賀書凱 劉東曉 矯金龍 鄧志剛 滕建 張博 張智猛洪偉 谷渝秋2)3)

1)(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,等離子體物理重點實驗室,綿陽 621900)

2)(上海交通大學,聚變科學與應用協(xié)同創(chuàng)新中心,上海 200240)

3)(北京大學應用物理與技術中心,北京 100871)

用于激光加速質子參數表征的帶電粒子活化測譜技術?

賀書凱1)劉東曉1)矯金龍1)鄧志剛1)滕建1)張博1)張智猛1)洪偉1)?谷渝秋1)2)3)

1)(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,等離子體物理重點實驗室,綿陽 621900)

2)(上海交通大學,聚變科學與應用協(xié)同創(chuàng)新中心,上海 200240)

3)(北京大學應用物理與技術中心,北京 100871)

帶電粒子活化,激光質子加速,符合測量,解譜

基于傳統(tǒng)帶電粒子活化分析技術,發(fā)展了一種用于激光加速質子參數表征的帶電粒子活化測譜方法.激光加速質子轟擊不同厚度銅薄膜組成的診斷濾片堆棧,使銅片活化,通過測量各銅片活度及活性區(qū)的大小,獲得加速質子的空間積分能譜、角分布等參數.詳細討論了活化測譜的濾片堆棧診斷排布、符合測量及解譜方法,并對該方法的可靠性進行了自洽檢驗;在XG-III皮秒激光裝置上開展了帶電粒子活化測譜實驗,利用該診斷方法,得到了加速質子的角分布、空間積分能譜等參數,實驗獲得的質子最高截止能量18 MeV,激光能量到質子(＞4 MeV)的轉換效率為1.07%.

1 引 言

激光加速器的加速電場可達MeV/μm,傳統(tǒng)射頻加速器的加速電場僅為MeV/m,加速梯度的巨大優(yōu)勢可以大大減小加速器的空間尺寸,降低建造成本,為小型化、低成本加速器的發(fā)展指明了方向.自1979年Tajima和Dawson[1]提出激光等離子體加速理論以來,這項技術得到了飛速發(fā)展,在實驗上已經可以穩(wěn)定獲得MeV到GeV量級的質子、電子、光子等粒子束[2,3],其能量足以誘導產生各種各樣的核反應.20世紀90年代末,英、美的科研工作者在大型激光裝置VULCAN和NOVA上相繼實現(xiàn)了用激光誘導產生的γ光子將238U裂變[4,5],這是國際上首次利用超短超強激光技術進行的核反應實驗,實驗的理論預言最早是在1988年由Boyer等[6]提出.隨后,科研工作者利用臺面型的重頻激光器也成功地進行了類似的實驗[7],從而將利用激光技術研究核物理的工作又向前推進了一步,并逐漸產生了“激光核物理”這一前沿交叉學科[8,9].基于核反應的產生,強激光粒子束在核數據的測量、激光中子源的產生、醫(yī)學同位素的生產、放射性核廢料的處理等方面均具有潛在的應用[10?12].另一方面,激光核物理也帶動了核分析及核診斷技術的發(fā)展,其中就包括活化分析技術.

傳統(tǒng)意義上的帶電粒子活化分析技術是指具有一定能量的帶電粒子與原子核發(fā)生核反應產生放射性核素,通過測量放射性核素的半衰期和活度,確定樣品中痕量元素的種類和數量,是一種材料分析手段[13].本文討論的帶電粒子活化測譜技術則剛好相反,通過激光加速粒子與已知元素成分的材料發(fā)生特定核反應產生放射性核素,測量放射性核素活度,然后反向求解得到激光加速粒子的參數.目前,激光加速粒子常用診斷儀器及方法主要有湯姆孫離子譜儀[14,15]、輻射變色膜片(radiochromic dosimetry fi lm,RCF)組成的濾片堆棧兩種.湯姆孫離子譜儀通過外加電磁場對加速離子種類和能量加以區(qū)分、測量,該方法容易受到實驗產生的高頻強電磁場的干擾,并且只能測量很小立體角范圍內的離子能譜,無法給出離子的角分布及總產額等重要參數;RCF堆棧測譜法通過離子在RCF靈敏層產生輻射損傷引起的光學透過率變化,對離子的輻射劑量(數量)進行測量[16],可以給出離子的角分布、空間積分能譜.缺點是不能重復使用,當離子數量過高時,RCF會出現(xiàn)飽和.帶電粒子活化測譜技術可以很好地解決上述問題,不僅可以給出離子的角分布、空間積分能譜等關鍵參數,而且不受電磁場干擾、不易飽和,用作活化材料的銅材料很容易獲得,可以重復使用.作為傳統(tǒng)核診斷技術的新應用,該研究方法具有十分重要的意義.

活化法在激光粒子加速方面的應用最早由Clark[17]提出,作者在濾片法測量X射線解譜程序YOGI的基礎上編寫了解譜程序,得到一定范圍的應用[18,19].本文發(fā)展了一種通過求解質子在診斷用銅薄膜組成的堆棧中產生放射性核素的響應矩陣,利用測量得到的每片銅的放射性活度經過該矩陣直接反推得到離子能譜的方法,并且對該方法的可靠性進行了自洽檢驗.利用該活化方法,結合成像板(imaging plate,IP)對活化銅片進行的輻射成像測量,還可得到質子的角分布信息.建立了一套專門用于帶電粒子活化測譜的放射性符合測量儀器,在XG-III皮秒激光裝置上開展了激光質子加速實驗,利用帶電粒子活化測譜方法測量了加速質子的空間積分能譜、角分布等參數.

2 測量儀器及原理

帶電粒子活化測譜方法用到的測量儀器是我們專門發(fā)展的一套放射性活度符合測量裝置,主要用于激光加速質子能譜診斷.儀器主要包括兩個規(guī)格為Φ75 mm×75 mm的NaI核輻射探測器、高壓電源、放大器、脈沖幅度甄別器、符合電路、定標器等構件,儀器還集成了智能通訊及軟件控制系統(tǒng),可以方便地進行條件設置和獲取測量數據,其工作原理框圖如圖1所示.

圖1 放射性活度符合測量儀工作原理圖Fig.1.Schematics of radioactivity coincidence measuring instrument.

質子和原子核發(fā)生核反應,一般會產生豐質子的剩余核,由于打破了質子中子數目的平衡,通常產生的剩余核都具有β+衰變特性,衰變產生的β+在材料中發(fā)生湮滅后產生兩個反向、能量為0.511 MeV的γ光子,這一對光子被兩端的NaI探測器接收產生兩個脈沖信號,每個信號分為兩路,一路進入符合測量儀中得到時間信號,一路進入線性放大器得到能量信號,得到的時間信號進行時間符合(快符合),得到的能量信號通過能量選擇后進行幅度符合,只有滿足快符合時間分辨條件并且能量為0.511 MeV的光子才能引起慢符合電路的計數.同時系統(tǒng)對單道選擇的光子進行計數,然后將兩個單道計數和符合計數一起發(fā)送到計算機終端.本系統(tǒng)在計算機終端上配備了功能齊全的軟件,可以對放射性核素的能譜、活度、半衰期等進行測量.使用活度1μCi(1 Ci=3.7×1010Bq)的22Na正電子源對整個系統(tǒng)的β+探測效率η進行了標定,22Na正電子標定源為活度均勻分布的圓形面源,活性區(qū)直徑為30 mm,22Na元素被兩片500μm厚的銅密封在中間,保證衰變產生的β+完全湮滅在銅片內,標定源的參數設計盡可能接近活化銅片的參數.

3 方法建立

帶電粒子活化材料選擇銅,自然界中銅有兩種同位素63Cu和65Cu,豐度分別為69.15%和30.85%.質子和63Cu可以發(fā)生(p,n)反應,反應的閾值為4 MeV,最高核反應截面約為500 mb(1 mb=10?27cm?2).圖2給出了反應截面隨能量的變化曲線[20],反應生成的剩余核是63Zn,其β+衰變分支比為93%,半衰期為38.47 min.閾值以及半衰期都適合活化測譜,低閾值可以拓寬測譜下限,合適的半衰期允許一定的離線測量準備時間,亦可有足夠的放射性計數,降低統(tǒng)計誤差.質子和65Cu通過(p,3 n)反應也可以產生63Zn,但是該反應通道的閾值很高,而高能質子數目很少,通過該反應產生的63Zn可以忽略不計.因此可以利用63Cu(p,n)63Zn這一特定核反應,通過測量質子活化產生63Zn的活度,來反推質子能譜,這就是活化法測譜的基本原理.需要注意的是,通過其他核反應通道產生的具有β+放射性的元素也會被計入符合測量的總活度,這種情況下,可以通過多次測量,根據各放射性核素的半衰期適當選擇各次測量的時間間隔,然后通過計算得到63Zn所占的比例.根據在XG-III激光裝置上的實驗結果(質子能量小于20 MeV),連續(xù)測量活化后的銅片10 h,得到放射性核素衰變曲線,擬合得到的半衰期為(38.39±0.04)min,和63Zn的半衰期符合,如圖3所示.可見質子活化銅的主要產物為63Zn,其他核反應道產生的放射性核素的貢獻可以忽略不計.因此活化測譜技術只需要考慮63Cu(p,n)63Zn這一特定核反應即可,這也為解譜工作了帶來了方便.

活化測譜的診斷布局如圖4所示,由不同厚度的銅薄膜和RCF組成濾片測譜堆棧.RCF主要是將待測質子能譜盡可能等能量間隔開,也可以用其他濾片代替;其次,RCF可以作為輔助測量,與活化測量結果相互印證.濾片大小為5 cm×5 cm,一般激光質子源的發(fā)散角約為30°—40°.為得到質子的空間積分能譜,適當選擇堆棧到質子源的距離,使其覆蓋整個質子束斑,以接收到全部質子.圖4給出了前10層的濾片堆棧組成,后面的未給出.根據測譜范圍可適當選擇濾片層數及濾片厚度.連續(xù)譜的激光質子束入射到濾片堆棧,由于材料的阻止本領,不同能量的質子在材料中的射程不同,位置靠后的銅薄膜產生的放射性主要來自高能質子的貢獻,位置靠前的銅薄膜的放射性則是高能質子和低能質子共同作用產生的.前后依次排列的銅片將待測能譜分成了若干區(qū)間,如果有j片銅,就將待測能譜分成了j個區(qū)間,如果知道每個能量區(qū)間在各層銅薄膜中產生63Zn的平均效率,通過測量j片銅的活度,就可以求得質子能譜.

圖2 63Cu(p,n)63Zn反應截面曲線Fig.2.Cross section of63Cu(p,n)63Zn reaction.

圖3 (網刊彩色)質子銅活化產物半衰期測量曲線Fig.3.(color online)Decay curve of radionuclide produced by proton actived copper.

圖4 帶電粒子活化測譜診斷布局Fig.4.The sketch of charged particle activation diagnostics.

計算質子在銅片中產生63Zn的效率,必須考慮材料對質子的阻止作用,質子在濾片穿行過程中,能量不斷衰減,對應的核反應截面也會發(fā)生變化.一定能譜的質子在銅片中產生的63Zn的積分表達式為

其中N代表63Zn產額,n為銅的粒子數密度,ε為63Cu的自然豐度,σ(E)代表反應截面,I(Ep)dEp代表能量為Ep的質子數量,Ep1和Ep2代表質子能譜的上下限;dE/dx代表材料對質子的阻止本領,與質子能量以及材料種類有關.可以利用蒙特卡羅程序SRIM計算不同材料對質子的阻止本領,然后利用Matlab編程計算得到不同能量的單個質子在每層銅薄膜中產生63Zn的效率.針對圖4的濾片堆棧布局,計算結果如圖5所示.

從圖5可以得到每層銅薄膜產生核反應的最低質子能量,記為Ei,各銅片對應的Ei將質子能譜分成了不同的區(qū)間,第i個能量區(qū)間大小為ΔEi=Ei+1?Ei,能量中心值為(Ei+Ei+1)/2,由于各層銅片的厚度不大,能量區(qū)間的跨度很小,各能量區(qū)間在不同銅薄膜中產生63Zn的平均效率可以用幾何平均值代替.用δi,j表示第i個能量區(qū)間在j片銅中產生的63Zn平均效率,則第j片銅產生的放射核素數目Nj:

式中Ii為ΔEi能量區(qū)間每能量的質子數目,也是待求解的量.將(3)式寫成矩陣形式如下:

I是IiΔEi組成的維數1×n的能譜矩陣,N是Nj組成的維數1×n的活度矩陣,δ是δi,j組成的維數n×n的效率矩陣,或者叫響應矩陣.δ通過圖5得到,組成矩陣N的各個分量可以表示為

其中Aj為放射性核素的活度值,可通過實驗測量得到;η為探測器的探測效率,ω為63Zn發(fā)生β+衰變的分支比,λ為63Zn的衰變常數,均為已知量.將(4)式兩邊乘以δ的逆矩陣,就可以得到質子能譜I.

圖5 (網刊彩色)單個質子在每層銅里面產生的63Zn效率曲線Fig.5.(color online)Number of63Zn atoms produced per proton as a function of proton energy for each layer of copper.

圖6 帶電粒子活化測譜自洽性檢驗測譜結果Fig.6.Self consistency test result of the method.

為了檢驗上述帶電粒子活化測譜方法的準確性和可靠性,對該方法進行了自洽性驗證.采用文獻[21]中測量的真實激光加速質子能譜作為被診斷能譜,使該質子束入射到活化測譜堆棧上,每片銅產生的放射性活度可以通過包含核反應過程的蒙特卡羅程序計算得到,將計算得到的放射性活度輸入我們的解譜程序,得到質子能譜,如圖6所示,兩者能很好地符合,證明了該方法的正確性.

4 實 驗

為進一步檢驗帶電粒子活化測譜儀器及方法,在XG-III皮秒激光裝置上開展了激光質子加速實驗.激光能量為116 J,脈寬約為1 ps,固體靶材料為銅,厚度為20μm,帶電粒子活化測譜的診斷布局如圖2所示,距離質子源5 cm.激光加速機制為典型的靶背鞘場加速機制.打靶結束后,利用放射性活度符合測量儀測量各銅片的活度,本底測量時間為2 h,得到本底計數水平.每片銅的測量時間為180 s.符合測量完成后,將銅片放置在IP上,湮滅產生的γ光會使IP感光,從而得到活化銅片的活性區(qū),活性區(qū)的大小對應質子的角分布.圖7為IP的測量結果,可以看到清晰的質子束斑大小,第7,8片銅由于放射性活度較低,未記錄到明顯的感光圖像.從束斑大小可以看出,質子能量越高,發(fā)散角越小,以第2,5片銅為例,質子在兩個銅片產生核反應的能量閾值分別為7.1和11.5 MeV,通過質子束斑尺寸及距離質子源的距離得到其發(fā)散角分別為41°和20°,結果與RCF測量結果一致;圖7還給出了質子在各銅片中產生的放射性活度,已根據衰變時間修正到打靶時刻.活度測量及IP成像測量結束后,利用第1片銅測量了放射性核素的半衰期,每60 s測量一次,連續(xù)測量約10 h,圖3給出了放射性核素的衰變曲線,0時刻為打靶時刻,圖中第1個數據點和后面連續(xù)測量之間沒有數據,是因為該時間段內銅片被取出做IP成像測量.經衰變曲線擬合得到的放射性核素半衰期為38.37 min,與63Zn的半衰期只有極小的差別,這個差別來自少量短壽命的62Cu.

圖7 (網刊彩色)各個銅片的活度及IP板測量的自輻射圖像Fig.7.(color online)Activity and radiograph of the copper plates.

利用帶電粒子活化測譜方法得到的質子能譜如圖8所示,最高質子能量18 MeV,由于該方法得到的能譜為空間積分能譜,從能譜數據可以得到大于4 MeV的質子總產額為1.22×1012個,激光能量到質子的轉化效率約為1.07%.質子能譜能量誤差主要取決于銅片的厚度,理論上銅片越薄,能量分辨越高,得到的能譜越精細,但是銅片越薄,其產生的放射性活度也越低,會增加活度測量的統(tǒng)計誤差;質子數目的誤差主要來自放射性活度測量引入的統(tǒng)計誤差,解譜過程考慮了對該統(tǒng)計誤差的傳遞.

圖8 帶電粒子活化測譜方法得到的激光加速質子能譜Fig.8.Spectrum of laser-driven proton un fl oded with our method.

5 結 論

基于帶電粒子活化和放射性符合測量技術,發(fā)展了一種診斷激光加速質子參數的方法.在激光加速質子發(fā)射路徑上放置不同厚度的銅薄膜組成的濾片堆棧,質子和63Cu原子核發(fā)生(p,n)核反應,產生放射性核素63Zn,利用符合測量方法測量其放射性活度,分析求解了質子入射到特定結構濾片堆棧產生63Zn的效率矩陣,基于活度測量和效率矩陣建立了活化解譜方法,并對該方法進行了自洽檢驗,發(fā)展了一套放射性活度符合測量裝置,系統(tǒng)構建了用于激光加速質子參數表征的帶電粒子活化測譜技術.最后在XG-III裝置上開展了激光質子加速實驗研究,得到了激光加速質子能譜、激光能量到質子的轉化效率等參數,使帶電粒子活化測譜方法得到了具體應用.

帶電粒子活化測譜方法的基本原理是核反應,通過選取適當的活化材料,利用已知反應截面的特定核反應,也可以使用該方法對激光加速產生的氘離子、氦離子等帶電粒子進行測量,從而大大拓展該方法的應用范圍.

感謝中物院激光聚變研究中心等離子體物理重點實驗室周凱南、謝娜、黃征等XG-III激光運行人員在實驗上給予的大力支持,感謝四川大學王忠海博士在符合測量方面給予的有益討論.

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Charged paricle activation analysis for characterizing parameters of laser-accelerated protons?

He Shu-Kai1)Liu Dong-Xiao1)Jiao Jin-Long1)Deng Zhi-Gang1)Teng Jian1)Zhang Bo1)Zhang Zhi-Meng1)Hong Wei1)?Gu Yu-Qiu1)2)3)

1)(Key Laboratory of Plasma Physics,Laser Fusion Research Center,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China)
2)(International Fusion Sciences and Applications(IFSA)Collaborative Innovation Center,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai 200240,China)
3)(Center for Applied Physics and Technology,Peking University,Beijing 100871,China)

8 May 2017;revised manuscript

18 July 2017)

The protons accelerated by ultra-high intensity laser have been extensively studied.The most commonly used detectors for measuring laser-driven proton are Tomspon parabola ion energy analyser(TP)and fi ltered nuclear track detectors,such as radiochromic fi lms(RCF).The TP uses a parallel magneto-electric fi eld to distinguish ions.This conventional technique can precisely identify the species and energy spectra of ions.However,the strong electromagnetic field produced by the laser-plasma interaction has an e ff ect on TP,which results in no spatial resolution of TP.The RCF can give the spatial integration spectrum of proton,but it is easy to be saturated and cannot be reused anymore.In this paper,we present a method based on the traditional charged particle activation analysis and the gamma-gamma coincidence measurement to measure the spectrum of protons accelerated by ultra intense lasers.In this method,a copper plate stack is placed in the proton emission direction.Colliding with MeV proton converts63Cu in the copper plates into radionuclide63Zn whose decay can be easily observed and measured.Proton spectrum is then recovered from63Zn decay counts from layers in the copper stack.The layout of diagnostics and the method to solve proton spectrum are discussed in detail and a self-consistent test is given.This spectrum analysis method is used in a laser-driven proton acceleration experiment carried out on XG-III laser facility.The results show that protons up to 18 MeV are obtained,and the spatial integrated spectrum and a laser-proton conversion efficiency of 1.07%are achieved.In conclusion,our method has some advantages as a laser-driven ion diagnostic tool.It has no saturation problem and is not a ff ected by strong electromagnetic fi elds.The basic principle of charged particle activation analysis is based on nuclear reaction,and can be extended to the measuring of other charged particle beams besides protons,such as deuterons,helium ions produced by ultra-high intensity laser.

charged particle activation analysis,laser-driven proton acceleration,coincidence measurement,unfold spectrum

(2017年5月8日收到;2017年7月18日收到修改稿)

10.7498/aps.66.205201

?中國工程物理研究院科學技術發(fā)展基金(批準號: 2013A0103003)和科技部重大科學儀器設備開發(fā)專項(批準號:2012YQ03014206)資助的課題.

?通信作者.E-mail:jminhong@126.com

?2017中國物理學會Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

PACS:52.38.Kd,52.70.Nc,29.40.—n,82.80.JpDOI:10.7498/aps.66.205201

*Project supported by the Science and Technology Development Foundation of China Academy of Engineering Physics(Grant No.2013A0103003)and the Major Special Scienti fi c Instruments and Equipment Development of Ministry of Science and Technology,China(Grant No.2012YQ03014206).

?Corresponding author.E-mail:jminhong@126.com