蔡如夢 ，石 林 *

礦物－有機質復合調理劑對Pb污染土壤的改良效果

蔡如夢1，2，石 林1，2*

（1.華南理工大學環(huán)境與能源學院，廣州 510006；2.工業(yè)聚集區(qū)污染控制與生態(tài)修復教育部重點實驗室，廣州 510006）

為了探究礦物－有機質復合調理劑對Pb污染土壤的改良效果，通過小白菜盆栽試驗研究了礦物－有機質復合調理劑（鉀鈣硅肥+褐煤腐植酸）對土壤理化性質、土壤有效態(tài)Pb含量、小白菜生長情況及小白菜吸收Pb的影響。試驗結果表明：施加復合調理劑能顯著降低土壤有效態(tài)Pb含量（施加量達到2 g·kg－1時，比對照降低67.47%），提高土壤pH值（從5.34到6.25）和土壤有機質含量（10.98%～13.41%）；施加復合調理劑后，土壤中礦物質元素（K、Ca、Mg、Si）有效態(tài)含量均有不同程度的提高，其中施加量與土壤中有效Ca和Si元素含量具有顯著相關性。另外，施加復合調理劑能有效降低小白菜中Pb含量以及促進小白菜的生長。與對照相比，小白菜生物量和株高分別提高22.79%～49.90%和2.91%～7.15%，且均與復合調理劑施加量呈顯著正相關。礦物－有機質復合調理劑不僅能改善土壤理化性質，降低土壤有效態(tài)Pb含量，減少Pb在小白菜根部和地上部分的累積，而且能提升土壤養(yǎng)分供應能力，可在實際中有效踐行。

鉀鈣硅肥；褐煤腐植酸；土壤改良；重金屬Pb；小白菜

隨著我國工業(yè)化、城市化的高速發(fā)展，工礦企業(yè)產生的“三廢”的大量排放、含污廢水灌溉以及含重金屬農藥和化肥的大量使用等，我國農田土壤重金屬污染日益加劇[1－2]。土壤重金屬污染不僅引起作物產量和品質的下降，還能通過食物鏈危害人體健康[3]。近年來，酸沉降的增加以及銨態(tài)氮肥的大量使用加劇了土壤酸化速度，導致土壤中的K、Ca、Mg和Si等礦物質營養(yǎng)元素大量流失，土壤中的固相鋁大量溶出，同時引起土壤中有毒重金屬的活化[4－5]。如何治理酸性土壤的重金屬污染已成為當務之急。

目前，在酸性重金屬污染土壤改良治理技術方面，開展了大量的研究工作[6－8]。其中，固化穩(wěn)定化技術是國內外普遍使用的土壤重金屬污染治理方法之一。該方法基于向污染土壤中添加無機或有機改良劑，通過與重金屬發(fā)生吸附、沉淀、絡合、氧化還原和離子交換等物理化學作用，改變土壤中重金屬的存在形態(tài)和降低其生物有效性，從而達到治理重金屬污染土壤的目的[9－10]。該技術具有操作簡單、高效快速、成本低等優(yōu)點，適用于大面積重金屬污染農田土壤的修復。常用的改良劑主要有石灰性物質、含磷材料和有機質等[8，11]。施用石灰可以提高土壤pH值，增加土壤表面負電荷，從而增強土壤顆粒對金屬陽離子的吸附能力[12]，但長期使用會導致土壤板結，易引起土壤營養(yǎng)元素平衡失調[13]。含磷材料通過吸附或者共沉淀，降低土壤中重金屬的生物有效性[14]。但過量施加含磷材料會導致作物缺鋅，影響作物的產量[15]，并且可能會引起水體富營養(yǎng)化[16]。有機物料可與重金屬形成難溶的金屬－有機復合物，該種復合物更容易被土壤顆粒吸附，降低土壤中重金屬的有效性，但對于營養(yǎng)流失嚴重的土壤，單施有機質并不能補充土壤中所缺乏的植物生長必需的營養(yǎng)元素。

南方酸化土壤的脫硅富鋁化作用強烈，土壤中K、Ca、Mg等鹽基離子和有效 Si大量流失[17]，土壤中有效礦物質元素含量降低，土壤肥力嚴重退化，作物出現不同程度的虧缺現象[18]。因此，開發(fā)一種可以改善酸性土壤理化性質，降低土壤中重金屬活性的土壤調理劑具有重要的現實意義。鉀鈣硅肥是利用鉀長石、白云石、石灰石和石膏等合理配伍后經高溫焙燒制得的一種含有多種營養(yǎng)元素（K、Ca、Mg和Si等）的弱堿性礦物質肥，在改善酸性土壤理化性質和提高作物產量方面已有一定的研究基礎[19－21]。但關于將鉀鈣硅肥和褐煤腐植酸復合改良酸性重金屬污染土壤的相關研究鮮見報道。本文通過將鉀鈣硅肥與褐煤腐植酸復合成一種新的礦物－有機質復合調理劑，并利用該復合調理劑對Pb污染土壤進行改良，結合盆栽實驗分析其對土壤理化性質、土壤中重金屬Pb的活性，小白菜吸收重金屬Pb以及小白菜生長狀況的影響，為該復合調理劑在重金屬污染農田改良應用提供理論指導和科學依據。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤采自廣東省增城市星威農場附近的水稻土，取0～20 cm的耕作層土壤，以備試驗分析和作物栽培試驗應用。土壤理化性質如下：pH 5.34，有機質 38.81 g·kg－1，全氮 2.15 g·kg－1，全磷 1.03 g·kg－1，速效鉀 136.95 mg·kg－1，交換性鈣 1 889.95 mg·kg－1，交換性鎂 202.50 mg·kg－1，有效硅 140.48 mg·kg－1，土壤 Pb含量 549.83 mg·kg－1，土壤有效態(tài) Pb 含量 19.89 mg·kg－1。

供試調理劑由鉀鈣硅肥和褐煤腐植酸復合而成。褐煤腐植酸購于威海七木生物科技有限公司。鉀鈣硅肥和褐煤腐植酸研磨過篩，按質量比1∶1混合，加入去離子水（固液比 1∶1）混合均勻，振蕩 24 h，烘干，冷卻至室溫，研磨過200目篩備用。調理劑基本性質見表1。

表1 供試調理劑的理化性質Table 1 The physico－chemical properties of compound conditioner

供試蔬菜：試驗所選用的是對重金屬污染比較敏感的葉菜類植物——小白菜（Brassica Chinensis L.），種子購于廣州長合種子有限公司。

1.2 實驗方法

盆栽試驗共設置4個處理，每個處理添加的礦物－有機質復合調理劑分別為 0、0.67、1.33 g·kg－1和 2 g·kg－1（即CK、T1、T2和T3），每處理均設置4次重復。將采集的土樣自然風干、研磨，過10目篩，裝入塑料盆（直徑17 cm、高30 cm）中，每盆裝土3 kg，施入基肥（尿素0.42 g+磷酸二氫鈉1.2 g+氯化鉀2.1 g）與調理劑混合均勻，加水平衡兩周。每盆播種20顆小白菜種子，間苗后每盆保留5株。試驗期間，土壤濕度控制在田間持水量的70%，并保持正常的陽光照射。種植5周收獲，采集各盆中土壤樣品，風干，磨細，過100目篩；小白菜沖洗晾干后，分為地上部和根部，在70℃烘干48 h至恒重，取出磨碎后過60目篩備用。

1.3 分析方法

土壤pH值采用電位法（土液比為1∶2.5）測定；有機質采用水合熱重鉻酸鉀氧化－比色法測定；全氮采用半微量凱氏定氮法測定；全磷采用HClO4－H2SO4法測定；速效鉀、交換性鈣和交換性鎂用乙酸銨提取，原子吸收分光光度計（島津AA－6300C）測定；有效硅用硅鉬藍比色法測定；土壤有效態(tài)Pb用0.1 mol·L－1CaCl2浸提[22]，原子吸收分光光度計（島津 AA－6300C）測定。小白菜樣品經HNO3－HClO4（4∶1）消解后，采用原子吸收分光光度計（島津AA－6300C）測定重金屬含量。

1.4 數據處理

實驗數據經過統計學檢驗和方差分析。樣品由鄧肯多變區(qū)域新檢驗法（Ducan′s new multiple range test）比較各重復之間的差異顯著性。所有數據分析由Microsoft Excel 2010以及SPSS 19.0完成。實驗作圖采用Origin 8.0軟件。

2 結果與分析

2.1 復合調理劑對土壤pH值和有效態(tài)Pb含量的影響

復合調理劑對土壤pH值和土壤有效態(tài)Pb含量的影響情況見圖1。由圖1可以看出，施加復合調理劑能提高土壤pH值，并降低土壤中有效態(tài)Pb含量。且pH值的升高幅度隨著施加量的增大而增大。復合調理劑施用量從 0（CK）增加到 2 g·kg－1時，土壤 pH值從5.34升高至6.25。而隨著施加量的增大，土壤中有效態(tài)Pb含量則顯著降低（P＜0.05），與土壤pH值的變化趨勢基本相反。與CK相比，當復合調理劑施加量為 0.67、1.33 g·kg－1和 2 g·kg－1時，有效態(tài) Pb 含量分別降低了50.60%、54.98%和67.47%。對土壤有效態(tài)Pb含量和土壤pH進行線性回歸分析（圖2），其結果表明，土壤有效態(tài)Pb和土壤pH呈極顯著負相關：y=98.60－14.68 pH（r=－0.989，P＜0.01），這與 He等[21]、李忠義等[23]的研究結果一致。表明土壤pH是影響土壤有效態(tài)Pb含量的重要因素之一，提高土壤pH可以降低土壤重金屬Pb的活性。

2.2 復合調理劑對土壤礦物質元素和有機質含量的影響

圖1 復合調理劑施加對土壤有效態(tài)Pb含量和pH值的影響Figure 1 Effects of compound conditioner application on soil available Pb concentrations and soil pH values

圖2 土壤pH值和土壤有效態(tài)Pb含量之間的線性關系Figure 2 Correlations between the concentrations of available Pb in soil and the soil pH values

礦物質元素是存在于土壤中的植物生長所必需的營養(yǎng)元素，包括氮、磷、鉀、鈉、鈣、鎂、硅、硫、鐵、錳、鎳等，其中，鉀、鈣、鎂屬于大量元素，對植物生長起到至關重要的作用。而硅也被認為是植物不可缺少的營養(yǎng)元素[5]。從圖3可以看出，施加復合調理劑能提高土壤礦物質元素的含量，速效K、交換性Ca、Mg和有效Si的含量分別增加1.59%～11.76%、6.88%～21.73%、28.00%～31.47%和21.32%～51.82%。線性分析表明：復合調理劑施加量與土壤中交換性Ca和有效Si含量呈顯著正相關（rCa=0.998**；rSi=0.989*）。施加復合調理劑后，土壤中礦物質元素含量的增加可能是由于調理劑含有K2SO4、Ca3Al2O6和CaMgSiO4等物質，可以在土壤溶液的作用下，釋放或轉化成有效的礦物質元素。

土壤有機質是土壤肥力的重要指標之一，也是植物生長所需營養(yǎng)主要來源之一。圖4為調理劑對盆栽土壤有機質含量的影響。與CK相比，復合調理劑施加量為 0.67～2 g·kg－1時，土壤有機質含量增加10.98%～13.41%。線性分析結果表明，復合調理劑施加量與有機質含量并無顯著相關性。與CK相比，復合調理劑各施加水平下存在顯著差異（P＜0.05）。褐煤腐植酸是一種有機物質，這可能是施用復合調理劑后土壤有機質含量增加的原因。

圖3 復合調理劑對土壤礦物質元素含量的影響Figure 3 Effects of compound conditioner on mineral nutrients contents in soil

圖4 復合調理劑對土壤有機質含量的影響Figure 4 Effects of compound conditioner on organic matter contents in soil

圖5 復合調理劑對小白菜中Pb含量的影響Figure 5 Effects of compound conditioner on the concentrations of Pb in pakchoi

2.3 復合調理劑對小白菜中重金屬含量的影響

由圖5可以看出，在復合調理劑不同施加量水平下，小白菜根部和地上部Pb含量與CK相比均有不同程度的降低。線性相關分析表明，復合調理劑的施加量與小白菜地上部Pb含量呈顯著負相關（r地上=－0.987*），同時多重比較顯示，復合調理劑各施加濃度下存在顯著的差異性（P＜0.05）。而復合調理劑施加量與小白菜根部Pb含量相關關系不顯著（P＞0.05），與CK相比，復合調理劑各施加濃度下存在顯著差異（P＜0.05）。當復合調理劑施加量為2 g·kg－1時，小白菜根部和地上部Pb含量降低效果最好，分別降低了19.16%和10.94%。

表2列出了小白菜根部和地上部Pb含量與各項土壤指標之間的相關關系。由表2可知，土壤pH值與小白菜根部（P＜0.01）、地上部（P＜0.05）Pb含量均呈顯著負相關，土壤有效態(tài)Pb含量與小白菜根部（P＜0.01）、地上部（P＜0.05）Pb含量均呈顯著正相關，且土壤pH值與有效態(tài)Pb含量呈極顯著負相關（P＜0.01），這表明施加復合調理劑能提高土壤pH值，降低土壤有效態(tài)Pb含量，減少Pb在小白菜根部和地上部的積累。有機質含量與土壤有效態(tài)Pb含量、小白菜根部Pb含量均呈極顯著負相關（P＜0.01）。這表明，土壤有機質含量的升高能降低有效態(tài)Pb含量以及減少重金屬Pb在小白菜根部的積累。

表2 土壤各項參數與小白菜中Pb含量之間的相關關系Table 2 Correlations coefficients between soil properties and the cncentrations of Pb in pakchoi

此外，復合調理劑的添加除了能夠降低土壤Pb生物有效性，也顯著地提升了土壤中交換性Ca和有效Si的含量（圖3），且土壤中交換性Ca、有效Si含量與小白菜根部Pb含量均呈顯著負相關（rCa=－0.827*；rSi=－0.865**）。

2.4 復合調理劑對小白菜生長的影響

通過盆栽試驗考察了復合調理劑對小白菜生物量和株高的影響（圖6）。由圖6可以看出，施加復合調理劑能促進小白菜的生長。與CK相比，當復合調理劑施加量為0.67～2 g·kg－1時，小白菜的生物量增加了22.79%～49.90%，株高提高了2.91%～7.15%。在施加量為2 g·kg－1時，小白菜生物量及株高增加最多，分別增加了1.5倍和1.07倍。線性相關分析表明，復合調理劑的施加量和土壤生長指標呈顯著正相關（r生物量=0.950*；r株高=0.969*）。多重比較顯示，小白菜生物量在復合調理劑各施加濃度下存在顯著的差異性（P＜0.05）。

圖6 復合調理劑對小白菜生物量和株高的影響Figure 6 Effects of compound conditioner on biomass and stem length of pakchoi

3 討論

復合調理劑的施加可以有效提高土壤pH值，這主要是因為調理劑本身呈弱堿性（pH=10.50），其所含的未反應完全的氧化鈣、氧化鎂等堿性物質會中和土壤中的活性H+，直接提高土壤的pH。其次與調理劑所含的鹽基離子有關，調理劑中的K+、Ca2+、Mg2+等鹽基離子進入土壤溶液中，增加土壤中交換性陽離子含量，提高土壤鹽基飽和度，從而提高土壤pH值[24]。本研究發(fā)現土壤pH與小白菜生長指標之間呈顯著正相關（r生物量=0.930**；r株高=0.843**），說明土壤 pH 的提升有利于小白菜的生長。Zhou等[25]和He等[26]的研究也發(fā)現土壤pH適當提升有利于小白菜生物量的累積。此外，土壤pH的升高也是土壤有效態(tài)Pb含量降低的一個重要原因。有研究表明，土壤pH的升高使土壤顆粒表面凈負電荷增加，從而增加對Pb2+的電性吸附，同時導致二價重金屬離子水解程度增大，生成羥基態(tài)金屬陽離子，此形態(tài)的金屬離子與土壤吸附點位的親和力要比自由態(tài)金屬離子強，更易被土壤顆粒表面所吸附[11，27]。本研究中土壤有效態(tài)Pb含量隨著pH的增加而下降的趨勢與以往的研究結果相一致[21，28]。除了土壤pH，土壤中有機質含量也是影響土壤重金屬生物有效性的一個重要因素。通過線性回歸分析發(fā)現，土壤有效態(tài)Pb含量與土壤有機質含量呈極顯著負相關（P＜0.01）。土壤有機質通過絡合作用與Pb2+結合，形成穩(wěn)定的Pb2+－有機配體，這種重金屬離子－有機配體更容易吸附在土壤顆粒表面，降低土壤中 Pb 的有效性[29－30]。

與CK相比，3個處理小白菜中的重金屬濃度均出現了顯著下降（圖5），這不僅與調理劑施加后土壤有效態(tài)Pb含量的減少有關，可能還跟小白菜生物量增加所產生的稀釋作用有關。無論是對小白菜產生的生長促進作用，還是對小白菜吸收Pb的抑制作用，都與土壤環(huán)境的改善有關。有研究表明，K、Ca、Mg和Si等礦物質元素作為小白菜生長必需的營養(yǎng)元素，不僅對小白菜生長和發(fā)育起重要作用，礦物質元素還可以抑制植物對Pb的吸收和有效緩解Pb2+對植物體產生的毒害作用。王芳等[31]研究發(fā)現添加外源Ca可以增加玉米幼苗中葉綠素含量，延緩葉綠素降解，減輕Pb2+脅迫對光合機構造成的傷害。陳曉婷等[32]認為Ca2+和Mg2+與Pb2+之間存在著某種程度上的拮抗作用，參與競爭作物根系上的吸附位點，降低了根細胞對Pb2+的吸收，減少了Pb在作物中的積累。硅元素能提高葉綠素含量，減輕重金屬對作物光合作用的抑制作用，激發(fā)抗氧化酶的活性，提高作物對土壤中重金屬的抗性[33－34]。另外，硅與重金屬在作物根部形成沉積物，增強作物根部對Pb的截留，阻礙了重金屬經根部運輸至作物體內[35]。鄧騰灝博等[36]通過大田實驗發(fā)現，施加鋼渣增加了土壤中有效硅的含量，增強了水稻根部對重金屬的截留吸附作用，大幅減少了根部重金屬向地上部的轉運。在本試驗中，土壤中施加復合調理劑后，土壤pH值升高，土壤有效態(tài)Pb含量降低，土壤中有機質和礦物質元素（K、Ca、Mg、Si）有效態(tài)含量得到提升，這些使小白菜生長的土壤環(huán)境得到了顯著改善，抑制了小白菜對重金屬Pb的吸收，最終促進小白菜生長和生物量的累積。

4 結論

（1）施加復合調理劑能有效改善土壤質量，且施加量（0～2 g·kg－1）越大，改善效果越明顯。復合調理劑施加量為2 g·kg－1時，土壤pH提升0.91個單位，土壤中有效態(tài)Pb含量降至最低，與CK相比，下降67.47%。土壤中有機質和礦物質元素（K、Ca、Mg和Si）含量也隨著施加量增大而增加，在2 g·kg－1施加水平下，與CK相比，有機質增加13.41%，有效態(tài)Ca和Si含量分別增加21.73%和51.82%。

（2）復合調理劑的施加促進了小白菜的生長。線性相關分析表明，復合調理劑施加量與小白菜生長指標之間呈顯著正相關（P＜0.05）。與CK相比，施加2 g·kg－1調理劑后，小白菜生物量和株高分別增加49.90%和7.15%。

（3）土壤pH值、有機質含量均與土壤有效態(tài)Pb含量、小白菜中Pb含量呈顯著負相關（P＜0.05），土壤有效礦物質元素含量（Ca、Si）與小白菜根部Pb含量之間負相關性也達到顯著水平（P＜0.05）。說明通過復合礦物質材料和有機材料，可以降低土壤重金屬的生物有效性，減少重金屬Pb在小白菜中的累積。

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Amelioration effects of mineral-organic compound conditioner on Pb-contaminated soil

CAI Ru－meng1,2,SHI Lin1,2*
（1.College of Environment and Energy,South China University of Technology,Guangzhou 510006,China;2.The Key Lab of Pollution Control and Ecosystem Restoration in Industry Cluster,Ministry of Education,South China University of Technology,Guangzhou 510006,China）

In this study,a pot experiment was conducted to investigate the effects of a mineral－organic compound conditioner（potassium calcium silicon fertilizer+brown coal huminite）on soil pH,organic matter content,available Pb concentration,growth of pakchoi,and Pb uptake by pakchoi.Compared to the control,application of the compound conditioner decreased the concentrations of available Pb in soil（by 67.47%at 2 g·kg－1of compound conditioner）and elevated the soil pH（from 5.34 to 6.25）and soil organic matter content（by 10.98%～13.41%）.The concentrations of mineral nutrients（K,Ca,Mg,Si）in the soil increased to various degrees,and the application rates of the compound conditioner had significant positive correlation with soil available Ca and Mg.Applying the compound conditioner could effectively reduce Pb concentrations in the shoot and root of pakchoi.The biomass and stem length of pakchoi increased by 22.79%～49.90%and 2.91%～7.15%,respectively,and both had significant positive correlations with application rates of the compound conditioner.In conclusion,the compound conditioner could effectively ameliorate soil physicochemical properties,decrease bioavailability of Pb in soil,suppress the harmful effects of Pb on crop growth,and enhance soil nutrient supply capacity.The compound conditioner can be used for in situ remediation of heavy－metal－contaminated soil.

potassium calcium silicon fertilizer;brown coal huminite;soil amelioration;Pb;pakchoi

2017－06－21 錄用日期：2017－09－06

蔡如夢（1994—），女，河南信陽人，碩士研究生，主要從事土壤修復研究。E－mail：CRM0223@163.com

*通信作者：石 林 E－mail：celshi@126.com

國家科技支撐計劃項目（2015BAD05B05+2）；廣州市2016年污染防治新技術新工藝示范和應用項目

Project supported：The National Key Technology Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China（2015BAD05B05＋2）；The Demonstration and Application Project of New Technology of Pollution Prevention and Control in Guangzhou（2016）

X53

A

1672－2043（2017）12－2438－07

10.11654/jaes.2017－0887

蔡如夢，石 林.礦物－有機質復合調理劑對Pb污染土壤的改良效果[J].農業(yè)環(huán)境科學學報,2017,36（12）：2438－2444.

CAI Ru－meng,SHI Lin.Amelioration effects of mineral－organic compound conditioner on Pb－contaminated soil[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（12）:2438－2444.