王曉霞,王淑瑩,趙 驥,戴 嫻,彭永臻 (.北京工業(yè)大學,國家工程實驗室,北京市水質科學與水環(huán)境科學重點實驗室,北京 0024；2.青島大學,水污染控制實驗室,山東 青島 26607)

實現城市污水的達標排放,是解決水體富營養(yǎng)化的關鍵[1-2].然而,采用傳統(tǒng)生物脫氮除磷工藝進行城市污水處理時,始終存在著脫氮與除磷過程對有限碳源、溶解氧(DO)和污泥齡(SRT)等方面的矛盾與競爭,使得污水的脫氮與除磷不能同時達到最好[3].

同步硝化內源反硝化除磷(SNEDPR)技術[3-4],實現了強化生物除磷(EBPR)與同步硝化內源反硝化(SNED)的耦合,將其用于污水的脫氮除磷,不但工藝流程簡單,且具有非常顯著的優(yōu)勢.在厭氧條件下, SNEDPR系統(tǒng)內聚磷菌(PAOs)和聚糖菌(GAOs)可同時利用污水中的碳源進行內碳源(聚羥基脂肪酸,PHAs)的儲存;在低氧條件下,硝化菌群將污水中的氨氮()轉化為亞硝酸鹽氮()和硝酸鹽氮(), PAOs進行好氧和反硝化除磷,同時, GAOs進行內源反硝化脫氮.與傳統(tǒng)生物脫氮除磷工藝相比,SNEDPR系統(tǒng)內聚磷菌(PAOs)富集程度較高,可實現污水的高效、穩(wěn)定除磷;且好氧段SNED的產生可降低出水中和的含量,在提高系統(tǒng)脫氮效果的同時,減少和對下一反應周期釋磷過程的影響[3].此外,通過結合延時厭氧攪拌技術,可進一步提高原水中有限碳源的利用率及內碳源PHAs的儲存率,進而為后續(xù)低氧段吸磷過程及SNED脫氮過程提供充足的內碳源,避免外碳源的投加,并同時節(jié)省曝氣能耗[5-6].

目前有關采用同步硝化反硝化除磷技術進行低C/N污水脫氮除磷時,脫氮過程仍主要是通過全程反硝化實現的,系統(tǒng)內短程反硝化率較低[7-9].此外,關于采用實時控制同步短程硝化內源反硝化除磷(SPNED-PR)技術進行低C/N比污水脫氮除磷還未見報道,且有關該系統(tǒng)內PAOs和GAOs在低氧段氮磷去除中的貢獻比例,兩者之間對不同電子受體(DO,和)的競爭機理尚不清楚.本文以實際生活污水(C/N約為4)為處理對象,采用3組序批式反應器(SBR),研究了不同DO、和濃度分別對SPNED-PR系統(tǒng)氮磷去除特性和底物轉化特性的影響;并通過基于系統(tǒng)內功能菌的代謝模型[4],分析了不同電子受體條件下PAOs和GAOs在氮去除中貢獻比例的變化情況,確定了該系統(tǒng)內PAOs和GAOs的競爭關系,以期為進一步提高SPNED-PR系統(tǒng)的脫氮除磷性能及其在中小型污水處理廠的推廣應用提供試驗數據支撐.

1 試驗材料和方法

1.1 主反應器

試驗用泥取自本實驗室運行220d的SPNED-PR主反應器,其為序批式反應器(SBR),采用有機玻璃制成,有效容積為10L.每天運行4個周期,每周期進水4L.主SBR在延時厭氧攪拌/低氧曝氣攪拌交替的條件下運行,運行工序為:厭氧150min(包括進水10min),好氧180min(包括末期排泥2min),沉淀20min,排水5min,靜置5min.反應器內污泥濃度維持在(2200±300)mg/L,SRT為11.6d,好氧段DO濃度控制在0.5～0.7mg/L.系統(tǒng)經220d馴化后,已實現穩(wěn)定的氮磷去除性能.系統(tǒng)出水濃度穩(wěn)定低于0.5mg/L,去除率高達95%,TN去除率達80%以上.系統(tǒng)好氧段亞硝酸鹽積累率平均達94.3%.

此外,按照Amann等[10]的操作方法進行熒光原位雜交技術(FISH)分析,結果顯示該系統(tǒng)內PAOs 約占全菌總數 29%±3% (包含49.2%的反硝化聚磷菌(DPAOs,根據Wachtmeister等[11]分析方法)); GAOs約占全菌總數的33%±3%; AOB和NOB分別約占全菌總數的14%±3%和4%±2%.本試驗FISH分析過程中采用的聚磷菌探針為PAOmix,由PAO462, PAO651和PAO846按相同比例混合而成;全菌探針為EUBmix,是由EUB338,EUB338II和EUB338III按相同比例混合而成;聚糖菌探針為GAOmix,由GAO431和GAO989按相同比例混合而成[12]. AOB探針由NSO1225和NSO190混合而成; NOB探針包括NIT3和Ntspa662[12].

1.2 試驗方案設計

圖1 批次試驗SBR試驗裝置示意Fig.1 Experimental device for batch SBR tests

不同DO濃度(0.5, 1.0, 1.5和2.0mg/L)、濃度(5, 10, 15, 20, 27, 33和40mg/L)和濃度(5, 10, 15, 20, 27, 33和40mg/L)對SPNED-PR系統(tǒng)氮磷去除特性、內碳源轉化特性和PAOs-GAOs競爭關系的影響試驗在3組批次試驗(1#:DO,曝氣攪拌150min;2#:,缺氧攪拌150min;3#:,缺氧攪拌150min)中進行.批次試驗裝置為小型SBR,有效容積1.0L(圖1),采用磁力攪拌器進行攪拌,其轉速為100r/min.試驗過程中,取主SBR厭氧末期混合活性污泥,經清洗后平均分裝到批次SBR中,并保證每個批次SBR中活性污泥濃度(MLSS)控制在2000mg/L左右,初始濃度在25mg/L左右.1#試驗過程中,通過調整曝氣量,使4組批次SBR中DO濃度分別維持在所需試驗值;2#試驗過程中,通過分別向7組批次SBR中投加不同體積的亞硝酸鈉母液(3g/L),使其初始濃度分別維持在所需試驗值;3#試驗過程中,通過分別向7組批次SBR中投加不同體積的硝酸鈉母液(3g/L),使其初始濃度分別維持在所需試驗值.此外,試驗過程中pH值維持在7.4～7.6之間,并每隔10min進行取樣檢測、、、PHAs和糖原濃度.

1.3 試驗用水和接種污泥

主SBR試驗用水取自北京市某家屬區(qū)化糞池生活污水,具體水質為: COD濃度為142.4～268.3mg/L,濃度為50.2～69.4mg/L,濃度＜1mg/L,濃度＜1mg/L,濃度5.1～7.9mg/L, pH值為7.2～7.6.主SBR啟動時的接種污泥取自某大學處理生活污水的短程硝化反硝化中試SBR,且其具有正常的脫氮除磷性能.

1.4 檢測分析方法

1.5 PPAOs和PGAOs的計算方法

在SPNED-PR系統(tǒng),氮的去除主要是通過PAOs的反硝化除磷過程和GAOs的內源反硝化過程實現的[4].PPAOs和PGAOs分別指PAOs和GAOs在該系統(tǒng)內源反硝化脫氮過程中的貢獻比例.其計算方法分別見公式(2)和公式(3):

式中:NRA為氮去除量,mg(N)/L;NRAPAOs和NRAGAOs分別為PAOs和GAOs的氮去除量,mg(N)/L,其中以為電子受體時分別稱為NiRAPAOs和NiRAGAOs,以為電子受體時分別稱為NaRAPAOs和NaRAGAOs; 1.71和2.10分別為PAOs以和為電子受體進行反硝化除磷過程中/Δ的值, mgP/mgN[14-15]; PUA為PAOs在反硝化除磷過程中的吸磷量, mg(P)/L.

2 結果與討論

2.1 DO濃度對SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs和GAOs活性的影響

由圖2可知,當DO濃度由0.5mg/L逐漸升高至2.0mg/L時, SPNED-PR系統(tǒng)內吸磷速率(PUR)和吸磷量(PUA)變化不明顯,其分別維持在約10.3mgP/(gVSS·h)和25mg/L;且反應末期濃度均在0.5mg/L以下.此處的PUR是通過對不同DO濃度條件下吸磷曲線上前80min的點進行線性擬合得出的.說明DO濃度對SPNED-PR系統(tǒng)吸磷特性的影響并不明顯,且低DO濃度也幾乎未影響PAOs的好氧吸磷特性.

圖2 不同DO濃度條件下SPNED-PR系統(tǒng)吸磷和內碳源轉化情況Fig.2 Phosphorus uptake and intracellular carbons transformations in the SPNED-PR system at various DO concentrations

從圖2還可看出,當DO濃度由0.5mg/L逐漸升高至2.0mg/L時,SPNED-PR系統(tǒng)內PHAs和糖原變化量(ΔPHAs和ΔGly)也分別維持在6.2mmolC/L和4.9mmolC/L.由于該系統(tǒng)內的去除只是通過PAOs的作用實現的,并且已知PAOs進行好氧吸磷時的內源代謝化學計量學參數PUA/ΔPHAs值和ΔGly/ΔPHAs值分別為0.41molP/molC和0.42molC/molC[16],可估算出PAOs在系統(tǒng)內碳源轉化過程中的貢獻比例,用ΔPHAsPAOs/ΔPHAs值的百分比來表示(其中ΔPHAsPAOs為通過PAOs吸磷過程消耗的PHAs量).不同DO濃度條件下ΔPHAsPAOs/ΔPHAs值穩(wěn)定保持在32.5%(圖2),說明DO濃度幾乎未對系統(tǒng)內PAOs和GAOs的好氧代謝過程產生影響,即不同DO濃度條件下PAOs和GAOs之間幾乎不存在DO競爭.此外,不同DO濃度條件下PUA、PUR和ΔPHAsPAO的穩(wěn)定維持,說明SPNED-PR系統(tǒng)PAOs的好氧吸磷過程是實現系統(tǒng)穩(wěn)定除磷的主要途徑.

由圖3可知, SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs和GAOs以為電子受體進行脫氮除磷時,隨著濃度的升高,去除速率(NiRR)和PUR均呈現先升高后趨于穩(wěn)定再逐漸降低的趨勢.當濃度由4.7mg/L逐漸升至14.7mg/L時,NiRR和PUR分別由1.34mgN/(gVSS·h)和0.61mgP/(gVSS·h)迅速增加到2.42mgN/(gVSS·h)和2.02mgP/(gVSS·h);此后,當濃度繼續(xù)增加至26.2mg/L時, NiRR穩(wěn)定保持在2.42mgN/(gVSS·h)左右,但PUR緩慢降低至1.90mgP/(gVSS·h);最后,當濃度增加至39.9mg/L時,NiRR和PUR分別降低至2.28mgN/(gVSS·h)和1.68mgP/(gVSS·h).此處的NiRR和PUR是通過對不同濃度條件下去除曲線和吸磷曲線上前80min的點進行線性擬合得出的.此外,不同濃度條件下去除量(NiRA)和PUA也均隨著濃度的升高呈現先升高后趨于穩(wěn)定再逐漸降低的趨勢,并均在濃度為20.5mg/L時達最大值,分別為15.1mg/L和12.7mg/L.

圖3 不同濃度條件下SPNED-PR系統(tǒng)的氮磷去除情況Fig.3 Phosphorus and nitrite removal characteristics in the SPNED-PR system at various concentrations

本實驗得出的SPNED-PR系統(tǒng)內反硝化除磷過程中亞硝抑制濃度與其他研究結論[17-19]不同的原因可能在于本系統(tǒng)污泥自身的特性[20].Meinhold等[17]認為當低于5mg/L時不會影響吸磷過程,而當其大于8mg/L時會完全抑制PAOs的活性;史靜等[18]認為PAOs利用進行反硝化吸磷時,抑制濃度為2.3～7.7mg/L; Hu等[19]認為當濃度達35mg/L時也不會對PAOs產生抑制.為了進一步了解濃度對本研究SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs和GAOs活性的影響,對不同濃度下系統(tǒng)內碳源轉化特性和PPAOs的變化情況進行分析(圖4).

圖4 不同濃度條件下SPNED-PR系統(tǒng)內碳源轉化情況和PPAOs變化情況Fig.4 Intracellular carbons transformations and PPAOs variations in the SPNED-PR system at variousconcentrations

已知PPAOs值及PAOs在缺氧代謝過程中PUA/ΔPHAs 的理論值與GAOs在缺氧代謝過程中PUA/ΔPHAs 與NiRA/ΔPHAs的理論值分別為0.16molP/molC[21]和0.28molN/molC[4],便可估算出PAOs和GAOs在ΔPHAs的貢獻值,分別表示為ΔPHAsPAOs和ΔPHAsGAOs,單位為mmolC/L(圖4).從圖4可以看出:當濃度由4.7mg/L逐漸升高至39.9mg/L時, ΔPHAsGAOs先升高后趨于穩(wěn)定,但ΔPHAsPAOs先迅速升高,并在濃度為20.5mg/L時達到最大值2.55mmolC/L后緩慢下降.說明當濃度高于20.5mg/L后, PAOs吸磷過程中PHAs分解釋能過程受到抑制,使得PAOs沒有足夠的能量進行磷的吸收,由此解釋了圖3中PUR和PUA逐漸降低的原因.至此, SPNED-PR系統(tǒng)內存在時,GAOs較PAOs更具競爭優(yōu)勢,且的去除主要是通過GAOs作用實現的;高濃度(20.5～39.9mg/L)會抑制PAOs的反硝化除磷過程,但幾乎不影響GAOs的內源反硝化脫氮過程. SPNED-PR系統(tǒng)內GAOs所具有的較高脫氮活性有利于減弱高濃度亞硝對PAOs反硝化除磷過程的抑制作用,這也是該系統(tǒng)反硝化除磷過程中亞硝抑制濃度高于其他報道[17-19]的主要原因.

由圖5可知, SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs和GAOs以為電子受體進行脫氮除磷時,隨著濃度的升高,去除速率(NaRR)和PUR均先升高后趨于穩(wěn)定.當濃度由5.0mg/L逐漸升高至19.8mg/L時, NaRR和PUR分別由1.23mgN/(gVSS·h)和1.54mgP/(gVSS·h)逐漸增加到2.02mgN/(gVSS·h)和2.42mgP/(gVSS·h);此后,當濃度繼續(xù)增加至40.0mg/L, NaRR和PUR分別保持在1.94mgN/(gVSS·h)和2.48mgP/(gVSS·h)左右.此處的NaRR和PUR是通過對不同濃度條件下去除曲線和吸磷曲線上前80min的點進行線性擬合得出的.此外,不同濃度條件下去除量(NaRA)和PUA也均隨著濃度的升高先升高后趨于穩(wěn)定,且無生成;當濃度達19.8mg/L后,兩者分別保持在12.2和15.7mg/L左右.說明提高濃度可提高SPNED-PR系統(tǒng)的反硝化脫氮除磷性能,且高濃度(19.8～40.0mg/L)不會對其產生抑制作用.

圖5 不同濃度條件下SPNED-PR系統(tǒng)的氮磷去除情況Fig.5 Phosphorus and nitrate removal characteristics in the SPNED-PR system at various concentrations

此外,已知PPAOs值及PAOs和GAOs在缺氧代謝過程中的PUA/ΔPHAs 和NaRA/ΔPHAs理論值分別為0.15molP/molC[21]和0.13molN/molC[4],可估算出不同濃度條件下ΔPHAsPAOs和ΔPHAsGAOs的值(圖6).由圖6可知,當濃度由5.0mg/L逐漸升高至40.0mg/L時, ΔPHAsPAOs和ΔPHAsGAOs均先升高后趨于穩(wěn)定.不同的是, ΔPHAsPAOs在濃度達10.2mg/L后便趨于穩(wěn)定(達2.37mmolC/L),而ΔPHAsGAOs則在濃度達19.8mg/L后才趨于穩(wěn)定(達3.38mmolC/L).說明濃度為5.0～19.8mg/L時引起NaRA和PUA升高的原因主要在于PAOs活性的增強,而濃度為19.8～40.0mg/L時NaRA和PUA保持不變的原因在于PAOs反硝化除磷過程中PHAs氧化產能受阻[22].

圖6 不同濃度條件下SPNED-PR系統(tǒng)內碳源轉化情況和PPAOs變化情況Fig.6 Intracellular carbons transformations and PPAOs variations in the SPNED-PR system at various concentrations

2.4 SPNED-PR系統(tǒng)磷去除特性分析

為了解SPNED-PR系統(tǒng)內磷的去除特性,對比分析了不同DO、和濃度對SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs吸磷過程的影響(表1).

表1 不同DO、和濃度對SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs吸磷過程的影響Table 1 Effects of different DO, andconcentrations on P uptake of PAOs in the SPNED-PR system

表1 不同DO、和濃度對SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs吸磷過程的影響Table 1 Effects of different DO, andconcentrations on P uptake of PAOs in the SPNED-PR system

注: “-”:未檢測出; “→”:穩(wěn)定維持或幾乎未發(fā)生變化; “↓”:呈下降趨勢; “↑”:呈上升趨勢.

參數 濃度(mg/L) PUA(mg/L)PUR(mgP/(gVSS·h))ΔP/ΔN(mgP/mgN)PPAOs(%)PAOs活性 對PAOs吸磷的影響DO 0.5～2.0 25 9.76～10.95 - - → 幾乎無影響4.7～20.5 1.97～12.670.61～2.03 0.43～0.8425.3～49.8↑ 濃度提高可促進吸磷過程的進行NO2--N 20.5～39.9 12.67～8.892.03～1.68 0.84～0.6249.8～36.8↓ 亞硝抑制, PAOs活性逐漸減弱5.0～19.8 5.50～15.661.54～2.54 1.10～1.3552.6～64.3↑ 濃度提高可促進吸磷過程的進行NO3--N 19.8～40.0 15.72 2.48 1.32 62.3 → 幾乎無影響

由表1知, DO濃度幾乎未影響SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs的好氧吸磷特性,并且PAOs利用DO為電子受體進行吸磷時的除磷性能最佳,其次為和.PAOs利用DO進行吸磷時的PUR值(PURDO)遠大于其利用及進行吸磷時的PUR值(PURnitrate和PURnitrite),即PURDO＞PURnitrate＞PURnitrite.此外,考慮到不同DO濃度條件下SPNED-PR系統(tǒng)的PUR值接近于EBPR系統(tǒng)的PUR值(8.2～14.3mgP/(gVSS·h))[14,23],說明該系統(tǒng)內磷的去除主要是通過好氧吸磷實現的,且PAOs對DO的優(yōu)先利用,保證了系統(tǒng)的高效除磷性能.

2.5 SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs-GAOs的競爭關系與氮去除特性分析

為了解SPNED-PR系統(tǒng)的氮去除特性及PAOs- GAOs的競爭關系,對比分析了不同DO、和濃度對系統(tǒng)內PAOs和GAOs反硝化特性的影響(表2).

由表2可知,不同DO濃度條件下(0.5～2.0mg/L), ΔPHAsPAOs、ΔPHAsGAOs、ΔGlyPAOs和ΔGlyGAOs均保持在相同水平,即DO濃度幾乎未影響該系統(tǒng)內PAOs和GAOs好氧代謝活性.不同濃度條件下, GAOs在系統(tǒng)氮去除中的貢獻比例大于PAOs, GAOs較PAOs處于競爭優(yōu)勢.但低濃度條件下(4.7～14.7mg/L),濃度的提高有利于PAOs反硝化除磷過程的進行, PAOs活性逐漸增強;高濃度條件下(26.2～39.9mg/L), PAOs反硝化除磷過程受到亞硝抑制, PAOs活性逐漸降低(表2).此外,不同濃度條件下, PAOs在系統(tǒng)氮去除中的貢獻比例大于GAOs, PAOs較GAOs處于競爭優(yōu)勢.低濃度條件下(5.7～19.8mg/L),濃度的提高均有利于PAOs反硝化除磷和GAOs內源反硝化過程的進行, PAOs和GAOs的活性均逐漸增強,但PAOs處于競爭優(yōu)勢;高NO2--N濃度條件下(19.8～40.0mg/L),由于PHAs氧化產能受阻[22],兩者活性趨于穩(wěn)定(表2).

表2 SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs-GAOs的競爭關系與氮去除特性Table 2 PAOs-GAOs competitions and nitrogen removal characteristics in the SPNED-PR system

3 結論

3.1 DO濃度幾乎未對SPNED-PR系統(tǒng)內PAOs和GAOs的好氧代謝過程產生影響,且不同DO濃度(0.5～2.0mg/L)條件下PAOs和GAOs之間幾乎不存在競爭.

3.2 SPNED-PR系統(tǒng)中, GAOs較PAOs具有高亞硝耐受力,可減弱高濃度亞硝對PAOs的抑制作用,進而提高系統(tǒng)的脫氮除磷性能.

3.5 SPNED-PR系統(tǒng)磷的去除主要是通過好氧吸磷實現的,且PAOs對DO的優(yōu)先利用,保證了系統(tǒng)的高效除磷.系統(tǒng)內氮的去除則主要是通過GAOs內源反硝化實現的.

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