唐景平, 胡麗麗, 陳樹彬, 孟 濤, 陳 偉, 王 標, 溫 磊, 徐永春, 胡俊江, 陳尤闊, 李順光
(中國科學院 上海光學精密機械研究所激光玻璃研發(fā)中心,上海 201800)
大尺寸磷酸鹽激光釹玻璃批量制備技術研發(fā)及應用
唐景平, 胡麗麗*, 陳樹彬, 孟 濤, 陳 偉, 王 標, 溫 磊, 徐永春, 胡俊江, 陳尤闊, 李順光
(中國科學院 上海光學精密機械研究所激光玻璃研發(fā)中心,上海 201800)
為滿足神光裝置發(fā)展和未來國家專項工程對大尺寸激光玻璃的大量需求,上海光學精密機械研究所研發(fā)了以磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉技術為核心的大尺寸激光釹玻璃批量制備技術.大尺寸磷酸鹽激光釹玻璃批量制備技術是全新的工藝技術,先后攻克了除雜質、動態(tài)除羥基、除鉑顆粒、小流量大尺寸成型、隧道窯退火過程玻璃易炸裂以及包邊和性能檢測等一系列關鍵單元技術,激光玻璃的所有指標包括熒光壽命、光學損耗、光學均勻性、包邊剩余反射率等均達到神光裝置的使用要求.使中國成為繼美國之后第二個擁有大尺寸激光釹玻璃批量制造能力的國家.采用該技術已成功研制了一千多片米級尺寸N31型激光釹玻璃,并且應用于我國的神光系列裝置,在中國工程物理研究院實現了1 053 nm激光波長5 ns脈沖寬度單束能量19.6 kJ激光輸出.采用本技術研制的激光釹玻璃在國防、強場激光科技前沿、激光加工和醫(yī)療領域都得到推廣應用.
磷酸鹽激光釹玻璃; 連續(xù)熔煉; 批量制備; 包邊; 激光聚變
1960年Maiman成功研制了世界上第一臺鉻紅寶石固體激光器,1961年底美國光學(A.O.)公司的Snitzer[1]利用摻氧化釹的鉀鋇硅酸鹽玻璃絲制成了第一個玻璃激光器.中國于1962年初也開始了摻稀土激光玻璃的研究,并于1963年4月在摻釹硅酸鹽玻璃中首次獲得激光輸出[2-3].隨后,激光釹玻璃逐步代替紅寶石成為大能量、大功率固體激光器中的主要增益材料.
早期強激光研究目的是“死光武器”,美國最大激光能量達到7 000 J,中國最高激光能量達到105J的數量級[4].但是因為激光工作物質的自破壞和熱效應,限制了輸出激光能量和光束質量的進一步提高,“死光武器”的研究終止.與此同時,強激光在核聚變方面的研究取得了突破,使激光釹玻璃的用途隨之改變.圍繞著釹玻璃在高功率激光裝置方面的應用要求,從光譜物理、制備工藝、性能檢測和評估及大批量產品穩(wěn)定制備的角度出發(fā),國內外各大機構開展了持續(xù)近50年之久的研究.各國特種玻璃研制單位幾乎都曾投入大量經費開展上述研發(fā)工作,如美國的Corning、A.O.、O-I、Kodak、Kigre等公司,日本的大阪工試所、Hoya公司、Asahi公司,德國的Schott公司,前蘇聯和東德的科研機構也進行了大量工作.對于激光釹玻璃的組分研究也幾乎覆蓋了包括硅酸鹽、磷酸鹽、氟磷酸鹽、硼酸鹽、氟化物、碲酸鹽、鍺酸鹽、鎵酸鹽、鋁酸鹽等所有成玻璃體系,拓展了玻璃學科的發(fā)展,新開發(fā)的玻璃品種也得以在其他領域得到廣泛應用[5-7].
在高功率激光領域,由于激光裝置對激光元件性能和質量要求極為苛刻,使得具有低非線性系數和高鉑金顆粒溶解度的磷酸鹽玻璃脫穎而出,加之其優(yōu)良的光譜物理和增益放大特性被廣泛地應用在各大型激光裝置中[8-10].為適應美國NIF和法國LMJ激光聚變裝置在激光玻璃物理性質、質量的一致性和巨大的數量要求[11-12],由美國和法國政府投資,Schotto公司和Hoya公司從20世紀90年代中期開展激光玻璃的連續(xù)熔煉工藝技術研究,經過6年的艱苦努力,于2000年試制成功,最終二家公司在美國本土建立了二條磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉生產線,2002年NIF裝置需要的3072片大尺寸釹玻璃及備片全部完成.大尺寸磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉技術的研究成功被認為是NIF裝置建設中取得的七大奇跡之首[13].他們對這項技術極為保密,有些研究結果發(fā)表在公開的雜志上[11-16],迄今為止卻未見到有關磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉裝置和相關工藝技術的報道.
上海光學精密機械研究所(簡稱上海光機所)在過去幾十年激光釹玻璃研制工作積累中,形成了以N31磷酸鹽釹玻璃為代表,半連續(xù)熔煉技術為核心的包括磷酸鹽激光釹玻璃配方、工藝、生產設備和性能檢測在內的一系列研究成果[17].神光III主機裝置建設和未來國家專項工程對釹玻璃的需求量急劇增長,半連續(xù)熔煉的產能不能滿足要求.更為重要的是,為實現激光聚變所需的巨大能量,需將幾百路激光束同時聚焦到毫米級靶丸,要求每路激光輸出的能量和光束質量保持高度一致性.采用坩堝熔煉方法制備的釹玻璃片難于滿足這樣的性能要求,必須研究磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉的新技術.經過多年艱苦卓絕的努力,上海光機所攻克了磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉的除雜質、動態(tài)除羥基、除鉑顆粒、小流量大尺寸成型、隧道窯退火過程玻璃易炸裂以及包邊和性能檢測等一系列關鍵科學技術難題,并于2011年成功集成各關鍵單元技術,為大尺寸激光釹玻璃批量制備奠定了堅實的基礎.在大尺寸激光釹玻璃批量制備的關鍵單元技術研究、總體集成與重大應用等方面取得具有自主知識產權及國際先進水平的系列重大創(chuàng)新成果.
在常溫時激光介質中的釹離子是按波耳茲曼分布的,大部分處于基態(tài),當受到光照(光泵抽運)一部分粒子上升到高能級,然后分別以無輻射(高能級離子與晶格碰撞以熱能方式返回下能級)和光輻射(熒光、激光)返回下能級.產生激光的條件是釹離子的上能級有較長壽命,使粒子留在上能級造成上能級粒子數量高于下能級,形成粒子數反轉.利用調Q技術和多次放大技術,使激光達到很高的能量輸出水平.
由于稀土離子5s和5p外層電子的屏蔽作用,Nd3+離子在不同基質中的光譜性質與自由離子相似,熒光線寬較小,容易實現激光[5].圖1為磷酸鹽玻璃中Nd3+的能級.Nd3+具有作為激活離子的一系列優(yōu)點:在可見區(qū)和近紅外區(qū)有一系列吸收系數大而且較寬的吸收帶,處于現有氙燈的輻射區(qū)內;亞穩(wěn)態(tài)4F3/2有數百微秒的熒光壽命,便于儲能;從4F3/2向下躍遷發(fā)出的0.88、1.054和1.3 μm熒光中,1.054 μm的熒光分支比最大,能量集中;Nd3+產生四能級激光,1.054 μm激光的終態(tài)能級4I11/2與基態(tài)4I9/2的間距為2 000 cm-1,室溫下終態(tài)基本上是空的;4I11/2能級的壽命很短(數十微秒),激光運行中釹離子可以很快躍遷到基態(tài);此外,釹的貯量較豐富、釹玻璃工作物質尺寸大、價格便宜(僅為晶體的1/10~1/20價格)等,容易制備高度均勻性大尺寸玻璃器件以及除鉑金工藝相當成熟,并且玻璃的熱光系數、非線性折射率遠優(yōu)于晶體.不論使用氙燈或半導體作泵浦,玻璃的吸收光譜比晶體寬約2個數量級,對泵浦光的吸收效率遠高于晶體.這些優(yōu)點為釹玻璃成為高能、高功率激光器激光介質提供了可能性和現實性,并發(fā)展到工業(yè)化生產.
目前國內外大型激光聚變裝置都使用摻釹磷酸鹽玻璃[18].如圖2所示,納焦耳的種子光經預放大后,進入大尺寸釹玻璃陣列組往返兩次,每束激光能量實現1015倍放大,達到萬焦耳量級.數百束激光以總計百萬焦耳能量同時擊中毫米級靶丸完成激光聚變反應.
圖1 磷酸鹽玻璃中Nd3+的能級分裂以及氙燈和激光二極管泵浦源發(fā)射光譜
圖2 激光聚變反應示意圖
磷酸鹽激光玻璃的連續(xù)熔煉是一種全新的工藝技術,其過程如圖3所示,高純度的粉料混合均勻后24 h不間斷地投入到熔化池中,這些原料僅含有痕量的過渡金屬雜質離子(質量分數小于10-6).配合料在熔化池中熔化并混合均勻后流入功能池,在功能池中通入氧氣和反應性氣體以去除玻璃中的殘余羥基和鉑金顆粒.玻璃從功能池流入澄清池,通過高溫和使用適當的澄清劑去除玻璃中的氣泡.澄清后的玻璃流入均化池,通過攪拌在這里進行充分均勻混合以滿足10-6的光學均勻性要求.均化好的玻璃通過鉑金管導入成型模具,形成約厚5 cm寬0.5 m的玻璃進入隧道窯,經過隧道窯退火后,玻璃從500~600 ℃的高溫慢慢冷卻到室溫,在隧道窯的末端切割成長約1 m的玻璃坯片.
圖3 激光玻璃的連續(xù)熔煉過程
早在2002年,上海光機所就為激光玻璃的連續(xù)熔煉工藝研究做了前期準備工作.在863-804專題、中國科學院重要方向性項目、國家重大科技專項課題經費的共同支持下,上海光機所從2005年開始啟動N31磷酸鹽激光釹玻璃的連續(xù)熔煉工藝研究,近8年時間里開展了包括磷酸鹽釹玻璃連續(xù)熔煉關鍵單元技術的模擬、連續(xù)熔煉線的設計建設和改造、驗證并集成連續(xù)熔煉關鍵單元技術等大量工作,攻克了除雜質、動態(tài)除羥基、除鉑顆粒、小流量大尺寸成型、隧道窯退火等一系列關鍵單元技術,獲得了批量性能指標符合攻關要求的400 mm口徑N31釹玻璃連續(xù)熔煉玻璃樣片.形成了熔制工藝和在線參數檢測規(guī)范文件,為大尺寸激光釹玻璃批量制備奠定堅實基礎.
N31磷酸鹽激光玻璃連續(xù)熔煉工藝研究經歷了以下三個階段:
第一階段:關鍵單元技術研究和實驗線設計建設.主要開展磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉關鍵單元技術的研究和實驗線的建設[19-20];
第二階段:關鍵單元技術的集成.主要開展關鍵單元技術的集成,實現了400 mm口徑的N31釹玻璃連熔樣片的研制,以及中試線的設計;
第三階段:中試和生產線的設計建設及驗證.基于實驗線,完成了中試線的設計、建設和激光玻璃連續(xù)熔煉中試實驗,成功實現了中試線的關鍵單元技術集成.自主研發(fā)了磷酸鹽激光釹玻璃連續(xù)熔煉批量制備線如圖4所示,熔煉、除水與成型工藝進一步穩(wěn)定,熒光壽命、損耗等激光玻璃的各項技術指標得到穩(wěn)步提高,實現了穩(wěn)定批量制備,獲得批量大尺寸N31釹玻璃產品.
圖4 大尺寸激光釹玻璃批量制備線
激光釹玻璃在泵浦源作用下,下能級粒子被激發(fā)到高能級時,會產生無輻射躍遷(能量以熱量形式釋放)和自發(fā)輻射躍遷(能量以光子形式釋放)到低能級.在激光放大過程中,種子光被放大的同時,自發(fā)輻射也會同時被放大,即產生所謂的放大自發(fā)輻射(ASE).放大自發(fā)輻射本身在激光系統(tǒng)中,當增益介質表面的菲涅耳反射形成閉合振蕩時,即會產生寄生振蕩(PO).ASE和PO的存在會消耗激光上能級的粒子數,一方面會降低激光介質的儲能密度和儲能效率[21],另一方面還會引起介質內抽運能量的再分布,影響增益的均勻性[22-24].特別是隨著抽運功率的增加和元件尺寸的增大,ASE呈指數增加.
在高功率激光系統(tǒng)中,消除激活元件內寄生振蕩,對于提高器件的激光輸出效率,特別是提高放大級的增益,具有十分重要的意義.目前抑制這種寄生振蕩的主要方法是對激光玻璃進行包邊[25],也就是在垂直于光路方向的片狀激光放大器的側邊配以吸收ASE的介質,是一種達到上述目的的有效途徑.如圖5所示,采用有機膠將含銅玻璃粘接在釹玻璃側面的包邊方法.其作用即是吸收進入包邊界面的自發(fā)輻射“雜散光”(圖6),保證高功率激光放大器的增益.
圖5 釹玻璃元件包邊示意圖
圖6 激光玻璃包邊的作用
包邊在高功率激光裝置應用中,需要同時滿足一系列技術要求,包括包邊剩余反射率≤1×10-3、耐6000發(fā)次以上高功率氙燈輻照破壞、粘接強度以及化學穩(wěn)定性等方面性能優(yōu)異、能耐受數月嚴酷的光學精密加工過程、激光釹玻璃通光口徑內無附加應力等.通過降低有機膠光吸收系數和不飽和鍵的技術途徑,開發(fā)出抗光破壞的有機分子結構;通過折射率匹配的有機基團結構設計,解決了包邊界面反射難點.開發(fā)出同時滿足折射率匹配、耐強光破壞要求的有機包邊膠.同時建立包邊壓縮流體運動模型,仿真優(yōu)化包邊工藝參數,實現了激光釹玻璃400 mm通光口徑內無包邊附加應力(圖7),包邊剩余反射率為10-4量級(遠優(yōu)于用戶要求的≤1×10-3指標),確保了激光釹玻璃在高功率激光裝置上長期使用穩(wěn)定性.
圖7 包邊后無附加應力
研制了大尺寸包邊剩余反射檢測裝置,可檢測小于10-4包邊剩余反射率.開發(fā)了鉑顆粒強激光檢測裝置,實現了釹玻璃批量制造檢測技術的全覆蓋.對批量制備的N31激光玻璃性質進行了抽樣測試,并與Hoya公司生產的LHG-8和Schotto公司生產的LG-770激光玻璃相比較,結果如表1所示.表1表明批量制備的N31激光與LHG-8具有大致相同的光學性質,N31激光玻璃具有更好機械性質和激光損傷閾值.圖8(b)可以看到,批量制備N31激光玻璃在3 333 nm的吸收系數均值為0.85 cm-1,優(yōu)于國外LLNL報道值[15-16].圖8顯示了連續(xù)熔煉與坩堝熔煉N31釹玻璃的釹離子濃度、3 333 nm與400 nm吸收系數、1 053 nm折射率隨時間的波動情況.連續(xù)熔煉的激光玻璃具有更小的參數波動因而具有更好的光學一致性,這對激光系統(tǒng)是非常有益的.對400 mm口徑精密拋光加工的N31連熔釹玻璃進行檢測,發(fā)現其透過波前(PV)為0.286 λ,小于1/3λ.圖9是Zygo干涉儀的透過波前檢測結果,計算表明該玻璃的光學均勻性達到2×10-6.圖10是直徑40 mm,長200 mm的連續(xù)熔煉激光玻璃棒料的透過波前檢測結果,其透過波前小于1/4 λ,進一步表明其光學均勻性已達到2×10-6.
委托用戶單位在4×2×3的模塊裝置上測試了400 mm口徑介質的增益特性,在相同條件下其增益與坩堝熔煉的激光玻璃相當(圖11).大口徑高通量驗證實驗平臺(簡稱ITB)是目前我國單路激光輸出能量最大的實驗驗證平臺,同時使用16片批量制備的N31釹玻璃,在基頻5 ns脈沖寬度實現了輸出最大激光能量19.6 kJ[26],與美國NIF裝置相當,值得一提的是N31激光玻璃與Hoya公司生產的LHG-8和Schotto公司生產的LG-770激光玻璃相比,具有更優(yōu)異的抗強激光破壞閾值和更低的3 333 nm吸收系數,為我國更大規(guī)模激光聚變裝置的研制提供了重要激光增益性能的保障.
表1 批量制備N31激光釹玻璃與LHG-8和LG-770的主要性質比較
圖8 連續(xù)熔煉與坩堝熔煉N31激光釹玻璃的參數波動.(a) 釹離子濃度波動;(b) 3 333 nm吸收系數波動;(c) 400 nm吸收系數波動;(d) 1 053 nm折射率波動
圖9 400 mm口徑連熔N31釹玻璃透過波前圖(PV=0.286 λ,λ=633 nm)
圖10 直徑40 mm,長200 mm連熔N31釹玻璃透過波前圖(PV=0.210 λ,λ=633 nm)
圖11 4×2×3裝置上400 mm口徑的連續(xù)熔煉與坩堝熔煉N31玻璃的增益系數
磷酸鹽激光釹玻璃是高功率激光裝置中實現激光增益不可或缺的核心材料.由于它在核聚變相關領域的重要應用,國外長期以來對我國實行嚴格技術封鎖和產品禁運.大尺寸高性能激光釹玻璃批量制造技術填補了國內空白,打破了國外對我國激光聚變用激光釹玻璃的產品禁運和技術封鎖,使我國擁有獨立建造大型慣性約束激光核聚變(ICF)裝置的能力,滿足了國家重大戰(zhàn)略需求.采用批量制備技術研制的一千余件大尺寸釹玻璃已成功應用于神光II升級和神光III主機二大激光聚變裝置,其中神光-Ⅲ主機裝置是目前已經建成并運行的全世界第二大激光聚變裝置.大尺寸激光釹玻璃批量制造技術已經為我們國家重大專項更大規(guī)模的激光器建設提供了自行研制數千片米級激光釹玻璃核心材料的保障.除了滿足國家重大戰(zhàn)略需求外,激光釹玻璃批量制造技術還將助力上海科創(chuàng)中心重點項目—SULF項目實現近期10 PW,遠期100 PW的目標.對保障國家安全、開展前沿基礎科學研究具有重大意義.
N31型釹玻璃作為激光工作物質在國防領域的激光測距、跟瞄系統(tǒng)以及車載高能激光器系統(tǒng)中得到應用,其性能指標與批量穩(wěn)定性均達到設計要求.在民用領域,已經廣泛應用于醫(yī)療設備、激光高端加工、高校、科研院所的高功率釹玻璃激光器.
上海光機所激光釹玻璃研發(fā)團隊通過十余年的自主研發(fā),全面掌握了包括連續(xù)熔煉、包邊、檢測的大尺寸磷酸鹽激光釹玻璃批量制造技術.研制了1 000余件大尺寸N31激光釹玻璃,并應用于以神光系列裝置為代表的高功率激光裝置.為我國在超高功率、超短脈沖激光技術領域的研究始終保持國際先進水平提供了關鍵核心材料支撐,并形成了日益增長的國際影響力.此外,批量制備技術生產的大尺寸激光釹玻璃在民用與軍用兩方面均對我國高功率激光裝置起到了重要支撐作用,大尺寸激光釹玻璃連續(xù)熔煉技術的成功研發(fā)有力推動了我國特種高端光學玻璃的制造技術進步,帶動了相關產業(yè)的發(fā)展.
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Massmanufacturingtechniquesandapplicationsoflargeapertureneodymiumphosphatelaserglass
TangJingping,HuLili*,ChenShubin,MengTao,ChenWei,WangBiao,WenLei,XuYongchun,HuJunjiang,ChenYoukuo,LiShunguang
(Shanghai Institute of Optics & Fine Mechanics,Chinese Academy of Science,Shanghai 201800,China)
In order to meet the growing development of large scale high power laser facility which needs large amount of neodymium laser glass materials,we developed the continuous melting technology of neodymium phosphate laser glass,which is the core of the mass manufacturing techniques of large aperture neodymium phosphate laser glass.A series of key issues such as dynamic dehydroxylation,Pt-inclusions removal,and removal of transition metal impurities,small flow rate and large size molding,easy burst of glass during the annealing process,and edge-cladding have been solved.The fluorescent lifetime,optical loss,optical homogeneity,the residual reflectivity of the edge-cladding,and other properties of the large aperture laser glass matched the high power laser facility′s technical requirements.China became the second country after the United States to have the mass manufacturing capacity of large aperture neodymium phosphate laser glass.More than 1 000 pieces of meter-scale N31 neodymium phosphate laser glass which were used in the Shenguang series high power laser facilities in China have been produced.The single beam has achieved maximum laser energy of 19.6 kJ at 1 053 nm and 5 ns pulse width in Chinese Academy of Engineering Physics.In addition,N31 neodymium phosphate laser glass is widely used in the fields of national defense,high field laser technology,laser processing,and medical treatment.
neodymium phosphate laser glass; continuous melting; mass manufacturing; edge-cladding; laser fusion
10.3969/J.ISSN.1000-5137.2017.06.016
2017-09-27
國家重大科技專項
唐景平(1973-),男,博士,正高級工程師,主要從事激光玻璃及其熔制技術方面的研究.E-mail:jjpptang@siom.ac.cn
*通信作者: 胡麗麗(1963-),女,博士,研究員,主要從事激光玻璃和特種玻璃方面的研究.E-mail:hulili@siom.ac.cn
唐景平,胡麗麗,陳樹彬,等.大尺寸磷酸鹽激光釹玻璃批量制備技術研發(fā)及應用 [J].上海師范大學學報(自然科學版),2017,46(6):912-921.
formatTang J P,Hu L L,Chen S B,et al.Mass manufacturing techniques and applications of large aperture neodymium phosphate laser glass [J].Journal of Shanghai Normal University(Natural Sciences),2017,46(6):912-921.
TB 321; TN 244
A
1000-5137(2017)06-0912-10
郁 慧)