劉 想

(鎮(zhèn)江高等?？茖W(xué)校 醫(yī)藥與化材學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212028)

1 微生物燃料電池技術(shù)

微生物燃料電池(Microbial fuel cells，MFCs)技術(shù)作為一種新型的生物電化學(xué)系統(tǒng)，以電化學(xué)技術(shù)為基礎(chǔ)，利用微生物作為催化劑將儲(chǔ)存在有機(jī)物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能[1]。MFCs是電子的獲得與傳遞過(guò)程，即陽(yáng)極微生物在無(wú)氧條件下降解或氧化有機(jī)物，產(chǎn)生電子并通過(guò)細(xì)胞呼吸酶在胞內(nèi)傳遞，產(chǎn)生的質(zhì)子則穿過(guò)內(nèi)膜，流過(guò)ATP酶，使 ADP轉(zhuǎn)化為 ATP，為細(xì)胞提供能量，電子進(jìn)而被釋放，傳遞給陽(yáng)極， 再由陽(yáng)極傳遞至陰極，并產(chǎn)生相應(yīng)的由陰極到陽(yáng)極的電流。MFCs可以利用微生物直接將廢水或污泥中的有機(jī)物降解，還可以將微生物代謝過(guò)程產(chǎn)生的電子轉(zhuǎn)化成電流，從而獲得電能。

1.1 MFCs的分類

隨著對(duì)MFCs技術(shù)研究的深入，研究人員依據(jù)其基本原理構(gòu)建了不同類型的MFCs裝置。對(duì)MFCs進(jìn)行分類有助于深入了解各電池的本質(zhì)區(qū)別。MFCs類型眾多，目前尚沒(méi)有統(tǒng)一的分類標(biāo)準(zhǔn)。

按照MFCs裝置的結(jié)構(gòu)分為單室型MFCs[2]，雙室型MFCs[3]，堆棧型MFCs[4]。圖1，圖2，圖3是3種不同 MFCs構(gòu)型的實(shí)物圖。

圖1 單室MFCs 圖2 雙室MFCs 圖3 MFCs堆棧

單室MFCs又名空氣陰極MFCs，其陰極直接暴露于空氣中，以空氣中的氧氣為電子受體。按照單室MFCs的電極結(jié)構(gòu)可分為3類，即陰陽(yáng)極與膜壓制在一起形成的“三合一”型MFCs，陰極和膜形成的“二合一”型MFCs和無(wú)質(zhì)子交換膜的MFCs。通過(guò)這種方法降低MFCs的內(nèi)阻，提高產(chǎn)電性能[5]。但在單室MFCs中陰極材料需要噴涂催化劑來(lái)提高工作效率，耗時(shí)較多，操作不是很方便[6]。

雙室型MFCs有1個(gè)陽(yáng)極室和1個(gè)陰極室，中間由分隔材料(如PEM、雙極膜等)分開。雙室MFCs陰、陽(yáng)極室被分開，有利于分別探究陰極室、陽(yáng)極室相關(guān)參數(shù)對(duì)MFCs性能的影響，常被用于探究某種特殊底物能否用于產(chǎn)電。因雙室MFCs易于改變運(yùn)行條件而被用于膜材料及陰、陽(yáng)極材料等的性能研究。另外，雙室MFCs操作方便。

單個(gè)的MFCs產(chǎn)生的輸出電壓及功率密度相對(duì)較低，因而有研究者采用將多個(gè)MFCs串聯(lián)/并聯(lián)的方式來(lái)提高輸出電壓和功率密度。Aelterman和Oh的研究發(fā)現(xiàn)，MFCs堆棧能夠獲得較高的電流密度及庫(kù)倫效率，但存在一些問(wèn)題，如在MFCs產(chǎn)電運(yùn)行后期電壓不平衡，產(chǎn)生反向電壓[4,7]。目前堆棧MFCs沒(méi)有得到廣泛的應(yīng)用，仍有很多技術(shù)問(wèn)題需要解決。

除了上述幾種反應(yīng)器構(gòu)型外，研究者還設(shè)計(jì)出其他構(gòu)型的反應(yīng)器，如上流式反應(yīng)器[8]、降流式反應(yīng)器[9]、管狀填充反應(yīng)器[10]等。這些反應(yīng)器新型結(jié)構(gòu)的開發(fā)有利于提高M(jìn)FCs的功率輸出，盡管目前研究得還不是很多，但為研究人員提供了更多選擇。

1.2 MFCs工作原理及電子傳遞機(jī)制

不同于傳統(tǒng)型燃料電池，MFCs的陽(yáng)極無(wú)需金屬催化劑參與，以微生物為反應(yīng)的主體，具有獨(dú)特的性能。常見(jiàn)的雙室MFCs裝置結(jié)構(gòu)如圖2所示，主要包括陽(yáng)極室、陰極室和中間的分隔膜。以典型的有質(zhì)子交換膜的雙室微生物燃料電池為例，它的工作原理如下：

1) 在陽(yáng)極區(qū)，微生物生長(zhǎng)代謝，通過(guò)呼吸作用將有機(jī)底物氧化并釋放電子和質(zhì)子(NADH)。

2) 釋放的電子在微生物作用下通過(guò)電子傳遞介質(zhì)轉(zhuǎn)移到陽(yáng)極表面，并通過(guò)連接陽(yáng)極與陰極的外導(dǎo)線輸送至陰極。

氧傳感器的構(gòu)造是在試管狀的氧化鋯內(nèi)外側(cè)涂有白金，內(nèi)部直通大氣，外表面與發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣直接接觸。在高溫情況下,氧化鋯內(nèi)外兩側(cè)濃度在14.7∶1附近時(shí)的輸出電壓會(huì)發(fā)生突變，借助氧化鋯這一特質(zhì)，通過(guò)監(jiān)測(cè)輸出電壓的變化來(lái)判斷發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣中氧氣的濃度是過(guò)濃還是過(guò)稀。當(dāng)濃度大于理論空燃比(即過(guò)濃)時(shí)，輸出電壓小于1V；過(guò)稀時(shí)，輸出電壓大于0。氧傳感器只能檢測(cè)混合汽的稀濃狀態(tài)，而無(wú)法檢測(cè)具體的數(shù)值，也就是只能用于定性檢測(cè)，而無(wú)法做定量檢測(cè)，因此在歐4及以后的車型上，將氧傳感器作為主傳感器的越來(lái)越少，只作為副傳感器，用來(lái)輔助主氧傳感器檢測(cè)三元催化器的轉(zhuǎn)換效率。

3) 釋放的質(zhì)子透過(guò)質(zhì)子交換膜到達(dá)陰極區(qū)。在陰極區(qū)，電子、質(zhì)子和氧氣反應(yīng)生成水，這樣就形成電子回路，最終輸出電能。隨著陽(yáng)極區(qū)有機(jī)物的不斷氧化和陰極反應(yīng)的持續(xù)進(jìn)行，在外電路持續(xù)產(chǎn)生電流。MFCs就是利用陽(yáng)極的微生物進(jìn)行生物催化氧化的過(guò)程，酶、輔酶、電子傳遞體等共同參與[11]。以葡萄糖為例，其反應(yīng)式如下：

陽(yáng)極反應(yīng)

C6H12O6+6H2O→6CO2+24H++24e-，

(1)

E°=0.014 V；

陰極反應(yīng)

6O2+24H++24e-→12H2O，

(2)

E°=1.23 V。

圖2 雙室微生物燃料電池結(jié)構(gòu)示意圖

陽(yáng)極電子傳遞機(jī)制是理解MFCs產(chǎn)電原理的關(guān)鍵，并且電子轉(zhuǎn)移的方式、效率、速率直接影響電池電能輸出。截至目前，人們發(fā)現(xiàn)，產(chǎn)電微生物進(jìn)行電子傳遞的方式主要有細(xì)胞直接接觸電子傳遞、納米導(dǎo)線傳遞和電子中介體傳遞[12-14]。

細(xì)胞直接接觸電子傳遞是指陽(yáng)極微生物直接附著在陽(yáng)極表面形成生物膜，微生物在合成代謝中產(chǎn)生的電子通過(guò)細(xì)胞外膜蛋白(細(xì)胞色素蛋白)傳遞到陽(yáng)極。因此，只有與電極表面接觸的那層生物膜才能應(yīng)用此機(jī)制傳遞電子。

納米導(dǎo)線傳遞理論是指某些微生物在生長(zhǎng)代謝過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生一種導(dǎo)電物質(zhì)，形似納米導(dǎo)線，電子可通過(guò)“納米導(dǎo)線”轉(zhuǎn)移至陽(yáng)極電極[12,14]。細(xì)胞膜通過(guò)納米導(dǎo)線與陽(yáng)極電極表面相連，細(xì)胞內(nèi)的電子經(jīng)過(guò)細(xì)胞膜后直接通過(guò)納米導(dǎo)線到達(dá)電極表面，解除了細(xì)胞膜與電極的傳遞束縛，使得不僅僅是靠近電極表面的單層膜可以傳遞電子。目前，已觀測(cè)到許多細(xì)菌，如地桿菌、希瓦氏菌，存在納米導(dǎo)線。

電子中介體傳遞理論是指MFCs中的產(chǎn)電微生物除了利用直接接觸和納米導(dǎo)線外，還可通過(guò)電子中介體傳遞電子。最初的MFCs研究中是通過(guò)外源添加電子中介體完成電子傳遞過(guò)程的。常見(jiàn)的電子中介體有腐殖質(zhì)、半胱氨酸、亞甲基藍(lán)、中性紅等。用于MFCs電子傳遞的中介體應(yīng)具有易通過(guò)細(xì)胞膜、溶解度高、易從電子受體上獲取電子等特點(diǎn)[15]。

2 MFCs國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀

MFCs是一種以微生物為催化劑降解有機(jī)物并產(chǎn)生電能的新方法，即利用細(xì)菌降解生物質(zhì)將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的一種裝置，是在電化學(xué)、生物學(xué)、材料學(xué)的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的。1911年，英國(guó)植物學(xué)家Potter教授首次用鉑作電極，在酵母菌和大腸桿菌培養(yǎng)液中進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試，發(fā)現(xiàn)有電流產(chǎn)生[16]，由此開始了MFCs研究。然而，早期的MFCs存在操作復(fù)雜、產(chǎn)電量低、出現(xiàn)二次污染等缺點(diǎn)，導(dǎo)致MFCs在后來(lái)的很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)沒(méi)有取得突破性進(jìn)展。直到20世紀(jì)80年代，有研究者發(fā)現(xiàn)在MFCs裝置中添加中性紅[17]、硫堇[18]、吩嗪[19]、甲基紫精[20]等電子中介體，提高從細(xì)胞內(nèi)向細(xì)胞外的電子傳遞效率后，顯著改善了MFCs的產(chǎn)電性能。但是電子中介體價(jià)格昂貴、壽命短，且具有生物毒性，易造成二次污染，影響了MFCs的進(jìn)一步發(fā)展。1999年，MFCs的研究取得重大突破，Kim[21]等使用Shewanella putrefaciens構(gòu)建世界上第一個(gè)無(wú)電子中介體的MFCs，由此推動(dòng)了MFCs的發(fā)展。MFCs的功率密度從低于1 W/m3達(dá)到2000 W/m3。這一發(fā)現(xiàn)激發(fā)了人們對(duì)MFCs的研究興趣，促進(jìn)了微生物燃料電池的發(fā)展，MFCs重新成為研究熱點(diǎn)。

后來(lái)，MFCs的研究持續(xù)升溫，碩果累累。Methe[22]等分離出金屬還原菌，并進(jìn)行基因序列組分析，這為了解其自然屬性提供了絕佳機(jī)會(huì)；Reguera[23]，Gorby[12]等發(fā)現(xiàn)了一些產(chǎn)電菌的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制；Logan[20]等總結(jié)分析了MFCs的電子傳遞過(guò)程和化學(xué)反應(yīng)。這些研究成果推動(dòng)了MFCs理論的發(fā)展。2005年Logan[24]將MFCs發(fā)電與污水處理相結(jié)合，成功處理污水的同時(shí)使得MFCs產(chǎn)電。人們開始關(guān)注MFCs的應(yīng)用。目前MFCs的應(yīng)用主要涉及廢水處理、產(chǎn)生電能、微生物電合成(甲烷、氫氣[24])、微生物傳感器[25]等領(lǐng)域。

3 MFCs產(chǎn)電性能的主要影響因素

能夠?qū)FCs產(chǎn)電性能及污水處理效果產(chǎn)生影響的因素很多，主要有溫度、pH值、產(chǎn)電菌性能、電極材料、反應(yīng)器構(gòu)型等[26]。

3.1 溫度

實(shí)驗(yàn)中的操作溫度會(huì)對(duì)MFCs的產(chǎn)電性能產(chǎn)生影響，因?yàn)殛帢O中O2的氧化速率受Pt和溶液中質(zhì)子傳遞速率的限制。王鑫等[27]研究了不同溫度下MFCs的運(yùn)作情況，發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)操作溫度由20 ℃升至30 ℃，MFCs最高輸出功率同步由435 mW·m-2升至483 mW·m-2，而且實(shí)際操作溫度對(duì)陰極和陽(yáng)極電壓均有影響。Min等[28]研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)實(shí)驗(yàn)溫度為15 ℃時(shí)，MFCs實(shí)際運(yùn)行電壓很低，甚至不能正常工作。相對(duì)適宜的MFCs運(yùn)行溫度對(duì)MFCs的大規(guī)模應(yīng)用具有重要意義。

3.2 產(chǎn)電菌

產(chǎn)電菌的種類及生物膜生長(zhǎng)特性影響MFCs的產(chǎn)電性能。趙磊等[29]考察了大腸桿菌及普通變形菌產(chǎn)電能力，發(fā)現(xiàn)普通變形菌MFCs極化現(xiàn)象不明顯，內(nèi)阻低，電量輸出能力較大腸桿菌MFCs高。Picioreanu等[30]通過(guò)模擬電極表面產(chǎn)電微生物菌膜生長(zhǎng)發(fā)現(xiàn)，一定厚度內(nèi)隨菌膜的生長(zhǎng)，MFCs內(nèi)阻減小，電流輸出功率升高。

3.3 電極材料

電極材料不同或電極結(jié)構(gòu)有差異，其相應(yīng)MFCs產(chǎn)電性能均會(huì)不同。Li等[31]發(fā)現(xiàn)，活性炭MFCs電流輸出功率、庫(kù)侖效率分別是碳布MFCs的4倍和3倍。黃霞等[32]發(fā)現(xiàn)，同樣是碳材料，但電極孔徑、比表面積與有效產(chǎn)電菌量正相關(guān)，擴(kuò)大電極表面孔徑、提高電極比表面積或粗糙度均能減小MFCs內(nèi)阻，提升MFCs的產(chǎn)電性能。

4 MFCs的應(yīng)用領(lǐng)域

目前，雖然MFCs遠(yuǎn)未達(dá)到產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用，但因具有清潔、環(huán)保、高效的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)而成為能源、環(huán)境等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

1) 產(chǎn)生電能。Wilkinson等[33]成功將MFCs反應(yīng)器安裝到機(jī)器人中，并通過(guò)指令使機(jī)器人定期自動(dòng)排放、攝取有機(jī)廢水來(lái)維持自身電能供給，以此作為機(jī)器人的電源系統(tǒng)。當(dāng)前MFCs的主要問(wèn)題在于輸出功率密度較低，更換操作過(guò)程耗時(shí)較多，組件設(shè)備價(jià)格昂貴。微電網(wǎng)技術(shù)與MFCs技術(shù)有效結(jié)合將有望彌補(bǔ)MFCs的缺陷。

2) 污水處理。相比傳統(tǒng)污水處理技術(shù)，MFCs具有環(huán)境適應(yīng)能力強(qiáng)、污泥產(chǎn)量低、產(chǎn)電快、能直接獲取清潔電能的優(yōu)點(diǎn)。目前MFCs已實(shí)現(xiàn)了制藥業(yè)、造紙業(yè)、食品加工業(yè)、日常生活產(chǎn)生的有機(jī)廢水的降解處理。如Jiang等[34]用碳?xì)譃殛?yáng)極、鉑催化碳布為陰極的大型MFCs處理污廢水，COD去除率在80%以上。另外，MFCs可以處理無(wú)機(jī)廢水等。如Hong等[35]基于雙室MFCs，雙層PEM構(gòu)建的中間脫鹽室組成了微生物脫鹽電池，脫鹽效率顯著提高。

3) 生物傳感器?；贛FCs的生物傳感器具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)易、實(shí)時(shí)快速等優(yōu)點(diǎn)，在食品、環(huán)境等領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用潛力。Kim等[36]構(gòu)建的MFCs型BOD生物傳感器可實(shí)現(xiàn)測(cè)定廢水運(yùn)行5 a，且與BOD檢測(cè)法相比，其監(jiān)測(cè)結(jié)果重復(fù)性更好，準(zhǔn)確性和精確度更高，耗時(shí)短，受環(huán)境溫度影響較小，無(wú)需添加其他生化試劑。但MFCs作為傳感器，其穩(wěn)定性和可靠性還需加強(qiáng)。

4) 生物修復(fù)。MFCs能夠?qū)⒏鞣N有機(jī)污染物作為電池燃料，將高價(jià)態(tài)有害離子作為最終電子受體，因此MFCs能夠去除污廢水中有機(jī)污染物及高價(jià)態(tài)有害離子，繼而使生物修復(fù)過(guò)程得以實(shí)現(xiàn)[35]。如沉積物型MFCs高效地以腐殖質(zhì)和硫化物等為燃料，以水體硝酸鹽、重金屬離子等為最終電子受體，同時(shí)實(shí)現(xiàn)沉積物自身和污染水體的生物修復(fù)[37]。

5 結(jié)束語(yǔ)

MFCs作為綠色無(wú)污染的新能源技術(shù)，具有潛在的價(jià)值和應(yīng)用前景，但因輸出功率低、電極成本偏高而使其發(fā)展受限。目前，MFCs研究的目標(biāo)大都是提髙系統(tǒng)輸出功率和產(chǎn)電性能，電池陽(yáng)極區(qū)域中電子與電極材料之間的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程起主要作用。在這個(gè)過(guò)程中，電極性能直接影響生物膜的高效附著、胞外電子向電極的高效轉(zhuǎn)移過(guò)程。積極構(gòu)建性能強(qiáng)化的新型電極材料，分析電極材料的性能及對(duì)MFCs性能的影響，解析新型電極材料對(duì)微生物電化學(xué)系統(tǒng)中電子轉(zhuǎn)移的作用機(jī)制，進(jìn)而通過(guò)強(qiáng)化該電子轉(zhuǎn)移過(guò)程而增強(qiáng)MFCs的產(chǎn)電性能，對(duì)MFCs的產(chǎn)業(yè)化具有深遠(yuǎn)意義。

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