楊夏捷,鞠園華,靳全鋒,田 超,蔡奇均,郭福濤*

中國亞熱帶地區(qū)2005~2014年秸稈露天燃燒排放污染物

楊夏捷1,2,鞠園華1,2,靳全鋒1,2,田 超1,2,蔡奇均1,2,郭福濤1,2*

(1.福建農(nóng)林大學林學院,福建福州 350002；2.福建農(nóng)林大學海峽兩岸紅壤區(qū)水土保持協(xié)同創(chuàng)新中心,福建福州 350002)

通過室內(nèi)模擬試驗,測量中國亞熱帶地區(qū)水稻、小麥、豆類、油菜、玉米和棉花中CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放因子,并基于統(tǒng)計年鑒計算出的研究區(qū)域農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量和露天燃燒量,對亞熱帶地區(qū)8個省分2005-2014年間秸稈露天燃燒各類污染物的排放總量進行估算,并分析其時空變化趨勢.結(jié)果表明,農(nóng)作物秸稈燃燒時CO、CO2、NO、CH和PM2.5的平均排放因子分別為159.55,1234.96,1.88,31.27,7.62g/kg.其中,各污染物平均排放因子最高的農(nóng)作物依次是棉花(172.40g/kg)、豆類(1348.77g/kg)、油菜(4.08g/kg)、水稻(66.78g/kg)和豆類(10.15g/kg).2005-2014年,我國亞熱帶地區(qū)農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量和露天燃燒總量分別為1221.281Mt和261.729Mt;CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放量分別為40890.56,324104.01,370.79,1429.36,1835.94kt.其中,水稻秸稈燃燒所排放NO占研究區(qū)域總排放量的60%左右,對其余污染物的貢獻率均在75%以上;小麥和棉花對各類污染物的貢獻程度均不足5%.此外,各污染物排放在時間和空間上的變化存在差異.浙江、福建和貴州污染物排放呈下降趨勢,廣東、廣西、云南、湖南和江西呈上升趨勢.

室內(nèi)模擬試驗；污染物；排放因子；排放清單；細小顆粒物；亞熱帶地區(qū)

隨著我國農(nóng)民生活水平的不斷提高,農(nóng)作物秸稈露天燃燒日趨嚴重.秸稈在燃燒過程中,能夠釋放大量顆粒物和CO、NO等污染性氣體,對生態(tài)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生重要影響,因而受到國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注[1-3].目前,國內(nèi)關(guān)于秸稈燃燒污染物排放量的估算研究已有報道[4-9],但這些研究時間跨度較短,沒有揭示出污染物排放的時間變化趨勢.此外,很多研究中污染物排放因子采用不同研究的平均值,但由于不同研究的實驗條件之間往往存在較大差異,平均排放因子法有可能產(chǎn)生較大誤差.

南方亞熱帶地區(qū)是我國重要的農(nóng)作物產(chǎn)區(qū),一年多季的種植特點使得秸稈產(chǎn)量和室外燃燒量非常大,大量的煙氣釋放對區(qū)域大氣環(huán)境產(chǎn)生重要影響[10].然而,目前國內(nèi)關(guān)于秸稈燃燒排放污染物的研究主要集中在中東部地區(qū)[3-7],亞熱帶地區(qū)卻相對較少.鑒于此,本文基于自行設(shè)計的生物質(zhì)燃燒煙氣分析實驗室,對亞熱帶6種主要農(nóng)作物秸稈燃燒釋放污染物(CO、CO2、CH、NO和PM2.5)的排放因子進行同標準計算,并結(jié)合統(tǒng)計年鑒估算我國亞熱帶8個省份2005~2014年不同污染物的排放總量,分析各污染物的時空變化規(guī)律,旨在為評價農(nóng)作物秸稈燃燒對區(qū)域環(huán)境影響提供數(shù)據(jù)支持.

1 研究區(qū)域概況

中國亞熱帶地區(qū),包括浙江、福建、廣東、廣西、云南、貴州、湖南和江西8省(圖1),位于北緯 20°06′~31°30′,東經(jīng)97°20′~123°30′,地理位置橫跨中國東、南部,土地面積約1.6×106km2,占中國國土面積1/6.該地區(qū)處于亞熱帶季風氣候區(qū),年太陽輻射總量448.99kJ/cm2,年平均降水量1361mm,年均氣溫18.6℃.中國亞熱帶地區(qū)土壤肥沃,農(nóng)業(yè)發(fā)達,糧食產(chǎn)量高,江西、湖南、廣東等省份屬于全國農(nóng)業(yè)大省,主要農(nóng)作物包括水稻、油菜等[11].

圖1 研究區(qū)域示意

2 材料與方法

2.1 材料

2.1.1 試驗材料 材料的選取和處理參照國內(nèi)外相關(guān)研究成果[9,12-14],本試驗選用來自研究區(qū)域內(nèi)的水稻(浙福802、雙桂1號、Ⅱ優(yōu)3301)、小麥(M76優(yōu)3301、湘早143)、豆類(華夏1號、華夏3號)、油菜(南油10號、浙油28)、玉米(浙糯玉7號、閩紫糯1號)和棉花(中棉所63)秸稈.在清除表面泥土雜物后,為模擬真實燃燒情況,將上述不同品種的6種農(nóng)作物秸稈分別自然晾干.為便于充分燃燒,并結(jié)合燃燒裝置的實際情況,將已晾干的秸稈樣本分別剪成6cm左右長度.之后,將各農(nóng)作物秸稈依次在分析天平上稱重(精度0.01g),并將每種作物分為3組.先將每組各稱量30g,作為燃燒樣本;之后,將各組作物及其燃燒后的灰分研磨,依次在十萬分之一電子天平上精確稱取0.1g,分別用錫箔紙包好,作為碳元素分析樣本.

表1 各地區(qū)不同作物秸稈系數(shù)

2.1.2 統(tǒng)計資料 根據(jù)中國亞熱帶地區(qū)8個省份的統(tǒng)計年鑒(2006~2015年),得到各省水稻、小麥、豆類、油菜、玉米和棉花等農(nóng)作物在2005~ 2014年的年產(chǎn)量(Mt).并根據(jù)相關(guān)研究[15-17],分別選取各地區(qū)對應(yīng)的各類農(nóng)作物秸稈系數(shù)(表1),計算出亞熱帶地區(qū)各省作物的秸稈產(chǎn)量.通過查閱相關(guān)文獻[18-19],得到研究區(qū)域各省農(nóng)作物秸稈的露天燃燒比例(表2).同時,根據(jù)李瑞敏等[20]、Zarate等[21]和Wang 等[22]的研究結(jié)論,認為各農(nóng)作物的平均露天燃燒效率為80%.

表2 各地區(qū)秸稈露天燃燒比例

2.2 儀器和設(shè)備

Testo350升級型煙氣分析儀(德國);TSI8533顆粒物分析儀(美國);自主設(shè)計燃燒裝置體系(圖2)[23-25];Elementar Analysensysteme GmbH vario macro cube型微量碳氮元素分析儀(德國).

圖2 自主設(shè)計燃燒裝置示意

2.3 實驗過程與方法

2.3.1 樣本燃燒 真實秸稈燃燒時由于處于堆積狀態(tài),在燃燒初期存在不完全燃燒的過程.但由于很難判斷出秸稈燃燒過程中充分和不充分燃燒的比例,因此,在大尺度大區(qū)域污染物排放估算時,同時考慮充分和不充分燃燒兩種情況較為困難.本研究在模擬實驗的設(shè)計中,盡量模擬真實情況,根據(jù)多次試驗結(jié)果顯示,溫度控制在180℃時秸稈進入不充分燃燒狀態(tài),此時將樣本以堆壓的形式,放入燃燒箱內(nèi),迅速關(guān)閉箱門,隨著燃燒進行,溫度達到270℃后,進入充分燃燒階段.為實現(xiàn)充分燃燒,每個樣本的燃燒過程持續(xù)40min.

2.3.2 氣態(tài)污染物排放測定 不同農(nóng)作物秸稈燃燒時會排放出大量污染性氣體.其中,CO、CO2、NO和碳氫化合物(CH)等氣態(tài)污染物運用Testo350升級型煙氣分析儀(德國)實時監(jiān)測.該儀器基于分光紅外在線監(jiān)測儀器測定煙氣中的污染性氣體.儀器每次測試實驗前需用標準氣體進行校準,儀器記錄數(shù)據(jù)間隔為5s,CO、CO2、NO和CH的測量精度分別為1′10-6、1′10-4、1′10-6和1′10-6.

2.3.3 顆粒物排放測定 不同農(nóng)作物秸稈在燃燒過程中產(chǎn)生的PM2.5等顆粒物通過TSI8533顆粒物分析儀(美國)實時監(jiān)測.該儀器基于分光紅外在線監(jiān)測儀器測定煙氣中的顆粒物濃度.試驗前對儀器校零,儀器記錄數(shù)據(jù)間隔為5s,PM2.5的測量精度為 0.001mg/m3.為保證顆粒物濃度測量的準確性,試驗過程中將儀器連接的煙氣導引通道的長度適當增大,并通過實驗室內(nèi)設(shè)空調(diào)進行溫度調(diào)節(jié),從而保證PM2.5采集進樣口的溫度接近于室溫.

2.3.4 碳元素含量測定 將研磨好的各組農(nóng)作物秸稈及其燃燒灰分分別用包樣器包好,作為元素分析樣本,依次放入微量碳氮元素分析儀中,分別測得每個樣本中碳元素的含量(%)并記錄.每個樣本的分析時間約為20min.

2.4 數(shù)據(jù)計算與分析

2.4.1 排放因子計算 本研究中采用碳守恒的方法來計算排放因子[26].該方法的基本假設(shè)是燃料中的碳排放主要以氣態(tài)CO2、CO、總碳氫(THC)和顆粒物形態(tài)的碳形式存在,根據(jù)元素守恒原則,分別計算CO2、CO、NO、CH和PM2.5的排放因子.

設(shè)定一個不完全燃燒系數(shù)PIC:

式中:C-CO、C-THC、C-PM和C-CO2分別表示CO、THC、顆粒物和CO2的碳排放.

則,CO2的排放因子可利用公式(2)計算:

式中:EFCO2、f、a、CO2分別代表CO2排放因子、燃料碳質(zhì)量、灰分碳質(zhì)量、CO2中碳和CO2的轉(zhuǎn)換因子(即44/12=3.67),代表燃料質(zhì)量.

目標化合物的排放因子,可以通過目標化合物濃度和CO2濃度之比與CO2排放因子相乘得到,即公式(3):

式中:EF、C、CO2、EFCO2分別代表目標化合物排放因子、目標化合物濃度、CO2濃度和CO2排放因子.

2.4.2 秸稈露天燃燒量計算 秸稈露天燃燒量利用公式 (4)計算[27]:

=∑(P′N′′) (4)

式中:為作物燃燒量(t);為第種作物的產(chǎn)量(t);為第種作物的谷草比;為秸稈露天燃燒比例;為秸稈的露天燃燒效率.

2.4.3 秸稈燃燒排放污染物計算 依據(jù)計算出的各類農(nóng)作物排放因子,并通過查閱資料獲得的相關(guān)基礎(chǔ)數(shù)據(jù),利用公式(5)計算研究區(qū)域各省排放的氣體污染物總量[27]:

E= 10－3′∑M′EF(5)

式中:為污染性氣體排放量(t);M為第種生物質(zhì)的燃燒量(t); EF為第種物質(zhì)燃燒后污染性氣體的排放因子(g/kg).

2.5 不同污染物排放變化趨勢及顯著性

運用Mann—Kandell 趨勢檢驗法,分析中國亞熱帶地區(qū)各省CO、CO2、NO、CH和PM2.5等污染物2005~2014年內(nèi)排放情況的變化趨勢及其顯著性.作為一種非參數(shù)統(tǒng)計檢驗方法, Mann—Kandell 趨勢檢驗法不需要樣本遵循一定的分布,且不受少量異常值的干擾,同時計算方法較為簡便,因此被廣泛用于檢驗時間序列上的數(shù)據(jù)變化趨勢[28].

2.6 不確定性分析

根據(jù)IPCC不確定性評估公式,對排放清單進行不確定性分析.其中,加法合并原則下的不確定性公式為:

式中:total為總體不確定性,X和U分別為不確定量相關(guān)的百分比不確定性;

乘法合并原則下的不確定性公式為:

式中:U為每個不確定量和相關(guān)的百分比不確定性.

根據(jù)IPCC不確定性分析的原則[29]和相關(guān)學者的研究成果[4,20,30],本文認為:(1)各類農(nóng)作物產(chǎn)量的統(tǒng)計資料來自于政府統(tǒng)計部門公開數(shù)據(jù),其誤差不超過5%;(2)農(nóng)作物露天燃燒比例來自兩位學者研究的平均值,其誤差為100%;(3)秸稈系數(shù)和露天燃燒效率數(shù)據(jù)的來源情況較為充分,其誤差為60%.

3 結(jié)果與討論

3.1 污染物排放因子計算

不同品種作物的不同污染物排放因子計算結(jié)果表明,同種作物不同品種之間的污染物排放因子沒有明顯差別.因此使用同種作物不同品種的平均排放因子作為污染物估算的排放因子(表3).本研究試驗得出排放因子與國外類似實驗條件下得出結(jié)論比較接近[31-36],且試驗中秸稈燃燒過程包括了揮發(fā)性物質(zhì)的釋放、明顯火焰的出現(xiàn)和灰燼形成等階段,與田間露天燃燒的真實過程基本相符.同時,本次試驗中每種農(nóng)作物均選擇在研究區(qū)域廣泛種植的品種,研究結(jié)果更符合研究區(qū)域的實際情況.

表3 不同秸稈燃燒污染物排放因子(g/kg)

3.2 中國亞熱帶地區(qū)農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量與露天燃燒量

根據(jù)研究區(qū)域各省2006~2015年統(tǒng)計年鑒,分區(qū)域估算中國亞熱帶地區(qū)各類農(nóng)作物秸稈2005~2014年總產(chǎn)量,并計算各地區(qū)秸稈露天燃燒量(表4).結(jié)果顯示,不同地區(qū)農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量和燃燒比例存在明顯差異.中國亞熱帶地區(qū)2005~2014年秸稈總產(chǎn)量1221.281Mt,秸稈露天燃燒總量為261.729Mt,農(nóng)作物秸稈露天燃燒量占總產(chǎn)量的21.43%.這與趙建寧等[37]和李飛躍等[38]的研究結(jié)論相近.其中,廣東省農(nóng)作物秸稈露天燃燒量所占比例最高,為29.88%,其余依次為浙江、湖南、福建、廣西、江西、云南和貴州.造成上述差異的主要原因是各省內(nèi)農(nóng)民的收入水平和秸稈利用成本不同.廣東、浙江地處我國東南沿海,農(nóng)業(yè)經(jīng)濟較為發(fā)達,秸稈的露天燃燒量較高;而云南、貴州位于我國西南地區(qū),其農(nóng)村經(jīng)濟發(fā)展水平和農(nóng)村人口密度較低,因此燃燒量較低.這與Cao等[39]和陳新鋒等[40]的研究結(jié)論相同.

表4 估算各省農(nóng)作秸稈產(chǎn)量和露天燃燒量(Mt)

3.3 中國亞熱帶地區(qū)污染物排放量

根據(jù)研究區(qū)域各省農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量和燃燒量,結(jié)合實驗測得的各類污染物排放因子,計算出2005~2014年中國亞熱帶地區(qū)年均CO、CO2、NO、CH和PM2.5排放量分別為4089.056, 32410.401,37.079 ,1432.936 ,183.594kt.圖3表明,污染物在不同省份的排放情況不同.其中,湖南CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放總量占研究區(qū)域總排放量的比例最高,分別為29.33%、28.99%、34.04%、28.67%和28.44%;貴州比例最低,分別為3.08%、3.07%、3.93%、2.02%和3.11%.各類污染物單位面積排放比例最高的省份是浙江,分別為28.98%、28.64%、33.14%、27.93%和28.36%;最低的省份是貴州,分別為0.56%、0.56%、0.77%、0.36%和0.56%.結(jié)果顯示,中國亞熱帶地區(qū)秸稈露天燃燒所排放的污染物總體呈現(xiàn)東多西少的地域分布特征,這與陸炳等[41]和孫劍鋒[18]的研究結(jié)果相同.

此外,不同農(nóng)作物對于不同污染物的貢獻程度也存在差異.2005~2014年,水稻對研究區(qū)域CO、CO2、NO、CH和PM2.5排放總量的貢獻率依次為76.43%、76.93%、61.42%、93.10%和75.62%;小麥的貢獻率依次為1.34%、1.35%、1.02%、0.71%和1.40%;豆類的貢獻率依次為4.02%、3.97%、2.88%、1.72%和5.27%;油菜的貢獻率依次為7.53%、6.60%、23.72%、1.03%和5.18%;玉米的貢獻率依次為9.39%、9.97%、8.90%、2.49%和11.10%;棉花的貢獻率依次為1.29%;1.19%;2.06%、0.96%和1.43%.

彭立群等[19]曾研究全國各省2009年秸稈露天燃燒時污染物的排放情況,其亞熱帶地區(qū)CO、CO2、NO和PM2.5的排放量估算值高于本研究結(jié)論.原因在于彭立群等的估算的農(nóng)作物秸稈包括署類.而田賀忠等[42]對于2007年我國亞熱帶地區(qū)CO、CO2、NO和PM2.5的排放量估算值均顯著高于本研究結(jié)果,原因是田賀忠等計算了所有農(nóng)作物秸稈室內(nèi)和露天燃燒的排放總量,而本文僅研究了水稻、小麥、豆類、油菜、玉米和棉花共6類農(nóng)作物露天燃燒下的污染物排放情況.

3.4 作物秸稈燃燒排放污染物總量的時間變化趨勢

運用Mann—Kandell 趨勢檢驗法分析中國亞熱帶地區(qū)CO、CO2、NO、CH和PM2.5等污染物排放量的年變化趨勢(圖8).結(jié)果顯示,研究區(qū)域2005~2014年農(nóng)作物秸稈燃燒釋放的各類污染物在時間和空間上分布不均衡.浙江、福建和貴州污染物排放呈下降趨勢,廣東、廣西、云南、湖南和江西污染物排放呈上升趨勢.造成上述趨勢的主要原因是各省農(nóng)作物播種面積的變化.根據(jù)研究區(qū)各省統(tǒng)計年鑒,浙江、福建和貴州2005~2014年農(nóng)作物播種面積總體呈下降趨勢,其余省份播種面積總體呈上升趨勢.這與陳瑜琦等[43]和黃利民等[44]對于研究區(qū)域的研究結(jié)果相同.

此外,相同地區(qū)不同污染物的變化趨勢也存在一定差異.浙江CO、CO2、NO、CxHy和貴州CO、CO2、CxHy的排放量顯著下降,福建各類污染物下降趨勢均不顯著;廣西PM2.5的排放量顯著上升,云南、湖南和江西各污染物排放量均顯著上升,廣東各類污染物上升趨勢均不顯著.

3.5 排放清單不確定性分析

由表5可以看出,本文估算的誤差同前人研究結(jié)果相比,相對小一些.原因主要在于,本文污估算所采用的各類污染物排放因子是基于室內(nèi)模擬試驗測得的數(shù)據(jù),因此排放因子的誤差較小,降低了排放清單整體的不確定性.秸稈露天燃燒比例是影響污染物排放的因子之一.目前,對于我國作物秸稈露天燃燒情況的統(tǒng)計和研究較少,數(shù)據(jù)相對匱乏,因此對清單不確定性造成一定的影響.

此外,真實秸稈燃燒時存在充分和不充分2個過程,但由于2種燃燒過程所占比例較難確定,因此,在大區(qū)域長時間尺度污染物排放估算時,同時考慮2種燃燒過程較為困難.本研究在模擬實驗的設(shè)計中,盡量模擬真實情況,通過溫度調(diào)節(jié)模擬充分和不充分兩個燃燒過程.由于各污染物的排放因子計算是基于實時(每5s記錄一次)記錄的數(shù)據(jù),因此理論上,排放因子的計算也包含了不充分燃燒過程.盡管如此,與真實的露天燃燒情況還是有所偏差,這也是今后研究的方向.

表5 排放源估算誤差分析(%)

4 結(jié)論

4.1 水稻、小麥、豆類、油菜、玉米和棉花的CO平均排放因子范圍142.84~172.40g/kg;CO2平均排放因子范圍992.82~1348.77g/kg;NO平均排放因子范圍1.07~4.08g/kg;CH平均排放因子范圍6.83~66.78g/kg;PM2.5平均排放因子范圍4.41~10.15g/kg.

4.2 中國亞熱帶地區(qū)2005~2014年農(nóng)作物秸稈總產(chǎn)量為1221.281Mt,秸稈露天燃燒量為261.729Mt,燃燒比例為21.43%.其中,水稻所占秸稈產(chǎn)量和燃燒量的比例最高,小麥和棉花最低.農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量的差異直接導致了污染物排放的貢獻程度不同,水稻對于研究區(qū)域內(nèi)各類污染物排放的貢獻率最高,小麥和棉花最低.

4.3 中國亞熱帶地區(qū)2005~2014年CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放量依次為40890.56, 324104.01,370.79,14329.36,1835.94kt.不同污染物的排放存在顯著的時空異質(zhì)性. 2005~2014年,浙江、福建和貴州CO、CO2、NO、CH和PM2.5等污染物的排放呈下降趨勢,廣東、廣西、云南、湖南和江西呈上升趨勢.此外,湖南和浙江分別是排放總量和單位面積排放量最大的省份;貴州的排放總量和單位面積排放量最低.

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Pollutants emission from crop straw field burning in subtropical region of China during 2005~2014.

YANG Xia-jie1,2, JU Yuan-hua1,2, JIN Quan-feng1,2, TIAN Chao1,2, CAI Qi-jun1,2, GUO Fu-tao1,2*

(1.College of Forest, Fujian Agriculture and Forest University, Fuzhou 350002, China；2.Collaborative Innovation Center of Soil and Water Conservation in Red Soil Region of the Cross-Strait, Agriculture and Forest University, Fuzhou 350002, China)., 2017,37(11)：4052~4061

The emission factors of CO, CO2, NO, CHand PM2.5in rice, wheat, beans, rape, maize and cotton were measured by indoor simulation experiment. In addition, the crop straw yield and the amount of field combustion were calculated, based on the statistical yearbook, in order to estimate total emissions of various types of pollutants from open burning of straw in eight provinces of subtropical China during 2005~2014, and temporal and spatial trends were analyzed. The results showed that the average emission factors of CO, CO2, NO, CHand PM2.5from combustion of crop straw were 159.55, 1234.96, 1.88, 31.27 and 7.62g/kg, respectively. The highest average emission factor of each pollutant was for cotton (172.40g/kg), beans (1348.77g/kg), rape (4.08g/kg), rice (66.78g/kg) and beans (10.15g/kg). The output of crop straw and the total amount of field combustion in subtropical areas of China were 1221.281Mt and 261.729Mt, respectively during the study period. Emissions of CO, CO2, NO, CHand PM2.5were 40890.56, 324104.01, 370.79, 14329.36 and 1835.94kt, respectively. The emissions of NOand other pollutants from rice straw burning in the field accounted for more than 60% and 75% of the total emission in the study area. The emission contribution of wheat and cotton was less than 5% of the total emitted pollutants. There was also spatial variation in emission of different pollutants. The emission of pollutant exhibited a downward trend in Zhejiang, Fujian and Guizhou while rising trend was observed in Guangdong, Guangxi, Yunnan and Jiangxi.

indoor simulation test；contaminants；emission factors；emission inventory；particulate matter；subtropical region

X51

A

1000-6923(2017)11-4052-10

楊夏捷(1992-),男,山西大同人,福建農(nóng)林大學林學院碩士研究生,主要研究方向為林火預測模型和林火生態(tài)學.發(fā)表論文5篇.

2017-04-13

國家自然科學基金項目(31400552);福建農(nóng)林大學杰出青年基金項目(XJQ201613);福建農(nóng)林大學國際科技合作與交流項目(KXB16008A)

* 責任作者, 副教授, guofutao@126.com