徐靜馨,鄭有飛,*,麥博儒,趙 輝,儲(chǔ)仲芳,黃積慶,袁 月 (.中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 0044；.南京信息工程大學(xué),江蘇省大氣環(huán)境與裝備技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 0044；.中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所/廣東省區(qū)域數(shù)值天氣預(yù)報(bào)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 50080)

平流層臭氧(O3)可以保護(hù)地球上的生命免受過量紫外線的強(qiáng)烈輻射,而近地層O3不僅是一種常見的溫室氣體和重要空氣污染物,而且還是主要由NOx和VOC通過光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的強(qiáng)氧化劑.由于人類活動(dòng)的影響目前全球一些地區(qū)的平均年O3濃度從工業(yè)革命前的10nL/L增長(zhǎng)到20～45nL/L[1],Meehl等[2]預(yù)計(jì)到2015～2050年全球平均O3濃度會(huì)增加20%～25%,到2100會(huì)增加40%～60%.

O3能減少大氣中的紅外輻射釋放到太空從而使全球氣溫變暖,其正輻射強(qiáng)迫占全球凈輻射強(qiáng)迫的25%[3].其次,O3對(duì)建筑材料、人類健康和植物均帶來毒害效應(yīng)[4-9].對(duì)于植物來說,O3損害其光合作用和干物質(zhì)累積[10-19].對(duì)于農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)來說,目前高濃度的O3濃度已導(dǎo)致作物大幅度減產(chǎn),使每年的經(jīng)濟(jì)損失高達(dá)11～18億美元,直接威脅了糧食安全[20-22].此外最近的模型研究指出O3會(huì)使陸地生態(tài)系統(tǒng)中的CO2吸收減少,從而影響大氣溫室氣體的收支平衡和全球溫室效應(yīng)[23-24].因此提供準(zhǔn)確的表面O3交換模型對(duì)改善全球近地層O3收支的估算有著重要的意義.

陸地生態(tài)系統(tǒng)是O3重要的匯.O3難溶于水,主要采用干沉降方式進(jìn)行沉降[25].為了了解陸地生態(tài)系統(tǒng)O3的干沉降過程和預(yù)測(cè)O3對(duì)植物的潛在危害,需要預(yù)測(cè)總O3通量并區(qū)分其不同沉降通道的分配.不少國(guó)外學(xué)者在森林、草地和農(nóng)田等陸地生態(tài)系統(tǒng)已經(jīng)展開了模型研究[26-30].目前主要假設(shè)將O3干沉降過程分為氣孔沉降與非氣孔沉降兩個(gè)通道,其中非氣孔沉降主要包含土壤沉降和表面沉降.對(duì)于O3干沉降的模擬主要采用一層或兩次植被層及一層土壤層的阻力模型[31-32],然而這些模型的阻力參數(shù)并不相同,尤其是非氣孔沉降阻力參數(shù)的使用并不一致[28,33-34],其中土壤和表面沉降過程可能存在相互補(bǔ)償?shù)淖饔们宜鼈兏髯栽诜菤饪淄ǖ赖姆峙浔炔⒉幻鞔_.此外近幾年研究指出由于植物排放的BVOC和土壤排放的NO等氣體與O3產(chǎn)生的化學(xué)反應(yīng),也是O3干沉降的另一條沉降通道[35].我國(guó)對(duì)于O3干沉降的研究還僅限于觀測(cè)試驗(yàn)和分析[36-39],還并未開展O3干沉降模型的相關(guān)研究.本文將在渦度相關(guān)系統(tǒng)對(duì)南京地區(qū)冬小麥田和裸土期O3干沉降過程觀測(cè)的基礎(chǔ)上,引入Surfatm-O3干沉降模型,首次用該方法對(duì)其葉片氣孔阻力(Rsleaf)、土壤阻力(Rsoil)和表面阻力(Rcut)進(jìn)行參數(shù)化修訂和驗(yàn)證,開展了冬小麥主要生育期的總O3通量(FO3)、干沉降速率(Vd)及其不同沉降通道分配的模擬,并間接分析了NO與O3的化學(xué)反應(yīng)對(duì)O3干沉降的影響,為農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)O3干沉降模型的研究和定量評(píng)估O3脅迫對(duì)作物的影響提供理論依據(jù)和方法.

1 材料和方法

1.1 試驗(yàn)地介紹

試驗(yàn)位于南京信息工程大學(xué)浦口區(qū)盤城鎮(zhèn)永豐觀測(cè)場(chǎng)(118°42’25’E,32°11’6’N,海拔22m)的稻麥輪作區(qū),周圍地勢(shì)平坦開闊,無高大建筑物遮蔽,耕作土壤類型為黃棕壤,土質(zhì)細(xì)膩均勻,肥力中等,黏粒含量為26.1%.試驗(yàn)地處北亞熱帶季風(fēng)濕潤(rùn)氣候區(qū),具有氣候溫和、四季分明、冬冷夏熱、雨量充沛、光照充足的特點(diǎn).年均降雨量和氣溫分別為1100mm和15.4℃,年均日照時(shí)數(shù)2264h,適宜作物生長(zhǎng)的無霜期約為225d.供試作物為當(dāng)?shù)刂鬏d品種‘揚(yáng)麥13號(hào)’(Triticum aestivum L. cv. Yangmai 13),于2015年11月上旬撒播,至2016年6月6日成熟收割.

1.2 儀器和觀測(cè)

試驗(yàn)主要分為兩個(gè)時(shí)段:冬小麥覆蓋期(2016年3月16日(冬小麥拔節(jié)初期)開始,于2016年5月30日(冬小麥蠟熟期)結(jié)束)和裸土期(2016年6月6日～2016年6月18日).O3通量的觀測(cè)是主要基于渦度相關(guān)系統(tǒng).該系統(tǒng)主要由一臺(tái)CR3000數(shù)據(jù)采集器、一個(gè)三維超聲風(fēng)速儀(CSAT3, Campbell Scientific, USA)、一套 H2O/CO2濃度紅外分析儀(LI-7500, LI-COR, USA)、一臺(tái)慢速紫外O3分析儀(EC9810-O3, Casella Measurement, England)和一臺(tái)快速化學(xué)發(fā)光O3分析儀(FOSV12, Sextant, New Zealand)組成.CR3000數(shù)據(jù)采集器用于數(shù)據(jù)存儲(chǔ),并可在線對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行了延時(shí)糾正和時(shí)間平均等前處理,得到30min的平均數(shù)據(jù);三維超聲風(fēng)速儀用于測(cè)量三維風(fēng)速和超聲虛溫;H2O/CO2濃度紅外分析儀用于測(cè)量生態(tài)系統(tǒng)的感熱通量、潛熱通量、CO2通量和H2O通量;慢速紫外O3分析儀分辨率為0.001ppm,響應(yīng)時(shí)間為1s,原理是交替切換一個(gè)有選擇性的O3滌去器進(jìn)出于測(cè)量氣路,并算出透射光的比值,從而得出通常空氣混合物中的O3濃度的測(cè)量值.快速化學(xué)發(fā)光O3分析儀工作原理是香豆素被O3氧化并發(fā)出熒光,被光電倍增管探測(cè)后轉(zhuǎn)化成為電壓輸出,頻率為10Hz,獲得的數(shù)據(jù)需要利用慢速紫外O3分析儀獲得的30min平均O3濃度進(jìn)行時(shí)時(shí)校準(zhǔn).其他氣象要素也同時(shí)進(jìn)行了觀測(cè),包含太陽輻射(TBQ-5A,JWF,中國(guó)上海),四分量?jī)糨椛?CNR4, Kipp &Zonen, the Netherlands)、空氣溫濕度(HOBO U23-001data-logger, Onset Computer, USA),風(fēng)速、風(fēng)向和降雨量(Watchdog, 2900ET, Spectrum Technologies, USA)等.渦度相關(guān)系統(tǒng)的采樣頻率為10Hz,系統(tǒng)每30min輸出一組上述觀測(cè)項(xiàng)目的平均結(jié)果(包括氣象要素、通量和O3濃度等),觀測(cè)數(shù)據(jù)和平均結(jié)果均由CR3000數(shù)據(jù)采集器進(jìn)行存儲(chǔ).渦度相關(guān)系統(tǒng)的觀測(cè)高度約為7m,兩個(gè)O3分析儀進(jìn)氣口高度與其一致,氣路是由惰性材料組成的密閉通道.觀測(cè)期間每天定時(shí)查看數(shù)據(jù)和定期維護(hù),由于香豆素會(huì)不斷的被消耗,每5d左右更換一次香豆素涂層片.并從3月16日起每隔7d對(duì)冬小麥的葉面積(分綠葉和黃葉)、株高和氣孔導(dǎo)度進(jìn)行測(cè)量;葉面積和株高的測(cè)量方法參照《農(nóng)業(yè)氣象觀測(cè)規(guī)范 上卷》[40],氣孔導(dǎo)度的測(cè)量主要利用SC-1穩(wěn)態(tài)氣孔導(dǎo)度儀隨機(jī)選擇5～8株冬小麥旗葉,每次測(cè)量時(shí)間為08:00～17:00,每個(gè)小時(shí)進(jìn)行1次氣孔導(dǎo)度測(cè)量,其間每株冬小麥測(cè)量1個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn).

裸土期土壤排放的NO通量主要采用靜態(tài)箱進(jìn)行測(cè)量,主要原理是用靜態(tài)箱覆蓋一定面積的土壤,限制箱內(nèi)外氣體交換并測(cè)定箱內(nèi)空氣中濃度的變化,由此計(jì)算界面交換的通量.靜態(tài)箱體為不銹鋼結(jié)構(gòu)(長(zhǎng)100cm×寬50cm×高50cm)外覆絕熱材料,氣溫變化幅度小于2℃.底部為不銹鋼底座,座壁深入土壤20cm,距離地表10cm以下的側(cè)壁上開有9個(gè)直徑2cm的圓孔,底座頂端有深、寬均為3cm的水槽,注水后可保證底座與箱體密封,箱內(nèi)有兩個(gè)風(fēng)扇加速箱體內(nèi)空氣對(duì)流,同時(shí)利用溫濕度氣壓儀對(duì)箱內(nèi)的溫濕度、氣壓進(jìn)行連續(xù)觀測(cè).于裸土期間每天07:00至～17:00每小時(shí)對(duì)大氣中的NO濃度進(jìn)行測(cè)量;于每天相同時(shí)段同時(shí)對(duì)土壤排放NO濃度也進(jìn)行測(cè)量:測(cè)量時(shí)靜態(tài)箱開閉之間有20min的間隔,每隔10min抽取箱內(nèi)氣體進(jìn)行測(cè)量,每次觀測(cè)持續(xù)40min.大氣中的NO濃度和土壤排放的NO濃度均采用NO- NO2-NOx化學(xué)發(fā)光式分析儀(Trace Level 42C, Thermo Environmental Instrument, USA)測(cè)定.觀測(cè)之前已對(duì)儀器進(jìn)行標(biāo)定,該儀器響應(yīng)時(shí)間為1s,量程為0～50.0mg/L,精度為±5%.

1.3 Surfatm-O3模型介紹

Surfatm-O3模型[41]是一維的雙向土壤-植被-大氣傳輸模型,是以阻力模型為基礎(chǔ)的雙層模型,由兩個(gè)模型耦合組成,即能量平衡模型和污染氣體交換模型,可模擬地表和大氣間O3通量的污染物交換.該模型主要包括氣孔、表面和土壤沉降3個(gè)通道,影響O3干沉降速率(Vd)的阻力包括空氣動(dòng)力學(xué)阻力Ra、冠層內(nèi)空氣動(dòng)力學(xué)阻力Rac、葉片準(zhǔn)層狀邊界層阻力Rbl、土壤準(zhǔn)層狀邊界層阻力Rbs、土壤阻力Rsoil、表面阻力Rcut和葉片氣孔阻力Rsleaf.其中Rbl、Rcut和Rs屬于植被層阻力(Rplant),Rbs,Rac和Rsoil屬于土壤層阻力(Rground),將植被層阻力和土壤層阻力之和表示為Rc.Vd主要公式為(1)～(4):

式中:Ra、Rac、Rbl、Rbs的計(jì)算方法主要參照Personne等[41]的方法.、Rcut、Rsoil的計(jì)算公式詳見1.3.1-1.3.3節(jié).

1.3.1 葉片氣孔阻力Rsleaf葉片氣孔阻力模型主要基于Jarvis非線性階乘式算法模型.該模型考慮了太陽輻射(PAR)、溫度(T)、水汽壓差(VPD)、土壤水分(SWC)等多個(gè)環(huán)境因子綜合作用對(duì)葉片氣孔導(dǎo)度的綜合影響.葉片氣孔阻力()是氣孔導(dǎo)度(Gs)的倒數(shù),計(jì)算公式按照Emberson等[42]和Tuovinen等[43]的方法:

式中:Gmax是冬小麥的最大氣孔導(dǎo)度,mmolO3/(m2·s);Gmin是在白天的最小氣孔導(dǎo)度;函數(shù)fPAR、fT、fVPD和fSWC分別表示瞬時(shí)光合有效輻射(PAR)、溫度(T)、葉片與空氣間的水汽壓差(VPD)和土壤水分(SWC)對(duì)氣孔導(dǎo)度的影響函數(shù);41000是單位mmol/(m2·s)與m/s之間的轉(zhuǎn)換因子[44].其中函數(shù)fPAR、fT、fVPD和fSWC的值均在0～1之間變化.GS從H2O轉(zhuǎn)化為O3的計(jì)算主要根據(jù)Graham定律,分子擴(kuò)散轉(zhuǎn)化因子為0.66.

將氣孔導(dǎo)度從葉片尺度升級(jí)到冠層尺度,主要是將葉片氣孔阻力除以葉面積指數(shù)(LAI)[42-43].此外,根據(jù)Stella等[29]的方法,本研究也將葉面積指數(shù)分為了綠葉(可進(jìn)行光合作用)和黃葉(無法進(jìn)行光合作用)葉面積指數(shù),則冠層綠葉和黃葉氣孔阻力公式分別為:

1.3.2 土壤阻力Rsoil土壤阻力(Rsoil)模型的算法主要基于Stella等[29]的如下公式:

式中:Rsoilmin是當(dāng)RHsurf=0時(shí)土壤阻力,m/s; ksoil為經(jīng)驗(yàn)參數(shù); RHsurf是土壤表面濕度,%. RHsurf的計(jì)算具體公式如下:

式中:Psurf是在參考高度的水汽壓,Pa; P(Tsurf) 是在Tsurf時(shí)的飽和蒸氣壓,Pa; H是感熱通量, W/m2;ρ是空氣密度,kg/m2;Cp是空氣比熱容,J/(kg·K);XH2Osurf是表面水汽濃度,kg/m3;Ta是空氣溫度,℃;E是水汽通量,kg/(m2·s); XH2Oa是利用相對(duì)濕度計(jì)算的水汽密度,g/m3; R是普適氣體常數(shù),J/(mol·K);MH2O是水分子摩爾質(zhì)量,g/mol; P是大氣壓強(qiáng),Pa;L是水的汽化潛熱,J/kg; To是水沸騰時(shí)的溫度,℃.

Rsoilmin與ksoil的取值主要依據(jù)裸土期土壤阻力Rsoil_bare的參數(shù)化方案.這主要是因?yàn)槁阃疗跓o冠層植被覆蓋,氣孔阻力與表面阻力均為0,因此基于大葉O3干沉降模型理論[32],裸土期土壤阻力(Rsoil_bare)公式為:

式中:Rb為邊界層阻力,m/s,計(jì)算方法參照Baldocchi等[45]的方法.則將公式(8)修改為:

1.3.3 表面阻力Rcut表面阻力(Rcut)的計(jì)算參照van Pul等[46]及Zhang等[33]的方法,具體公式如下:

基于大葉O3干沉降模型理論,非氣孔導(dǎo)度(Gns)是冠層導(dǎo)度(Gc)與氣孔導(dǎo)度(Gs)的差值,也即土壤導(dǎo)度(Gsoil)與表面導(dǎo)度(Gcut)(其中導(dǎo)度為對(duì)應(yīng)阻力的倒數(shù))之和,其中植被覆蓋期的Gsoil是Rac和Rsoil之和的倒數(shù).具體公式如下:

式中:Rac(LAI,hc)是冠層內(nèi)動(dòng)力學(xué)阻力經(jīng)驗(yàn)系數(shù);Rcut(LAI)是表面阻力系數(shù);kcut是經(jīng)驗(yàn)參數(shù).

Rac(LAI,hc)和Rcut(LAI)會(huì)隨冬小麥的葉面積指數(shù)(LAI)和株高(hc)而改變,其中Rac(LAI,hc)可以簡(jiǎn)化為b?LAI?hc,且當(dāng)Rac(LAI,hc)達(dá)到最大值時(shí)(Racmax),則Rcut(LAI)則為最小值(Rcutmin).由于本研究觀測(cè)期間冬小麥葉面積指數(shù)變化范圍為1.5m2/m2～3.5m2/m2,株高變化范圍為0.38m～0.73m,可見LAI和hc變化范圍較小,因此在這里近似認(rèn)為Rac(LAI,hc)和Rcut(LAI)是常數(shù),且等同于Racmax和Rcutmin.則公式(17)改為:

綜上公式(16)修改為:

1.4 實(shí)測(cè)值的計(jì)算

1.4.1 實(shí)測(cè)冠層導(dǎo)度(Gcm)的計(jì)算 實(shí)測(cè)冠層導(dǎo)度(Gcm)的計(jì)算主要基于大葉O3干沉降理論,具體公式如下:

1.4.2 實(shí)測(cè)氣孔導(dǎo)度Gsm和非氣孔導(dǎo)度Gnsm的計(jì)算 實(shí)測(cè)氣孔導(dǎo)度Gsm的計(jì)算基于不同干濕條件下,利用彭曼公式并結(jié)合CO2同化量(GPP)共同獲得,主要計(jì)算過程詳見Lamaud[34]等的方法.Gsm的計(jì)算公式為:

式中:α為在干燥條件下(即相對(duì)濕度＜60%)時(shí)的Gs1與GPP的斜率,其中Gs1為干燥條件下利用彭曼公式計(jì)算的O3氣孔導(dǎo)度,具體公式如下:

式中:DO3和DH2O是O3和H2O的分子擴(kuò)散率,m2/s,其中DO3/DH2O≈0.66;E是水汽通量,kg/(m2·s);δ是水蒸氣飽和密度差,kg/m3;β是波文比;s是飽和曲線斜率,Pa/K; γ是濕度常數(shù),Pa/K.

實(shí)測(cè)非氣孔導(dǎo)度(Gnsm)即為Gcm與Gsm的差值.

1.4.3 實(shí)測(cè)土壤排放的NO通量的計(jì)算 實(shí)測(cè)土壤排放的NO通量(FNO)的公式如下:

式中:FNO為土壤排放的NO通量,nmol/(m2·s);T為采樣時(shí)的箱內(nèi)平均氣溫,℃;P為采樣時(shí)的氣壓,Pa;P0為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓,Pa; ρ為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的NO密度,g/L;C為NO的體積濃度,×10-6;t為關(guān)箱時(shí)間,min.

2 結(jié)果與分析

2.1 氣象條件、O3濃度和冬小麥生物要素因子的變化

圖1是觀測(cè)期間的氣象條件、O3濃度和冬小麥生物要素因子的變化圖.圖1a～圖1f是氣象條件和O3濃度的日變化過程圖.圖1a中,冬小麥覆蓋期太陽輻射(SR)呈“單峰”變化趨勢(shì),從清晨07:00開始快速上升,到正午12:00左右達(dá)到峰值(600W/m2)后迅速下降.圖1b中,冬小麥覆蓋期土壤水分(SWC)的日變化幅度較小,僅在午后14:00左右有微弱增大(32.2%).圖1c中,各溫度均呈現(xiàn) “單峰”變化,冬小麥覆蓋期溫度(Ta-w)和裸土期溫度(Ta-bare)均在午后14:00左右達(dá)到最大值(分別為22℃和27℃),變化范圍分別為15℃～22℃和24℃～27℃;裸土期表面溫度(Tsurf)在正午達(dá)到最大值(31℃),變化范圍為23℃～31℃.圖1d中,冬小麥覆蓋期O3濃度(CO-w)和裸土期O3濃度(CO-bare)變化趨勢(shì)相同,均在從07:00左右開始快速上升,在16:00左右達(dá)到一天的峰值(分別為60nL/L和70nL/L)后快速下降,20:00后保持緩慢下降的趨勢(shì),CO-bare的值略高于CO-w.圖1e中,冬小麥覆蓋期水汽壓差(VPD)在清晨達(dá)到最小值后上升,在午后15:00左右達(dá)到最大值(1.8kPa)后迅速下降;裸土期空氣相對(duì)濕度(RHbare)和表面相對(duì)濕度(RHsurf)的日變化趨勢(shì)均與VPD相反,均在15:00左右達(dá)到最小值(分別為72%和52%),變化范圍分別為72%～95%和53%～90%.圖1f中,冬小麥覆蓋期摩擦速度(u*)在午后15:00達(dá)到最大值(0.4m/s)后下降,20:00后又緩慢上升.

圖1 觀測(cè)期間氣象條件、O3濃度的小時(shí)變化及生物要素的逐日變化Fig.1 Diurnal and time series variations of meteorological conditions, ozone concentration and crop phenology

圖1g,1h是冬小麥葉面積指數(shù)(LAI)和株高(hc)的時(shí)間序列變化圖.圖1g中,冬小麥綠葉葉面積指數(shù)(LAIgreen)迅速增長(zhǎng),在110d左右達(dá)到最大值3.5m2/m2后逐漸減小至1.1m2/m-2;冬小麥黃葉葉面積指數(shù)(LAIyellow)從120d左右逐漸增大至0.97m2/m-2.圖1h中,冬小麥hc逐漸增大,在12 5d左右達(dá)到最大值(0.73m)后并維持在該高度.

2.2 Surfatm-O3模型不同阻力的參數(shù)化修訂

2.2.1 氣孔阻力Rsleaf—Javis氣孔導(dǎo)度模型 根據(jù)SC-1穩(wěn)態(tài)氣孔導(dǎo)度儀觀測(cè)的冬小麥拔節(jié)期-蠟熟期旗葉氣孔導(dǎo)度數(shù)據(jù)對(duì)Javis氣孔導(dǎo)度模型進(jìn)行參數(shù)化擬合(圖2和表1).觀測(cè)期間最大氣孔導(dǎo)度Gmax為280mmolO3/(m2·s),最小氣孔導(dǎo)度是最大氣孔導(dǎo)度的10%,因此Gmin= 0.1.圖2是環(huán)境因子(PAR、Ta-w、VPD和SWC)對(duì)氣孔導(dǎo)度限制作用的邊界線分析.從圖2a可以看出,冬小麥氣孔導(dǎo)度隨著光照強(qiáng)度的增加迅速上升,具有較為典型的光飽和響應(yīng)變化趨勢(shì),在PAR = 600mol/(m2·s)左右時(shí)氣孔導(dǎo)度到達(dá)最大.圖2b中冬小麥氣孔導(dǎo)度與Ta-w的響應(yīng)曲線為“鐘形”趨勢(shì),在Ta-w= 25℃時(shí)氣孔導(dǎo)度達(dá)到最大,其中冬小麥氣孔運(yùn)動(dòng)的生理最低和最高溫度分別為18℃和33℃.圖2c中冬小麥氣孔導(dǎo)度在VPD低值時(shí)完全開放,當(dāng)VPD = 2.2kPa時(shí),氣孔導(dǎo)度線性下降,當(dāng)VPD ＞ 3.2kPa時(shí),氣孔基本關(guān)閉.圖2d中,冬小麥氣孔導(dǎo)度隨SWC的增大而迅速線性上升,當(dāng)SWC ＞ 35%,氣孔持續(xù)維持最大開度.Javis氣孔導(dǎo)度限制因子的公式和參數(shù)取值詳見表1.

圖2 環(huán)境因子對(duì)氣孔導(dǎo)度限制作用的邊界線分析Fig.2 Boundary-line analysis of the relationship between relative stomatal conductance and variables

2.2.2 裸土期Rsoil早期的O3干沉降模型一般將引入的土壤阻力設(shè)置為常數(shù),僅有較少的研究對(duì)土壤阻力建立參數(shù)化方案,且這些研究主要集中認(rèn)為SWC是影響土壤阻力的驅(qū)動(dòng)因子[47],而Stella等[48]在裸土期O3干沉降過程的研究結(jié)果提出相比于SWC,空氣相對(duì)濕度(RH)才是影響Rsoil最為重要的因子,其中表面相對(duì)濕度(RHsurf)比空氣相對(duì)濕度對(duì)Rsoil的影響更大.本文利用該研究結(jié)果,分別對(duì)裸土期Rsoil-bare與RHbare、RHsurf做相關(guān)性進(jìn)行分析(圖3).由圖3可見,Rsoil-bare隨RHbare和RHsurf均呈指數(shù)上升趨勢(shì),且Rsoil-bare與RHsurf的相關(guān)性更為顯著(R2= 0.65),這與Stella[48]等的研究結(jié)果一致.綜上,選擇了RHsurf作為Rsoil-bare的主要影響因子進(jìn)行參數(shù)化修訂,則擬合結(jié)果為:Rsoilmin= 78.48,ksoil= 0.023,并將該擬合結(jié)果應(yīng)用到冬小麥覆蓋期Rsoil的計(jì)算.

2.2.3 表面阻力Rcut為了確定公式(17)中參數(shù)Racmax和Rcutmin的取值,分析了冬小麥覆蓋期RH＜ 60%的條件下非氣孔阻力實(shí)測(cè)值(Gnsm)與u*的關(guān)系(圖4a),并基于該公式對(duì)其進(jìn)行了擬合.這里的Rsoil是根據(jù)公式(17)擬合得到的平均Rsoil值(240s/m),Racmax和Rcutmin的最終的擬合結(jié)果分別為25和280s/m. Racmax是參數(shù)b和LAI與hc的乘積,由于冬小麥覆蓋期平均LAI和hc分別為2.65m2/m2和0.6m,因此計(jì)算得到b的取值為15.7m-1,這個(gè)結(jié)果與Lamaud等[34]研究玉米田O3干沉降過程(b =12.3m-1)和van Pul等[46]的結(jié)果(b=14m-1)相似,但Racmax的值比Laumand等[34]的結(jié)果小約7倍,這主要是冬小麥的LAI和hc與玉米之間存在很大差距,這表明Rac與植物的結(jié)構(gòu)密切相關(guān);通過對(duì)比玉米田研究獲得的Racmax/(Rsoil?u*)比值結(jié)果(2.5),比本文冬小麥田(0.4)大很多,可見在RH＜60%的情況下冬小麥田的土壤沉降量要比玉米田的小很多.Massman[49]對(duì)公式(19)中Rcutmax參數(shù)修訂中提出Rcutmax= A/LAI的公式(其中A取值為5000),認(rèn)為Rcutmax僅與植物的LAI相關(guān),并沒有考慮u*的影響.在這里對(duì)兩個(gè)公式計(jì)算的值進(jìn)行一個(gè)對(duì)比,本文中平均u*為0.28m/s,通過公式(19)得到平均Rcutmax為1000s/m;利用Massman[49]的公式得到的Rcutmax為1886s/m(5000/2.65),可看出兩者的結(jié)果還是比較接近的,但前者的Rcutmax不僅考慮了植物的LAI,還同時(shí)考慮了u*的影響.

表1 Javis氣孔導(dǎo)度模型限制函數(shù)和其參數(shù)取值Table 1 Parameterisations used in the Javis-tpye stomatal conductance model

圖3 裸土期Rsoil-bare/RHbare和RHsurf的相關(guān)關(guān)系Fig.3 The relationship between Rsoil-bare/RHbare and RHsurf during the bare-soil periods

為了確定公式中kcut的取值,分析了公式(18)中Rcutmin?Gcut/u*與RH的關(guān)系(圖4b),從圖4b可以看出,它們之間呈指數(shù)增長(zhǎng)趨勢(shì),通過擬合得到kcut= 0.047.該擬合值與Laumand等[34]和Stellar等[29]的結(jié)果相似.

圖4 基于公式(17)～(18)對(duì)表面阻力參數(shù)的擬合Fig.4 The fitting parameters of culticular resistance based on formula (17)～(18)

2.3 Surfatm-O3模型的驗(yàn)證

圖5是冬小麥覆蓋期實(shí)測(cè)Vd和模擬Vd的逐日變化對(duì)比.從圖5可以看出,模擬Vd與實(shí)測(cè)Vd之間有較好的一致性,平均實(shí)測(cè)和模擬Vd值分別為0.39和0.37cm/s,模擬值比實(shí)測(cè)值低估5.3%.圖6a是冬小麥覆蓋期總O3通量實(shí)測(cè)值(FO-w,即實(shí)測(cè)Vd?CO-w)和模擬FO-w的1:1散點(diǎn)圖,通過雙樣本t檢驗(yàn)分析,實(shí)測(cè)和模擬FO-w之間不存在顯著差異(P ＜ 0.01),決定系數(shù)R2為0.65,斜率為0.837.盡管Vd和FO-w的模擬結(jié)果較好,但是針對(duì)不同通道的O3干沉降彼此之間會(huì)存在一定的相互補(bǔ)償和抵消,所以有必要對(duì)每一個(gè)阻力參數(shù)進(jìn)行逐一的驗(yàn)證.

圖5 冬小麥覆蓋期實(shí)測(cè)Vd和模擬Vd的逐日變化對(duì)比Fig.5 Time series variations of measured Vd and modelled Vd in winter wheat field

為了驗(yàn)證Rsoil的模擬效果,對(duì)裸土期的總O3通量實(shí)測(cè)值(FO-bare,即土壤O3沉降通量 =Rsoil-bare?CO-bare)和模擬FO-bare進(jìn)行了比較(圖6b).從圖6b中發(fā)現(xiàn)裸土期的實(shí)測(cè)FO-b和模擬FO-bare模擬結(jié)果較好(R2= 0.77),斜率為0.827.由此間接可以證明利用裸土期的土壤阻力參數(shù)的修訂應(yīng)用于冬小麥覆蓋期Rsoil的運(yùn)用是有效可靠的.

為了驗(yàn)證Rsleaf的模擬結(jié)果,對(duì)Javis氣孔導(dǎo)度模型模擬的綠葉氣孔導(dǎo)度()和彭曼公式結(jié)合GPP計(jì)算的實(shí)測(cè)Gsm的逐日變化進(jìn)行了比較(圖7).從圖7可以看出,與實(shí)測(cè)Gsm相比,在75～95d和135～150d模擬值略有低估,而95～135d模擬值略有高估.模擬值低估的原因可能是因?yàn)镚st1的推演估算中由于土壤蒸騰作用就存在一些誤差,而模擬值高估的原因可能是由于95～135d處于冬小麥生理活躍期(抽穗-揚(yáng)花期),較大的LAIgreen導(dǎo)致較小的Rsgreen,從而使Gsgreen較大.

目前Rcut值的獲取仍沒有直接的觀測(cè)手段,所以本研究無法給出Rcut的模擬驗(yàn)證結(jié)果.但是通過對(duì)Rsoil和Rsleaf的較好驗(yàn)證,并結(jié)合模擬模擬的結(jié)果與實(shí)測(cè)模擬的良好一致性,從而推斷出Rcut的模擬結(jié)果也同樣在可以接受的范圍之內(nèi).

圖7 綠葉氣孔導(dǎo)度()模擬值和實(shí)測(cè)Gsm的逐日變化Fig.7 Time series variations of measured (Gsm) and modelled stomatal conductance () for green leaf

2.4 不同沉降通道的分配比例

圖8 平均(a)、白天(b)和夜晚(c)的表面、土壤、綠葉氣孔、黃葉氣孔沉降通道分配比的變化Fig.8 Mean (a), daily (b), and nocturnal (c) relative contributions of cuticular, soil, stomatal for green leaves, and stomatal for yellow leaves

圖8分別是平均、白天和夜晚表面、土壤、綠葉氣孔、黃葉氣孔沉降通量所占總O3通量分配比例的變化圖.從圖8a可以看出,非氣孔沉降(表面沉降和土壤沉降)是O3干沉降主要的沉降通道,占總O3通量的68.8%.在非氣孔沉降中,平均表面沉降所占比例較高,占平均非氣孔沉降量的46.7%,這可能是因?yàn)橛^測(cè)期間正處于冬小麥主要生長(zhǎng)期(拔節(jié)-揚(yáng)花期),LAI不斷增長(zhǎng),一方面會(huì)使Rac增加,導(dǎo)致土壤沉降減少;另一方面會(huì)使Rcut減小,從而增大表面沉降.平均綠葉氣孔沉降量占總O3通量的28.6%.在100～130d天綠葉氣孔沉降較大,說明綠葉氣孔沉降與冬小麥的生長(zhǎng)旺盛期密切相關(guān).平均黃葉氣孔沉降量隨著冬小麥綠葉的衰老而逐漸增大,占總O3通量的2.6%.

從圖8b可以看出,白天綠葉和黃葉的氣孔沉降比例較圖8a相比比值增大,相反非氣孔沉降比例減小至58.8%,其中白天綠葉和黃葉氣孔沉降分別占總O3通量的37.7%和3.5%.這主要是因?yàn)榘滋熘参锏臍饪壮两蹬c其氣孔開度密切相關(guān),植物的光合作用使得氣孔張開,同時(shí)也使O3進(jìn)入到氣孔,增加了氣孔沉降.從夜間圖可以看出,夜間由于植物氣孔的關(guān)閉,非氣孔沉降成唯一的沉降通道,其中表面沉降是主要的非氣孔沉降通道,占64.3%.這可能是因?yàn)橐归g的相對(duì)濕度較高,一方面增加了表面沉降,另一方面使土壤沉降減小[33-34].對(duì)比其他陸地生態(tài)系統(tǒng)的研究結(jié)果,Stella等[29]在玉米田研究中發(fā)現(xiàn)在玉米成熟期平均非氣孔沉降可占總O3沉降的70%～80%; Fares等[50]在森林研究中得到非氣孔沉降隨季節(jié)變化所占比例可由33%～50%增加到65%; Gerosa等[51-52]在森林研究中也指出非氣孔沉降可占O3干沉降的70%;大量研究指出在干植物冠層白天非氣孔O3沉降量占總O3通量的30%～70%[53-54],氣孔沉降通道占30%左右[55-57].

2.5 NO與O3的化學(xué)反應(yīng)

冬小麥覆蓋期和裸土期Vd實(shí)測(cè)值和模擬值之間雖然趨勢(shì)相同, 模擬效果較好,但是兩者相比均存在模擬值低估的現(xiàn)象.有研究指出土壤中排放的NO會(huì)增加O3干沉降速率[48,58],也有研究指出植物自身釋放的BVOC也會(huì)與O3發(fā)生化學(xué)反應(yīng),從而影響O3的干沉降過程[54,59-60];這些化學(xué)反應(yīng)也是O3干沉降的另一條沉降通道.為了解NO與O3的化學(xué)反應(yīng)對(duì)O3干沉降過程的影響,利用裸土期監(jiān)測(cè)的大氣中的NO濃度和土壤排放的NO通量(FNO)的數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)未發(fā)表)與裸土期實(shí)測(cè)和模擬Vd之間的差值進(jìn)行對(duì)比分析(圖9).如圖9所示實(shí)測(cè)和模擬Vd之間的差值與大氣中的NO濃度并沒有什么相關(guān)性(R2=0.004),而隨FNO的增加而增加(R2=0.48),且當(dāng)FNO＞0.18nmol/(m2·s)時(shí),模擬Vd明顯小于實(shí)測(cè)Vd.由此可見大氣中的NO并未對(duì)O3干沉降過程產(chǎn)生影響,而土壤排放的NO確實(shí)會(huì)影響O3干沉降過程.

圖9 裸土期實(shí)測(cè)與模擬Vd的差值與大氣中的NO濃度(a)和土壤排放的FNO(b)的關(guān)系Fig.9 Difference between measured and modelled Vd as a function of air NO concentration (a) and soil NO flux FNO (b)

3 討論

3.1 Surfatm-O3干沉降模型的敏感性分析

本研究選擇了Surfatm-O3干沉降模型中各阻力參數(shù)中的Gmax、ksoil、Rsoilmin、kcut和Rcut對(duì)該模型進(jìn)行敏感性分析.由于夜間的u*數(shù)據(jù)較小,因此這里主要對(duì)白天的情況進(jìn)行分析,為了區(qū)分不同氣象條件下各阻力參數(shù)對(duì)O3干沉降過程的影響,這里考慮了晴朗白天和陰天白天兩種情況,主要通過SR、T和RH的變化進(jìn)行區(qū)分,這里將晴朗白天定義為SR ＞ 400W/m2,T ＞ 20℃且60%＜ RH ＜ 70%,將陰天白天定義為0 ＜ SR ＜400W/m2,T ＜ 15℃且RH ＞ 80%.此外,為了進(jìn)一步了解冬小麥處于不同生育期對(duì)O3干沉降過程的影響,這里還選擇了其3個(gè)生育期,主要通過不同株高(hc)和葉面積指數(shù)(LAI)來區(qū)分,分別對(duì)應(yīng)裸土期(hc=0& LAI=0)、生長(zhǎng)旺盛期(hc=0.5m&LAI=2m2/m2)和成熟期(hc=1m & LAI=4m2/m2).具體分類見表2,其中參考值是指以本研究冬小麥的hc和LAI的平均值計(jì)算得到的總O3通量.

土壤阻力參數(shù)的敏感性與植物冠層結(jié)構(gòu)密切相關(guān),土壤阻力會(huì)隨植物冠層的發(fā)展而減小,而氣孔和表面阻力則隨之增加.主要是因?yàn)闅饪缀捅砻鍻3沉降通道對(duì)總O3通量的貢獻(xiàn)隨作物的LAI增加而增加,而表面沉降通道貢獻(xiàn)率的增加會(huì)使冠層內(nèi)空氣動(dòng)力學(xué)阻力(Rac)增加,從而導(dǎo)致土壤沉降通道貢獻(xiàn)率的降低.

目前氣象條件對(duì)該模型阻力參數(shù)的影響并不是非常明確.因此選擇了兩種不同氣象條件對(duì)模型阻力參數(shù)進(jìn)行敏感性分析:晴朗白天和陰天白天.氣象條件的變化不僅僅會(huì)帶來氣孔、土壤和表面阻力參數(shù)的改變,同時(shí)也會(huì)造成其他阻力參數(shù)(例如空氣動(dòng)力學(xué)阻力、邊界層阻力和冠層內(nèi)空氣學(xué)阻力)的變化,但這里主要考慮了氣孔、土壤和表面阻力參數(shù)所帶來的影響.從表2可以看出,相比晴朗白天,總體而言,氣孔、表面和土壤阻力參數(shù)均在陰天白天表現(xiàn)的敏感性更高.

表2 Surfatm-O3干沉降模型各阻力參數(shù)對(duì)總O3通量模擬值的敏感性分析Table 2 Response of modelled total ozone flux to parameters of ozone deposition resistances

對(duì)于氣孔阻力來說,在不同生育期,與參考值相比,±25%的Gmax變化最大導(dǎo)致了模擬總O3通量+20%的變化;Gmax在陰天白天的影響比晴天白天大很多.Gmax隨hc和LAI的增大,與參考值相差越大,在成熟期的影響最大.然而,這里僅考慮了Gmax這一個(gè)參數(shù)的變化對(duì)該模型造成的影響,而Javis氣孔導(dǎo)度模型中的其他參數(shù)變化也會(huì)導(dǎo)致模擬總O3通量不同程度的變化.對(duì)土壤阻力來說,裸土期時(shí)期(hc=0,LAI=0),ksoil非常敏感,與參考值相比,±25%的ksoil變化導(dǎo)致了模擬總O3通量晴天白天最大+24%的變化,而導(dǎo)致陰天白天總O3通量最大高達(dá)+60%的變化.ksoil隨hc和LAI的增大,與參考值相差越小,在成熟期影響最小.Rsoilmin的敏感程度相比ksoil則小的多,±25%的Rsoilmin的變化導(dǎo)致晴天白天總O3通量最大+7%的變化,導(dǎo)致陰天白天最大+19%的變化.與ksoil一致,Rsoilmin也隨hc和LAI的增大,與參考值相差越小,在成熟期影響最小.當(dāng)ksoil和Rsoilmin減小時(shí),模擬的總O3通量增加.對(duì)于表面阻力來說,在不同生育期,kcut白天的敏感性均較低,與參考值相比,無論晴天還是陰天±25%的kcut變化對(duì)模擬的總O3通量幾乎沒有影響,且hc與LAI的變化對(duì)其影響也較小.

對(duì)于以上敏感性分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)白天每個(gè)參數(shù)的變化均會(huì)對(duì)該模型模擬的總O3通量帶來較大的偏差,不僅依賴于氣象因子的變化,而且也隨作物不同生育期冠層結(jié)構(gòu)變化而變化;其中在白天氣象因子對(duì)模擬總O3通量的影響要大于作物生育期的改變.因此無論是氣象條件的變化或者是作物冠層結(jié)構(gòu)的變化,該O3干沉降模型對(duì)于O3干沉降量的模擬均有很強(qiáng)的適應(yīng)性.對(duì)比其他研究結(jié)果,Stella等[29]利用Surfatm-O3模型研究玉米田時(shí)發(fā)現(xiàn)土壤阻力在裸土期和作物生長(zhǎng)早期的敏感性較高;當(dāng)作物冠層完全發(fā)展后表面和氣孔阻力會(huì)對(duì)O3干沉降過程帶來很大的影響;Massman[49]指出在晴朗的夜晚Rcutmax的改變會(huì)導(dǎo)致總O3通量+65%的變化;Lamaud等[34]指出kcut的敏感性較低,會(huì)引起模擬總O3通量小于1%～34%的改變.

3.2 NO與O3的化學(xué)反應(yīng)

為了進(jìn)一步分析NO對(duì)裸土期Vd的影響,分別計(jì)算了從觀測(cè)高度到地面之間的大氣中NO與O3的化學(xué)反應(yīng)時(shí)間(tchem)和氣體分子傳輸時(shí)間(ttrans),并對(duì)其進(jìn)行了分析,其中tchem和ttrans的公式如下:

式中:XNO(z)是觀測(cè)高度的大氣NO濃度,nL/L;kr是反應(yīng)速率,由裸土期空氣溫度決定,kr=0.0444exp(-1370/Ta-bare+273.15)[61-62];z是觀測(cè)高度,m;z0是地面高度,m.

圖10 裸土期大氣中NO與O3的化學(xué)反應(yīng)時(shí)間(tchem)與氣體分子傳輸時(shí)間(ttrans)的相關(guān)關(guān)系Fig.10 Time of chemical depletion of O3 by NO (tchem)versus time of diffusive transport (ttrans) in bare-soil field

圖10為裸土期tchem與ttrans的相關(guān)關(guān)系.從圖10可以看出,大多數(shù)ttrans的值較小,比tchem小近10倍,這說明大氣中NO在傳輸過程中來不及與O3進(jìn)行化學(xué)反應(yīng),從而間接表明與O3發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的是來自于土壤排放的NO.但從圖10也發(fā)現(xiàn),少數(shù)ttrans的值較大,而tchem的值較小,可能是因?yàn)榇藭r(shí)大氣中的NO濃度很高,而此時(shí)u*較小,造成ttrans較大,從而使得大氣中的NO在傳輸過程中可能存在少量的NO與O3進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)的過程,但大多數(shù)化學(xué)反應(yīng)是與土壤排放的NO.結(jié)合圖9可表明大氣中NO對(duì)裸土期的Vd變化的影響甚微,推斷其對(duì)O3干沉降過程幾乎沒有影響;而土壤排放的NO與O3的化學(xué)反應(yīng)會(huì)影響O3干沉降過程,成為O3干沉降的另一條通道.因此在O3干沉降模型研究中需要考慮土壤排放的NO與O3的化學(xué)反應(yīng)對(duì)其產(chǎn)生的影響和該過程所占O3干沉降的分配比例,這些也將是我們下一步亟待開展的工作.

4 結(jié)論

4.1 冬小麥田總O3通量和沉降速率的模擬值和實(shí)測(cè)值趨勢(shì)相似,平均模擬和實(shí)測(cè)Vd值分別為0.37和0.39cm/s,模擬值比實(shí)測(cè)值低估5.3%;模型中每一個(gè)獨(dú)立阻力公式的模擬效果均較好.

4.2 平均非氣孔沉降(表面沉降和土壤沉降)是O3干沉降的主要沉降通道,占總O3沉降量的68.8%.在非氣孔沉降中,表面沉降占非氣孔沉降量的46.7%;平均綠葉和黃葉氣孔沉降量分別占總O3通量的28.6%和2.6%.白天非氣孔沉降比例減小,氣孔沉降比例增大.夜晚表面沉降和土壤沉降分別占總O3通量的64.3%和35.7%.

4.3 大氣中NO對(duì)O3干沉降過程影響甚微,而土壤排放的NO會(huì)影響該過程,表明土壤排放的NO和O3的化學(xué)反應(yīng)是O3干沉降的另一條通道.因此O3干沉降模型中需要考慮土壤排放的NO與O3進(jìn)行的化學(xué)反應(yīng)對(duì)其產(chǎn)生的影響.

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