郝魯陽(yáng)，溫變英*，張宜鵬

(1.北京工商大學(xué)材料與機(jī)械工程學(xué)院，北京 100048;2.北京市化學(xué)工業(yè)研究院，北京 100084)

填料形狀對(duì)聚酰胺6基復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

郝魯陽(yáng)1，溫變英1*，張宜鵬2

(1.北京工商大學(xué)材料與機(jī)械工程學(xué)院，北京100048;2.北京市化學(xué)工業(yè)研究院，北京100084)

首先分別以膨脹石墨(EG)、氮化硼(BN)、氧化鋁(Al2O3)、氧化鋅晶須(T-ZnOW)為填料，采用熔融共混法制備了聚酰胺6(PA6)基導(dǎo)熱復(fù)合材料，研究了填料形狀對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響；在此基礎(chǔ)上，再以EG為主填料，分別與BN、Al2O3、T-ZnOW復(fù)配填充改性PA6，考察了復(fù)配填料形狀、含量對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響。結(jié)果表明，片狀EG較其他填料對(duì)PA6樹脂的熱導(dǎo)率具有更好的提升效果；復(fù)配填料中小粒徑填料Al2O3有助于打開并進(jìn)入EG的片層結(jié)構(gòu)，形成更加完善的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，發(fā)生協(xié)同效應(yīng)；當(dāng)復(fù)配填料總含量固定為20%(體積分?jǐn)?shù)，下同)，BN或Al2O3或T-ZnOW含量分別為7.5%、5%、2.5%時(shí)，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率分別達(dá)到最大值：3.05、3.10、2.84W/(m·K)。

聚酰胺6；膨脹石墨；填料；復(fù)配；熱導(dǎo)率

0 前言

填充型導(dǎo)熱復(fù)合材料兼具優(yōu)異的導(dǎo)熱能力和力學(xué)性能，還具備了易加工、輕質(zhì)、設(shè)計(jì)自由度高等特點(diǎn)[1-2]，被廣泛應(yīng)用于航空航天、電子電器、加熱/冷卻/制冷及照明等領(lǐng)域[3-5]。填充型導(dǎo)熱復(fù)合材料主要依靠導(dǎo)熱填料在樹脂基體中相互接觸形成的貫穿于基體連續(xù)相中的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行熱量傳遞。因此，其導(dǎo)熱性能不僅取決于聚合物基體及導(dǎo)熱填料的熱導(dǎo)率，而且與導(dǎo)熱填料的填充量、形狀、粒徑、分布狀態(tài)、排列取向以及填料與基體界面的相互作用密切相關(guān)[6-7]。PA6是應(yīng)用廣泛的工程塑料之一，具有優(yōu)異的力學(xué)性能、耐腐蝕性、耐候性等綜合性能，但其本身熱導(dǎo)率低，僅為0.2～0.3 W/(m·K)，這在一定程度上限制了PA6的實(shí)際應(yīng)用[8]。本文先分別以EG、BN、Al2O3、T-ZnOW為填料，對(duì)PA6進(jìn)行了填充改性，在此基礎(chǔ)上，再以EG為主填料，分別與具有不同顆粒形狀的BN、Al2O3、T-ZnOW進(jìn)行復(fù)配填充改性PA6基復(fù)合材料，并重點(diǎn)研究了填料復(fù)配對(duì)PA6基復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要原料

PA6，HN303-G30，余姚市凡偉工程塑料有限公司；

Al2O3，粒徑為1～5 μm，淄博漢魯環(huán)?？萍加邢薰荆?/p>

EG，粒徑為90 μm，青島巖海碳材料有限公司；

BN，粒徑為20 μm，營(yíng)口遼濱精細(xì)化工有限公司；

T-ZnOW，針體長(zhǎng)度為10～50 μm，根部直徑為0.5～5 μm，成都交大晶宇科技有限公司。

1.2 主要設(shè)備及儀器

平板壓片機(jī)，LP-S-50，瑞典Lab Tech公司；

掃描電子顯微鏡(SEM)，QUANTA FEG250，美國(guó)FEI公司；

旋轉(zhuǎn)流變儀，HAAKE MARS Ⅲ，美國(guó)Thermo Scientific 公司；

差示掃描量熱儀(DSC)，TADSC Q100，美國(guó)TA儀器公司；

激光導(dǎo)熱儀，LFA-467，德國(guó)Netzsch科學(xué)儀器有限公司；

轉(zhuǎn)矩流變儀，XSS-300，上?？苿?chuàng)橡塑機(jī)械設(shè)備有限公司；

數(shù)字超高阻、微電流測(cè)量?jī)x，EST121，北京華晶匯科技有限公司；

真密度分析儀，STD-3200，北京彼奧德電子技術(shù)有限公司；

真空干燥箱，PH-010(A)，上海一恒科學(xué)儀器有限公司。

1.3 樣品制備

PA6樹脂、導(dǎo)熱填料在110 ℃真空條件下烘干6 h后，將原料按定量的配比(單一填料填充PA6時(shí)，4種導(dǎo)熱填料的加入量均為20 %；填料復(fù)配填充PA6時(shí)，復(fù)配填料的總含量為20 %，其他填料BN或Al2O3或T-ZnOW的含量分別按2.5 %、5 %、7.5 %、10 %進(jìn)行遞增)在高速混合機(jī)中高速混合5 min，然后將混料加入轉(zhuǎn)矩流變儀中進(jìn)行混煉，加工溫度為240 ℃，轉(zhuǎn)速為40 r/min，密煉時(shí)間為10 min；密煉完成后，選擇合適的模具用熱壓機(jī)分別將物料熱壓成型為導(dǎo)熱測(cè)試樣品、動(dòng)態(tài)流變測(cè)試樣品，其加工溫度為240 ℃，壓力為50 MPa。

1.4 性能測(cè)試與結(jié)構(gòu)表征

測(cè)試樣品面間熱導(dǎo)率：樣品尺寸為10 mm×10 mm×1 mm，測(cè)試溫度為25 ℃；

DSC測(cè)試：稱取5～10 mg樣品，在氮?dú)鈿夥障聦⒋郎y(cè)樣品放置于鋁制坩堝中，以10 ℃/min的升溫速率升至240 ℃，恒溫3 min，得到樣品熔融曲線；以10 ℃/min的降溫速率降至40 ℃，得到樣品結(jié)晶曲線；

動(dòng)態(tài)流變性能測(cè)試：采用平板夾具，測(cè)試樣品直徑為20 mm，厚度為1 mm，平板間距為1 mm，測(cè)試溫度為240 ℃，掃描頻率(ω)范圍為0.1～100 rad/s；

微觀形貌：將所制得的導(dǎo)熱樣品在液氮中進(jìn)行脆斷得到斷面，經(jīng)噴金處理后在SEM下進(jìn)行觀察。

2 結(jié)果與討論

2.1 單一填料對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

本文選用了4種不同形狀的導(dǎo)熱填料進(jìn)行了研究，EG蓬松多孔，呈蠕蟲狀；BN圓片形狀，具有片層結(jié)構(gòu)；Al2O3呈無(wú)規(guī)則多邊形顆粒狀； T-ZnOW呈四針狀晶須結(jié)構(gòu)，枝杈較多。由于填料形狀、粒徑不同，使得填料在熔融共混過(guò)程中在基體中的分布、取向也各不相同，因此填料間接觸形成的導(dǎo)熱鏈及網(wǎng)絡(luò)的致密性、連續(xù)性也有所差異，導(dǎo)致復(fù)合材料的熱導(dǎo)率也不盡相同。

2.1.1 填料在樹脂中的分布情況

由圖1(a)可見，EG粒徑大，具有層間結(jié)構(gòu)，在基體內(nèi)均勻分布的EG相互間接觸概率大，更易形成緊密、連續(xù)的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)。片層狀的BN在熔融共混過(guò)程中的剪切作用下，顆粒之間相互接觸，在基體內(nèi)形成“網(wǎng)格狀”的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，如圖1(b)所示。小粒徑、無(wú)規(guī)則多邊形的Al2O3在樹脂基體的連續(xù)相中以“點(diǎn)”的形式均勻分布，如圖1(c)所示。而T-ZnOW由于具有針狀結(jié)構(gòu)，能夠在基體中相互搭接形成局部的導(dǎo)熱鏈及網(wǎng)絡(luò)，但由于相當(dāng)一部分四針結(jié)構(gòu)在混煉中已被折斷破壞，因而影響了其導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的形成，如圖1(d)所示。

填料種類：(a)EG (b)BN (c)Al2O3 (d)T-ZnOw圖1 單一填料填充PA6基復(fù)合材料的SEM照片F(xiàn)ig.1 SEM of PA6-based composites filled with single fillers

2.1.2 熱導(dǎo)率

由于填料本身導(dǎo)熱能力、形狀及粒徑的差異，導(dǎo)致不同類型的導(dǎo)熱填料在相同填充量下制備的PA6基復(fù)合材料的熱導(dǎo)率也不相同。當(dāng)填料含量為20 %時(shí)，EG、BN、Al2O3、T-ZnOW單一填充制備的復(fù)合材料的熱導(dǎo)率分別為2.33、1.05、0.46、0.67 W/(m·K)。EG呈蠕蟲狀，粒徑大，具有優(yōu)良的導(dǎo)熱能力，其熱導(dǎo)率達(dá)到600～800 W/(m·K)，且EG在樹脂基體中能更易相互接觸形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，因此填充EG對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的改善效果最佳。BN具有片層結(jié)構(gòu)，其熱導(dǎo)率約為200～300 W/(m·K)，在樹脂基體內(nèi)粒子間接觸可形成“網(wǎng)格狀”導(dǎo)熱鏈及網(wǎng)絡(luò)，從而可有效改善復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。Al2O3、T-ZnOW的熱導(dǎo)率較低，約為20～30 W/(m·K)，但T-ZnOW的四針狀結(jié)構(gòu)在基體內(nèi)更易相互接觸形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，因此相同填充量時(shí)針狀T-ZnOW改善復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的效果優(yōu)于無(wú)規(guī)則Al2O3顆粒。

填料種類：■—無(wú) ●—T-ZnOw ▲—EG ▼—BN ?—Al2O3(a)G′-ω曲線 (b)G″-ω曲線 (c)|η*|-ω曲線圖2 單一填料對(duì)PA6基復(fù)合材料動(dòng)態(tài)流變性能的影響Fig.2 Effect of single fillers on dynamic rheological behavior of PA6-based composites

2.1.3 流變性能

當(dāng)單一填料含量為20 %時(shí)，EG、BN、Al2O3、T-ZnOW填充制備的復(fù)合材料流變性能如圖2所示，相對(duì)于小粒徑的無(wú)規(guī)則Al2O3顆粒和四針狀T-ZnOW晶須而言，粒徑大、具有片層結(jié)構(gòu)的BN、EG難以被樹脂包覆，更易在基體中相互接觸搭接形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，因此填充BN、EG的復(fù)合材料其儲(chǔ)能模量(G′)、損耗模量(G″)以及復(fù)數(shù)黏度(|η*|)偏高。此外，由于EG比BN更易在剪切力作用下被樹脂熔體浸入，從而限制了樹脂分子鏈的運(yùn)動(dòng)和活動(dòng)空間，因此其復(fù)合材料的G′、G″和|η*|均高于BN填充制備的復(fù)合材料。T-ZnOW表面光滑，不容易吸附樹脂，同時(shí)在剪切力的作用下部分四針晶須結(jié)構(gòu)被折斷破壞，形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的能力受到影響，導(dǎo)致材料的G′、G″和|η*|不高。相對(duì)于T-ZnOW而言，Al2O3顆粒呈無(wú)規(guī)則形狀，且粒徑小，易于在基體中均勻分散，從而束縛了周圍樹脂熔體的流動(dòng)，使得復(fù)合材料的G′、G″和|η*|高于相同含量時(shí)T-ZnOW填充制備的復(fù)合材料。無(wú)論是否添加無(wú)機(jī)填料，材料均表現(xiàn)出假塑性流體的特性，但具有片層結(jié)構(gòu)的BN、EG填充體系，其假塑性特征減弱。

2.2 填料復(fù)配對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

2.2.1 熱導(dǎo)率

與EG復(fù)配的其他填料：■—Al2O3 ●—T-ZnOW ▲—BN圖3 填料復(fù)配填充PA6基復(fù)合材料的熱導(dǎo)率Fig.3 Thermal conductivity of PA6-based compositesfilled with fillers compound

如圖3所示，當(dāng)復(fù)配填料總含量為20 %時(shí)，隨著其他填料(BN或Al2O3或T-ZnOW)含量的增加，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)，其中當(dāng)BN或Al2O3或T-ZnOW的含量分別為7.5 %、5 %、2.5 %時(shí)，各復(fù)合材料的熱導(dǎo)率達(dá)到最大值，分別為3.05、3.10、2.84 W/(m·K)。

1—純PA6復(fù)配填料體積分?jǐn)?shù)比(EG/其他填料)：2—17.5/2.5 3—15/5 4—12.5/7.5 5—10/10(a)EG/Al2O3，降溫曲線 (b)EG/Al2O3，升溫曲線 (c)EG/T-ZnOW，降溫曲線(d)EG/T-ZnOW，升溫曲線 (e)EG/BN，降溫曲線 (f)EG/BN，升溫曲線圖4 填料復(fù)配填充PA6基復(fù)合材料的DSC升降溫曲線Fig.4 DSC curves of melting and cooling of PA6-based composites filled with compound fillers

EG是一種石墨經(jīng)氧化、插層反應(yīng)后形成的石墨層間化合物，蓬松多孔，呈蠕蟲狀，其膨脹容積可達(dá)100～300 cm3/g，當(dāng)加入少量的片狀BN或多邊形Al2O3或四針狀T-ZnOW時(shí)，其可穿插在EG之間的間隙內(nèi)，有助于EG片層結(jié)構(gòu)的打開，減少材料內(nèi)部缺陷，使得填料之間的孔隙率大大降低，從而發(fā)生協(xié)同效應(yīng)，形成更加緊密、連續(xù)的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，改善復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，因此復(fù)配填料體系的熱導(dǎo)率呈現(xiàn)上升的趨勢(shì)。但當(dāng)其他填料含量進(jìn)一步增加時(shí)，其阻礙了作為主要導(dǎo)熱填料EG導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的形成，導(dǎo)致基體內(nèi)部導(dǎo)熱通路數(shù)量與密度急劇下降，且此時(shí)其他填料也無(wú)法形成有效、連續(xù)的導(dǎo)熱通路，因此體系的熱導(dǎo)率呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)。

由圖3綜合比較可知，3種復(fù)配填料體系中，EG/Al2O3體系對(duì)于復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的改善效果最佳。Al2O3不僅來(lái)源廣泛，價(jià)格低廉，而且與其他填料相比， Al2O3的熱導(dǎo)率最低，僅有25～42 W/(m·K)，但其與EG復(fù)配后復(fù)合體系的熱導(dǎo)率上升程度最大，這表明其他填料在與EG復(fù)配過(guò)程中，填料自身的熱導(dǎo)率對(duì)于改善復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響并不大，但在熔融共混過(guò)程中填料形狀對(duì)促進(jìn)EG在基體中的分散至關(guān)重要。

2.2.2 DSC分析

由圖4中EG與不同種類填料復(fù)配后的降溫曲線可知，純PA6樹脂的結(jié)晶溫度為163.7 ℃，加入復(fù)配填料后，體系的結(jié)晶溫度均有較大提升，其結(jié)晶溫度均提高至191 ℃左右，并且產(chǎn)生了2個(gè)結(jié)晶峰，這說(shuō)明加入的復(fù)配填料在PA6樹脂結(jié)晶過(guò)程中起到“晶核”的作用，發(fā)生了異相成核效應(yīng)，從而加快了其結(jié)晶速度，導(dǎo)致樹脂分子鏈在較高溫度下更容易發(fā)生結(jié)晶，但由于不同形狀的復(fù)配填料在PA6樹脂結(jié)晶過(guò)程中對(duì)于晶體生長(zhǎng)有一定的阻礙和破壞作用，使得PA6樹脂結(jié)晶最終形成具有不同缺陷程度的晶體，因此在PA6基復(fù)合材料的DSC降溫曲線中出現(xiàn)了2個(gè)連續(xù)的結(jié)晶峰；但各體系的結(jié)晶溫度、結(jié)晶峰的強(qiáng)度及峰面積基本上不受復(fù)配填料種類、用量的影響。

(a)EG/Al2O3(15.0/5.0)，×1000 (b)EG/T-ZnOW(17.5/2.5)，×1000 (c)EG/BN(12.5/7.5)，×5000圖5 填料復(fù)配填充PA6基復(fù)合材料的SEM照片F(xiàn)ig.5 SEM of PA6-based composites filled with compound fillers

由表1可知，與純PA6樹脂相比，復(fù)配填料填充制備的PA6基復(fù)合材料的結(jié)晶度均有增加。其中，EG/Al2O3復(fù)配體系的結(jié)晶度高于其他2個(gè)體系，EG/BN復(fù)配體系的結(jié)晶度最低，這可能與填料形狀對(duì)鏈段排入晶格的阻礙作用有關(guān)。各體系的結(jié)晶度基本呈現(xiàn)先增后降的變化趨勢(shì)，并且與圖3中各體系熱導(dǎo)率的變化趨勢(shì)相對(duì)應(yīng)。這可能是由于EG的存在對(duì)PA6起到了一定的異相成核作用，隨著少量輔助導(dǎo)熱填料的加入，EG在PA6中具有更好的分散，與PA6之間的接觸面積增大，因而成核點(diǎn)數(shù)目有所增加，導(dǎo)致PA6結(jié)晶度的小幅提升；進(jìn)一步，對(duì)于樹脂基體而言，晶區(qū)中的分子鏈排列相對(duì)于非晶區(qū)而言更加規(guī)整，降低了熱量傳遞過(guò)程中聲子的散射現(xiàn)象，減少了熱量損耗，因而較高的結(jié)晶度有利于復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的提升，因此，在材料結(jié)晶度達(dá)到峰值時(shí)，體系的熱導(dǎo)率也達(dá)到了峰值。

表1 填料復(fù)配填充PA6基復(fù)合材料的結(jié)晶度Tab.1 Crystallinity of PA6-based composites filled withEG and different kinds of fillers

由圖4中EG與不同種類填料復(fù)配后的升溫曲線可知，純PA6樹脂的熔融溫度為221.7 ℃，加入復(fù)配填料后，各復(fù)合材料的熔融溫度均降低至219 ℃左右，說(shuō)明導(dǎo)熱填料的存在使得聚合物熔融變得容易，且各復(fù)配體系的熔融溫度、熔融峰強(qiáng)度及峰面積差別并不大。這是由于復(fù)配填料沒有經(jīng)過(guò)表面處理，在其與PA6樹脂進(jìn)行共混過(guò)程中，基體與填料在剪切力的作用下只是單純的熔融混合，而且均以體積較大的EG為主要影響因素，因此沒有表現(xiàn)出明顯的差異。

2.2.3 微觀形貌分析

如圖5所示，相比于EG單一添加體系，復(fù)配填料填充制備的復(fù)合材料中的空洞缺陷明顯減少。雖然Al2O3本身的熱導(dǎo)率并不高，但PA6/EG/Al2O3復(fù)配體系的熱導(dǎo)率卻比較高，這是因?yàn)锳l2O3本身粒徑較小，在共混過(guò)程中易于隨樹脂基體流動(dòng)進(jìn)入EG片層之間，進(jìn)而促進(jìn)了EG片層打開，同時(shí)也填補(bǔ)了片層之間的空隙，導(dǎo)致導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)更為致密[如圖5(a)]。從圖5(b)可以看出，T-ZnOW的四針晶須結(jié)構(gòu)在共混過(guò)程中出現(xiàn)了斷裂現(xiàn)象，既沒有能夠進(jìn)入EG的片層結(jié)構(gòu)，也沒有很好地發(fā)揮其立體結(jié)構(gòu)效應(yīng)，使得材料內(nèi)部缺陷較多，因而熱導(dǎo)率提升幅度不大。結(jié)合圖5(c)可見，同為片層結(jié)構(gòu)的BN，較難進(jìn)入EG層間，而是與EG相互搭接形成連續(xù)的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，因而需要比Al2O3更多的填加量，才能達(dá)到與之相近的熱導(dǎo)率提升效果。

3 結(jié)論

(1)相同填充量時(shí)，粒徑大、具有片層結(jié)構(gòu)的BN、EG比小粒徑的無(wú)規(guī)則Al2O3顆粒、四針狀T-ZnOW晶須更易在樹脂中搭接形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，其材料的G′、G″和|η*|較高，對(duì)PA6基復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的提升效果更好；當(dāng)導(dǎo)熱填料填充量為20 %時(shí)，EG、BN、Al2O3、T-ZnOW單一填充制備的復(fù)合材料的熱導(dǎo)率分別為2.33、1.05、0.46、0.67 W/(m·K)；

(2)當(dāng)以EG為主填料，復(fù)配填料總填充量為20 %時(shí)，隨其他填料含量的增加，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)；當(dāng)BN或Al2O3或T-ZnOW的含量分別為7.5 %、5 %，2.5 %時(shí)，與EG發(fā)生協(xié)同效應(yīng)，且其所對(duì)應(yīng)的復(fù)合材料熱導(dǎo)率達(dá)到最大值，分別為3.05、3.10、2.84 W/(m·K)；3種復(fù)配體系中， EG/Al2O3復(fù)配體系的效果最好。

[1] 李 麗, 王成國(guó). 導(dǎo)熱塑料的研究與應(yīng)用[J]. 高分子通報(bào), 2007, (7):25-31.

Li Li, Wang Chengguo. Study and Application of Thermal Conductive Plastic[J]. Chinese Polymer Bulletin, 2007, (7):25-31.

[2] Li M, Wan Y, Gao Z, et al. Preparation and Properties of Polyamide 6 Thermal Conductive Composites Reinforced with Fibers[J]. Materials amp; Design, 2013, 51(5):257-261.

[3] 金 鈁, 金榮福, 蔡瓊英,等. LED與導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料[J]. 廣東化工, 2011, 38(11):55-57.

Jin Fang, Jin Rongfu, Cai Qiongying, et al. LED and Thermal Conductive Polymer Composites[J]. Guangdong Chemical Industry, 2011, 38(11):55-57.

[4] Fukuyama Y, Senda M, Kawai T, et al. The Effect of the Addition of Polypropylene-grafted SiO2, Nanoparticle on the Thermal Conductivity of Isotactic Polypropylene[J]. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 2014, 117(3):1397-1405.

[5] Sato K, Ijuin A, Hotta Y. Thermal Conductivity Enhancement of Alumina/Polyamide Composites via Interfacial Modification[J]. Ceramics International, 2015, 41(8):10314-10318.

[6] 王蘇煒, 薛 平, 賈明印,等. 導(dǎo)熱塑料及其加工研究進(jìn)展[J]. 工程塑料應(yīng)用, 2015,43(6):128-132.

Wang Suwei, Xue Ping, Jia Mingyin,et al. Research Progress of Thermal Conductive Plastics and Its Processing[J]. Engineering Plastics Application, 2015, 43(6):128-132.

[7] 楊海民, 張翼翔, 鄭潤(rùn)金. 導(dǎo)熱塑料研究進(jìn)展[J]. 合成材料老化與應(yīng)用, 2015, 44(6):105-110.

Yang Haimin, Zhang Yixiang, Zheng Runjin. The Progress in the Study of Conductive Plastics[J].Synthetic Materials Aging and Application, 2015, 44(6):105-110.

[8] 郝喜東, 陳 誠(chéng), 江玲玲,等. 高填充石墨/尼龍6導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備[J]. 現(xiàn)代塑料加工應(yīng)用, 2015, 27(4):17-19.

Hao Xidong, Chen Cheng, Jiang Lingling,et al. Preparation of Thermally Conductive High Filling Graphite/Nylon 6 Composites[J]. Modern Plastics Processing and Applications, 2015, 27(4):17-19.

EffectofFillerShapeonThermalConductivityofPolyamide

HAOLuyang1,WENBianying1*,ZHANGYipeng2

(1.School of Materials Science and Mechanical Engineering, Beijing Technology and Business University, Beijing100048, China;2.Beijing Research Institute of Chemical Industry, Beijing100084, China)

Thermally conductive polyamide 6 (PA6)-based composites were prepared through a melt-blending method by use of expanded graphite (EG), boron nitride (BN), Al2O3, and zinc oxide whiskers (T-ZnOW) as functional fillers, and effect of filler shape on thermal conductivity of the composite was investigated. Furthermore, EG was used as a major thermally conductive filler to compound respectively with BN, Al2O3and T-ZnOWso as to confirm the role of filler type in the improvement of thermal conductivity of the composites. The results indicate that EG had a better enhancing effect on the thermal conduction of PA6 matrix than the other three. As a small-size filler, Al2O3can help to open the layers of the lamellar EG, thus forming a more perfect thermally conductive network and leading to a better synergistic effect accordingly. PA6-matrix composites achieved a maximum thermal conductivity of 3.05 W/(m·K) by 7.5 vol % of BN, 3.10 W/(m·K) by 5 vol % of Al2O3and 2.84 W/(m·K) by 2.5 vol % of T-ZnOWin the mixed fillers with a total volume fraction of 20 vol %.

polyamide 6; expanded graphite; filler; compound; thermal conductivity

2017-05-14

北京工商大學(xué)高分子功能薄膜創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)資助項(xiàng)目(19008001071)

*聯(lián)系人， wenbianying@tsinghua.org.cn

TQ323.6

B

1001-9278(2017)11-0035-06

10.19491/j.issn.1001-9278.2017.11.005