張鵬輝，梁 杰，陳建文，Lee Yong Il ，袁 勇，龔建明，董 剛，王文娟，張玉璽，姜昆鳥鵬，黃曉偉

海相頁巖氣儲層特征研究進展與發(fā)展動態(tài)

張鵬輝1，2，梁 杰2，陳建文2，Lee Yong Il3，袁 勇2，龔建明2，董 剛2，王文娟2，張玉璽4，姜昆鳥鵬5，黃曉偉6

（1河海大學海洋學院；2國土資源部油氣資源和環(huán)境地質重點實驗室，中國地質調查局青島海洋地質研究所）（3 School of Earth and Environmental Sciences,Seoul National University；4中國地質大學（武漢)資源學院）（5中國地質調查局油氣資源調查中心；6中國地質大學（北京）能源學院）

富有機質泥頁巖復雜的沉積成巖過程、細粒特征，以及遠小于常規(guī)儲層的以微米—納米級為主的孔隙空間，給海相頁巖氣儲層特征研究帶來了極大的挑戰(zhàn)。近年來借助多項先進技術方法的推廣運用，在海相頁巖氣儲層的多個方面形成了重要認識，頁巖有機質與其成熟度關系密切，巖石礦物組分判定方法向定量化發(fā)展，巖相預測與建模技術得以應用，但成巖作用對儲層的影響尚有待進一步探知，物性變化趨勢的認識尚存在不同見解，孔隙結構實現(xiàn)了從定性到定量表征的跨越，頁巖力學性質的解析能夠有效指導壓裂改造。通過進一步分析海相頁巖氣儲層研究的發(fā)展動態(tài)，就頁巖氣儲層孔隙結構系統(tǒng)表征、區(qū)域尺度上成巖與巖相變化的時空配置關系、成巖演化—巖相—孔隙系統(tǒng)—有機質豐度潛在的多元關系等研究方向作出了展望，以期推進儲層特征研究在深度和廣度上向前發(fā)展。

海相；頁巖氣；儲層特征；研究進展

頁巖氣是主要以吸附和游離狀態(tài)賦存于泥頁巖中的非常規(guī)天然氣［1-5］，具有分布廣、潛力大、自生自儲的特點。據(jù)美國能源信息署（EIA）資源量評估①，世界上頁巖氣技術可采資源量最多的前十個國家分別是中國、阿根廷、安哥拉、美國、加拿大、墨西哥、澳大利亞、南非、俄羅斯和巴西。中國頁巖氣資源總體較豐富，以海相的頁巖氣資源為主，海陸過渡相及陸相的頁巖氣資源相對較少，全國頁巖氣地質資源量達（80.5~144.5）×1012m3［6］。自2010年中國第一口頁巖氣勘探評價井（威201井）在上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組海相頁巖中獲得工業(yè)氣流開始，中國在南方古生界寒武系—志留系、四川盆地三疊系—侏羅系、鄂爾多斯盆地三疊系等層系均發(fā)現(xiàn)了頁巖氣［6-7］。我國最具頁巖氣勘探開采潛力的海相泥頁巖主要位于揚子地塊，泥頁巖的發(fā)育層位主要位于下寒武統(tǒng)、下志留統(tǒng)及二疊系，具有多層系含氣的特點。雖然揚子地塊海相泥頁巖原始地質條件優(yōu)越，但與北美海相頁巖相比，它的有機質熱演化程度高且后期改造強［8-10］，這給頁巖氣前景分析和勘探提出了新的問題和挑戰(zhàn)。

泥頁巖儲層特征是影響頁巖氣富集和資源豐度的關鍵因素之一［2，11-14］。富有機質泥頁巖的非均質特征，特別是其復雜的沉積成巖過程、細粒特征以及遠小于常規(guī)儲層的孔隙特征，給海相頁巖氣儲層特征研究工作帶來了極大的挑戰(zhàn)。泥頁巖的孔隙空間以微米—納米級為主，比常規(guī)砂巖和碳酸鹽巖儲層中的孔隙小一個數(shù)量級［15］。富有機質泥頁巖以微米—納米級為主的基質孔隙空間以及相鄰的自然裂縫，構成了頁巖氣的儲存和運移系統(tǒng)［16-17］。同時，泥頁巖中孔隙在納米尺度下的類型、尺寸及分布可以在很大程度上影響頁巖氣的儲存和封蓋能力［5，18］。透射電子顯微鏡（TEM）、聚焦離子束雙束掃描電鏡（FIBSEM）、場發(fā)射掃描電鏡（FE-SEM）、原子力顯微鏡（AFM）、N2/CO2吸附、核磁共振（NMR）、中子小角散射（SANS）、基于同步輻射的X射線掃描透射顯微鏡（STXM）、計算機斷層掃描（CT）等技術方法的推廣運用，在頁巖氣資源調查中實現(xiàn)了多尺度的定性與定量的精細描述。開展海相頁巖氣儲層特征的研究，有助于深入認識相對優(yōu)質泥頁巖的形成條件，揭示頁巖氣的富集機理，為海相頁巖氣資源評價和氣藏勘探開發(fā)提供可靠的地質依據(jù)。

本文圍繞頁巖氣儲層有機質特征、巖石學特征、巖相與成巖作用、物性特征、孔隙結構表征、力學性質等內容，系統(tǒng)總結了頁巖氣儲層特征研究領域的最新認識，并重點討論了目前尚存在的問題和未來的研究趨勢。

1 有機質特征

有機質含量決定了頁巖的生烴能力、吸附能力和儲集空間，它是對頁巖氣是否具有開采價值進行評估的一個重要指標?？傆袡C碳（TOC）在烴源巖中包括三種基本組分：（1）烴類中殘留的有機碳（CHC，organic carbon in retained hydrocarbons）［2，19］；（2） 可轉化為烴類的有機碳（CC,convertible carbon）［20］，也稱可轉換碳、活性碳和不穩(wěn)定碳；（3）碳質有機殘渣（CR,residual organic carbon），也稱惰性碳或死碳，因缺乏足夠的氫而不具備生烴能力［20-21］。隨著有機質進一步成熟，CC轉化為烴，以及CR的產生，導致在烴類排出運移中TOC減少，因而目前實驗測定的TOC是CHC。TOC是頁巖氣評價的重要參數(shù)，其值越高越利于頁巖氣富集。較高的初始生產力和水體缺氧的保存條件被認為是海相烴源巖TOC富集的關鍵因素［22-25］。

Bernard等［26］對美國Fort Worth盆地Barnett頁巖中不同成熟度的頁巖樣品進行TEM和STXM等納米尺度的實驗分析，Barnett頁巖中干酪根的分子結構會隨熱成熟度的增加而呈規(guī)律性變化，由最初的富含脂肪族組分及氧、硫官能團的未成熟干酪根逐漸演變?yōu)橐苑枷阕褰Y構為主的過成熟干酪根，這一變化能夠在X射線吸收近邊結構（C-XANES譜）中得以反映，X射線吸收特征在285.0 eV與285.3 eV，286.4 eV與286.7 eV，287.7 eV與288.0 eV，288.5 eV分別對應于芳香族、酮（或酚）、脂肪族、羧基結構（圖1）；而瀝青的存在可能源于干酪根熱降解，焦瀝青的形成則可能由于干酪根的二次裂解生成氣態(tài)烴。Kennedy等［27］在對Woodford泥盆系泥頁巖TOC與礦物表面積的相關性研究中發(fā)現(xiàn)二者存在很強的相關性，伴隨著埋藏和熱演化程度的增加以及伊利石化作用 （蒙脫石向伊利石轉化）的進行，這一相關性仍然存在，且當伊利石化作用發(fā)生時礦物表面積逐漸減少，使得TOC與礦物表面積的比值增加，并導致有機碳的重組。通過等溫吸附實驗分析，泥頁巖TOC與其總解析氣量被認為存在較為明顯的相關關系，其吸附能力與TOC和Ro密切相關，隨TOC及Ro的升高，泥頁巖的吸附能力會相應增加［1，11，28］。

圖1 美國Fort Worth盆地Barnett頁巖不同成熟度干酪根、瀝青及焦瀝青的C-XANES譜特征（據(jù)文獻［26］）

2 巖石學特征、巖相與成巖作用

2.1 巖石礦物組分及礦物模型模擬

礦物組分在不同成熟度的泥頁巖中可顯示出較大的分異，因而在巖性上呈現(xiàn)出較強的非均質性。下?lián)P子巢湖—涇縣地區(qū)上二疊統(tǒng)大隆組泥頁巖巖石類型主要為黑色—灰黑色碳質、硅質頁巖和硅質巖，泥頁巖表現(xiàn)為高SiO2、低Al2O3及低CaO的特征，脆性礦物（石英+長石+碳酸鹽礦物）含量達65%~93%，對后期的壓裂改造形成裂縫較為有利［29］。在X射線衍射（XRD，X-ray diffraction）分析結果及測井資料等的基礎上，運用巖石物理軟件相應模塊（如Senergy公司Interactive Petrophysics軟件Mineral Solver模塊等）可確定每一種礦物的端點測井參數(shù)，進而建立目的層礦物模型［30］，礦物模型模擬結果與XRD分析結果進行對比可檢驗模型的準確性［31］，并能夠進一步預測泥質含量、孔隙度及含水飽和度。

2.2 泥頁巖巖相識別、預測與建模

泥頁巖巖相與礦物組分及有機質密切相關，并能夠影響孔隙空間和有機質的分布［32-37］。對于泥頁巖巖相的研究，目前主要集中在基于巖心和野外露頭觀察的巖相分類及描述［32-33，36-37］，而基于巖石物理和（或）地球物理數(shù)據(jù)的巖相預測、泥頁巖三維巖相建模的相關研究很少。由于泥頁巖巖相可視為具有相近的礦物組分、巖石特征及TOC的相對連續(xù)的區(qū)帶，因而開展三維巖相建?？梢詫崿F(xiàn)區(qū)域尺度下的巖相預測（圖2）。三維巖相建模方法需要綜合考慮巖心、測井、地震等數(shù)據(jù)，確認測井數(shù)據(jù)特征與巖相的對應關系，利用合適的建模算法（如序貫指示模擬方法等）來構建三維巖相模型，得到的相應模型的準確性和適用性可以用生產數(shù)據(jù)（如平均產氣率）進行驗證，最終的模型結果有助于優(yōu)化水平井軌跡設計以及制定水力壓裂策略［34，38］。這種三維巖相建模方法可以方便地提取每一種巖相在盆地內的分布特征，更好地分析有機質發(fā)育和保存的影響因素，有助于從單井到盆地尺度域確定富有機質、高脆性的區(qū)帶。

圖2 海相富有機質泥巖頁三維巖相建模流程PNS脈沖中子能譜測井；XRD X射線衍射

2.3 泥頁巖成巖作用研究

泥頁巖在埋藏過程中經(jīng)歷了復雜的成巖改造，但對成巖作用的研究報道較少。在偏光顯微鏡、掃描電鏡、X射線衍射等實驗分析基礎上，有研究者對上揚子地區(qū)泥頁巖成巖作用開展了初步研究，認為泥頁巖在埋藏過程中其成巖階段主要處于中成巖B期—晚成巖階段，成巖作用經(jīng)歷了有機作用和無機作用的共同改造和相互影響［39-40］，其中無機成巖作用主要包括壓實作用、膠結作用（碳酸鹽膠結、硅質膠結、黃鐵礦膠結等）、溶蝕作用和交代作用等，有機成巖作用主要為有機質的熱成熟作用。在細粒沉積巖中，儲層質量往往受巖性變化、沉積相類型及成巖變化的影響［41-43］，但這些因素在泥頁巖儲層中是否均起了重要作用仍有待商榷。Aplin等［44］指出泥頁巖許多重要的物理化學特征與礦物組分、粒度及成巖作用密切相關。Milliken等［41］通過對Barnett頁巖的研究，則提出了不同的認識，他們認為這類頁巖發(fā)生了強烈的壓實和膠結作用，從而使得粒間孔隙空間大量減少，進而導致儲層質量不受顆粒粒度和分選性的控制。

3 物性特征

泥頁巖總孔隙度中，有效孔隙度是指泥頁巖中相互連通的孔隙體積與巖石總體積的比值，而孤立孔隙則需借助N2/CO2吸附等方法來測定［45-46］。泥頁巖因巖石致密，其滲透率遠低于常規(guī)儲層，其中基質滲透率多在（10-9~10-5）×10-3μm2［47］。 隨著熱成熟度的增加，泥頁巖儲層中孔隙度及總孔隙空間會發(fā)生相應的變化?？紫抖入S熱成熟度的變化在很大程度上可以反映出有機質中孔隙的變化［45，48-51］。 Mastalerz等［45］通過對美國Illinois盆地不同成熟度New Albany頁巖樣品的研究揭示，孔隙度的變化并非單一的趨勢，總孔隙度主要經(jīng)歷了兩次降低和兩次增加的過程（圖3）：低成熟期，埋藏壓實作用使得基質孔隙空間減少，從而引起總孔隙度降低；早期成熟階段，初次裂解會引起孔隙度增加；晚期成熟階段，孔隙度的減少主要是由烴類充注或瀝青形成所致；在Ro介于1.15%~1.41%時，因二次裂解，孔隙度會出現(xiàn)較大幅度的增加，氣體吸附實驗發(fā)現(xiàn)大于50nm的孔隙在這一階段大量出現(xiàn)。然而，富有機質泥頁巖儲層孔隙度與TOC的關系并不明確。部分學者認為二者之間具較為明顯的正相關關系［39，41，52］， 但近幾年部分學者發(fā)現(xiàn)孔隙度、孔隙體積與TOC之間關系并不明顯［45，53-54］。應用測井技術可進行儲層參數(shù)、氣源參數(shù)的評價研究［55-56］，富有機質泥頁巖孔縫發(fā)育帶（或異常高壓帶）對應高聲波時差、低電阻率等測井響應［57］。

圖3 美國Illinois盆地New Albany頁巖不同成熟度及烴類生成對應的頁巖氣儲層潛在孔隙變化趨勢（據(jù)文獻［45］修改）

4 孔隙結構表征

4.1 孔隙結構類型

富有機質泥巖頁以微米—納米級孔隙為主的孔隙系統(tǒng)是頁巖氣的主要儲集空間，其孔隙結構的變化直接影響了頁巖氣的賦存規(guī)律，孔隙結構分類及實驗觀測技術手段等方面的研究日漸成熟。泥頁巖中絕大部分基質孔隙都小于1μm，基于孔隙大小在結構上可分為三類：微孔隙（＜2nm）、中孔隙或介孔隙（2~50nm）、宏孔隙（＞50nm）［16，58-59］。 隨著熱成熟度的增加，孔隙體積的變化往往伴隨著孔隙大小的重新組合。由低成熟階段向晚期成熟階段過渡時，泥巖頁的微孔隙相對更為富集，隨著成熟度進一步增加至過成熟階段，會有一定數(shù)量的中孔隙形成［45］（圖3）。盡管使用FIB-SEM所能觀測的區(qū)域有限［16，45，53，60-63］，但重要的是，這一實驗手段能夠真實地還原泥頁巖中的三維孔隙結構，并證實了頁巖氣儲層中納米級孔隙結構的存在。

在對Barnett和Woodford頁巖孔隙類型觀察分析的基礎上，Slatt等［17］共劃分出顆粒內孔隙、有機孔隙、黏土絮體間孔隙、化石碎屑內孔隙、糞球粒內孔隙和微孔隙通道共六種孔隙類型。雖然泥頁巖基質孔隙成因、尺寸及形態(tài)各異，但在電鏡尺度下均可歸為三類：粒間孔隙、粒內孔隙和有機質內孔［16，51］（圖4a—4c），前兩類孔隙類型與礦物基質有關（圖4d），第三類發(fā)育在有機質內部（圖4e），這一基于孔隙產狀的分類方案也被視為目前最為主流的泥頁巖孔隙分類依據(jù)。于炳松［46］綜合考慮了泥頁巖孔隙定性觀察和定量測定的信息，在前人分類的基礎上進行了整合，提出了產狀—結構綜合分類方案，他將泥頁巖儲層的孔隙類型劃分為與巖石顆粒發(fā)育有關的和與巖石顆粒發(fā)育無關的這兩個大類。

4.2 孔隙結構定量表征

圖4 頁巖氣儲層孔隙結構特征

富有機質泥頁巖的孔隙結構定量表征有助于更好地揭示孔隙發(fā)育規(guī)律、孔隙有效性及其對頁巖氣聚集的影響，但這也是頁巖氣儲層研究的難點，目前國內外針對此領域均進行了初步探索。他們在表征復雜的孔隙系統(tǒng)時引入了概率熵、形狀系數(shù)、分形維數(shù)等統(tǒng)計參數(shù)［64］，其中概率熵能夠反映孔隙的定向性，形狀系數(shù)可用于表征孔隙的圓潤/粗糙程度，分形維數(shù)可以揭示復雜形體的不規(guī)則性。高壓壓汞、CO2吸附和N2吸附的聯(lián)合實驗，利用各測試手段對不同孔徑段（宏孔隙、中孔隙、微孔隙）的識別優(yōu)勢，可實現(xiàn)對泥頁巖全尺度孔徑分布的定量表征［45，48，65］。通過低壓N2吸附和壓汞實驗研究，曹濤濤等［66］發(fā)現(xiàn)，下?lián)P子地區(qū)昌參1井二疊系頁巖樣品中，TOC含量與比表面積存在較好的正相關關系，認為有機質是比表面積的主要載體，能夠為頁巖吸附氣提供主要的吸附位點。中子小角散射（SANS）能夠很好地反映孔隙大小分布（圖4f），有研究者利用SANS和壓汞實驗綜合分析，確定出泥頁巖中的孔喉比幾乎為一個常量，它們與孔隙大小無關［67］，這一認識與碎屑巖儲層存在很大差異。頁巖氣儲層基質孔隙連通性對油氣分子在頁巖微納米孔隙中的運移具有重要影響，自發(fā)滲吸法及高壓壓汞法可用于頁巖基質孔隙連通性的定量評價［68］。基質孔隙連通性好的泥頁巖自發(fā)滲吸曲線斜率為0.5［69］，而高壓壓汞法可進行孔隙曲折度的估算，其中，孔隙曲折度越小，則孔隙連通性越好［70］。FIB-SEM能夠反映孔喉連通性［5，54］（圖4g—4i），有助于分析各類型孔隙的空間分布。

5 力學性質

泥頁巖的巖石力學性質可通過楊氏模量、泊松比等巖石力學參數(shù)來刻畫。楊氏模量越高、泊松比越低，表明泥頁巖脆性越大，在鉆井或壓裂過程中越易產生裂隙，從而有利于頁巖氣開采［13，57］。據(jù)不完全統(tǒng)計，北美主要產氣頁巖的楊氏模量為15~44GPa、泊松比范圍為0.11~0.35［71-72］。對四川盆地典型氣田上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖氣產層部分頁巖樣品的單軸壓縮及變形實驗結果統(tǒng)計：威遠頁巖氣田的楊氏模量為13~21GPa、泊松比為0.18~0.21；黃金壩氣田的楊氏模量為10.7~26.9GPa、泊松比為0.18~0.25；長寧氣田的楊氏模量為20.7~25GPa、泊松比為0.19~0.22；涪陵氣田的楊氏模量為25~40 GPa、泊松比為0.2~0.3［10］，整體呈高楊氏模量及低泊松比的特點，利于進行人工壓裂造縫。

6 存在問題與發(fā)展動態(tài)分析

國內外海相頁巖氣儲層研究取得了一系列重要進展，但在深度和廣度上仍需要開展進一步的工作。

（1）頁巖氣儲層孔隙結構表征缺乏系統(tǒng)性，對微米—納米級不同類型孔隙的分布、連通性、含氣性及定量化的認識不足。盡管頁巖孔隙結構的研究催生出多種納米觀測手段，但在觀測范圍、三維成像精度、儀器設計等方面仍存在一定的缺陷和局限性，如FIB-SEM三維圖像處理時的灰度閾值選取、離子束切割時存在豎條紋假象等［53-54］，因而提升成像精度、改進實驗技術、完成儀器升級改造、加強對孔隙系統(tǒng)的認識，有助于分析孔隙發(fā)育的影響因素和推進海相頁巖氣儲層的精細評價。

（2）頁巖氣儲層成巖作用及巖相劃分研究較為單薄，缺乏區(qū)域上規(guī)律性的認識。目前已有巖相與層序地層及測井對應關系的初步研究［34-35，38］，但大尺度范圍內頁巖的成巖與巖相變化的時空配置關系并不明確，在沉積相/層序地層框架下預測頁巖氣儲層成巖演化和巖相分布或將成為一種全新的研究思路，并結合含氣性、氣藏可開采性等來為有利區(qū)的優(yōu)選服務。

（3）海相頁巖氣儲層特征研究工作往往忽視了成巖演化、巖相、孔隙系統(tǒng)和有機質特征等因素之間可能存在的緊密聯(lián)系，因而不利于頁巖氣賦存及滲流規(guī)律的探討。富有機質泥頁巖強烈的非均質性，表明其沉積成巖過程中孔隙系統(tǒng)和有機質富集特征存在明顯差異，有必要進行系統(tǒng)認識和總結。隨著海相頁巖氣儲層特征研究工作的深入，不同巖相類型中成巖演化及孔隙發(fā)育的特征，以及不同巖相類型中孔隙發(fā)育與有機質賦存的關系的研究，將會成為重要的研究內容和研究方向。

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編輯：董 庸

Zhang Penghui：PhD,Lecturer.Add:College of Oceanography,Hohai University,No.1 Xikang Rd.,Nanjing,201198,China

Reservoir Characteristics of Marine Gas Shales:Advances and Trends

Zhang Penghui,Liang Jie,Chen Jianwen,Lee Yong Il,Yuan Yong,Gong Jianming,Dong Gang,Wang Wenjuan,Zhang Yuxi,Jiang Kunpeng,Huang Xiaowei

The marine shale gas reservoirs bring great challenges in reservoir characterization due to complex depositional and diagenetic processes,and fine grain and much smaller pore size(from nanometer to micrometer).Reservoir characteristics of marine gas shales are considered as a key factor affecting the enrichment and resource abundance of shale gas.Recently,significant understanding have been achieved in organic matter characteristics,petrology,lithofacies,diagenesis,porosity and permeability,pore structure characterization and mechanical properties with the application of advanced techniques.Organic matter in shales is considered to be closely related to its maturity.The determination model of rock mineral components has been attempted to build quantitatively.The lithofacies prediction and 3D modeling techniques can be applied in shales.The diagenetic effects on shale reservoirs are required to be further explored.The understanding of the trend of porosity and permeability is still a challenge to be identified.The pore structure has recently allowed better characterization from qualitative to quantitative.The analysis of the mechanical properties of shales will help to guide the hydraulic fracturing strategies.Furthermore,the research trends and the development directions should be closely combined with the systematic characterization of pore architecture and networks in gas shales,and with the temporal and spatial configuration of diagenesis and lithofacies in regional scale,together with the intrinsic connections among diagenetic evolution,lithofacies,pore system,and organic matter abundances.

Marine;Shale gas;Reservoir characteristics;Research advances

TE122.2

A

10.3969/j.issn.1672-9854.2017.04.009

1672-9854(2017)-04-0069-08

2016-07-13；改回日期：2017-07-05

本文由國家自然科學基金青年基金項目“下?lián)P子地區(qū)下寒武統(tǒng)深水陸棚相富有機質泥頁巖差異性成巖演化過程及其對孔隙發(fā)育的控制作用”（編號：41702162）、山東省自然科學基金博士基金項目“松遼盆地南部下白堊統(tǒng)辮狀三角洲致密氣砂巖儲層差異性成巖演化過程對儲層儲集性能的影響”（編號：ZR2017BD034）、油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室開放基金“下?lián)P子地區(qū)海陸過渡相泥頁巖成巖作用及儲層特征研究”（編號：PLC201712）、中國地質調查局“海域油氣資源調查”工程項目（編號：DD20160512）、國家專項項目“南黃海嶗山隆起和灘海區(qū)海相地層油氣資源戰(zhàn)略選區(qū)”（編號：2009GYXQ10）聯(lián)合資助

張鵬輝：1986年生，2015年畢業(yè)，北京師范大學與首爾大學聯(lián)合培養(yǎng)博士，講師，主要從事沉積學、儲層地質學與石油地質學方面的研究工作。通訊地址：210098江蘇省南京市西康路1號河海大學海洋學院；E-mail:zph010@163.com

① EIA.Annual Energy Outlook 2013［R］.2013