胡 俊, 趙天良*, 張澤鋒, 邱玉珺, 譚成好, 吳峽生

1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心, 江蘇 南京 210044 2.南京信息工程大學(xué), 中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室, 江蘇 南京 210044

霾污染環(huán)境大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案的改進(jìn)

胡 俊1,2, 趙天良1,2*, 張澤鋒1,2, 邱玉珺1,2, 譚成好1,2, 吳峽生1,2

1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心, 江蘇 南京 210044 2.南京信息工程大學(xué), 中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室, 江蘇 南京 210044

霾污染是高濃度大氣氣溶膠造成低能見(jiàn)度的大氣現(xiàn)象，為了完善目前空氣質(zhì)量模式的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案，以準(zhǔn)確地預(yù)報(bào)霾污染過(guò)程的能見(jiàn)度變化，基于已有的大氣總消光系數(shù)與大氣能見(jiàn)度的關(guān)系，依據(jù)Mie理論和大氣分子的消光特性，計(jì)算顆粒物和NO2的消光系數(shù)，提出一種改進(jìn)的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案. 為了驗(yàn)證這一改進(jìn)的參數(shù)化方案的大氣能見(jiàn)度預(yù)報(bào)性能，①利用空氣質(zhì)量模式WRF-Chem3.7模擬2013年12月南京地區(qū)兩次霾污染個(gè)例，并且與實(shí)際觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比，證實(shí)其能夠準(zhǔn)確地模擬大氣顆粒物和NO2的濃度變化；②利用模擬的大氣顆粒物和NO2的濃度數(shù)據(jù)，分別采用改進(jìn)的能見(jiàn)度參數(shù)化方案及已有的IMPROVE方案和CHEN的能見(jiàn)度參數(shù)化等3個(gè)方案，計(jì)算兩次霾污染個(gè)例的大氣能見(jiàn)度變化；③與觀測(cè)能見(jiàn)度比較，評(píng)估3個(gè)能見(jiàn)度參數(shù)化方案的模擬準(zhǔn)確性。評(píng)估表明，改進(jìn)的參數(shù)化方案模擬的兩個(gè)霾污染個(gè)例能見(jiàn)度的平均標(biāo)準(zhǔn)化偏差和平均偏差分別為17.19%、3.18%和517、173 m，并且和觀測(cè)能見(jiàn)度的相關(guān)系數(shù)分別提高到0.76、0.87，其能見(jiàn)度模擬的準(zhǔn)確性優(yōu)于其它兩種已有的參數(shù)化方案，并在不同相對(duì)濕度(RH)和能見(jiàn)度范圍內(nèi)改進(jìn)的參數(shù)化方案模擬的標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均小于其它兩種參數(shù)化方案，其中，在RH<80%和能見(jiàn)度≥1 km范圍內(nèi)標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均低于50%. 研究顯示，改進(jìn)的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案能夠有效地提高空氣質(zhì)量模式的霾污染環(huán)境大氣能見(jiàn)度的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性.

霾污染； 大氣能見(jiàn)度； 參數(shù)化方案； 消光系數(shù)； WRF-Chem

我國(guó)中東部頻發(fā)的霾污染是高濃度大氣氣溶膠造成的低能見(jiàn)度大氣環(huán)境現(xiàn)象[1]. 低大氣能見(jiàn)度是人們對(duì)大氣污染嚴(yán)重程度的直觀感受. 大氣能見(jiàn)度表征了大氣透明度，可以反映近地面大氣的潔凈程度[2]，與社會(huì)生活和交通運(yùn)輸安全密切相關(guān). 由于現(xiàn)有大氣污染物觀測(cè)時(shí)間序列較短，大氣能見(jiàn)度的觀測(cè)分析依然是目前認(rèn)識(shí)大氣環(huán)境長(zhǎng)期氣候變化特征的主要途徑[3-7]. Lee等[8-11]通過(guò)對(duì)英國(guó)氣象數(shù)據(jù)的分析，研究大氣能見(jiàn)度變化趨勢(shì)，并以此衡量空氣質(zhì)量的變化. 在美國(guó)國(guó)會(huì)制定了空氣清潔法案后，大量研究[12-16]利用大氣能見(jiàn)度資料分析大氣環(huán)境的變化趨勢(shì). 美國(guó)環(huán)境保護(hù)署將大氣能見(jiàn)度的變化趨勢(shì)作為評(píng)估大氣環(huán)境質(zhì)量及環(huán)境保護(hù)和治理政策實(shí)施效果的重要參考依據(jù)[17]. 馬雁軍等[18-19]將遼寧部分城市的大氣能見(jiàn)度與影響因子進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)大氣能見(jiàn)度與RH(相對(duì)溫度)和顆粒物濃度呈負(fù)相關(guān). 吳兌等[20-24]對(duì)珠江三角洲的霾與大氣能見(jiàn)度的研究結(jié)果表明，霾天氣下大氣細(xì)顆粒物是能見(jiàn)度下降的主要原因. 宋宇等[25]對(duì)大氣顆粒物濃度及其散射和吸收消光觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn)，北京地區(qū)細(xì)顆粒物的散射消光占總體消光的80%，并且不同成分的細(xì)顆粒物對(duì)大氣消光的影響不同.

大氣能見(jiàn)度的預(yù)報(bào)方法主要有統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)和數(shù)值預(yù)報(bào). 統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)一般是通過(guò)分析霧、霾等天氣現(xiàn)象出現(xiàn)時(shí)的大氣能見(jiàn)度變化規(guī)律，確定溫度、濕度、風(fēng)速、壓強(qiáng)等氣象要素和大氣能見(jiàn)度的統(tǒng)計(jì)關(guān)系，建立大氣能見(jiàn)度的預(yù)報(bào)方程[26-29]. 數(shù)值預(yù)報(bào)主要是利用數(shù)值模式模擬大氣中的污染物、濕度、液態(tài)水含量等要素，依據(jù)大氣光學(xué)理論，計(jì)算其對(duì)大氣消光的貢獻(xiàn)，診斷預(yù)報(bào)大氣能見(jiàn)度[30-31].

目前，國(guó)內(nèi)外主要的大氣能見(jiàn)度計(jì)算方法是基于1924年Koschmieder[32]提出的大氣能見(jiàn)度與消光系數(shù)的關(guān)系公式，即目標(biāo)物視程理論. 對(duì)于以水平天空為背景的黑色目標(biāo)物，假設(shè)大氣均一，即大氣水平消光系數(shù)為常數(shù)，則大氣能見(jiàn)度與消光系數(shù)之積為常數(shù)(K)，其是理想條件下的理論推導(dǎo)值. 由于大氣污染物，尤其是大氣懸浮粒子的成分復(fù)雜，相態(tài)各異，并且隨不同地區(qū)、不同季節(jié)變化，在大氣中分布不均，真實(shí)條件下K的取值往往與理想條件存在差異. 近年的大氣能見(jiàn)度研究表明，K的取值受大氣環(huán)境影響. Ozkaynak等[33-34]利用美國(guó)機(jī)場(chǎng)能見(jiàn)度觀測(cè)和消光系數(shù)資料，修正了Koschmieder的公式，給出K的取值范圍為1.8±0.4. 高瀾等[35]基于2010和2011年在南京北郊的觀測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)大氣能見(jiàn)度與消光系數(shù)擬合得到K為1.97；Husar等[36]在其研究中根據(jù)觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)K值作了修正，其取值為1.9；YU等[37]取K值為1.97，計(jì)算南京的能見(jiàn)度變化. 以上K值均在Ozkaynak和Griffing等確定的取值范圍內(nèi).

大氣消光系數(shù)主要是通過(guò)IMPROVE項(xiàng)目(美國(guó)大型能見(jiàn)度觀測(cè)計(jì)劃)提出的IMPROVE經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算[31,38-39]. 陶俊等[40]在對(duì)廣州冬季的大氣觀測(cè)數(shù)據(jù)分析和計(jì)算各化學(xué)成分對(duì)消光系數(shù)的貢獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，簡(jiǎn)化了IMPROVE經(jīng)驗(yàn)公式. CHEN等[41]通過(guò)對(duì)天津武清地區(qū)大氣能見(jiàn)度對(duì)氣溶膠體積分?jǐn)?shù)和吸濕增長(zhǎng)因子的敏感性分析，提出了一種霾天氣下低能見(jiàn)度消光計(jì)算的參數(shù)化方案. Kunkel等[42]在1984年通過(guò)霧觀測(cè)試驗(yàn)，提出了大氣能見(jiàn)度與液態(tài)水含量的關(guān)系式. Gultepe等[43]給出了基于霧水含量和霧滴濃度的大氣能見(jiàn)度公式. ZHOU等[44-45]在研究輻射霧的基礎(chǔ)上給出了液態(tài)水含量(LWC)的診斷方法，進(jìn)而提出霧的大氣能見(jiàn)度集合預(yù)報(bào)方法.

對(duì)于目前廣泛用于空氣質(zhì)量模式預(yù)報(bào)的WRF-Chem等模式，現(xiàn)有的計(jì)算大氣能見(jiàn)度的參數(shù)化方案可用性并不高，導(dǎo)致模式對(duì)大氣能見(jiàn)度的計(jì)算精度較差. 因此，基于我國(guó)東部空氣質(zhì)量和大氣能見(jiàn)度觀測(cè)研究，該文試圖建立一個(gè)改進(jìn)的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案，并利用WRF-Chem3.7模擬輸出的大氣污染物濃度，將光學(xué)參量和水分等特征要素作為該方案的輸入變量，實(shí)現(xiàn)該方案與WRF-Chem模式的耦合及大氣能見(jiàn)度的模式預(yù)報(bào). 這一工作無(wú)論在大氣環(huán)境模式發(fā)展還是空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)中都具有應(yīng)用價(jià)值.

1 能見(jiàn)度參數(shù)化方案建立

1.1IMPROVE項(xiàng)目參數(shù)化方案

基于美國(guó)IMPROVE項(xiàng)目2012年改進(jìn)的消光系數(shù)經(jīng)驗(yàn)公式[31,38-39]，建立大氣能見(jiàn)度的參數(shù)化方案:

VR=K/bext

(1)

bext=bsg+2.2×fS(RH)×S(sulfate)+
4.8×fL(RH)×L(sulfate)+2.4×
fS(RH)×S(nitrate)+5.1×fL(RH)×
L(nitrate)+2.8×S(OM)+6.1×
L(OM)+10×[EC]+[FS]+0.6×
[CM]+0.33×[NO2]

(2)

式中：K為常數(shù)，該方案時(shí)取值為3.912；VR為大氣能見(jiàn)度,km；bext為消光系數(shù)，Mm-1；bsg為瑞利散射消光系數(shù)，Mm-1；fS(RH)、fL(RH)分別為粗粒子和細(xì)粒子的吸濕增長(zhǎng)系數(shù)，其為RH的函數(shù)，可參考Pitchford等[39]根據(jù)觀測(cè)分析得到的數(shù)據(jù)；L(X)和S(X)分別為氣溶膠粗粒子和細(xì)粒子質(zhì)量濃度，μg/m3，其中X分別表示硫酸鹽(sulfate)、硝酸鹽(nitrate)、有機(jī)物(OM)；[EC]、[FS]和[CM]分別為元素碳濃度、細(xì)土壤塵氣溶膠濃度和粗粒子濃度，μg/m3；[NO2]為NO2的體積分?jǐn)?shù)，10-9. 為方便比較分析，將該方案記為參數(shù)化方案A.

1.2CHEN的能見(jiàn)度參數(shù)化方案

CHEN等[41]基于能見(jiàn)度對(duì)氣溶膠濃度和吸濕增長(zhǎng)因子的敏感性分析，表明當(dāng)RH<90%時(shí)，氣溶膠的消光系數(shù)與φ(氣溶膠)呈線性相關(guān)，φ(氣溶膠)是造成低能見(jiàn)度的關(guān)鍵因子；當(dāng)RH≥90%時(shí)，氣溶膠的消光能力隨濕度呈指數(shù)增長(zhǎng)，大氣能見(jiàn)度的惡化主要由濕度的增長(zhǎng)決定. CHEN[41]利用HaChi外場(chǎng)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行研究分析，用氣溶膠和RH作為輸入?yún)?shù)計(jì)算消光系數(shù)，建立了一種大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案，其計(jì)算消光系數(shù)公式如下：

bext=k×Va×(1-RH)-b×RH

(3)

式中：V為顆粒物體積分?jǐn)?shù)，10-12；RH為相對(duì)濕度，%；k為單位體積氣溶膠消光系數(shù)的平均值，為90.8；a和b為系數(shù)，分別為0.944和0.457. 根據(jù)CHEN[41]的方案，將式(3)代入式(1)計(jì)算大氣能見(jiàn)度VR時(shí)，式(1)中K取值為3. 將此方案記為方案B.

1.3改進(jìn)的能見(jiàn)度參數(shù)化方案

基于目前國(guó)內(nèi)外研究對(duì)K值的訂正[34-36]，并結(jié)合南京地區(qū)的能見(jiàn)度觀測(cè)，改進(jìn)的參數(shù)化方案對(duì)式(1)中K取值為1.97，并且大氣消光系數(shù)同時(shí)考慮了顆粒物消光系數(shù)和氣體分子消光系數(shù)，氣體分子消光系數(shù)為氣體分子散射系數(shù)和氣體分子吸收系數(shù)之和. 該文提出了改進(jìn)的能見(jiàn)度參數(shù)化方案，公式如下：

(4)

式中：bp為顆粒物消光系數(shù)，Mm-1；bsg為氣體分子散射系數(shù)，主要是大氣分子的瑞利散射，通?？闯沙?shù)[47]，取值為13 Mm-1；bag為氣體分子吸收系數(shù)，主要由NO2污染貢獻(xiàn)，其吸收系數(shù)約為NO2質(zhì)量濃度的0.33倍[48]，Mm-1. 顆粒物消光系數(shù)是顆粒物對(duì)550 nm波長(zhǎng)的消光系數(shù)[49-50]，通過(guò)Mie理論計(jì)算獲得，公式如下：

(5)

(6)

式中：i為粒徑段，取值為1、2、3、4，對(duì)應(yīng)的粒徑分別為0.039～0.156、0.156～0.625、0.625～2.5、2.5～10 μm[51]；Qext為消光效率因子[52]；Dp為顆粒物的平均直徑，m；N為顆粒物的數(shù)濃度，m-3；voldry為干顆粒物的體積分?jǐn)?shù)，%；volwater為液態(tài)水體積分?jǐn)?shù)，%. 為了便于與已有能見(jiàn)度參數(shù)化方案比較，將改進(jìn)的能見(jiàn)度參數(shù)化方案記為方案C.

2 WRF-Chem模擬

2.1模式設(shè)置

WRF-Chem是WRF(氣象模式)和Chem(化學(xué)模式)在線耦合的新一代中尺度空氣質(zhì)量模式，此次研究利用其3.7版本. 模擬研究的網(wǎng)格設(shè)置如下：垂直方向分為28層，模式頂為100 hPa；水平方向設(shè)定3層嵌套網(wǎng)格，分辨率由外向內(nèi)分別為45、15、5 km，依次覆蓋中國(guó)絕大部分地區(qū)、華東及華中部分地區(qū)、江蘇省及安徽浙江部分地區(qū)；區(qū)域中心設(shè)在南京(32°N、118°E). 表1給出了模式模擬設(shè)置中的物理化學(xué)過(guò)程參數(shù)化方案. 排放源清單使用經(jīng)過(guò)人口分配后的2006年INTEX-B[53]數(shù)據(jù)，化學(xué)初始場(chǎng)使用MOZART，分別模擬2013年11月25日—12月10日和2013年12月20—29日兩個(gè)霾污染事件，除去模式預(yù)熱時(shí)間，12月1—10日(下稱個(gè)例1)和12月22—29日(下稱個(gè)例2)的模擬結(jié)果用于診斷計(jì)算大氣能見(jiàn)度. 其中，用于模式模擬評(píng)估的污染物觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站建立的大氣顆粒物全國(guó)觀測(cè)網(wǎng)，能見(jiàn)度觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自于中國(guó)氣象局綜合觀測(cè)培訓(xùn)實(shí)習(xí)基地(南京)，觀測(cè)儀器為CJY-1型能見(jiàn)度儀.

2.2模擬結(jié)果驗(yàn)證

表1 WRF-Chem模式參數(shù)方案設(shè)置

作為研究對(duì)象的兩個(gè)個(gè)例均發(fā)生在霾污染時(shí)段，其中個(gè)例1時(shí)段內(nèi)出現(xiàn)多次霧、霾相互轉(zhuǎn)化的過(guò)程，在7日08:00時(shí)，南京市氣象局曾發(fā)布大霧紅色預(yù)警，大氣能見(jiàn)度不足50 m，說(shuō)明大氣能見(jiàn)度變化不僅受到高濃度的顆粒物消光的影響，也受到液態(tài)水的影響；個(gè)例2為一個(gè)重霾事件，大氣能見(jiàn)度變化主要受顆粒物濃度變化的影響. 兩個(gè)個(gè)例在一定程度上能夠代表霾污染時(shí)間段下大氣能見(jiàn)度受污染物和液態(tài)水影響的變化. 觀測(cè)數(shù)據(jù)(見(jiàn)圖1)表明：在個(gè)例1中，ρ(PM2.5)在12月1—3日期間均高于100 μgm3，在3日 晚迅速升至450 μgm3，而后在4日晚間降至300 μgm3，在5—9日凌晨期間在300 μgm3上下波動(dòng)，并伴有多次大霧的形成與消散過(guò)程，在9日晚迅速降至50 μgm3；在個(gè)例2中，ρ(PM2.5)在12月22—26日期間逐漸上升，并在26日午間達(dá)到最大值(約450 μgm3)，隨后在26日晚迅速降低，在27—29日期間，緩慢上升，在29日中午達(dá)到100 μgm3.

圖1 兩個(gè)霾污染時(shí)段PM2.5、PM10、NO2小時(shí)濃度模擬值和觀測(cè)值的對(duì)比Fig.1 Comparisons of PM2.5, PM10 and NO2 simulation and observation in haze episodes

為了驗(yàn)證模式對(duì)大氣污染物的模擬結(jié)果，將模擬的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(NO2)分別與觀測(cè)值對(duì)比(見(jiàn)圖1). 用于對(duì)比的觀測(cè)數(shù)據(jù)采用南京市9個(gè)國(guó)控站點(diǎn)平均值. 對(duì)于個(gè)例1，在12月4日模擬的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)峰值均滯后于觀測(cè)的峰值，并且模擬的高濃度持續(xù)時(shí)間較短，但整體變化趨勢(shì)與觀測(cè)結(jié)果基本一致，二者相關(guān)系數(shù)分別為0.64和0.61，標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差分別為18.87%和32.96%；NO2模擬效果相對(duì)較差. 對(duì)于個(gè)例2，在22—25日模式準(zhǔn)確模擬出ρ(PM2.5)、ρ(PM10) 的累積過(guò)程，在26日午間模擬濃度達(dá)到高值，但到達(dá)高值的時(shí)間比觀測(cè)時(shí)間稍早，在26日晚ρ(PM2.5)、ρ(PM10)迅速降低，PM2.5和PM10整體模擬較好，相關(guān)系數(shù)均高達(dá)0.84，并且偏差小；NO2的模擬值與觀測(cè)值的相關(guān)性也較好，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.75. 通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，整個(gè)模擬結(jié)果與觀測(cè)結(jié)果的偏差在可接受合理范圍內(nèi)，并且模擬值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)較高，基本再現(xiàn)了兩個(gè)個(gè)例中大氣狀況的變化，可用于大氣能見(jiàn)度的診斷計(jì)算.

3 模擬的能見(jiàn)度評(píng)估

3.13種能見(jiàn)度方案模擬統(tǒng)計(jì)分析

利用WRF-Chem模擬的ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(OC)、ρ(BC)、ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(NO2)等值及RH計(jì)算硫酸鹽、硝酸鹽、有機(jī)物、NO2的消光系數(shù)，并分別代入式(2)、(3)求得大氣的總消光系數(shù)，再代入式(1)計(jì)算獲得參數(shù)化方案A、B的大氣能見(jiàn)度. 參數(shù)化方案C利用WRF-Chem模式模擬顆粒物濃度，依據(jù)Mie理論計(jì)算顆粒物對(duì)550 nm的消光系數(shù)，并考慮大氣分子的消光，代入式(4)計(jì)算大氣能見(jiàn)度.

為了評(píng)估能見(jiàn)度參數(shù)化方案A、B和C的大氣能見(jiàn)度模擬性能，計(jì)算了這兩個(gè)污染個(gè)例模擬和觀測(cè)的大氣能見(jiàn)度的統(tǒng)計(jì)量(見(jiàn)表2). 平均偏差、標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差越小，相關(guān)系數(shù)越大，表示模擬越好.

表2 3種能見(jiàn)度參數(shù)化方案模擬的統(tǒng)計(jì)值

圖2 不同霾污染時(shí)段內(nèi)3種參數(shù)化方案模擬能見(jiàn)度與觀測(cè)值的對(duì)比Fig.2 Visibility simulated by three parameterizations versus observation in two haze episodes

為便于與觀測(cè)的大氣能見(jiàn)度比較，設(shè)置模擬的大氣能見(jiàn)度上限為30 km. 由模擬結(jié)果可以看出，3種能見(jiàn)度參數(shù)化方案均能反映觀測(cè)大氣能見(jiàn)度的變化趨勢(shì)(見(jiàn)圖2). 對(duì)于個(gè)例1，方案A模擬的大氣能見(jiàn)度整體偏高，在高能見(jiàn)度(≥10 km)時(shí)間段偏差明顯，平均偏差達(dá)2 810 m；方案B模擬的大氣能見(jiàn)度略低于觀測(cè)值，并且在高能見(jiàn)度時(shí)間段模擬效果較差，平均偏差達(dá)-1 216 m；與方案A、B相比，方案C模擬的大氣能見(jiàn)度與觀測(cè)值最為接近，平均偏差和標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差均為最小，分別為517 m、17.19%，對(duì)于整個(gè)時(shí)間段模擬效果最好. 對(duì)于個(gè)例2，方案A模擬的大氣能見(jiàn)度偏高，在26日中午至29日，模擬值遠(yuǎn)大于觀測(cè)值，在25日至26日，平均偏差相對(duì)較?。环桨窧模擬的大氣能見(jiàn)度整體低于觀測(cè)值，在低能見(jiàn)度時(shí)間段模擬較好，但對(duì)于高能見(jiàn)度，模擬偏差明顯；與方案A、B相比，方案C在整個(gè)時(shí)段內(nèi)的大氣能見(jiàn)度模擬偏差顯著減小，模擬最為準(zhǔn)確，相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.87，平均偏差僅為173 m，標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差分別為3.18%、27.16%(見(jiàn)表2).

3.2不同能見(jiàn)度和RH范圍模擬評(píng)估

為進(jìn)一步評(píng)估參數(shù)化方案對(duì)能見(jiàn)度的模擬性能，該文將觀測(cè)的大氣能見(jiàn)度值劃分為：能見(jiàn)度≥10 km、5 km≤能見(jiàn)度<10 km、1 km≤能見(jiàn)度<5 km以及能見(jiàn)度<1 km 4個(gè)等級(jí)，統(tǒng)計(jì)各能見(jiàn)度等級(jí)內(nèi)3個(gè)方案模擬的大氣能見(jiàn)度的平均偏差〔見(jiàn)圖3(a)〕和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差〔見(jiàn)圖4(a)〕. 方案A對(duì)高能見(jiàn)度(≥10 km)模擬偏高，平均偏差達(dá)8 km；對(duì)低能見(jiàn)度模擬相對(duì)較好，偏差隨能見(jiàn)度降低而減小. 方案B模擬能見(jiàn)度整體偏低，尤其是高能見(jiàn)度范圍內(nèi)平均偏差達(dá)-6 km，隨能見(jiàn)度降低模擬偏差逐漸縮??；在能見(jiàn)度<1 km范圍內(nèi)，模擬效果優(yōu)于其他兩種方案，模擬值相對(duì)觀測(cè)值偏大0.6 km. 方案C在能見(jiàn)度≥5 km時(shí)模擬偏低，平均偏差最大為2.6 km；而在能見(jiàn)度<5 km 時(shí)模擬偏高，最大偏差接近2 km. 3種參數(shù)化方案在能見(jiàn)度>5 km的標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均小于50%，在能見(jiàn)度<1 km的標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均大于400%，是其他能見(jiàn)度等級(jí)平均誤差的3～4倍，表明對(duì)低能見(jiàn)度(<1 km)模擬較差；方案C在各能見(jiàn)度等級(jí)標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均優(yōu)于其他兩種方案.

圖3 參數(shù)化方案A、B、C模擬結(jié)果在不同能見(jiàn)度等級(jí)和濕度范圍的平均偏差Fig.3 Visibility mean bias between observation and simulation of visibility schemes A, B and C under different ranges ofatmospheric visibility andrelative humidity

此外，該文將觀測(cè)的RH劃分為7個(gè)等級(jí)，即RH<40%、40%≤RH<50%、50%≤RH<60%、60%≤RH<70%、70%≤RH<80%、80%≤RH<90%、RH≥90%，統(tǒng)計(jì)各RH等級(jí)內(nèi)3個(gè)方案模擬的大氣能見(jiàn)度的平均偏差〔見(jiàn)圖3(b)〕和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差〔見(jiàn)圖4(b)〕. 方案A在低濕(RH<50%)情況下對(duì)能見(jiàn)度的模擬較差，模擬值比觀測(cè)值偏大5 km，平均偏差隨RH增大而減??；當(dāng)RH≥50%時(shí)，能見(jiàn)度平均偏差維持在3 km左右. 方案B在低濕下模擬能見(jiàn)度遠(yuǎn)低于觀測(cè)值，最大達(dá)到-3.4 km；當(dāng)RH≥80%時(shí)，模擬能見(jiàn)度稍高于觀測(cè)值，偏差較?。辉诟邼袂闆r下，能見(jiàn)度模擬偏高. 方案C在低濕情況下能見(jiàn)度模擬值稍低，平均偏差小于1 km，遠(yuǎn)小于方案A、B. 3種參數(shù)化方案對(duì)于高濕情況下，能見(jiàn)度模擬標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均較大，達(dá)350%，遠(yuǎn)大于其他6個(gè)等級(jí)；在所有等級(jí)中方案C的標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差均小于其他兩個(gè)方案，即使在高濕情況下，方案C能見(jiàn)度模擬偏差增大，但僅有1.5 km.

圖4 參數(shù)化方案A、B、C模擬結(jié)果在不同能見(jiàn)度等級(jí)和濕度范圍的標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差Fig.4 Visibility NME between observation and simulation of visibility schemes A, B and C under different ranges of visibility and relative humidity

由以上分析可知，整體而言，方案C在各能見(jiàn)度范圍和不同RH條件下對(duì)大氣能見(jiàn)度的模擬較好，平均偏差和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差最小，優(yōu)于其他兩種方案. 參數(shù)化方案A、B由于其通過(guò)經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算能見(jiàn)度，其適用范圍存在一定的局限性. 方案C基于光學(xué)原理Mie理論計(jì)算顆粒物消光系數(shù)，考慮大氣分子的消光特性，診斷得到能見(jiàn)度，其結(jié)果整體上更準(zhǔn)確、合理. 在高濕情況下，方案C能見(jiàn)度模擬偏大，分析原因可能是在高濕情況下，氣溶膠粒子的吸濕增長(zhǎng)因子較大，粒子尺度可以增長(zhǎng)2～3倍，氣溶膠的消光能力也會(huì)呈指數(shù)型上升[54-55]；同時(shí)氣溶膠的化學(xué)成分對(duì)顆粒物消光也存在一定的影響，導(dǎo)致對(duì)高濕條件下的能見(jiàn)度模擬偏大.

在兩個(gè)霾污染個(gè)例中，3種能見(jiàn)度參數(shù)化方案模擬的消光系數(shù)隨時(shí)間變化趨勢(shì)基本一致，但在不同時(shí)間段消光系數(shù)的差異不同，尤其在高污染期間(25—26日)，方案B模擬的消光系數(shù)明顯大于其他兩個(gè)方案，主要是由于3種參數(shù)化方案的計(jì)算方法差異導(dǎo)致. 另外，基于不同的觀測(cè)區(qū)域和統(tǒng)計(jì)方法，3個(gè)能見(jiàn)度方案對(duì)K取值各異，導(dǎo)致大氣能見(jiàn)度計(jì)算的數(shù)值差異. 3個(gè)方案模擬能見(jiàn)度的差異是由模擬的消光系數(shù)值和常數(shù)K取值的共同影響造成的.

該研究的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案主要針對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)一個(gè)典型工業(yè)區(qū)——南京北郊地區(qū)在霾污染條件下的大氣能見(jiàn)度模擬. 后續(xù)研究將利用硫酸鹽、硝酸鹽等觀測(cè)資料再次比較3種方案，進(jìn)一步分析三者之間差異. 在RH較高的大氣條件下，還需更詳盡地考慮吸濕增長(zhǎng)因子的變化，以及大氣中不同化學(xué)組分顆粒物的消光特性，以建立適用于霧-霾環(huán)境中大氣能見(jiàn)度的參數(shù)化方案.

4 結(jié)論

a) 基于我國(guó)東部空氣質(zhì)量和大氣能見(jiàn)度的觀測(cè)，利用Mie理論對(duì)大氣顆粒物消光的計(jì)算，依據(jù)大氣分子的消光特性，考慮大氣分子對(duì)可見(jiàn)光的吸收和散射作用，建立南京地區(qū)大氣能見(jiàn)度與大氣總消光系數(shù)的公式，提出一種改進(jìn)的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案. 并利用WRF-Chem模擬輸出的大氣顆粒物數(shù)濃度，光學(xué)參量和水分等特征要素作為該方案的輸入變量，完成該方案與WRF-Chem模式的耦合，從而實(shí)現(xiàn)WRF-Chem等數(shù)值模式對(duì)大氣能見(jiàn)度更精確的模式預(yù)報(bào).

b) 對(duì)比評(píng)估改進(jìn)的大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案和IMPROVE方案以及CHEN方案對(duì)2013年12月兩次重霾污染個(gè)例的大氣能見(jiàn)度的模擬結(jié)果，表明改進(jìn)的參數(shù)化方案模擬效果具有明顯的提高，標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差和平均偏差均有顯著減小，分別減小至17.19%、3.18%和517、173 m，相關(guān)系數(shù)分別為0.76、0.87，更準(zhǔn)確地模擬出了大氣能見(jiàn)度的變化.

c) 3種能見(jiàn)度參數(shù)化方案在不同能見(jiàn)度等級(jí)和RH范圍內(nèi)的模擬能見(jiàn)度與觀測(cè)結(jié)果的偏差分析表明，改進(jìn)的參數(shù)化方案在能見(jiàn)度≥1 km和RH<90%的范圍內(nèi)，對(duì)大氣能見(jiàn)度模擬較好，平均偏差和標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差較小，分別為4.3、4.1 km和31.6%、32.7%，優(yōu)于已有的兩種參數(shù)化方案對(duì)能見(jiàn)度的模擬.

d) 由于觀測(cè)區(qū)域的環(huán)境氣候特征和下墊面狀態(tài)的差異，對(duì)K的經(jīng)驗(yàn)修正值具有差異. 研究中利用國(guó)內(nèi)外對(duì)K值的經(jīng)驗(yàn)修正以及近年南京地區(qū)的觀測(cè)資料和研究，對(duì)K值重新進(jìn)行了經(jīng)驗(yàn)修正. 為了彌補(bǔ)這一K值的區(qū)域局限性，需要更大范圍和更長(zhǎng)時(shí)間的大氣能見(jiàn)度模擬評(píng)估. 未來(lái)工作中將采用PM2.5、RH和NO2等參量完善消光系數(shù)和能見(jiàn)度的方案，以完善對(duì)復(fù)雜大氣環(huán)境變化中能見(jiàn)度的模式預(yù)報(bào).

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UpgradedingAtmosphericVisibilityParameterizationSchemeforHazePollutionEnvironment

HU Jun1,2, ZHAO Tianliang1,2*, ZHANG Zefeng1,2, QIU Yujun1,2, TAN Chenghao1,2, WU Xiasheng1,2

1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China 2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China

Haze pollution is an environmental event caused by high levels of aerosols in ambient atmosphere resulting in low visibility. In order to improve the atmospheric visibility parameterization in air quality model for better prediction of visibility in haze events, an upgraded parameterization of atmospheric visibility is proposed with introducing the extinction coefficients of both atmospheric particulates and atmospheric NO2molecules, based on a relation between atmospheric visibility and extinction coefficients in Nanjing and the Mie theory. To evaluate the capacity of visibility modeling with the upgraded parameterization, (1) This study simulated two haze episodes of December 2013 in Nanjing with the air quality model WRF-Chem3.7, and the simulation of atmospheric particulate matter (PM) and NO2concentrations agreed well with the observations; (2) With the simulated PM and NO2concentrations, atmospheric visibility during the two haze episodes in Nanjing was calculated respectively with the upgraded parameterization, the existed IMPROVE and Chen parameterizations; (3) The simulation validation of the updated visibility scheme showed that the normalized mean bias and mean bias between visibility simulation and observation were distinctively improved, with the values of 17.19%， 3.18%, and 517, 173 m respectively during the two episodes, with high correlation coefficients of 0.76 and 0.87. By comparing the normalized mean error (NME) of visibility with the change ranges of relative humidity (RH) and visibility, NME of the upgraded parameterization was less than the other two parameterizations in all the ranges of RH and visibility. Especially at the level of RH<80% and visibility≥1 km, the NME values kept below 50%. The updated visibility parameterization could significantly enhance numerical prediction level of atmospheric visibility.

haze pollution; atmospheric visibility; parameterization; extinction coefficient; WRF-Chem

2016-11-06

2017-08-22

國(guó)家自然科學(xué)基金聯(lián)合重大研究計(jì)劃項(xiàng)目(91544109)；國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2014BAC22B04)；國(guó)家環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201509001)

胡俊(1994-)，男，江西豐城人，hujun9416@foxmail.com.

*責(zé)任作者，趙天良(1962-)，男，陜西扶風(fēng)人，教授，博士，博導(dǎo)，主要從事大氣物理與大氣環(huán)境研究，tlzhao@nuist.edu.cn

胡俊,趙天良,張澤鋒,等.霾污染環(huán)境大氣能見(jiàn)度參數(shù)化方案的改進(jìn)[J].環(huán)境科學(xué)研究,2017,30(11):1680-1688.

HU Jun,ZHAO Tianliang,ZHANG Zefeng,etal.Upgradeding atmospheric visibility parameterization scheme for haze pollution environment[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(11):1680-1688.

X51

1001-6929(2017)11-1680-09

A

10.13198j.issn.1001-6929.2017.03.19