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        巢湖表層沉積物氮、磷、有機質(zhì)的分布及污染評價

        2017-12-29 07:00:53石惠嫻張亞雷蔡永久
        生態(tài)環(huán)境學(xué)報 2017年12期
        關(guān)鍵詞:污染評價

        苗 慧,沈 崢,蔣 豫,石惠嫻,張亞雷,蔡永久*

        1. 同濟大學(xué)國家設(shè)施農(nóng)業(yè)工程技術(shù)研究中心,上海 200092;2. 同濟大學(xué)污染控制與資源化研究國家重點實驗室,上海 200092;3. 江蘇省生態(tài)環(huán)境評估中心,江蘇 南京 210036;4. 中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所//中國科學(xué)院流域地理學(xué)重點實驗室,江蘇 南京 210008

        巢湖表層沉積物氮、磷、有機質(zhì)的分布及污染評價

        苗 慧1,2,沈 崢1,2,蔣 豫3,4,石惠嫻1,張亞雷2,蔡永久4*

        1. 同濟大學(xué)國家設(shè)施農(nóng)業(yè)工程技術(shù)研究中心,上海 200092;2. 同濟大學(xué)污染控制與資源化研究國家重點實驗室,上海 200092;3. 江蘇省生態(tài)環(huán)境評估中心,江蘇 南京 210036;4. 中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所//中國科學(xué)院流域地理學(xué)重點實驗室,江蘇 南京 210008

        巢湖是中國第五大淡水湖,近年來富營養(yǎng)化問題嚴(yán)重,氮、磷、有機質(zhì)增加是導(dǎo)致湖泊富營養(yǎng)化的重要驅(qū)動因素,而沉積物是湖泊氮、磷、有機質(zhì)的主要歸宿地。因此,了解巢湖沉積物氮、磷、有機質(zhì)的含量及分布特征,對探明巢湖沉積物營養(yǎng)物質(zhì)的污染狀況及其富營養(yǎng)化控制與治理具有重要參考意義。在全湖布設(shè)了33個樣點,對表層(0~10 cm)沉積物進行采樣,分別采用重鉻酸鉀-硫酸硝化法、高氯酸-硫酸酸熔-鉬銻抗比色法和燒失量法(550 ℃,焙燒5 h)測定沉積物總氮(TN)、總磷(TP)以及有機質(zhì)(OM)含量,分析了TN、TP和OM含量的空間分布特征及相關(guān)性,并運用綜合污染指數(shù)法和有機污染指數(shù)法評價其污染程度。結(jié)果表明,表層沉積物TN、TP和OM的含量范圍(以下均稱為范圍)分別為64~3 005 mg·kg-1、333~2 122 mg·kg-1、1.79%~10.38%,均值分別為 1 737 mg·kg-1、691 mg·kg-1、5.86%;空間上均表現(xiàn)為西湖區(qū)高于東湖區(qū)。Pearson相關(guān)性分析顯示,表層沉積物 OM 與 TN(r=0.75,P<0.01),OM 與 TP(r=0.63,P<0.01),TN 與 TP(r=0.66,P<0.01)均呈顯著正相關(guān)。綜合污染指數(shù)范圍為0.69~4.24,全湖平均值為1.83,有機污染指數(shù)范圍為0.01~1.42,全湖平均值為0.63,兩種指數(shù)法均顯示巢湖表層沉積物TN、TP和OM污染嚴(yán)重,且西湖區(qū)污染較東湖區(qū)嚴(yán)重。

        巢湖;表層沉積物;營養(yǎng)物質(zhì);分布特征;污染評價

        沉積物是湖泊生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分(王佩等,2012),是湖泊水中污染物質(zhì)(包括氮磷)沉積后的歸宿地。另一方面,沉積物中的有機質(zhì)在一定理化條件下會礦化釋放出大量氮磷,并消耗水中溶解氧,對水體造成二次污染(Shen et al.,2013;徐進等,2014)。因此,沉積物是湖泊氮磷累積和再生的重要場所。氮磷是導(dǎo)致湖泊富營養(yǎng)化的重要驅(qū)動因素(鮑林林等,2017),因此在治理湖泊富營養(yǎng)化時,沉積物中 TN、TP、OM 是備受關(guān)注的重要指標(biāo)。

        巢湖是中國第五大淡水湖,位于安徽省中部,水域面積約769.55 km2,具有航運、漁業(yè)、灌溉、防洪、水源地等多種功能(朱喜等,2016)。近年來由于受流域內(nèi)人口及工農(nóng)業(yè)等發(fā)展的影響,巢湖水體和沉積物中的污染物不斷累積,富營養(yǎng)化問題嚴(yán)重,藍藻水華爆發(fā)頻繁。

        目前關(guān)于巢湖沉積物氮磷及有機質(zhì)污染已有一些研究,但主要針對巢湖某一水域或某一種營養(yǎng)物質(zhì)。如Chen et al.(2011)研究了巢湖西部湖心的底芯,結(jié)果表明由于工業(yè)、農(nóng)業(yè)以及生活污水的大量排放,巢湖沉積物的營養(yǎng)負荷從19世紀(jì)70年代開始累積。王永華等(2003)對巢湖合肥區(qū)沉積物污染物分布特征的研究顯示TN與OM具有同源性。石勇(2009)研究巢湖塘西河河口處的沉積物發(fā)現(xiàn)沿堤修建的旱廁、畜禽舍等排放的大量含氮磷污染物是導(dǎo)致河口沉積物氮磷含量偏高的主要原因。李峰等(2012)對巢湖十五里河水花生(Alternanthera philoxeroides)生長區(qū)的表層沉積物營養(yǎng)鹽的研究顯示,水花生生長區(qū)表層沉積物-上覆水界面營養(yǎng)鹽源、匯關(guān)系具有很好的一致性。以上研究均針對巢湖的某個區(qū)域進行,很好地揭示了巢湖不同區(qū)域營養(yǎng)物質(zhì)的污染情況。通過這些研究,可以在一定程度上確定巢湖不同區(qū)域的污染程度,但不能從整體上把握整個巢湖N、P、OM的污染現(xiàn)狀。Huo et al.(2011)研究巢湖全湖磷的分布特征,發(fā)現(xiàn)由于不同的入湖河流和污染源導(dǎo)致巢湖P在不同位置有不同的濃度和空間分布。Zan et al.(2012)對巢湖全湖沉積物磷進行研究,發(fā)現(xiàn)巢湖西湖區(qū)TP比東湖區(qū)嚴(yán)重。Zhang et al.(2008)對巢湖氮動力學(xué)的研究顯示巢湖西湖區(qū)沉積物TN的平均含量高于東湖區(qū)。Xu et al.(2017)采用Multiport element model(MEM)法研究巢湖沉積物OM來源,得出巢湖富營養(yǎng)化問題由來已久的結(jié)論。Liu et al.(2012)在研究人類活動對巢湖沉積物磷的影響時發(fā)現(xiàn)從 16世紀(jì)中葉開始,由于人口增長以及農(nóng)業(yè)的發(fā)展,巢湖周圍久經(jīng)風(fēng)霜的表層土大量進入湖泊,導(dǎo)致巢湖TP濃度升高。Ding et al.(2014)通過對巢湖沉積物中磷活動的研究,推測工業(yè)廢水、生活污水以及農(nóng)業(yè)含磷廢水的排放導(dǎo)致了巢湖沉積物中TP的增長。上述研究均從巢湖全湖著手,但研究的是某一種營養(yǎng)物質(zhì)污染狀況,缺乏對導(dǎo)致巢湖富營養(yǎng)化的其他關(guān)鍵指標(biāo)的分析探討。

        為全面了解、分析巢湖表層沉積物的污染情況,有必要進一步對整個巢湖進行研究。本研究以巢湖全湖為研究對象,研究表層沉積物TN、TP和OM的空間分布特征和污染狀況,以期為巢湖富營養(yǎng)化的控制與治理提供科學(xué)數(shù)據(jù)支撐。

        圖1 巢湖表層沉積物采樣點分布圖Fig.1 Location of sampling sites for surface sediments in Chaohu Lake

        1 材料與方法

        1.1 采樣點布設(shè)與樣品采集

        以姥山島為界,可將巢湖劃分為東、西兩個湖區(qū)(昝逢宇等,2010),在全湖布設(shè) 33個采樣點(圖1),其中西湖區(qū)12個點(L1~L12),東湖區(qū)21個點(L13~L33)。采樣時間為2013年4月,用柱狀采樣器采集沉積物柱狀樣,樣品采集后用分樣器取表層10 cm泥樣,混勻后裝入清潔的聚乙烯自封袋冷凍保存帶回實驗室,在-50 ℃下冷凍干燥后剔除動植物殘體及石塊,然后研磨過100目尼龍篩,置于干燥器中待測定。

        1.2 測定指標(biāo)與方法

        主要測定項目為TN、TP和OM含量。

        TN、TP含量的測定按照《湖泊富營養(yǎng)化調(diào)查規(guī)范》中TN、TP的測定方法進行(金相燦等,1990)。TN含量采用重鉻酸鉀-硫酸消化法測定;TP含量測定采用高氯酸-硫酸酸熔-鉬銻抗比色法測定。OM含量采用燒失量法(550 ℃,焙燒5 h)(錢寶等,2011)測定。

        1.3 評價方法

        目前,國內(nèi)外對淺水湖泊沉積物污染狀況的評價尚缺乏統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)與方法,本研究采用綜合污染指數(shù)法和有機污染指數(shù)法評價巢湖表層沉積物的污染狀況,這兩種方法常用于淺水湖泊沉積物污染評價研究。

        1.3.1 綜合污染指數(shù)法

        采用綜合污染指數(shù)法(楊洋等,2014)評價表層沉積物TN、TP污染程度,由單項污染指數(shù)公式計算綜合污染指數(shù)(FF)。根據(jù)王佩等(2012)評價標(biāo)準(zhǔn),進行綜合污染程度分級(表1)。

        表1 沉積物綜合污染程度分級Table1 Classification of comprehensive pollution of surface sediments

        式中,Si為單項評價指數(shù)或標(biāo)準(zhǔn)指數(shù),Si大于1表示因子i含量超過評價標(biāo)準(zhǔn)值;Ci為評價因子i實測值;Cs為評價因子i的評價標(biāo)準(zhǔn)值,TN的Cs取 1000 mg·kg-1,TP 的 Cs取 420 mg·kg-1(張敏,2005);F為n項污染指數(shù)平均值(STN和STP中平均值);Fmax為最大單項污染指數(shù)(STN和STP中最大者)。

        1.3.2 有機污染指數(shù)評價

        綜合污染指數(shù)評價法將選用的評價參數(shù) TN、TP綜合成一個指數(shù)值來表征沉積物污染程度,其相對于單一指數(shù)法而言更具優(yōu)越性,是綜合信息輸出指標(biāo),但是忽略了OM指標(biāo)。為了使評價結(jié)果更完善,同時采用有機污染指數(shù)法(李苗,2013)對沉積物污染現(xiàn)狀進行進一步評價(表2)。

        表2 巢湖沉積物有機污染指數(shù)評價標(biāo)準(zhǔn)Table2 Assessment standards of sediment Organic Pollution Index

        OI=OC×ON

        ON=TN×0.95

        OC=OM/1.724

        式中,OI為有機指數(shù),%;OC為有機碳,%;ON為有機氮,%。

        1.4 數(shù)據(jù)分析

        數(shù)據(jù)統(tǒng)計采用Excel 2013;作圖采用Arcgis 9.3和Origin 9.0;運用Spss 20.0軟件計算沉積物TN、TP和OM之間的Pearson相關(guān)系數(shù)以探討表層沉積物各營養(yǎng)鹽的相關(guān)性。

        2 結(jié)果與分析

        2.1 TN、 TP和OM含量空間分布和相關(guān)性

        2.1.1 空間分布特征

        巢湖表層沉積物 TN、TP、OM 含量的空間分布整體上均呈現(xiàn)西湖區(qū)高于東湖區(qū),且空間分布差異顯著。TN 范圍為 64~3005 mg·kg-1,平均值為1794 mg·kg-1,其中派河入湖口處TN含量最高,兆河入湖口處最低,TN含量高值(≥2000 mg·kg-1)主要分布在西湖區(qū)南淝河入湖口水域以及東湖區(qū)的東北面靠湖岸區(qū)(圖 2a)。西湖區(qū) TN范圍為642~3005 mg·kg-1,平均值為 1934 mg·kg-1,東湖區(qū)745~2755 mg·kg-1,平均值為 1702 mg·kg-1。TP 范圍為 333~2122 mg·kg-1,平均值 651 mg·kg-1,其中TP高值點位主要分布在西湖區(qū)南淝河入湖口水域和東湖區(qū)柘皋河及雙橋河入湖口水域(圖 2b)。西湖區(qū) TP范圍為 502~2122 mg·kg-1,平均值為 792 mg·kg-1,顯著高于東湖區(qū)(范圍為 333~751 mg·kg-1,平均值為 570 mg·kg-1)。OM 范圍為 1.79%~10.38%,平均值為5.86%,其中OM含量最高值位于東湖區(qū)西邊的湖心處,高值主要分布在西湖區(qū)以及東湖區(qū)的東面,較低值則位于兆河入湖口附近(圖 2c)。西湖區(qū)OM范圍為1.79%~8.8%,平均值為6.48%,東湖區(qū)為2.31%~10.38,平均值為5.52%。

        2.1.2 TN、TP和OM相關(guān)性

        表層沉積物 OM 與 TN(r=0.752,P<0.01),OM 與 TP(r=0.631,P<0.01),TN 與 TP(r=0.662,P<0.01)均呈顯著正相關(guān)(表3),OM與TN相關(guān)性最高,表明N、P的形態(tài)、來源及其在水中的遷移轉(zhuǎn)化過程具有一定相似性(徐康等,2011),且沉積物中氮以有機氮為主(盧少勇等,2012)。由此可推測,湖區(qū)各種生物殘體的分解是巢湖表層沉積物OM的一個重要來源,且OM在沉積物中的富集可能是全湖 N、P(尤其是 N)的主要來源(余輝等,2010)。

        圖2 巢湖表層沉積物TN(a),TP(b),OM(c)含量及空間分布Fig.2 Spatial patterns of contents of TN (a), TP (b), OM (c)in surface sediments of Chaohu Lake

        表3 巢湖表層底泥TN、TP、OM相關(guān)性Table3 Pearson correlation coefficients between TN、TP and OM in surface sediments of Chaohu Lake

        2.2 表層沉積物污染評價

        2.2.1 綜合污染指數(shù)評價

        表層沉積物TN、TP的單項污染指數(shù)范圍分別為0.06~3.01和0.79~5.05,全湖平均分別為1.74和1.65。約有35%樣點TN處于中度污染,且TP的污染比 TN嚴(yán)重。沉積物綜合污染指數(shù)范圍為0.69~4.24,全湖平均為1.83,約60%樣點處于中度-重度污染。

        對比東西兩個湖區(qū)的STN、STP及FF,發(fā)現(xiàn)TN、TP單項污染以及綜合污染均表現(xiàn)為西湖區(qū)比東湖區(qū)嚴(yán)重(圖3),這與TN、TP、OM含量的空間分布情況相一致。西湖區(qū)超過50% 樣點處于TN、TP重度污染,TP污染尤甚,其重度污染樣點約占西湖區(qū)樣點的75%。東、西湖區(qū)綜合污染指數(shù)范圍分別為 0.69~2.52、1.07~4.24,均值分別為 2.64和 1.60,均處于中度-重度污染。

        圖3 巢湖表層沉積物STN,STP和FF評價不同污染等級點位百分比組成Fig.3 Percentage composition of the number of sites assigned to different pollution levels based on STN, STP and FF Indices

        圖4 巢湖表層沉積物有機指數(shù)評價不同污染等級點位百分比組成Fig.4 Percentage composition of the number of sites assigned to different pollution levels based on Organic Pollution Indice

        2.2.2 有機污染指數(shù)評價

        巢湖表層沉積物有機污染指數(shù)范圍為 0.01~1.42,全湖平均為 0.63,其中西湖區(qū)范圍為 0.06~1.32,均值0.76,約76%樣點處于重度污染;東湖區(qū)有機污染指數(shù)范圍為 0.01~1.42,均值 0.57,約50%樣點處于重度污染。從圖4可以直觀地看出巢湖全湖有機污染嚴(yán)重,處于重度污染的樣點所占比例高達60%。

        3 討論

        TN、TP和OM的含量分布均表現(xiàn)為西湖區(qū)高于東湖區(qū),且整體上均呈現(xiàn)由西向東、由北向南降低的趨勢,這與溫勝芳等(2012)、徐康等(2011)的研究結(jié)果相一致。一方面,西湖區(qū)主要城市為合肥市(包括合肥市區(qū)、肥東縣、肥西縣),擁有化工、食品、冶金、機械等34個工業(yè)行業(yè)(Shang et al.,2005),所排放的污水通過南淝河、十五里河和派河匯入巢湖西湖區(qū)。研究顯示,南淝河入湖口水域TP含量高達2122 mg·kg-1,派河入湖口水域TN 含量高達 3005 mg·kg-1,分別為全湖 TN、TP含量的最高值。這2處的綜合污染指數(shù)分別為4.24和2.74,均屬重度污染;派河入湖口水域有機污染指數(shù)達1.32,有機污染嚴(yán)重。大量的污染物進入巢湖西湖區(qū),導(dǎo)致西湖區(qū)污染嚴(yán)重(Shang et al.,2007);另一方面,20世紀(jì)60年代巢湖建閘改變了其水文特征,使其成為水流緩慢的半封閉性水域,高營養(yǎng)水平及風(fēng)向等因素共同導(dǎo)致巢湖西湖區(qū)藍藻頻發(fā),死亡藻類長期于湖體底部累積也是導(dǎo)致西湖區(qū)沉積物營養(yǎng)物質(zhì)含量偏高的一個原因(潘成榮等,2007)。相對而言,東湖區(qū)所處區(qū)域以漁牧業(yè)及食品等產(chǎn)業(yè)為主(Shao et al.,2016),該區(qū)的兆河、雙橋河等入湖河流所處區(qū)域人口較少,城市化程度低,經(jīng)濟較不發(fā)達,入湖污染物總量相對較低,故東湖區(qū)的污染相對較輕。其中的兆河入湖口水域綜合污染指數(shù)為0.69,有機污染指數(shù)為0.01,表明該水域處于清潔狀態(tài),受污染程度低。西湖區(qū)人口數(shù)量及人均GDP、工業(yè)生產(chǎn)總值均高于東湖區(qū)(截至2010年,西湖區(qū)人均GDP和工業(yè)生產(chǎn)總值分別約為東湖區(qū)的3倍和4倍)(任武,2010),故其接納的工業(yè)及生活污染物較東湖區(qū)多,可以推測巢湖沉積物TN、TP和OM含量的空間分異主要與沿湖經(jīng)濟發(fā)展?fàn)顩r及人類活動排入湖泊的污染物有關(guān),這與李國蓮(2012)研究巢湖沉積物氮磷有機質(zhì)污染物得出的結(jié)果一致。

        派河附近TN、OM含量較高(圖2),結(jié)合表3可推測派河附近沉積物中的N以有機氮為主。派河附近農(nóng)業(yè)較為發(fā)達(白玉方等,2016),農(nóng)田回水是其主要氮污染源,可能導(dǎo)致派河附近TN含量偏高。西湖區(qū)南淝河入湖口水域及東湖區(qū)的東北面靠湖岸區(qū)TN、TP含量均較高,據(jù)王書航等(2011)報道,南淝河作為合肥市工業(yè)和生活污水的主要排水溝,是巢湖9條入湖河流中污染最為嚴(yán)重的河流,工農(nóng)業(yè)等產(chǎn)生的大量污染物質(zhì)通過該河排入巢湖并于湖底沉積,使得該區(qū)域TN、TP和OM污染均很嚴(yán)重。對于巢湖東湖區(qū)而言,其附近鄉(xiāng)村多,農(nóng)業(yè)及農(nóng)村地表土壤流失和面源性廢水的排放是導(dǎo)致其OM含量偏高的重要原因(Zhao et al.,2015)。東湖區(qū)東面靠近雙橋河,該處污水管網(wǎng)不完善(劉姝等,2012),污染物大量流入湖口,成為巢湖的一個重要污染源;北部震旦系與寒武紀(jì)砂頁巖中蘊含的磷礦床不斷被開采(Zan et al.,2012),則是導(dǎo)致該區(qū)TP含量偏高的另一個原因。

        4 結(jié)論

        (1)巢湖表層沉積物TN、TP和OM含量較高,空間格局均表現(xiàn)為西湖區(qū)高于東湖區(qū)。

        (2)OM與TN(r=0.752,P<0.01),OM與 TP(r=0.631,P<0.01),TN 與 TP(r=0.662,P<0.01)均呈顯著正相關(guān),表明N、P的形態(tài)、來源及其在水中的遷移轉(zhuǎn)化過程具有一定相似性,且N以有機氮為主;OM 在沉積物中的富集可能是全湖 N、P(尤其是N)的主要來源。

        (3)綜合污染指數(shù)評價表明,巢湖表層沉積物處于中度-重度污染。有機污染指數(shù)評價表明其基本處于重度污染。西湖區(qū)各項污染均比東湖區(qū)嚴(yán)重。

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        Distribution Characteristics and Pollution Assessment of Nitrogen, Phosphorus and Organic Matter in Surface Sediments of Chaohu Lake

        MIAO Hui1,2, SHEN Zheng1,2, JIANG Yu3,4, SHI Huixian1, ZHANG Yalei2, CAI Yongjiu4*
        1. National Engineering Research Center of Protected Agriculture, Tongji University, Shanghai 200092, China;2. State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, Tongji University, Shanghai 200092, China;3. Jiangsu Provincial Ecological Assessment Center, Nanjing 210036, China;4. Key Laboratory of Watershed Geographic Sciences, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China

        Chaohu Lake, the fifth largest freshwater lake in China, has been undergoing serious eutrophication in recent years. As well known, nitrogen, phosphorus and organic matter in sediments is important sources of lake eutrophication. Hence, characterizing the contents and distribution of nitrogen, phosphorus and organic matter in sediments in Chaohu Lake is of great significance for understanding the pollution status and remediation of eutrophication. In this paper, the surface sediments (0~10 cm) were sampled at 33 sampling sites over the whole lake. Potassium dichromate sulfuric acid nitration method, Perchlorate-sulfuric acid melting-molybdenum antimony colorimetric method and Ignition loss method (550 ℃, baked for 5 h) were employed to determine the contents of TN, TP and OM, respectively. Spatial patterns of TN, TP and OM and their correlations were examined, meanwhile,comprehensive pollution index and organic pollution index were employed to evaluate pollution status. The results showed that the range of TN, TP and OM contents were 64~3 005 mg·kg-1, 333~2 122 mg·kg-1, 1.79%~10.38%, respectively, which presented similar spatial patterns with the western region had relatively higher contents than the eastern part. Pearson correlation analysis indicated that TN was significantly correlated with OM (r=0.75, P<0.01) and TP (r=0.66, P<0.01), similarly, OM also strongly correlated with TP(r=0.63, P<0.01). Ranges of comprehensive pollution index and organic pollution index were 0.69~4.24 and 0.01~1.42, with the average values of 1.83 and 0.63, respectively. The two indices indicated serious pollution of TN, TP and OM in Chaohu Lake, and there was more serious pollution in the western region than that of the eastern region.

        Chaohu Lake; surface sediments; nutrients; distribution characteristics; pollution assessment

        10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.12.016

        X53; X824

        A

        1674-5906(2017)12-2120-06

        苗慧, 沈崢, 蔣豫, 石惠嫻, 張亞雷, 蔡永久. 2017. 巢湖表層沉積物氮、磷、有機質(zhì)的分布及污染評價[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 26(12): 2120-2125.

        MIAO Hui, SHEN Zheng, JIANG Yu, SHI Huixian, ZHANG Yalei, CAI Yongjiu. 2017. Distribution characteristics and pollution assessment of nitrogen, phosphorus and organic matter in surface sediments of Chaohu Lake [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(12): 2120-2125.

        國家自然科學(xué)基金項目(31670466);科技部基礎(chǔ)性工作專項(2013FY111802);國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07501-002-008)

        苗慧(1993年生),女,碩士研究生,主要從事水處理研究。E-mail: m1058161050@163.com

        *通信作者,E-mail: caiyj@niglas.ac.cn

        2017-09-05

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