì)，汽車尾氣排放、輪胎和剎車片等機(jī)械部件的磨損，顆粒、燃料的泄露和揮發(fā)，路面及汽車零部件的磨損，運(yùn)輸貨物的泄露和揮發(fā)，發(fā)電廠、冶金廠、汽車修理廠、化工廠等的工業(yè)排放，周邊小鎮(zhèn)的家庭排放等。

本研究采用ICP-MS法測定土壤中金屬離子濃度，運(yùn)用美國環(huán)境保護(hù)局的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模式進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，同時(shí)參考《污染場地風(fēng)險(xiǎn)評估技術(shù)導(dǎo)則》，北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院《場地環(huán)境評價(jià)導(dǎo)則》，并應(yīng)用污染指數(shù)法對研究區(qū)域土壤環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行初步評價(jià)，以期為區(qū)域土壤環(huán)境質(zhì)量評價(jià)工作及周圍土壤重金屬污染的綜合治理提供科學(xué)依據(jù)。

2 材料與方法

2.1 儀器與試劑

儀器：電熱板、ICP-MS(安捷倫7700型)、超純水機(jī)(優(yōu)普VLVP-Ⅳ型)

試劑：HNO3(優(yōu)級純)、HCl(優(yōu)級純)、HClO4(分析純)，實(shí)驗(yàn)用水為超純水

2.2 研究區(qū)域概況

成都繞城高速(G4201)全長85 km，是成都“環(huán)狀+放射形”公路網(wǎng)的重要組成部分，與成都各條高速主要干道都有互通立交相通。建成于2001年12月，投資43億元，到目前為止已經(jīng)營超過15年。2007年8月成都市規(guī)劃展廳的控制圖上成都繞城高速已被標(biāo)識為成都市四環(huán)路，因此成都繞城高速亦稱成都市四環(huán)路。

2.3 樣品采集

根據(jù)環(huán)保部頒布的《HJ/T 166-2004土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》土壤采樣技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置采樣點(diǎn)。2014年3月在成都繞城高速路旁的周家大院子、三圣花鄉(xiāng)和大田學(xué)校布設(shè)土壤采樣斷面。與繞城高速路垂直，地形相對平坦，避開城鎮(zhèn)、住宅、道路等處的人為干擾，選擇不施或少施化肥、農(nóng)藥的地塊作為采樣點(diǎn)，見圖1。在采樣斷面上按照距離路基10 m、30 m、50 m、100 m南北兩側(cè)對稱布點(diǎn)。為避免或減小采樣誤差，保證樣品的代表性，在檢測樣點(diǎn)上畫一條與公路平行、長約50 m的線，然后在線上等距離布設(shè)5個(gè)面積為1平米的采樣單元；在每個(gè)單元內(nèi)按“梅花點(diǎn)法”采集土壤表面0～20 cm的子樣5個(gè)，最后將5個(gè)單元內(nèi)獲得的25個(gè)子樣混合，按“四分法”獲得1 kg的子樣；所有的樣品都用密封的聚乙烯袋子包裝，貼好標(biāo)簽并送往實(shí)驗(yàn)室。

(A、B、C表示采樣斷面分別位于三圣花鄉(xiāng)、大田學(xué)校、周家大院子，D為繞城公路路線示意圖)圖1 樣品采集點(diǎn)示意圖 Fig.1 Diagram of sample sites

2.4 分析方法

2.4.1 樣品制備

將樣品放置于風(fēng)干盤中攤成2～3 cm的薄層，適時(shí)地壓碎、翻動撿出碎石砂礫植物殘?bào)w；用瑪瑙研缽將干燥樣品磨碎，過100目尼龍篩；研磨混勻后的樣品分別裝于樣品袋或樣品瓶，填寫土壤標(biāo)簽一式兩份，瓶內(nèi)或袋內(nèi)一份，瓶外或袋外貼一份。制樣過程中將采樣時(shí)的土壤標(biāo)簽與土壤始終放在一起，嚴(yán)禁混錯；樣品名稱和編碼始終不變；制樣工具每處理一份樣后擦抹(洗)干凈，嚴(yán)防交叉污染。

2.4.2 樣品前處理

本實(shí)驗(yàn)采用電熱板消解法處理樣品。用分析天平稱取土壤樣品0.100 0 g于聚四氟乙烯坩堝中(50 mL)，分別加入HNO3(5 mL)、HCl(1mL)、HClO4混合酸(1 mL)，分別編號Sn1、Sn2、Sn3、Sn4、Sw1、Sw2、Sw3、Sw4、Dn1，Dn2、Dn3、Dn4、Dw1、Dw2、Dw3、Dw4、Zn1、Zn2、Zn3、Zn4、Zw1、Zw2、Zw3、Zw4，蓋上蓋子，置于電熱板上250 ℃恒溫2 h后，降溫至200 ℃去蓋，趕酸至近干或白煙冒盡，后將樣品完全轉(zhuǎn)移至50 mL容量瓶中，用超純水定容，裝入已編號的聚乙烯瓶(100 mL)中。按以上步驟制作空白試樣。

2.4.3 樣品重金屬濃度測定

使用ICP-MS測定樣品和空白樣中Ni、Zn、Cr、Pb、Cu、As、Cd的濃度，ICP-MS儀器工作條件：

霧化氣流量：1.0 L/min

冷卻氣流量：15.0 L/min

輔助氣流量：1.0 L/min

射頻發(fā)生器功率：1 400 W

蠕動泵轉(zhuǎn)速：0.1 rps(0.1轉(zhuǎn)每秒)

霧化室溫度：2 ℃

進(jìn)樣深度：8 mm

采集質(zhì)量數(shù)：53Cr、60Ni、63Cu、66Zn、75As、108Cd、111Cd、206Pb、208Pb

2.4.4 土壤環(huán)境質(zhì)量評價(jià)

土壤重金屬污染評價(jià)一般采用污染指數(shù)法，包括單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法兩種。其計(jì)算公式分別如下：

①單項(xiàng)污染指數(shù)法(單因子指數(shù)法)：

Pi=ci/Si

(1)

②綜合污染指數(shù)法(內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法)：

(2)

式中：Pi為土壤中污染物i 的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)；ci為污染物i 的實(shí)測濃度，mg/kg；Si為污染物i 的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，mg/kg，采用表1 的國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)；(ci/Si)max為土壤污染中污染指數(shù)最大值；(ci/Si)ave為土壤污染中污染指數(shù)的平均值。

選用國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-2008)[11]作為評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，Cu、Ni、Cr、As、Zn、Pb、Cd 等金屬國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)見表1。

土壤分級標(biāo)準(zhǔn)：①單項(xiàng)評價(jià)分級標(biāo)準(zhǔn)：Pi>1 表示污染，Pi≤1 表示未污染，Pi值越大，表示受污染程度越嚴(yán)重[12]。②綜合污染評價(jià)分級標(biāo)準(zhǔn)：依據(jù)HJ/T166-2004 土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范，P綜≤ 0.7 表示安全，清潔；0.7 3 表示較大潛在風(fēng)險(xiǎn)，重度污染。

表2 國家工業(yè)用地?zé)o機(jī)污染物的環(huán)境質(zhì)量第二級標(biāo)準(zhǔn)值Tab.2 National standard for environmental quality of inorganic pollutants for industrial land (mg/kg)

2.4.5 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

土壤中重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)采用美國環(huán)保署人體暴露風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法。土壤中污染物對人造成危害的途徑包括攝入、皮膚接觸和吸入3種方式，其中攝入是最主要的暴露途徑，對兒童和成人的影響都最大。研究的7種重金屬都有慢性非致癌風(fēng)險(xiǎn)，Cd和As則同時(shí)具有致癌風(fēng)險(xiǎn)。根據(jù)暴露參數(shù)守則[13]，通過攝入、皮膚接觸和吸入方式的平均日常暴露劑量，可以用公式(3)、(4) 、(5)計(jì)算：

(3)

(4)

(5)

公式中：ADDing是攝入的日常金屬劑量(mg·kg-1·d-1)，ADDinh是吸入的日常金屬劑量(mg·kg-1·d-1) ，ADDderm是皮膚接觸的日常金屬劑量(mg·kg-1·d-1) ，c為土壤中重金屬暴露濃度，(mg/kg)，CF為轉(zhuǎn)換系數(shù)(kg/mg) ，Ring為土壤攝入方式的頻率(mg/day) ，ED為暴露年限(years) ，EF為暴露頻率(days/year),BW為人體平均體重(kg),AT為平均時(shí)間(days),Rinh為土壤吸入方式的頻率(m3/day),PEF為排放因子(m3/kg),SA為皮膚表面暴露面積(cm2),SL為皮膚對土壤的黏著度(mg/cm2)，ABS為皮膚的吸收因子(沒有量綱)[14]。參考美國環(huán)保署和環(huán)境影響評價(jià)技術(shù)導(dǎo)則與標(biāo)準(zhǔn) (2009)，模型的暴露因素值見表2。

注：“—”表示沒有該值。

3個(gè)公式的ADD值被計(jì)算出來后，非致癌中毒風(fēng)險(xiǎn)的危險(xiǎn)商數(shù)(HQ)便可通過(6)式計(jì)算：

(6)

RFD為特定的參考計(jì)量，是考慮日常劑量對人一生的總影響而得出的可接受的最大估計(jì)值。重金屬不同暴露途徑下的參考值[15-16]列在表3。RFD的臨界值可以被用來判定是否對人的一生有影響，如果人平均日常劑量低于參考值，則表明沒有不利影響；如果ADD值高于RFD值，則表明該種暴露方式對人產(chǎn)生不利影響。即當(dāng)HQ值小于等于1，表明對健康沒有影響；當(dāng)HQ值大于1，表明對健康有害。

表3 重金屬不同暴露途徑參考計(jì)量Tab.3 Reference value for different exposure ways of heavy metals (mg·kg-1·d-1)

將HQ值加在一起得到評估金屬混合污染的健康指數(shù)，即總非致癌危險(xiǎn)指數(shù)(HI)。

HI=∑HQi

(7)

針對多重物質(zhì)或多重暴露方式，HI表示總風(fēng)險(xiǎn)的大小：若HI值≤1，代表沒有非致癌影響風(fēng)險(xiǎn)；若HI值 > 1，意味著有非致癌影響風(fēng)險(xiǎn)，非致癌可能性隨著HI值的增加而增加。對于某一致癌物質(zhì)，以暴露劑量乘以相應(yīng)的致癌斜率因子SF，可得到相應(yīng)的致癌風(fēng)險(xiǎn)值；如果致癌風(fēng)險(xiǎn)值為10-6～10-4，就認(rèn)為該物質(zhì)不具備致癌風(fēng)險(xiǎn)。

Risk=ADD×SF

(8)

(Risk)T=∑Risk

(9)

公式中Risk為致癌風(fēng)險(xiǎn)；ADD為人體不同暴露途徑下，暴露于致癌物質(zhì)平均日劑量(mg·kg-1·d-1)，(Risk)T為一種致癌物質(zhì)多種暴露途經(jīng)下致癌風(fēng)險(xiǎn)值之和。Cd和As的致癌斜率因子見表4。

表4 斜率因子 Tab.4 Slope factors (mg·kg-1·d-1)

注：“—”表示未查到數(shù)據(jù)

3 結(jié)果與討論

3.1 重金屬濃度

成都繞城高速兩側(cè)土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的濃度見表5。土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的濃度變化分別從18.56到201.46、27.68到1 200.72、12.00到42.06、46.37到149.30、1.96到7.18、1.18到7.67、以及31.57到98.54 mg/kg，平均值分別為46.81、192.48、28.24、111.79、4.74、2.79和51.68 mg/kg。這些重金屬的濃度與中國土壤背景值相比較，結(jié)果顯示成都繞城高速公路兩側(cè)土壤中重金屬除了Cr和As，其他的重金屬濃度要高出背景值很多。

表5 成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬濃度Tab.5 Heavy metal concentrations of soil on both sides of Chengdu city highway (mg/kg)

注：“Sn”表示樣品取自于三圣花鄉(xiāng)采樣斷面，“Zw”表示樣品取自于周家大院采樣斷面，“Dw”表示樣品取自于大田學(xué)校采樣斷面。

3.2 高速兩側(cè)重金屬濃度與縱向距離之間關(guān)系

重金屬濃度與公路縱向距離之間關(guān)系見圖2。由圖可知：繞城高速兩側(cè)土壤中重金屬含量與公路的距離之間無明顯的線性關(guān)系。我們推測可能與下述因素有關(guān)：采樣點(diǎn)數(shù)目、公路兩側(cè)周邊復(fù)雜的環(huán)境、不同的植被覆蓋等；其中，大田學(xué)校采樣斷面土壤中Ni的含量呈現(xiàn)以公路為中心向兩側(cè)逐漸增大的趨勢，推測原因是Dw3、Dw4采樣點(diǎn)受周邊工廠影響所致。

(① 圖A、B、C、D、E、F、G分別代表樣品中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb濃度與公路縱向距離的變化曲線圖；②“黑色線” 代表樣品采自三圣花鄉(xiāng)、“紅色線” 代表樣品采自周家大院、“綠色線”代表樣品采自大田學(xué)校；③橫坐標(biāo)代表距離、縱坐標(biāo)代表金屬離子濃度，虛線左側(cè)區(qū)域表示繞城內(nèi)側(cè)、虛線右側(cè)區(qū)域表示繞城外側(cè)。)圖2 重金屬濃度與公路縱向距離之間的關(guān)系Fig.2 The relationship between the concentration of heavy metals and the longitudinal distance of the highway

3.3 土壤污染評價(jià)

計(jì)算所得7種重金屬污染指數(shù)值見表6，以國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(二級標(biāo)準(zhǔn))為評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，文中討論的7種重金屬均未超標(biāo)；依據(jù)表6中數(shù)據(jù)，單項(xiàng)污染指數(shù)平均值從小到大排序?yàn)镃r、 Cu、 As、Pb、Cd、Zn、Ni，綜合污染指數(shù)平均值從小到大排序?yàn)镃u、As、Pb、Cr、Zn、Cd、Ni；其中Ni的綜合污染指數(shù)超標(biāo)，且屬于重度污染，但Ni的單項(xiàng)污染指數(shù)并未超標(biāo)(接近1)，所得結(jié)果有差異的原因可歸結(jié)為評價(jià)方法的側(cè)重點(diǎn)不同，單項(xiàng)污染指數(shù)雖未超標(biāo)，但接近1，可以理解為該土壤接近于被污染；而綜合污染指數(shù)法更能體現(xiàn)高濃度污染物的影響，用該法進(jìn)行評價(jià)所得結(jié)果更為準(zhǔn)確。綜合考慮，所研究的樣品土壤 Ni濃度超標(biāo)。此外，從研究區(qū)域各采樣點(diǎn)位重金屬污染指數(shù)范圍值可以看出，成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬的分布極不均勻。

表6 重金屬污染指數(shù)Tab.6 Heavy metal pollution indexes

3.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

從表7中可以看出，所研究的7種重金屬暴露劑量均表現(xiàn)為攝入暴露劑量>皮膚接觸暴露劑量>吸入暴露劑量，表明攝入方式是成都繞城高速重金屬暴露風(fēng)險(xiǎn)最主要的途徑，其中平均暴露劑量最大的重金屬是Ni、最小的是Cd。成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬不同暴露途徑下，對成人和兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)及致癌風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算結(jié)果分別見表8和表9。從表8可以看出，對潛在風(fēng)險(xiǎn)更大的兒童而言，經(jīng)攝入造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)最大的是Cr(0.233)，其次是Ni(0.161)；經(jīng)吸入造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)最大的是Cr(4.64×10-4)，其次是As(3.86×10-6)；經(jīng)皮膚接觸造成非致癌風(fēng)險(xiǎn)最大的是Cr(0.105)，其次是Pb(0.011 3)；所研究的7種重金屬總非致癌風(fēng)險(xiǎn)順序?yàn)椋篊r>As>Ni>Cd>Pb>Cu>Zn，對成人和兒童的HI值和HQ值都小于1，均不存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)；As和Cd對兒童、成人的的致癌風(fēng)險(xiǎn)值均低于致癌風(fēng)險(xiǎn)值范圍10-6～10-4，說明成都市繞城高速兩側(cè)土壤中重金屬尚未對人體造成致癌危險(xiǎn)。

表7 兒童與成人不同暴露途徑與劑量Tab.7 Different exposure ways and doses of children and adults

表8 成都繞城高速公路兩側(cè)土壤重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Tab.8 Non-carcinogenic risk indexes of soil heavy metals on both sides of Chengdu city highway

表9 成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)Tab.9 Carcinogenic risk of heavy metals in soils on both sides of Chengdu city highway

3.5 不確定性評價(jià)

在計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)的過程中只考慮了7種重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)，并未考慮各種有機(jī)污染物的影響，最后得到的總風(fēng)險(xiǎn)值并不能完全代表研究區(qū)域的總風(fēng)險(xiǎn)值，同時(shí)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)本身還存在著諸多不確定因素：

3.5.1 污染物與人體健康之間的相關(guān)性研究還很不充分，污染物在各種介質(zhì)中的存在狀態(tài)受溫度、濕度和pH值等因素的影響很大，條件一旦變化，污染物的狀態(tài)就會變化，不同狀態(tài)的污染物的毒性也會有所不同。在進(jìn)行重金屬含量的測定時(shí)，沒有考慮各個(gè)重金屬的存在狀態(tài)，均是以總量計(jì)算；加之人體對重金屬的吸收率不確定，在計(jì)算過程中均假設(shè)吸收率為100%，因此存在較大的不確定性。

3.5.2 不同人群的健康風(fēng)險(xiǎn)水平不同，包括不同性別、年齡和地區(qū)的人群都會存在差異。

3.5.3 對于不確定或太過復(fù)雜之處都用等價(jià)假設(shè)方法，如假設(shè)污染物之間不存在協(xié)同作用和拮抗作用、假設(shè)短時(shí)間大劑量暴露等效于長時(shí)間小劑量暴露等。

3.5.4 本文所采用平均體重、暴露頻率和暴露期等參數(shù)均未進(jìn)行問卷調(diào)查，直接參考國內(nèi)相關(guān)文獻(xiàn)的取值，因此有較大的不確定性。

4 結(jié) 論

以國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)為評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，采用單項(xiàng)污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法對成都繞城高速兩側(cè)土壤環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行了評價(jià)，結(jié)果表明，成都繞城高速兩側(cè)土壤不存在重金屬污染(除Ni外)；運(yùn)用美國環(huán)境保護(hù)局的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法，對成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬通過直接攝入、皮膚接觸和呼吸攝入3種途徑進(jìn)入人體的危害進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算和初步評價(jià)，結(jié)果表明成都繞城高速兩側(cè)土壤重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)值都在可接受的范圍內(nèi)，不會對人體健康產(chǎn)生明顯的危害。

考慮到不同暴露途徑下暴露劑量差異很大，以及土壤重金屬分布極不均勻的特點(diǎn)，建議有關(guān)部門針對性地處理重金屬污染問題，根據(jù)研究對象的特點(diǎn)采取不同預(yù)防措施，效果會更加顯著，但是最根本的解決措施還在于治理污染源，減少污染的排放。

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