程慧波,王乃昂,李曉紅,高 翔,李 媛,魚(yú)騰飛 (.甘肅省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,甘肅 蘭州 70000；.蘭州大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,甘肅 蘭州 70000；.中國(guó)科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院,甘肅 蘭州 70000)

蘭州市主城區(qū)作為蘭州市人類活動(dòng)同大氣環(huán)境之間進(jìn)行能量、質(zhì)量、動(dòng)量以及水汽交換的主要場(chǎng)所,大氣顆粒物的時(shí)空分布、組成成分等對(duì)蘭州市主城區(qū)的生態(tài)環(huán)境、人群健康產(chǎn)生著重要的影響,因此完善和拓展蘭州市主城區(qū)大氣顆粒物污染特征、組分及健康指示的研究顯得尤為重要[1-6].

顆粒物的物理化學(xué)性質(zhì)和顆粒物的粒徑有著密切的關(guān)系,顆粒物的粒徑不僅僅決定了它能否隨著人體的呼吸系統(tǒng)進(jìn)入到人體器官的什么位置,還決定了它在人體內(nèi)的沉積和反應(yīng)作用

[7-9].相關(guān)研究表明,10μm以下的顆粒物可以進(jìn)入人體的鼻腔,9μm 以下可以到達(dá)人體的咽喉、5.8μm 以下可以進(jìn)入人體的氣管,4.7μm 以下可以進(jìn)入人體的一級(jí)支氣管,3.3μm 以下可以進(jìn)入人體的二級(jí)支氣管,2.1μm 以下可以進(jìn)入人體的末端支氣管,1.1μm 以下則可以進(jìn)入人體的細(xì)支氣管,更小的粒徑 0.65μm 以下可以進(jìn)入人體的肺泡[10-14].

顆粒物的研究可以從數(shù)量—粒度、體積—粒度、圖像分析、元素分析等方面入手,從而為顆粒物源解析提供數(shù)據(jù)支撐[15-19].目前,對(duì)不同粒徑顆粒物所對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度、化學(xué)成分、以及人體健康風(fēng)險(xiǎn)的研究相對(duì)較少[20-21],本研究利用八級(jí)Andersen采樣器模擬人體呼吸系統(tǒng)進(jìn)行采樣,對(duì)蘭州市主城區(qū)不同粒徑顆粒物的質(zhì)量濃度、化學(xué)成分以及對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)影響進(jìn)行詳細(xì)分析.

1 材料與方法

1.1 點(diǎn)位布設(shè)

采樣點(diǎn)位布設(shè)在蘭州市主城區(qū)主要選取了蘭州大學(xué)本部6號(hào)公寓、天慶麗舍情園、天慶家園A區(qū)、甘肅環(huán)境科技大廈、蘭煉賓館5個(gè)采樣點(diǎn).點(diǎn)位布設(shè)如圖1所示.

1.2 數(shù)據(jù)及方法

1.2.1 采樣及分析儀器 使用 Anderson 采樣器模擬人類呼吸系統(tǒng),利用采集所得數(shù)據(jù)來(lái)反映空氣中顆粒物對(duì)人類肺的滲透暨整個(gè)人類呼吸系統(tǒng)的穿透和影響.Anderson采樣器共分為8級(jí),其中Stage1～Stage7為小孔級(jí),用于采集不同空氣動(dòng)力學(xué)直徑范圍的微粒,Stage8(F級(jí))是采集級(jí),用于采集次微米級(jí)的超細(xì)顆粒(＜0.43μm),Andersen采樣器采集的顆粒物空氣動(dòng)力學(xué)直徑范圍及模擬的對(duì)應(yīng)人體呼吸系統(tǒng)見(jiàn)圖2.

Andersen采樣器包括了8個(gè)鋁制盤(pán),3個(gè)彈性?shī)A固定為一體,并用 O形圈密封(圖 3).每一個(gè)撞擊級(jí)包含了多個(gè)小孔.氣流以 28.3L/min的流量抽到采樣器時(shí),小孔選擇可吸入顆粒物對(duì)相應(yīng)級(jí)的采樣盤(pán)(膜).

Andersen八級(jí)采樣器選用玻璃纖維濾膜,在2013年春季和冬季分別對(duì)蘭州大學(xué)本部6號(hào)公寓樓下、天慶麗舍情園、天慶家園 A區(qū)、甘肅環(huán)境科技大廈、蘭煉賓館 5個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行采樣,春季采樣時(shí)間為2013年3月23日～3月29日,冬季采樣時(shí)間為2013年12月15日～12月21日,每天采樣時(shí)間段為 0：00～23：59.每個(gè)采樣點(diǎn)每天采集8個(gè)樣品,共采集2周,采集有效樣品共560個(gè).元素分析使用美國(guó) Thermo fish公司 X seriesⅡ電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS),普立泰科ST60全自動(dòng)消解儀,上海超聲SKQ-2200智能超聲波清洗器.主要試劑包括：高純氬氣(純度≥99.999%);Cu、Cd、Pb、Fe、B、Cr、Mn、Sb、Ba、V、Co、Mo、Be、Tl標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1000μg/mL);銠(Rh)內(nèi)標(biāo)儲(chǔ)備液(10μg/mL),質(zhì)譜調(diào)諧液(Be、In、U 等 10μg/mL);硝酸(優(yōu)級(jí)純);氫氟酸(優(yōu)級(jí)純);鹽酸(優(yōu)級(jí)純);過(guò)氧化氫(優(yōu)級(jí)純);所有標(biāo)準(zhǔn)溶液配制均用 Milli-Q超純水.每采集一批樣品時(shí),同時(shí)采集2個(gè)全程序空白樣品;樣品前處理時(shí),同時(shí)進(jìn)行樣品實(shí)驗(yàn)室空白分析;采用標(biāo)準(zhǔn)濾膜進(jìn)行數(shù)據(jù)準(zhǔn)確度測(cè)試,保證濾膜測(cè)試結(jié)果均合格;每測(cè) 20個(gè)樣品,對(duì)曲線的某一點(diǎn)進(jìn)行回測(cè),確保儀器的穩(wěn)定.

圖2 Andersen 采樣器模擬人類呼吸系統(tǒng)示意Fig.2 Schematic diagram of human respiratory system simulated by Andersen sampler

圖3 Andersen八級(jí)采樣器示意Fig.3 Schematic diagram of Andersen eight-stage sampler

1.2.2 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法 采用USEPA推薦的模型對(duì)八級(jí)顆粒物中的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),包括了致癌物引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌物引起的非致癌風(fēng)險(xiǎn)[22].本文分析了 14種元素：Cu、Cd、Pb、Fe、B、Cr、Mn、Sb、Ba、V、Co、Mo、Be、Tl.實(shí)驗(yàn)分析發(fā)現(xiàn)：Be、Cr、Mo、Ba、Tl均未被檢出,因此對(duì)被檢出的元素V、Mn、Fe、Co、Cd、Sb、Pb、Cu 進(jìn)行分析研究,其中Cd、Co屬于致癌風(fēng)險(xiǎn)元素,Pb、Cu、 Mn、Sb、Fe、V 屬于非致癌風(fēng)險(xiǎn)元素.研究對(duì)象分為兒童(0～18歲)和成人(＞18歲).其中非致癌風(fēng)險(xiǎn)重金屬元素評(píng)價(jià)公式為：

致癌風(fēng)險(xiǎn)重金屬元素評(píng)價(jià)公式：

式中：AD表示人體呼吸吸入的暴露日均劑量[mg/(kg?d)];LAD 表示致癌風(fēng)險(xiǎn)重金屬終生暴露日均量[mg/(kg?d)],暴露各項(xiàng)參數(shù)來(lái)自《中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)》[23](表1);C指實(shí)際檢測(cè)得出的重金屬濃度值(mg/m3).對(duì)于非致癌元素健康風(fēng)險(xiǎn),用AD和參考劑量RFD比值來(lái)表示：

式中：HF表示非致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù),RFD表示引起非致癌風(fēng)險(xiǎn)所帶來(lái)健康威脅的最大暴露劑量(Cd、Pb、Cu、Mn、Sb、Co、Fe、V 的暴露參考量RFD 分別為 1.0×10-3,3.5×10-3,4.0×10-3,1.43×10-5,4.0×10-4,5.71×10-6,7.0×10-1,7.0×10-3mg/(kg?d));H Z為多重元素非致癌健康威脅的總風(fēng)險(xiǎn)系數(shù).當(dāng)HF或者HZ小于1時(shí),則非致癌重金屬元素的健康風(fēng)險(xiǎn)較低,甚至可以忽略不計(jì),當(dāng)兩者的風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大于1時(shí),則應(yīng)當(dāng)引起生物群體和社會(huì)的重視.對(duì)于致癌重金屬風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng),用終生暴露日均量LAD和致癌斜率系數(shù)SF乘積表示：

表1 中國(guó)人群暴露參數(shù)Table 1 Exposure parameters of Chinese population

式中：RIS為某一種重金屬致癌重金屬元素的致癌風(fēng)險(xiǎn),SF為暴露產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)值[mg/(kg?d)](Cd 和 Co 的SF值分別為：6.3,9.8mg/(kg?d)).當(dāng)RIS的值在 10-6～10-4的范圍內(nèi)時(shí),則認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)在健康風(fēng)險(xiǎn)范圍內(nèi),當(dāng)大于10-4時(shí),則認(rèn)為該重金屬對(duì)人體健康產(chǎn)生了威脅.

2 結(jié)果和討論

2.1 顆粒物質(zhì)量—粒徑分布

2.1.1 春季顆粒物質(zhì)量—粒徑分布 2013年春季蘭州市主城區(qū)采樣顆粒物質(zhì)量—粒徑分布如表 2所示.春季顆粒物粒徑主要分布在 5.8～10.0μm 和 1.1～3.3μm 的區(qū)間范圍內(nèi),蘭州大學(xué) 6號(hào)公寓采樣點(diǎn)粒徑分布在 5.8～10.0μm 和 1.1～3.3μm之間的顆粒物質(zhì)量濃度分別占總顆粒物質(zhì)量濃度的51.17%和26.84%,其中小于2.1μm的顆粒物質(zhì)量濃度占總顆粒物質(zhì)量濃度的 26.68%,表明了在春季,蘭州大學(xué) 6號(hào)公寓采樣點(diǎn)≤10μm 粒徑的顆粒物質(zhì)量濃度主要集中在2.5μm～10μm區(qū)間.甘肅環(huán)境科技大廈采樣點(diǎn)粒徑分布在 5.8～10.0μm和1.1～3.3μm之間的顆粒物質(zhì)量濃度分別占總顆粒物質(zhì)量濃度的38.68%和30.88%,其中小于3.3μm的顆粒物質(zhì)量濃度占總顆粒物質(zhì)量濃度的 40.79%,在總顆粒物質(zhì)量濃度中的貢獻(xiàn)較大.蘭州市主城區(qū)春季粒徑分布在 5.8～10.0μm 之間的顆粒物質(zhì)量濃度占總顆粒物質(zhì)量濃度的 45.22%,1.1～3.3μm 之間為 26.85%,小于 2.1μm 為 24.33%,顆粒物粒徑質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出2個(gè)高值.

表2 蘭州市主城區(qū)春季顆粒物濃度(mg/m3)Table 2 Particulate in Lanzhou concentration in Spring (mg/m3)

2.1.2 冬季顆粒物質(zhì)量、粒徑分布 冬季顆粒物粒徑主要分布在5.8～10.0μm和0.65～3.3μm 的區(qū)間范圍內(nèi),累積于 10.0～9.0μm(鼻腔)和 9.0～5.8(咽)粒徑段的顆粒物分別占了 12.75%和11.04%;累積于 3.3～2.1μm(二級(jí)支氣管)、2.1～1.1μm(末端支氣管)和 1.1～0.65μm(細(xì)支氣管)粒徑段的顆粒物分別占了17.86%、25.06%、12.48%.蘭州大學(xué) 6號(hào)公寓采樣點(diǎn)粒徑分布在 5.8～10.0μm 和 1.1～3.3μm 之間的顆粒物質(zhì)量濃度分別占總顆粒物質(zhì)量濃度的 28.74%和 40.53%,其中小于 2.1μm 的顆粒物質(zhì)量濃度占總顆粒物質(zhì)量濃度的49.01%.甘肅環(huán)境科技大廈采樣點(diǎn)粒徑分布在 5.8～10.0μm 和 1.1～3.3μm 之間的顆粒物質(zhì)量濃度分別占總顆粒物質(zhì)量濃度的 21.14%和39.38%,其中小于3.3μm的顆粒物質(zhì)量濃度占總顆粒物質(zhì)量濃度的57.04%,在總顆粒物質(zhì)量濃度中的貢獻(xiàn)較大.2013年冬季蘭州市主城區(qū)顆粒物質(zhì)量、粒徑分布如表3所示.

表3 蘭州市主城區(qū)冬季顆粒物濃度(mg/m3)Table 3 Particulate in Lanzhou concentration in Winter (mg/m3)

2.2 重金屬元素分析

對(duì)春季和冬季蘭州市主城區(qū)環(huán)境顆粒物進(jìn)行重金屬元素分析,發(fā)現(xiàn)了Pb、B、Fe、V、Mn、Cu元素在各個(gè)粒徑段均被檢出,且在各個(gè)粒徑段的質(zhì)量濃度各有不同,Co、Cd、Sb在部分粒徑段未被檢出.各個(gè)粒徑段對(duì)應(yīng)的模擬人體器官不同,重金屬元素在各個(gè)粒徑段上的沉積對(duì)人體器官的影響也不同.

2.2.1 春季重金屬元素分析 在 PM10粒徑中,Pb的累計(jì)質(zhì)量濃度最高,為 0.4537μg/m3, B(0.3308μg/m3)、V(0.1222μg/m3)、Cu(0.028μg/m3)次 之 ,Co(0.0013μg/m3)、 Cd(0.0012μg/m3)、 Sb(0.0005μg/m3)最低,其中Pb的質(zhì)量濃度同2006年武漢市 0.4643μg/m3相近,比 2007年西安市1.0186μg/m3要低[24].蘭州市主城區(qū)春季各粒徑重金屬質(zhì)量濃度如表4所示.蘭州市春季主城區(qū)Pb在 PM3.3～4.7粒徑范圍內(nèi)的沉積質(zhì)量濃度最大,為0.2352μg/m3,該粒徑范圍對(duì)應(yīng)的是人體的一級(jí)支氣管,在該粒徑段沉積容易引起血液毒性,損害人體的神經(jīng)系統(tǒng),抑制相關(guān)酶的活性,從而降低血紅素,使紅細(xì)胞內(nèi)的鈉、鉀、水脫失,造成中毒性貧血[25].蘭州市春季主城區(qū)Cd在PM9.0～5.8、PM1.1～4.7均被檢出,說(shuō)明了Cd在人體的咽、一級(jí)支氣管、二級(jí)支氣管、末端支氣管、細(xì)支氣管均有沉積.

表4 蘭州市主城區(qū)春季重金屬元素濃度(μg/m3)Table 4 Heavy metals concentration in the main city of Lanzhou city in Spring (μg/m3)

Pb、B、Fe、V、Mn、Co、Cu、Cd、Sb 9 種 重金屬中, Sb 只有在 PM10.0～9.0(鼻腔)和 PM4.7～3.3(一級(jí)支氣管)中被檢出,后者中的占比最高為83.33%;Cd 在 PM5.8～4.7(氣管)、PM3.3～2.1(二級(jí)支氣管)、PM2.1～1.1末端支氣管中的占比最高分別為16.67%、33.33%、25.0%,隨著呼吸器官的吸入,可進(jìn)入人體的肝臟和腎臟,且對(duì)沉積部位器官損害較大[25];Cu 和 Co 在 PM1.1～0.65(細(xì)支氣管)和 PM0.65～0.43(肺泡)中占比最高,分別為19.64%和23.08%.不同重金屬元素在不同顆粒物粒徑段的占比如圖4所示.

圖4 春季不同重金屬元素在不同顆粒物粒徑段的占比Fig.4 Proportions of heavy metals in different particle size fractions in spring

2.2.2 冬季重金屬元素分析 PM10粒徑中,Pb的累計(jì)質(zhì)量濃度最高,為 0.4199μg/m3,較春季采樣結(jié)果略低.B(0.3487μg/m3)、V(0.1512μg/m3)、Cu(0.032μg/m3) 次 之 ,Co(0.0013μg/m3) 、Cd(0.0011μg/m3)、Sb(0.0011μg/m3)最低,其中 B、V、Cu較春季監(jiān)測(cè)結(jié)果略高.蘭州市主城區(qū)冬季各粒徑重金屬質(zhì)量濃度如表 5所示.蘭州市冬季主城區(qū)Pb在PM3.3～4.7粒徑范圍內(nèi)的沉積質(zhì)量濃度最大,為 0.2177μg/m3,Cd 在 PM9.0～5.8、PM1.1～4.7均被檢出,這一結(jié)果同春季一致, Cd在呼吸器官內(nèi)沉積容易被體內(nèi)吸收,積存于肝或腎臟造成危害,尤以對(duì)腎臟損害最為明顯[25].

表5 蘭州市主城區(qū)冬季重金屬元素濃度(μg/m3)Table 5 Heavy metals’ concentrations in main urban district of Lanzhou City in winter (μg/m3)

圖5 冬季不同重金屬元素在不同顆粒物粒徑段的占比Fig.5 Proportions of heavy metals in different particle size fractions in winter

不同重金屬元素在不同顆粒物粒徑段的占比如圖5所示, Pb主要占比在PM4.7～3.3(一級(jí)支氣管)中,但 Sb 在 PM4.7～3.3(一級(jí)支氣管)中的占比最高為 83.33%,同春季采樣分析結(jié)果一樣.通過(guò)某種重金屬元素在不同粒徑顆粒物對(duì)應(yīng)不同人體器官中的占比,可以反映出該種元素在人體器官中的主要富集部位,更有利于研究重金屬元素對(duì)人體健康的影響.

2.3 顆粒物重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 春季重金屬健康風(fēng)險(xiǎn) 蘭州市主城區(qū)春季有毒重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)可以分為致癌和非致癌風(fēng)險(xiǎn)健康評(píng)價(jià)兩部分,根據(jù)1.2.3的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,運(yùn)用 2.3中的重金屬元素濃度值,分別對(duì)致癌重金屬 Cd、Co和非致癌重金屬Pb、Cu、Mn、Sb、Fe、V 進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),健康風(fēng)險(xiǎn)值如表6所示.

表6 春季蘭州市主城區(qū)模擬呼吸系統(tǒng)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)Table 6 Health risk assessment of simulated respiratory system in the main city of Lanzhou in Spring

續(xù)表6

從表6可以看出,重金屬元素Cd、Pb、Cu、Mn、Sb、Co、Fe、V對(duì)兒童、成年女性和成年男性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)在鼻腔、咽、支氣管、一級(jí)支氣管、二級(jí)支氣管、末端支氣管、細(xì)支氣管、肺泡中的健康風(fēng)險(xiǎn)均小于 1,說(shuō)明了春季蘭州市主城區(qū)在能夠進(jìn)入人體呼吸系統(tǒng)的粒徑小于10μm的顆粒物中,重金屬元素對(duì)各個(gè)年齡段的不同性別群體不存在非致癌的風(fēng)險(xiǎn).總的聯(lián)合兒童 HZ為 0.842,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于成年男性(0.360)和成年女性(0.345),雖然總的聯(lián)合兒童 HZ低于 1,不存在非致癌風(fēng)險(xiǎn),但接近于 1,說(shuō)明了蘭州市主城區(qū)粒徑小于 10μm 的顆粒物對(duì)兒童健康存在風(fēng)險(xiǎn).從各階段 HZ可以看出,兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值在各呼吸系統(tǒng)階段均要高于成年男性和成年女性,成年男性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值高于成年女性.兒童人體二級(jí)支氣管和肺泡對(duì)應(yīng)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值在呼吸系統(tǒng)中最高,分別為0.183和0.173,該階段有可能對(duì)兒童健康風(fēng)險(xiǎn)存在較大的影響.重金屬元素Pb、Mn、Co對(duì)兒童、成年男性和成年女性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值相對(duì)于其他重金屬元素而言較高,說(shuō)明了Pb、Mn對(duì)蘭州市主城區(qū)人群的健康影響較大.

致癌重金屬元素Cd、Co在春季蘭州市主城區(qū)對(duì)兒童、成年女性、成年男性的致癌風(fēng)險(xiǎn)RIS總聯(lián)合值分別為 5.4×10-5、1.3×10-5、1.2×10-5,在 10-6～10-4的范圍內(nèi),說(shuō)明春季蘭州市主城區(qū)能夠進(jìn)入人體呼吸系統(tǒng)的粒徑小于 10μm 的顆粒物中 Cd、Co對(duì)人體不存在致癌風(fēng)險(xiǎn),但是兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn) RIS聯(lián)合值要高,可見(jiàn)兒童對(duì)環(huán)境污染的狀況更為敏感,應(yīng)受到社會(huì)群體的重視.

2.3.2 冬季重金屬健康風(fēng)險(xiǎn) 蘭州市主城區(qū)冬季致癌重金屬Cd、Co和非致癌重金屬Pb、Cu、Mn、Sb、Fe、V健康風(fēng)險(xiǎn)值如表7所示.

表7 冬季蘭州市主城區(qū)模擬呼吸系統(tǒng)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)Table 7 Health risk assessment of simulated respiratory system in the main city of Lanzhou in Winter

續(xù)表7

從表7可以看出,重金屬元素Cd、Pb、Cu、Mn、Sb、Co、Fe、V的非致癌風(fēng)險(xiǎn)均小于1,說(shuō)明了冬季蘭州市主城區(qū)在能夠進(jìn)入人體呼吸系統(tǒng)的粒徑小于 10μm 的顆粒物中,重金屬元素對(duì)各個(gè)年齡段的不同性別群體不存在非致癌的風(fēng)險(xiǎn).總的聯(lián)合兒童 HZ為 0.907,高于春季HZ(0.842),遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于同期成年男性(0.326)和成年女性(0.361),雖然總的聯(lián)合兒童 HZ低于 1,不存在非致癌風(fēng)險(xiǎn),但接近于 1,說(shuō)明了冬季蘭州市主城區(qū)粒徑小于 10μm 的顆粒物對(duì)兒童健康存在風(fēng)險(xiǎn).從各階段HZ可以看出,兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值在各呼吸系統(tǒng)階段均要高于成年男性和成年女性,與春季不同的是,成年女性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值高于成年男性,這可能與成年男性在冬季的外出活動(dòng)較少,室外滯留時(shí)間相比較春季而言縮短有關(guān).兒童人體二級(jí)支氣管和肺泡對(duì)應(yīng)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值在呼吸系統(tǒng)中最高,分別為 0.207和 0.189,該階段有可能對(duì)兒童健康風(fēng)險(xiǎn)存在較大的影響.重金屬元素Pb、Mn對(duì)兒童、成年男性和成年女性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值相對(duì)于其他重金屬元素而言較高,這同春季一致,說(shuō)明了Pb、Mn對(duì)蘭州市主城區(qū)人群的健康影響較大.致癌重金屬元素Cd、Co在冬季蘭州市主城區(qū)對(duì)兒童、成年男性、成年女性的致癌風(fēng)險(xiǎn)值 RIS總聯(lián)合為 4.4×10-5、1.0×10-5、1.0×10-5,在 10-6～10-4的范圍內(nèi),說(shuō)明冬季蘭州市主城區(qū)能夠進(jìn)入人體呼吸系統(tǒng)的粒徑小于10μm的顆粒物中Cd、Co對(duì)人體不存在致癌風(fēng)險(xiǎn),但兒童的RIS總聯(lián)合值要高,因此對(duì)兒童的健康狀況應(yīng)該受到重視.

3 結(jié)論

3.1 蘭州市主城區(qū)春季粒徑分布在 5.8～10.0μm、1.1～3.3μm 及＜2.1μm 的顆粒物質(zhì)量濃度分別占總顆粒物質(zhì)量濃度的45.22%、26.85%和24.33%,顆粒物粒徑質(zhì)量濃度峰值呈現(xiàn)出了雙峰值的態(tài)勢(shì),前者的峰值高于后者.蘭州市主城區(qū)冬季≤10μm 粒徑的顆粒物質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出了雙峰的態(tài)勢(shì),對(duì)應(yīng)呼吸器官中,累積于鼻、喉的顆粒物和進(jìn)入二級(jí)支氣管、末端支氣管、細(xì)支氣管的顆粒物呈現(xiàn)出了兩個(gè)高峰值,后者的峰值高于前者.

3.2 在春季和冬季,Pb的累計(jì)質(zhì)量濃度均最高,分別為0.4537和0.4199ug/m3.Cd作為一種致癌重金屬在 PM9.0～5.8、PM4.7～1.1均被檢出,在對(duì)應(yīng)人體器官中的咽、一級(jí)支氣管、二級(jí)支氣管、末端支氣管、細(xì)支氣管均有沉積.

3.3 Pb、Cu、Mn、Sb、Fe、V對(duì)兒童、成年女性和成年男性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)均小于 1,對(duì)各個(gè)年齡段的不同性別群體不存在非致癌的風(fēng)險(xiǎn).總的聯(lián)合兒童HZ接近于 1,可吸入顆粒物對(duì)兒童健康存在風(fēng)險(xiǎn).Cd、Co對(duì)人體不存在致癌風(fēng)險(xiǎn),兒童的RIS總聯(lián)合值較高,對(duì)兒童的健康影響,應(yīng)受到社會(huì)群體的重視.

[1]余 剛,牛軍峰,黃 俊.持續(xù)性有機(jī)污染物新的全球性污染問(wèn)題 [M]. 北京：科學(xué)出版社, 2005：13-27.

[2]林海鵬,武曉燕,戰(zhàn)景明,等.蘭州市某城區(qū)冬夏季大氣顆粒物及重金屬的污染特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2012,32(5)：810-815.

[3]魏復(fù)盛,滕恩江,吳國(guó)平,等.我國(guó) 4個(gè)大城市空氣 PM2.5、PM10污染及其化學(xué)組成 [J]. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè), 2001,17：1-4.

[4]Gordon G E. Receptor models Environ [J]. Echnol, 1980,14：792-800.

[5]肖正輝,邵龍義,張 寧,等.蘭州市大氣PM10健康風(fēng)險(xiǎn)來(lái)源研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2009,29(6)：1294-1301.

[6]Koch M. Airborne fine paoticulates in the environment：A review of health effect studies, monitoring data and emission inventories[R]. International Institute for Applied Systems Analysis, 2000.

[7]Burnete R T, Cakmak S, Brook J R, et al. The role of particulate size and chemistry in the association between sμmmertime ambient airpollution and hospitalization for cardiorespiratory diseases [J]. Environmental Health Perspectives, 1997,105(6)：614-620.

[8]徐爭(zhēng)啟,倪師軍,庹先國(guó),等.潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)中重金屬毒性系數(shù)計(jì)算 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2008,31(2)：112-115.

[9]Kim H S, Huh J B, Hopke P K, et al. Characteristics of the major chemical constituents of PM2.5and smog events in Seoul, Korea in 2003 and 2004 [J]. Atmospheric Environment, 2007,41：6762-6770.

[10]Wang Y, Zhuang G S, Tang A H, et al. The ion chemistry and the source of PM2.5aerosol in Beijing [J]. Atmospheric Environment,2005,39：3771-3784.

[11]Wang Y, Zhuang G S, Zhang X Y, et al. The chemistry, seasonal cycle, and sources of PM2.5and TSP aerosol in Shanghai [J].Atmospheric Environment, 2006,40：2935-2952.

[12]Qin Y J, Kim E, Hopke P K. The concentrations and sources of PM2.5in metropolitan New York City [J]. Atmospheric Environment, 2006,40：312-332.

[13]Lee J H, Hopke P K. Apportioning sources of PM2.5in St. Louis,MO using speciation trends network data [J]. Atmospheric Environment, 2006,40：360-377.

[14]Lonati G, Giugliano M, Butelli P, et al. chemical components of PM2.5in Milan (Italy) [J]. Atmospheric Environment, 2005,39：1925-1934.

[15]吳夢(mèng)龍,郭照冰,劉鳳玲,等.南京市PM2.1中有機(jī)碳和元素碳污染特征及影響因素 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,35(7)：1160-1166.

[16]賈 佳,郭秀銳,程水源.APEC期間北京市 PM2.5特征模擬分析及污染控制措施評(píng)估 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(8)：2337-2346.

[17]薛國(guó)強(qiáng),朱 彬,王紅磊.南京市大氣顆粒物中水溶性離子的粒徑分布和來(lái)源解析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,35(5)：1633-1642.

[18]McMurry P H. A review of atmospheric aersol measurements.Atomosheric [J]. Environment, 2000,34：1959-1999.

[19]肖正輝,邵龍義,張 寧,等.蘭州市一次沙塵暴期間PM10的礦物組成特征 [J]. 礦物巖石地球化學(xué)通報(bào), 2009,28(2)：179-184.

[20]陳 剛,劉佳媛,皇甫延琦,等.合肥城區(qū) PM10的及 PM10的季節(jié)污染特征及來(lái)源解析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(7)：1938-1946.

[21]王明潔,張 蕾,張琳琳,等.基于精細(xì)觀測(cè)資料的深圳不同季節(jié)霾及其污染特征分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(12)：3562-3569.

[22]USEPA. Supplemental Guidance for Developing Soil Screening Levels for Superfund Sites [R]. Washington DC： Office of Emergency and Remedial Response, 2002.

[23]趙秀閣,段小麗.中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)(成人卷) [M]. 北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2013：3-26.

[24]鄒天森,張金良,陳 昱,等.中國(guó)部分城市空氣環(huán)境鉛含量及分布研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(1)：23-32.

[25]王永曉,曹紅英,鄧雅佳,等.大氣顆粒物及降塵中重金屬的分布特征與人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià) [J]. 環(huán)境科學(xué), 2017,38(9)：3575-3584.