白春妹, 賴煥生

(1. 福州大學(xué)土木工程學(xué)院, 福建 福州 350116; 2. 福州大學(xué)石油化工學(xué)院, 福建 福州 350116)

0 引言

大氣顆粒物質(zhì)(particle matter，PM)是大氣中存在的各種固態(tài)和液態(tài)顆粒狀物質(zhì)的總稱. PM2.5和PM10分別是指空氣動力學(xué)直徑小于或者等于2.5和10 μm的大氣懸浮顆粒物. PM2.5因其粒徑小、比表面積大且經(jīng)常含有重金屬等有毒物質(zhì)，可通過肺泡壁進入毛細血管，再進入整個血液循環(huán)系統(tǒng)，對人體的呼吸系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)造成傷害. 研究發(fā)現(xiàn)，PM2.5質(zhì)量濃度每升高10 mg·m-3，呼吸系統(tǒng)疾病日死亡率將上升1%，心腦血管疾病日死亡率將上升0.5%[1-4]. PM10會引起哮喘等呼吸系統(tǒng)疾病，增加心臟病的患病率和死亡率，并具有潛在的致癌性. PM2.5和PM10主要來源于煤炭發(fā)電、工業(yè)生產(chǎn)和汽車尾氣的排放，是導(dǎo)致我國工業(yè)化進程中備受關(guān)注的霧霾天氣的“罪魁禍首”. 而且，PM的出現(xiàn)降低了大氣能見度，易引發(fā)交通事故. 因此，有關(guān)PM濃度及其分布仍然是研究的熱點，尤其像在中國這樣的發(fā)展中國家.

除了PM2.5和PM10，大氣環(huán)境質(zhì)量還受SO2、NO2、CO和O3等污染物的綜合影響. 其中，SO2、NO2和CO對健康的危害包括加重心腦血管疾病，引起呼吸系統(tǒng)疾病和肺發(fā)炎； 而O3會加重慢性呼吸系統(tǒng)疾病并引起短期內(nèi)肺功能的下降[5-7]. SO2主要來自煤、石油等燃料的燃燒，及硫酸廠排放的廢氣等； NO2主要來源于機動車排放的廢氣和燃放煙花爆竹； CO主要來源于化石燃料的不完全燃燒和汽車的尾氣等. 實驗研究表明，SO2、NO2和CO等大氣污染物會通過大氣化學(xué)反應(yīng)生成PM，尤其在空氣濕度較大的霧霾天氣下[8]. O3污染物指近地面大氣層中超過一定含量并對人體產(chǎn)生危害的一種環(huán)境污染物，但不包括平流層中的O3. 目前，O3已成為我國大部分地區(qū)夏秋季的主要污染物，為此新的環(huán)境空氣質(zhì)量標準將O3納入常規(guī)檢測指標[9-10]. O3污染主要來自汽車尾氣、石油化工行業(yè)、火電廠等產(chǎn)生的揮發(fā)性有機物、氮氧化物、一氧化碳等物質(zhì)經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物. 依照氮守恒定律，氮氧化物之類的大氣污染物一般折算成NO2來核算大氣環(huán)境質(zhì)量標準.

在我國，已有一些研究工作致力于探索氣候變化(如沙塵暴)中的PM和主要大氣污染物濃度的動態(tài)變化過程[11-14]； 有些是側(cè)重于研究大城市中的PM2.5的化學(xué)組分等[15-16]. 然而，目前還沒有針對福建省的關(guān)于PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等大氣污染物濃度分布情況的全面研究，也沒有能用于量化這些主要大氣污染物濃度分布關(guān)系的模型. 另外，大氣中PM濃度的分布受很多因素的影響，如：氣候因素、地表植被覆蓋、土地利用類型、天氣、風(fēng)向和濕度等[17]. 各個城市因所主導(dǎo)的因素的不同會引起PM呈現(xiàn)不同的分布特征和周期變化.

以福建全省九市(福州、廈門、泉州、漳州、南平、三明、龍巖、寧德和莆田)為研究對象，應(yīng)用皮爾遜相關(guān)系數(shù)表征這些大氣污染物之間的相關(guān)關(guān)系，以便全面了解福建省主要大氣污染物的分布特征和相關(guān)關(guān)系. 采用因子分析法的多變量統(tǒng)計分析方法[18]，將這些主要大氣污染物的錯綜復(fù)雜關(guān)系進行處理，以提取綜合影響因子. 因子分析法應(yīng)用大氣污染物領(lǐng)域最早見于Blifford等應(yīng)用因子分析法對美國30多個城市的氣溶膠來源的解析[19]. 王明星[20]運用因子分析法對北京氣溶膠污染物的來源進行研究； 因子分析法在戴昭華[21]、胡偉等[22]的研究中也得到運用.

1 數(shù)據(jù)來源與分析方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

從“中國環(huán)境監(jiān)測總站的數(shù)據(jù)庫”官方網(wǎng)站上采集獲得福建全省九市(福州、廈門、泉州、漳州、南平、三明、龍巖、寧德和莆田)2015年的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等大氣污染物的每日質(zhì)量濃度值.

1.2 分析方法

采用因子分析法對所采集的大量數(shù)據(jù)進行處理、掘取數(shù)據(jù)信息，從而用較少的有代表性的因子來說明多個大氣污染物變量所含有的主要信息. 因子分析法是一種多變量統(tǒng)計研究方法，它的基本思想是將觀測變量進行分類，將相關(guān)性高的或者聯(lián)系比較緊密的分在同一類中，從一系列錯綜復(fù)雜又相互緊密聯(lián)系的變量出發(fā)，提取出幾個能夠全面反映所選變量的綜合因子，又稱公共因子. 因子分析法就是尋找這些公共因子的模型分析法，它是在主成分的基礎(chǔ)上構(gòu)筑若干意義較為明確的公因子，以它們?yōu)榭蚣芊纸庠兞浚源丝疾煸兞块g的聯(lián)系與區(qū)別. 因子分析法是主成分分析法(principal component analysis, PCA)[23]的推廣和深化，也是一種把多個變量化為少數(shù)幾個綜合變量的多變量分析方法，目的是用少數(shù)幾個不可觀測的隱變量來解釋原始變量之間的相關(guān)關(guān)系.

在因子分析模型中[23]，每個變量表示為m個共同因子的線性組合. 因子分析法模型描述成如下矩陣形式：

式中：X是p個原觀測變量所組成的向量；μ是X的均值組成的向量；F稱為X的公共因子或潛因子，且彼此正交；L稱為因子載荷矩陣，表示觀測變量X和相應(yīng)因子F之間的相關(guān)系數(shù)；ε是特殊因子矩陣. 具體來說，Lpm表示Xp變量對第m個因子Fm的負荷，或者說是原變量與公共因子的相關(guān)程度.Lpm越大，表明Xp與Fm之間的相依程度越大，或者公共因子Fm對于Xp的載荷量越大. 建立因子分析模型的目的不僅是找出主因子，更重要的是預(yù)測關(guān)鍵主因子的意義，以便對實際問題進行分析. 如果一開始求出的主因子代表的意義不是很突出，還需要進行因子旋轉(zhuǎn)，通過適當?shù)男D(zhuǎn)得到比較滿意的主因子. 最常用的旋轉(zhuǎn)方法是最大方差正交旋轉(zhuǎn)法[23]. 因子旋轉(zhuǎn)的目的是使因子載荷矩陣中因子載荷的平方值向0和1兩個方向分化，使大的載荷更大，小的載荷更小. 運用因子分析法有以下幾個步驟：首先確認原變量是否適合做因子分析； 其次構(gòu)造因子變量； 再者是利用旋轉(zhuǎn)方法(如果需要的話)使因子變量更具有可解釋性； 最后是計算因子變量得分. 其中，在判斷原變量是否適合做因子分析中，首先需要計算得到原變量之間的相關(guān)系數(shù)，確保至少一對變量之間顯著性相關(guān)，并且至少一對變量之間顯著性不相關(guān). 一方面，至少一對原變量之間顯著性相關(guān)，才能運用因子分析法提取公共因子； 另一方面，至少一對變量之間顯著性不相關(guān)，才有必要對原數(shù)據(jù)變量進行因子分解.

2 結(jié)果與討論

2.1 原始監(jiān)測數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)矩陣R

首先應(yīng)用主成分分析法思想對福建全省2015年九市監(jiān)測得到的主要大氣污染物濃度進行因子分析，用皮爾遜相關(guān)系數(shù)法表征PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3濃度之間的相關(guān)關(guān)系，見表1. 由監(jiān)測數(shù)據(jù)計算得到的相關(guān)系數(shù)矩陣R可知PM2.5和PM10相關(guān)系數(shù)為0.889 05，且顯著性水平小于0.000 1. 若顯著性水平標準設(shè)為0.1的情況下，PM2.5和PM10之間高度相關(guān)，且此相關(guān)性不可被忽略. 另一方面，NO2和O3之間的相關(guān)系數(shù)為-0.013 87，且顯著性水平為0.427 2(大于0.1的顯著性水平標準)，意味著NO2和O3之間的相關(guān)性系數(shù)比較小，并且可以被忽略. 由表1中大氣污染物之間的相關(guān)系數(shù)可總結(jié)得出，在顯著性水平標準為0.1的情況下，除了NO2和O3濃度顯著性不相關(guān)之外，其余的污染物濃度如PM2.5和PM10、PM2.5和SO2、PM2.5和CO、PM10和SO2、PM10和CO等均具有顯著性相關(guān)關(guān)系. 運用因子分析法的前提是，原有數(shù)據(jù)變量之間至少有一對顯著性相關(guān)，以及至少有一對變量之間顯著性不相關(guān). 因此，該研究的原始數(shù)據(jù)變量適合運用因子分析法進行公共因子分解.

表1 皮爾遜相關(guān)系數(shù)矩陣R

2.2 福建省主要大氣污染物的主因子分析

以福建全省九市監(jiān)測到的每日PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3質(zhì)量濃度值(總共3 280個數(shù)據(jù)，其中福州市有360個觀測值，其余各有365個觀測值)為原始數(shù)據(jù)，運用因子分析法進行分析. 結(jié)果顯示，2015年全省范圍內(nèi)，PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3平均質(zhì)量濃度值分別為28.737、49.472、10.866、0.832、23.852、83.962 μg·m-3. 運用PCA思想對相關(guān)系數(shù)R進行因子分析，計算得其特征值和特征向量，特征值的計算結(jié)果見表2. 表2顯示：第1個公共因子(或稱第一個主成分)對數(shù)據(jù)方差具有最大貢獻率，可以解釋48.42%的數(shù)據(jù)方差； 第2個公共因子對數(shù)據(jù)方差的貢獻率為21.52%. 按照慣例，特征值大于1的公共因子將選取為主要的公共因子. 因此，該研究選取了第1個和第2個公共因子為主因子. 綜合來看，第1、2個公共因子合起來總共可以解釋69.94%的數(shù)據(jù)方差，該結(jié)果也可以用特征值按下面的方程計算得到 (λ1+λ2)/p≈69.94%. 圖1表示的是相關(guān)系數(shù)的特征值和其因子所解釋的數(shù)據(jù)方差和累計數(shù)據(jù)方差. 由圖1可知，兩個主因子對應(yīng)的特征值均大于1，二者合起來可以解釋大約70%的數(shù)據(jù)方差.

表2 R的特征值

圖1 R的因子分析結(jié)果 Fig.1 Factor analysis results for R

污染物第1個主因子第2個主因子PM2.50.902610.15562PM100.915380.25302SO20.68430-0.34836CO0.51199-0.64319NO20.65664-0.07567O30.301480.81364

圖2 主因子模式圖Fig.2 Plot of factor pattern for Factor 1 and Factor 2

計算得到的相關(guān)系數(shù)R的主因子載荷矩陣L，見表3，對于第1個主因子，各個原變量PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的載荷量分別為0.902 61、0.915 38、0.684 30、0.511 99、0.656 64和0.301 48. 即六類大氣污染物質(zhì)量濃度變量都與第1個主因子有相關(guān)性，其中PM10與第1個主因子的相關(guān)系數(shù)最大，其后依次為PM2.5、SO2、NO2、CO和O3與第1個主因子的相關(guān)系數(shù). 而對于第2個主因子，O3與第2個主因子的相關(guān)系數(shù)最大為0.813 64，CO與第2個主因子的相關(guān)系數(shù)次之，相比較而言，第2個主因子對于PM2.5、PM10、SO2、NO2的載荷量較小. (此處，若采用最大方差正交旋轉(zhuǎn)法旋轉(zhuǎn)得到的主因子模式并未使因子載荷矩陣的平方值更好地向0和1兩方向分化，也就是說采用主成分分析法分解的主因子已經(jīng)使因子載荷分化得還可以，而不需要再進行旋轉(zhuǎn)). 顯然，若根據(jù)第1個主因子得分大小程度來對這六類大氣污染物的污染嚴重程度進行排序的話，PM10污染最嚴重，然后依次是PM2.5、SO2、NO2、CO和O3. 運用因子分析法分解的第1個主因子更多的包含了PM2.5、PM10、SO2和NO2的污染影響，而第2個主因子更多包含O3的質(zhì)量濃度影響. 為了更直觀地理解，圖2是進行因子分解后的六類大氣污染物的模式分布圖. 從圖2也可看出，字母A、B、C、E代表的PM2.5、PM10、SO2和NO2更偏向于分布在第1個主因子的軸線上，而字母F代表的O3更多的分布在靠近第2個主因子的軸線上. 字母D代表的CO則分布在介于第1個主因子和第2個主因子之間，但更偏向于第2個主因子. 按照來源來說，PM2.5和PM10主要來源于地面粉塵、燃煤排放的煙塵等； SO2主要來源于煤、石油等燃料的燃燒，及硫酸廠排放的廢氣等； CO主要來源于化石燃料的不完全燃燒和汽車的尾氣等； NO2主要來源于機動車排放的廢氣和燃放煙花爆竹； O3主要來源于汽車尾氣、石油化工行業(yè)、火電廠等產(chǎn)生的氮氧化物和揮發(fā)性有機物等的光化學(xué)反應(yīng)形成的二次污染. 另外，大氣污染物之間存在一定的轉(zhuǎn)化關(guān)系，當空氣濕度較大時SO2、NO2和CO等大氣污染物會通過大氣化學(xué)反應(yīng)生成PM. 結(jié)合大氣污染物的來源和意義，本研究運用因子分析法得到的第1個主因子更多體現(xiàn)的是大氣中PM2.5、PM10、SO2等原生污染物(或稱一次污染物)的綜合，第2個主因子更多體現(xiàn)的是O3之類的二次污染物. 從地域上看，各個城市均呈現(xiàn)PM10質(zhì)量濃度值比PM2.5高的情況，即PM10的污染程度比PM2.5嚴重. 其中，大氣顆粒物質(zhì)PM2.5和PM10污染最嚴重的城市是漳州市，其平均質(zhì)量濃度值分別為56.423和33.633 μg·m-3，分別比全省均值高了6.951和4.896 μg·m-3. 大氣污染物SO2和CO污染最嚴重的城市是三明市，其平均質(zhì)量濃度值分別為18.986 μg·m-3和1.277 mg·m-3，分別高于全省的均值(10.866 μg·m-3和0.832 mg·m-3). 大氣污染物NO2污染最嚴重的城市是福州市，比全省平均水平(23.852 μg·m-3)高了7.001 μg·m-3. O3污染最嚴重的是泉州市，全年平均水平為96.740 μg·m-3，比全省平均質(zhì)量濃度值高了12.778 μg·m-3. 運用因子分析法對各個地級市的大氣污染物分別進行因子解析，各個城市的因子分析結(jié)果均顯示第1個主因子與PM和SO2等原生大氣污染物的相關(guān)關(guān)系最大，而與O3的相關(guān)性最小，而第2個主因子對于O3的載荷量最大. 由此可見，各個城市因子分析結(jié)果與全省范圍內(nèi)的綜合因子分析結(jié)果一致，所分解生成的第1個主因子均反映PM和SO2等的原生大氣污染物，第2個主因子則主要反映O3之類的二次大氣污染物.

最后，本研究工作是基于福建省當前大氣環(huán)境污染狀況進行的. 雖然整體上福建省的大氣環(huán)境優(yōu)于京津冀等北方地區(qū)，但是也需要提早防范可能產(chǎn)生的嚴重大氣污染問題. 另外，在未來的研究工作中，將進一步采集更多的大氣污染物數(shù)據(jù)，運用時間序列分析法建立相應(yīng)的大氣污染物時間序列分析模型，以預(yù)測未來福建省大氣污染物趨勢.

3 結(jié)語

1) 六類大氣污染物中，污染最嚴重的是PM10，然后依次是PM2.5、SO2、NO2、CO和O3.

2) 在統(tǒng)計顯著性水平標準為0.1的情況下，除了NO2和O3顯著性不相關(guān)之外，其余大氣污染物之間均存在顯著性相關(guān)關(guān)系，這些相關(guān)關(guān)系的數(shù)據(jù)也進一步印證了PM和SO2、NO2、CO之間存在相互轉(zhuǎn)化的事實. 其中，PM2.5和PM10之間相關(guān)系數(shù)最大為(0.889 1)，PM10和NO2之間的相關(guān)系數(shù)次之為(0.543 3).

3) 從全省范圍內(nèi)的大氣污染物質(zhì)量濃度因子分析結(jié)果可以明顯看出, 原生大氣污染物PM和SO2等聚類在一起形成第1個主因子，而O3之類的二次大氣污染物則歸類成第2個主因子. 在第1個主因子中，大氣顆粒物質(zhì)的影響依舊是最大的，這也印證了在中國目前的大氣環(huán)境問題中，PM10和PM2.5正逐漸成為人們關(guān)注的熱點污染問題.

[1] ZHOU Y, FU J S, ZHUANG G,etal. Risk-based prioritization among air pollution control strategies in the Yangtze River Delta, China[J]. Environ Health Persp, 2010, 118(9): 1 204-1 209.

[2] CHEN C, ZHAO B. Review of relationship between indoor and outdoor particles: I/O ratio, infiltration factor and penetration factor[J]. Atmos Environ, 2011, 45(2): 275-288.

[3] LANGRISH J P, LI X, WANG S,etal. Reducing personal exposure to particulate air pollution improves cardiovascular health in patients with coronary heart disease[J]. Environ Health Persp, 2012, 120(3): 367-372.

[4] CHU M, SUN C, CHEN W,etal. Personal exposure to PM2. 5, genetic variants and DNA damage: a multi-center population-based study in Chinese[J]. Toxicol Lett, 2015, 235(3): 172-178.

[5] BERNARD S M, SAMET J M, GRAMBSCH A,etal. The potential impacts of climate variability and change on air pollution-related health effects in the United States[J]. Environ Health Persp, 2001, 109: 199-209.

[6] CHEN C, ZHAO B, WESCHLER C J. Assessing the influence of indoor exposure to “outdoor ozone” on the relationship between ozone and short-term mortality in US communities[J]. Environ Health Persp, 2012, 120(2): 235-240.

[7] CHEN C, ZHAO B, WESCHLER C J. Indoor exposure to “outdoor PM10”: assessing its influence on the relationship between PM10 and short-term mortality in US cities[J]. Epidemiology, 2012, 23(6): 870-878.

[8] CHAN C K, YAO X. Air pollution in mega cities in China[J]. Atmos Environ, 2008, 42(1): 1-42.

[9] 黃亮. 我國臭氧污染特征及現(xiàn)狀分析[J]. 環(huán)境保護與循環(huán)經(jīng)濟，2014，34(5)：64-66.

[10] 羅雄標. 臭氧污染物來源與控制[J]. 資源節(jié)約與環(huán)保，2015，8：137.

[11] CHENG T, LU D, WANG G,etal. Chemical characteristics of Asian dust aerosol from Hunshan Dake Sandland in northern China[J]. Atmos Environ, 2005, 39(16): 2 903-2 911.

[12] XIE S, TONG Y, ZHANG Y,etal. Characteristics of PM10, SO2, NOxand O3in ambient air during the dust storm period in Beijing[J]. Sci Total Environ, 2005, 345(1): 153-164.

[13] CHOI Y, HO C, CHEN D,etal. Spectral analysis of weekly variation in PM10 mass concentration and meteorological conditions over China[J]. Atmos Environ, 2008, 42(4): 655-666.

[14] FAN Q, SHEN C, WANG X,etal. Impact of a dust storm on characteristics of particle matter (PM) in Guangzhou, China[J]. Asia-Pac J Atmos Sci, 2013, 49(1): 121-131.

[15] YANG F, TAN J, ZHAO Q,etal. Characteristics of PM 2.5 speciation in representative megacities and across China[J]. Atmos Chem Phys, 2011, 11(11): 5 207- 5 219.

[16] ZHANG F, XU L, CHEN J,etal. Chemical characteristics of PM 2.5 during haze episodes in the urban of Fuzhou, China[J]. Particuology, 2013, 11(3): 264-272.

[17] HAO Y, LIU Y. The influential factors of urban PM 2.5 concentrations in China: a spatial econometric analysis[J]. J Clean Prod, 2016, 112: 1 443-1 453.

[19] BLIFFORD I H, MEEKER G O. A factor analysis model of large scale pollution[J]. Atmos Environ, 1967, 1(2): 147-157.

[20] 王明星. 用因子分析法研究大氣氣溶膠的來源[J]. 大氣科學(xué)，1985，9(1)：73-81.

[21] 戴昭華. 統(tǒng)計數(shù)學(xué)在環(huán)境科學(xué)中的應(yīng)用[J]. 環(huán)境科學(xué)叢刊，1987，1：1-44.

[22] 胡偉，魏復(fù)盛. 中國4城市空氣顆粒物元素的因子分析[J]. 中國環(huán)境監(jiān)測，2003，19(3)：39-41.

[23] JOHNSON R A, WICHERN D W. Applied multivariate statistical analysis[M]. 4th ed. New Jersey: Prentice Hall, 1998.