孫 雪，羅小三，陳 燕，趙 朕，徐江兵，張 丹，索 晨，丁燁毅

南京信息工程大學(xué) 應(yīng)用氣象學(xué)院 生態(tài)氣象環(huán)境研究中心，南京 210044

空氣污染是全球普遍面臨的城市環(huán)境問題，在我國尤其突出，近年來霧霾頻發(fā)（Luo et al，2014，2017；Wang et al，2014），特別是在京津冀、長三角和珠三角等工業(yè)化和城市化集中地區(qū)更為嚴(yán)重（陳仁杰等，2014；Jin et al，2017；趙朕等，2017）。大氣污染導(dǎo)致一系列的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)并危害人體健康，如對(duì)呼吸系統(tǒng)、心腦血管系統(tǒng)以及免疫系統(tǒng)造成損害（Katanoda et al，2011；Wong et al，2015；Yorifuji et al，2015；Goto et al，2016）。因此環(huán)境管理備受政府部門和社會(huì)公眾關(guān)注，大氣污染管控也逐漸被重視并強(qiáng)化執(zhí)行。了解空氣污染物的時(shí)空分布特征成為大氣污染管控的第一要?jiǎng)?wù)，而這除了受污染來源影響，也與氣象要素密切相關(guān)（韓素芹等，2007；王明瑩和莊慧生，2017），已有學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了研究探索。如利用偏最小二乘回歸法研究發(fā)現(xiàn)氣象因素對(duì)武漢市大氣污染物濃度的影響存在差異性（張兵等，2014）；利用Spearman秩相關(guān)分析研究各氣象因子對(duì)大氣顆粒物濃度的影響（趙晨曦等，2014）；通過逐步回歸方法建立氣象因素與空氣污染物的回歸模型（張?jiān)坪５龋?009；張樣盛等，2010；王菊等，2014）。對(duì)全國范圍污染物的變化分析表明了其明顯的時(shí)空分布特征（He et al，2017；Jin et al，2017；Song et al，2017）：時(shí)間上季節(jié)性差異顯著，顆粒物污染冬高夏低；空間上東部經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)污染嚴(yán)重。局部地區(qū)的氣象條件對(duì)大氣污染也有著非常重要的影響，例如氣象條件是導(dǎo)致澳大利亞墨爾本污染物日變化的主要影響因素（Pearce et al，2011）。因此，研究氣象條件與大氣污染物的時(shí)空特征對(duì)進(jìn)一步開展污染防治和空氣質(zhì)量預(yù)測(cè)都有十分重要的意義。

南京市作為江蘇省省會(huì)，是全省重要的工業(yè)和交通運(yùn)輸中心，在經(jīng)濟(jì)迅猛發(fā)展的同時(shí)，其環(huán)境問題也日益突出。南京市空氣污染的主要來源包括車輛廢氣排放（234.5萬輛機(jī)動(dòng)車）和工業(yè)排放、能源消耗（煤炭）及建筑粉塵等（Luo et al，2017）。如何有效改善空氣質(zhì)量也成為當(dāng)前大氣污染防控的當(dāng)務(wù)之急，本文以此為背景，分析探討環(huán)境管理強(qiáng)化后其大氣污染物的時(shí)空分布特征以及氣象影響因素。

1 材料與方法

1.1 環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)選擇及污染物和氣象數(shù)據(jù)獲取

根據(jù)南京市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心的信息，選取代表特定區(qū)域的覆蓋南京市區(qū)的9個(gè)空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)點(diǎn)（國控點(diǎn)），仙林（XL）和草場(chǎng)門（CCM）代表文教衛(wèi)生區(qū)，玄武湖（XWH）為生態(tài)公園區(qū)，中華門（ZHM）為交通區(qū)，瑞金路（RJL）為住宅區(qū)，山西路（SXL）為商業(yè)和交通區(qū)，邁皋橋（MGQ）為工業(yè)區(qū)，浦口（PK）為郊區(qū)，奧體中心（AT）為新城區(qū)。具體位置如圖1。

分別收集9個(gè)空氣監(jiān)測(cè)站2013年3月至2016年2月二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、一氧化碳（CO）、臭氧（O3）、PM2.5、PM10濃度的24 h日均值及小時(shí)平均值。收集同時(shí)期南京市地面氣象要素（中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)），包括氣溫（℃）、降水量（mm）、風(fēng)速（m · s?1）、相對(duì)濕度（%）的逐時(shí)平均值和日平均值。本文根據(jù)節(jié)氣劃分季節(jié)，以3月 — 5月，6月 — 8月，9月 — 11月，12月 — 次年2月分別代表春夏秋冬四個(gè)季節(jié)，數(shù)據(jù)采用每個(gè)月觀測(cè)到的有效逐日數(shù)據(jù)求取月平均值。

圖1 研究區(qū)域位置Fig.1 Study area location

1.2 數(shù)據(jù)處理方法

采用Excel建立數(shù)據(jù)庫，運(yùn)用SAS 9.4進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行初步整理計(jì)算，得到2013年3月 — 2016年2月各監(jiān)測(cè)點(diǎn)SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10濃度的月平均值和年平均值。使用主成分分析法分析南京地區(qū)的主要污染物。

南京市共9個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)6個(gè)基本監(jiān)測(cè)指標(biāo)（X1— X6分別代表6個(gè)指標(biāo)，即SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10），使用SAS EG編寫出主成分分析程序，并求出特征向量和相關(guān)系數(shù)的矩陣特征值。

由表1相關(guān)系數(shù)的矩陣特征值可以看出，前3個(gè)特征值的累計(jì)貢獻(xiàn)率已經(jīng)達(dá)到0.916，根據(jù)累計(jì)方差貢獻(xiàn)率大于80%即可以作為主成分提取相應(yīng)的條件，所以，從特征值中提取3個(gè)主成分進(jìn)行分析，這3個(gè)主成分即包含原始數(shù)據(jù)的90%以上信息。

根據(jù)表2中的特征向量值，提取前3個(gè)主成分特征向量，列出主成分方程：

表1 相關(guān)系數(shù)的矩陣特征值Tab.1 Eigenvalues of correlation coeff i cient matrix

表2 9個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)污染物特征向量Tab.2 Monitoring points pollutant eigenvalues

由表1中的累積貢獻(xiàn)率可以看出，第一主成分累積值達(dá)到0.420，該特征值貢獻(xiàn)率較大。因此著重對(duì)第一主成分進(jìn)行分析。從特征向量表中可以看出，第一主成分的6個(gè)監(jiān)測(cè)指標(biāo)系數(shù)有正有負(fù)，其中PM10的系數(shù)絕對(duì)值最大，為0.586，表明PM10對(duì)環(huán)境污染綜合程度貢獻(xiàn)最大，其次是PM2.5和O3，并且O3特征向量值為負(fù)值，表明與顆粒物有明顯的負(fù)相關(guān)。同樣，O3和PM2.5的聯(lián)合作用對(duì)環(huán)境污染的貢獻(xiàn)值也比較大。

2 大氣污染物濃度時(shí)空變化特征

2.1 主要大氣污染物的時(shí)間分布特征

2.1.1 逐日濃度變化

基于當(dāng)前大氣污染物濃度預(yù)測(cè)的研究方案，主成分分析法（Sousa et al，2007）能夠篩選出對(duì)污染物濃度影響較大的因素作為輸入變量，從而提高預(yù)測(cè)精度，本文采用該法分析得出南京市的主要污染物有O3、PM2.5和PM10。

圖 2、3、4分別是 2013 — 2016年 O3、PM2.5和PM10逐日平均濃度演變曲線?？梢奜3、PM2.5和PM10日均濃度變化范圍為 0.008 — 0.318 mg · m?3、0.008 — 0.327 mg · m?3和 0.009 — 0.446 mg · m?3，年 均 濃 度 分 別 為 0.105 mg · m?3、0.068 mg · m?3和0.117 mg · m?3。以 PM2.5曲線為例，變化幅度大約為7 d一個(gè)周期，變化曲線呈鋸齒形，且周六周日的濃度偏高，這可能是由于周末出行人數(shù)偏多車輛擁擠，汽車在頻繁的減速過程中導(dǎo)致排放出高濃度大氣顆粒物，城市揚(yáng)塵增多，進(jìn)而導(dǎo)致PM2.5濃度值變大。這與多數(shù)研究表明的周末效應(yīng)一致（成國慶等，2014；王明瑩和莊惠生，2017）。相較于2013年和2014年，2015年的PM2.5和PM10污染物濃度明顯比前兩年有所減少，主要原因是在2014年南京青奧會(huì)前后，南京市政府加強(qiáng)對(duì)環(huán)境的監(jiān)管控制，并且取得了顯著效果（Luo et al，2017）。但是從O3的日平均濃度演變趨勢(shì)看來，2014年和2015年污染物濃度相比前一年均顯著增高，超標(biāo)天數(shù)逐漸增多，成為南京的首要污染物。大氣O3濃度升高的主要原因是春夏晴熱高溫天氣較多，降水量少，而且經(jīng)濟(jì)發(fā)展使得人類活動(dòng)向大氣排放了更多生成O3的前體污染物，導(dǎo)致臭氧污染物濃度逐年增高。

圖2 PM2.5日平均濃度演變趨勢(shì)Fig.2 PM2.5 daily average concentration trend

圖3 PM10日平均濃度演變趨勢(shì)Fig.3 PM10 daily average concentration trend

圖4 O3日平均濃度演變趨勢(shì)Fig.4 O3 daily average concentration trend

2.1.2 季節(jié)變化

2013 — 2016年南京市區(qū)PM2.5整體污染水平較高，月均值差距較大，夏季月平均值最低，約為0.050 mg · m?3；冬季月平均值達(dá)到最高，其值為0.094 mg · m?3。造成 PM2.5濃度冬高夏低的主要原因是冬季風(fēng)速大，灰塵增多，并且氣溫較低，大氣層結(jié)穩(wěn)定，產(chǎn)生逆溫現(xiàn)象，不利于污染物擴(kuò)散。PM2.5年平均值達(dá) 0.068 mg · m?3，低于 2001 年、2003 年和 2007 年的年均濃度（0.196 mg · m?3、0.124 mg · m?3、0.093 mg · m?3）（黃鸝鳴等，2002；樊署先等，2005；魏玉香等，2009），表明南京市在大氣污染防治方面取得了顯著效果。

南京市區(qū)主要污染物質(zhì)量濃度的季節(jié)變化如圖5。PM10的季節(jié)變化幅度同PM2.5基本一致，受污染源排放和氣候變化的影響，主要呈現(xiàn)的變化規(guī)律是夏季濃度低冬季濃度高。當(dāng)夏季雨量充沛時(shí)，不同粒徑顆粒物濃度都顯著降低。

從圖5看出，O3也有著明顯的季節(jié)變化特征。不同于PM2.5和PM10，O3濃度變化規(guī)律是春夏高，秋冬低。最高值出現(xiàn)在春季，高達(dá)(0.132 ± 0.013) mg · m?3，最低值出現(xiàn)在冬 季，為(0.068 ± 0.013) mg · m?3， 年 平 均 濃 度 約 為 (0.105 ±0.055) mg · m?3。這與南京市環(huán)境保護(hù)局所公布的環(huán)境狀況公報(bào)一致，O3濃度超標(biāo)主要集中在4 — 6月份。從圖5污染物濃度季節(jié)變化中可以看出，O3濃度在春夏季較高，冬季最低。PM2.5和PM10的濃度變化變化規(guī)律是冬高夏低，12月至次年2月濃度最高，8月和9月濃度最低。

圖5 2014 — 2016年南京市O3、PM2.5和PM10濃度季節(jié)變化圖Fig.5 Seasonal variation of O3, PM2.5, and PM10 concentrations in Nanjing from 2014 to 2016

2.2 主要大氣污染物空間分布特征

2013 — 2016年平均污染物濃度如表3。就整個(gè)南京地區(qū)來看，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)污染物濃度的變化趨勢(shì)并非顯著。由表3看出，中華門、邁皋橋、瑞金路和山西路附近的SO2、NO2污染物濃度都比較高，排除氣象條件形成的污染物擴(kuò)散和積聚外，主要與監(jiān)測(cè)點(diǎn)的區(qū)位有關(guān)。中華門和山西路監(jiān)測(cè)點(diǎn)交通密集，來往車輛較多，汽車尾氣排放在一定程度上增加了污染物濃度。玄武湖監(jiān)測(cè)點(diǎn)代表了南京的生態(tài)公園區(qū)，污染物濃度總體較低。相較于中華門、邁皋橋和山西路等監(jiān)測(cè)點(diǎn)，新城區(qū)奧體中心的SO2和NO2等污染物濃度明顯較低，主要與該監(jiān)測(cè)點(diǎn)的地區(qū)位置有關(guān)，奧體中心位于青奧體育公園板塊，環(huán)境較好并且沒有化工廠及大商業(yè)圈。而奧體中心顆粒物濃度較高主要與近幾年（2016年）的市政建設(shè)相關(guān)，道路修建、房屋建設(shè)等土建工程施工形成的揚(yáng)塵加重了顆粒物污染。

表3 南京市9個(gè)空氣質(zhì)量國控監(jiān)測(cè)點(diǎn)各污染物指標(biāo)濃度分布Tab.3 Concentration distribution of pollutants in nine national monitoring sites / (mg · m?3)

3 氣象條件對(duì)污染物的影響

氣象條件是影響大氣污染物濃度變化的一個(gè)主要因素，制約著污染物在大氣中的稀釋、擴(kuò)散和轉(zhuǎn)移（李小飛等，2012），很多突發(fā)性的大氣污染現(xiàn)象也與不利于污染物擴(kuò)散的氣象條件密切相關(guān)（Cheng et al，2007）。因此，了解氣象條件對(duì)污染物的影響至關(guān)重要。

3.1 降水

降水有利于凈化空氣。SO2和NO2可溶于水，懸浮顆粒物可通過沖刷隨降水沉降到地面（Luo et al，2017），因此降水對(duì)空氣污染物的清除有重要作用。降水對(duì)污染物質(zhì)量濃度的影響具有季節(jié)性變化特點(diǎn)。南京地區(qū)屬于亞熱帶季風(fēng)氣候，雨量充沛，四季分明，夏季降水多，占全年降水天數(shù)的35.77%，冬季降水少，占全年降水天數(shù)的18.69%。表4表明，在任何季節(jié)，降水天氣都會(huì)使得污染物質(zhì)量濃度降低。由于降水對(duì)大氣的清潔作用，SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10在降水日的濃度始終低于非降水日。

表4 南京市區(qū)各季節(jié)降水日與非降水日污染物質(zhì)量濃度Tab.4 Concentration of seasonal precipitation days and non-precipitation day pollutants in Nanjing / (mg · m?3)

3.2 風(fēng)速

PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速具有負(fù)相關(guān)性，即隨風(fēng)速的增加而降低，表5列出了不同風(fēng)速對(duì)應(yīng)的污染物濃度平均值。風(fēng)速增大，SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和 PM10濃度均呈單調(diào)遞減，當(dāng)平均風(fēng)速小于 1.5 m · s?1時(shí)，PM10濃度約為0.135 mg · m?3， 當(dāng) 平 均 風(fēng) 速 大 于 6.5 m · s?1時(shí)，PM10濃度顯著降低，約 0.065 mg · m?3，同時(shí)期，SO2、NO2、CO、O3和PM2.5濃度也有明顯的降低。這主要是因?yàn)轱L(fēng)有利于污染物的擴(kuò)散，風(fēng)速越大，污染物在單位時(shí)間內(nèi)被輸送的距離就越遠(yuǎn)，與空氣的混合也就越充分，單位體積空氣中污染物的含量就越低，即質(zhì)量濃度就越低（蔣維楣等，2004）。

表5 風(fēng)速與污染物濃度值關(guān)系表Tab.5 Pollutant concentration under different wind speed / (mg · m?3)

3.3 氣溫

溫度變化對(duì)塵埃和氣體污染物的濃度有明顯的影響（?yromski et al，2014）。隨著溫度升高，大氣對(duì)流層內(nèi)垂直運(yùn)動(dòng)加強(qiáng)，影響大氣的湍流混合進(jìn)而影響污染物的擴(kuò)散，從而使得二氧化硫和顆粒物濃度降低（Akpinar et al，2008；何建軍等，2016）。鄧霞君等（2013）研究指出，API值與氣溫呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)性在0 — 0.6。PM10的濃度與溫度呈正相關(guān)，與氣壓呈負(fù)相關(guān)，當(dāng)溫度降低壓強(qiáng)升高時(shí)，PM10濃度減少（龍柯吉等，2014；趙晨曦等，2014）。這說明溫度變化對(duì)顆粒物濃度變化有顯著的正效應(yīng)，溫度升高可降低顆粒物濃度（鄭美秀和周學(xué)鳴，2010；王靜等，2013）。從圖6可以看出，PM2.5濃度與溫度呈明顯的負(fù)相關(guān)，隨著溫度的升高，污染物濃度逐漸降低，在每年夏季達(dá)到一年中的最低值，每年冬季達(dá)到一年中的最高值。

圖6 PM2.5質(zhì)量濃度與溫度的關(guān)系Fig.6 Relationship between PM2.5 mass concentration and temperature

4 結(jié)論

（1）時(shí)間特征：近年來長三角典型城市南京的大氣污染物濃度分布主要體現(xiàn)為冬高夏低，逐日變化則體現(xiàn)出周末效應(yīng)。

（2）空間特征：污染物濃度的分布體現(xiàn)出工業(yè)區(qū)、交通區(qū)偏高，生態(tài)園區(qū)、郊區(qū)偏低，可見對(duì)南京市的污染治理應(yīng)該加強(qiáng)對(duì)工業(yè)燃煤和汽車尾氣排放的管理，優(yōu)化調(diào)整產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和創(chuàng)新改造機(jī)動(dòng)車排放系統(tǒng)。

（3）與氣象條件的關(guān)系：南京市污染物濃度受氣象因子的影響，在其他條件不變時(shí)，降水、風(fēng)速增大和溫度變化（對(duì)顆粒物和O3相反）可緩解空氣污染程度。

致謝：感謝南京市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心和中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)提供研究數(shù)據(jù)，感謝李君、張婍在數(shù)據(jù)處理過程中給予幫助。

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