徐 港 王 斯 李鵬飛 俞紹才# 劉維屏 鄭仙玨

(1.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，污染環(huán)境修復(fù)與生態(tài)健康教育部重點(diǎn)實(shí)驗室,空氣污染與健康研究中心，浙江 杭州 310058;2.杭州市環(huán)境監(jiān)測中心站，浙江 杭州 310007)

溫州市灰霾污染的特征與成因分析*

徐 港1王 斯1李鵬飛1俞紹才1#劉維屏1鄭仙玨2

(1.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，污染環(huán)境修復(fù)與生態(tài)健康教育部重點(diǎn)實(shí)驗室,空氣污染與健康研究中心，浙江 杭州 310058;2.杭州市環(huán)境監(jiān)測中心站，浙江 杭州 310007)

利用高時空分辨率的監(jiān)測數(shù)據(jù)，結(jié)合混合受體模式，運(yùn)用統(tǒng)計學(xué)分析方法，研究溫州市2013—2014年大氣污染物時間變化特征，并對2013年12月初嚴(yán)重灰霾污染事件進(jìn)行案例分析。結(jié)果表明：春、冬季PM2.5平均值明顯高于夏、秋季。本地PM2.5濃度受二次細(xì)顆粒物的形成、區(qū)域傳輸以及氣象條件的影響，交通運(yùn)輸源是重要來源。春季PM2.5/CO(質(zhì)量比)最高(尤其在凌晨和下午兩個時段)，此時二次細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)較大。案例分析發(fā)現(xiàn)，安徽省及長三角地區(qū)的工業(yè)化發(fā)達(dá)區(qū)域(特別是上海市、寧波市等沿海城市)是溫州市嚴(yán)重灰霾污染的主要潛在源區(qū)；沈陽市也是重要潛在源區(qū)，傳輸路徑為海上通道。

灰霾 統(tǒng)計學(xué)分析方法 混合受體模式 污染特征 成因

區(qū)域灰霾污染(能見度<10 km且相對濕度<80%)已成為中國最嚴(yán)重的環(huán)境問題之一[1-2]。研究表明，不利氣象因素是外因，大氣復(fù)合污染為內(nèi)因，PM2.5是灰霾的本質(zhì)[3]。近年來，我國關(guān)于PM2.5來源分析的研究發(fā)展迅速，出現(xiàn)了將受體和擴(kuò)散模型相結(jié)合，且聯(lián)系氣象條件的源解析新方法[4]。但因PM2.5來源多樣，形成機(jī)制復(fù)雜，存在區(qū)域差異，研究成果具有較大不確定性[5]。目前，混合受體模式(如混合單粒子拉格朗日積分軌跡(HYSPLIT)模式、潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)分析法(PSCF)模式、濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)模式、聚類分析)大量運(yùn)用于城市灰霾污染的特征與成因分析[6]2739,[7-9]，統(tǒng)計學(xué)分析方法也廣泛應(yīng)用于該方面的研究[10-11],[12]1，將兩者相結(jié)合，有望得到更全面的結(jié)果。

浙江省溫州市經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)，但灰霾污染嚴(yán)重，且研究較少，這不利于灰霾的治理和大氣聯(lián)防聯(lián)控的開展。因此，本研究利用高時空分辨率的監(jiān)測數(shù)據(jù)，結(jié)合混合受體模式，運(yùn)用統(tǒng)計學(xué)分析方法，研究溫州市2013—2014年(2013年3月1日至2014月2月28日)大氣污染物的時間變化特征，再對嚴(yán)重灰霾污染事件(2013年11月25日至2013年12月11日)進(jìn)行案例分析，探索溫州市灰霾污染的特征與成因，為針對性防治灰霾提供科學(xué)指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 監(jiān)測數(shù)據(jù)

本研究利用了2013—2014年溫州市各監(jiān)測站點(diǎn)(甌海站、南浦站、龍灣站和市站)的標(biāo)準(zhǔn)污染物(PM2.5、PM10、O3、NO2、CO、SO2)的小時平均濃度(數(shù)據(jù)來自http://www.cnemc.cn/publish/totalWebSite/0490/376/newList_1.html)。以PM2.5小時質(zhì)量濃度判斷灰霾污染程度，PM2.5≥75 μg/m3達(dá)到灰霾污染標(biāo)準(zhǔn)，其中PM2.5≥200 μg/m3達(dá)到嚴(yán)重灰霾污染標(biāo)準(zhǔn)。溫州市天氣狀況參見http://lishi.tianqi.com/wenzhou/index.html。

550 nm波長條件下的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)空間分布圖像由裝載有中分辨率成像光譜儀(MODIS)傳感器的Terra衛(wèi)星監(jiān)測所得，能夠用于有效分析灰霾污染的嚴(yán)重程度和移動情況。本研究利用了空間分辨率為1°的MOD08_D3數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)來自http://giovanni.sci.gsfc.nasa.gov/giovanni/)。

直接影響溫州市的臺風(fēng)來源情況參見http://www.wztf121.com。

1.2 混合受體模式

1.2.1 HYSPLIT模式

HYSPLIT模式是一種用于計算和分析大氣污染物來源、長距離輸送和擴(kuò)散情況的綜合模式，具有模擬精度高、時間變化連續(xù)等特點(diǎn)[13]。本研究采用100 m作為溫州大氣邊界層的平均流場高度，進(jìn)行48、96 h后向軌跡計算模擬(限于篇幅，后文僅展示96 h后向軌跡)，來分析周圍的氣流運(yùn)動特征。

所用的氣象資料為全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)文件，水平網(wǎng)格大小為1.0°×1.0°(數(shù)據(jù)來自http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)。

1.2.2 聚類分析

聚類分析是一種根據(jù)空間特征相似度，對氣流軌跡進(jìn)行歸納分類的統(tǒng)計分析技術(shù)。本研究采用TrajStat軟件進(jìn)行聚類分析。目前，聚類分析的依據(jù)包括歐氏距離和角距離兩種[14-15]。本研究主要關(guān)注氣流的運(yùn)動方向和起源，因此以角距離為依據(jù)。由于各監(jiān)測站點(diǎn)相距較近，本研究將各監(jiān)測站點(diǎn)后向軌跡作為一個整體進(jìn)行聚類分析處理。

1.2.3 PSCF模式

PSCF模式是一種結(jié)合氣象條件的源解析方法，基于HYSPLIT模式計算所得的后向軌跡，對高濃度污染物的潛在源區(qū)進(jìn)行識別與分析[16]。

各區(qū)域水平網(wǎng)格為0.2°×0.2°，PSCF模式輸出值(記為VPSCF)表示網(wǎng)格中超過標(biāo)準(zhǔn)值的網(wǎng)格比例。VPSCF越大，表明該區(qū)域?qū)κ荏w區(qū)域污染物的潛在貢獻(xiàn)程度越大。本研究以《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)二級限值為標(biāo)準(zhǔn)值。

1.2.4 CWT模式

考慮到PSCF模式無法區(qū)分出潛在源區(qū)的相對貢獻(xiàn)情況，本研究又采用CWT模式來計算潛在源區(qū)氣流軌跡權(quán)重濃度，以識別潛在源區(qū)。

CWT模式輸出值(記為VCWT)由經(jīng)過網(wǎng)格的氣流軌跡所對應(yīng)的受體區(qū)域污染物濃度的加權(quán)平均值得到。VCWT越大，說明該區(qū)域?qū)κ荏w區(qū)域污染物的潛在貢獻(xiàn)程度越大。

2 結(jié)果與討論

2.1 2013—2014年顆粒物污染情況

從圖1可看出，溫州市PM2.5、PM10、PM2.5/PM10(質(zhì)量比)逐日變化和季節(jié)性變化顯著。從表1可以看出，PM2.5、PM10年均值遠(yuǎn)超GB 3095—2012二級限值(分別為35、70 μg/m3)，PM2.5年均值最大值還達(dá)到了嚴(yán)重灰霾污染標(biāo)準(zhǔn)。

由表1還可看出，春、冬季PM2.5平均值明顯高于夏、秋季。這與前人的研究結(jié)果相符[17-20]，表明灰霾天氣多出現(xiàn)在春、冬季。夏、秋季臺風(fēng)頻發(fā)，顆粒物沉降和擴(kuò)散較為劇烈，因此PM2.5、PM10濃度相對較低?？傮w上嚴(yán)重灰霾污染少見，僅在4月出現(xiàn)1 d；灰霾污染較常見，在春、冬季均累計達(dá)到32 d。溫州市PM2.5/PM10年均值為0.60，最高達(dá)到0.89，相比北京市[21]，PM2.5/PM10較高，說明燃燒源和二次細(xì)顆粒物形成對PM2.5有重要貢獻(xiàn)[12]2。

2.2 PM2.5特征及來源分析

由圖2可以看出，PM2.5在夜間(18:00至次日6:00)較高，白天(6:00—18:00)較低。主要原因可能是夜間邊界層高度較低[22]，并可能存在偷排行為[23-25]。此外，夜間NO2濃度也高于白天，因此交通運(yùn)輸源可能是溫州市PM2.5重要來源(全年P(guān)M2.5與NO2相關(guān)系數(shù)為0.58，P≤0.01)。

8:00—14:00，PM2.5濃度持續(xù)下降，主要原因可能在于邊界層高度上升，人為排放污染物(如NO2、CO、SO2)減少。在春、夏、秋季，PM2.5約在6:00達(dá)到峰值，而冬季PM2.5峰值提前。PM2.5峰值出現(xiàn)于4:00，可能與此時近地層易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象有關(guān)[26]。PM2.5谷值大體出現(xiàn)在16:00—18:00，而后PM2.5濃度開始上升，并伴隨NO2、CO濃度總體上升，表明交通高峰期到來。

圖1 2013—2014年溫州市PM2.5、PM10、PM2.5/PM10逐日變化曲線Fig.1 Daily averages of PM2.5 and PM10 concentrations,PM2.5/PM10 in Wenzhou during 2013-2014

時期PM2.5/(μg·m-3)最大值平均值最小值PM10/(μg·m-3)最大值平均值最小值PM2.5/PM10最大值平均值最小值春季204.466.921.3254.8108.034.20.820.620.43夏季55.234.312.393.458.823.90.830.570.41秋季81.143.712.4157.881.323.70.750.540.40冬季192.268.013.2277.5105.118.70.890.670.512013—2014年204.453.112.3277.587.918.70.890.600.40

注：1)2013年3月1日至5月31日為春季，2013年6月1日至8月31日為夏季，2013年9月1日至11月30日為秋季，2013年12月1日至2014年2月28日為冬季。

PM2.5/CO(質(zhì)量比)可反映二次細(xì)顆粒物對PM2.5的貢獻(xiàn)情況[27]。春季PM2.5/CO明顯高于其他季節(jié)，這與PM2.5的季節(jié)特征相似，說明二次細(xì)顆粒物的形成可能是PM2.5的重要來源。春季O3濃度總體最高，NO2、SO2濃度也較高，說明春季大氣氧化性較大，這將增加二次細(xì)顆粒物的形成強(qiáng)度[28-29]，導(dǎo)致春季PM2.5/CO遠(yuǎn)大于其他季節(jié)。春季的PM2.5/CO逐時波動性較大，1:00—6:00為峰值時段，此時PM2.5、PM10濃度高，且其前驅(qū)體的協(xié)同反應(yīng)較劇烈[30-31]；14:00左右，PM2.5/CO有所回升，主要原因可能是此時光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈；19:00左右，城市交通高峰期到來，PM2.5/CO出現(xiàn)谷值，說明此時一次燃燒排放對PM2.5起主導(dǎo)作用。

可見，PM2.5的形成機(jī)制較復(fù)雜，不僅取決于各類污染物的排放強(qiáng)度，還取決于氣象條件以及二次細(xì)顆粒物的形成。另外，在大氣聯(lián)防聯(lián)控背景下，污染物區(qū)域傳輸可能也是PM2.5形成機(jī)制之一[6]2739。

圖2 2013—2014年溫州市污染物質(zhì)量濃度、PM2.5/CO逐時變化曲線Fig.2 Diurnal variations of hourly pollutant concentrations and PM2.5/CO in Wenzhou during 2013-2014

注：圖3(a)中所示分?jǐn)?shù)為各方向軌跡數(shù)占比；圖3(c)所示分?jǐn)?shù)為各方向污染軌跡數(shù)占比。圖3 2013年11月25日至12月11日溫州市及周邊區(qū)域96 h后向軌跡及氣壓變化Fig.3 Cluster analysis and pressure profiles of 96 h back trajectories in regios around Wenzhou from Norvember 25 to December 11th,2013

2.3 區(qū)域傳輸對灰霾污染的貢獻(xiàn)情況

2013年12月初的灰霾污染事件是溫州近幾十年來最嚴(yán)重的灰霾污染事件之一[32]。事件發(fā)展過程為：相對清潔(11月25日至12月1日)→灰霾污染(12月2—5日)→嚴(yán)重灰霾污染(12月6—8日)→相對清潔(12月9—11日)。除NO2外，SO2、CO和O3均遠(yuǎn)小于GB 3095—2012二級限值，再次證明交通運(yùn)輸源對PM2.5的貢獻(xiàn)程度較大。此次灰霾污染事件的發(fā)展與氣象條件的變化存在關(guān)聯(lián)。12月8日出現(xiàn)降雨，PM2.5明顯降低(從約250 μg/m3降至約140 μg/m3)，NO2和SO2濃度也發(fā)生降低。此次灰霾污染事件期間，溫州市與寧波市、上海市各監(jiān)測站點(diǎn)的PM2.5濃度接近，因此可將其作為整體區(qū)域進(jìn)行分析。

由圖3可以看出，到達(dá)溫州市的氣流主要來自北部區(qū)域且涉及區(qū)域較廣，這可能與溫州市西南部多山區(qū)地形有關(guān)。相對清潔時期，氣流主要來自離溫州市較遠(yuǎn)的區(qū)域，如西北-北(NW-N)方向的內(nèi)蒙古自治區(qū)，西北(NW)方向的陜西省和山西?。粐?yán)重灰霾污染時期，氣流則主要來自東北(NE)方向的海上通道和長三角地區(qū)，部分氣流是先移動至海上再到達(dá)溫州市(見圖3(b))。

海上通道對污染物傳輸有重要貢獻(xiàn)。而且，來自海面的氣團(tuán)會使溫州市增暖增濕，并加速氣溶膠的吸濕增長過程[33-34]，此外，氣團(tuán)可能會受溫州市西南部山區(qū)的影響形成局地環(huán)流，加重灰霾污染狀況。

由圖3(c)可以看出，污染物擴(kuò)散主要方向為NW-N和NE，這兩個方向的氣流呈現(xiàn)出明顯的下沉現(xiàn)象，這會促進(jìn)污染物的積累[35-36]。結(jié)合圖3(b)和圖3(c)可以發(fā)現(xiàn)，污染軌跡數(shù)占比最高的NE方向的氣流軌跡短且低，從南京市(860 hPa，約1 300 m高)途徑上海市，到寧波市(920 hPa，約800 m高)，最后下沉到溫州市。

由圖4可看出，VPSCD和VCWT高值主要分布在安徽省和長三角的工業(yè)化發(fā)達(dá)區(qū)域，特別是上海市、寧波市等沿海城市以及南京市，說明這些區(qū)域是溫州市嚴(yán)重灰霾污染的主要潛在源區(qū)，可見溫州市灰霾污染的潛在源區(qū)主要位于以北區(qū)域且涉及區(qū)域較廣。另外，沈陽市是重要潛在源區(qū)，其污染物傳輸路徑為海上通道。AOD圖顯示，污染物可能是溫州市以北區(qū)域往沿海區(qū)域，再向溫州市以南區(qū)域擴(kuò)散，且溫州市的嚴(yán)重灰霾污染時期，安徽省和長三角大部分區(qū)域以及沈陽市均呈現(xiàn)嚴(yán)重灰霾污染。因此，需對溫州市當(dāng)?shù)匚廴疚锱欧藕臀廴疚飬^(qū)域傳輸進(jìn)行整合治理，實(shí)施長三角地區(qū)乃至跨區(qū)域大氣聯(lián)防聯(lián)控策略。

注：圖4(c)至圖4(e)中箭頭所指為溫州市。圖4 2013年11月25日至12月11日溫州市及周邊區(qū)域PM2.5的PSCF、CWT以及AOD圖Fig.4 PSCF,CWT and AOD maps for PM2.5 in regions around Wenzhou from Norvember 25 to December 11th,2013

3 結(jié) 論

(1) 2013—2014年，溫州市PM2.5、PM10、PM2.5/PM10存在明顯的時間變化規(guī)律。春、冬季PM2.5平均值明顯高于夏、秋季，與灰霾污染情況相吻合。PM2.5/PM10年均值為0.60，最高為0.89，說明燃燒源和二次細(xì)顆粒物形成對PM2.5有重要貢獻(xiàn)。

(2) PM2.5夜間較高，白天較低。主要原因可能是夜間大氣邊界層高度較低，且可能存在的偷排行為。交通運(yùn)輸源是PM2.5的重要來源。

(3) 二次細(xì)顆粒物的形成也是PM2.5的重要來源(尤其在春季)。春季凌晨時，二次細(xì)顆粒物形成強(qiáng)度高可能與前驅(qū)體的協(xié)同反應(yīng)較強(qiáng)烈有關(guān)；下午時，二次細(xì)顆粒物的高形成強(qiáng)度則可能與強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)。

(4) 2013年12月初的嚴(yán)重灰霾污染期間，海上通道對灰霾污染的貢獻(xiàn)程度較大。安徽省和長三角地區(qū)的工業(yè)化發(fā)達(dá)區(qū)域，特別是上海市、寧波市等沿海城市是溫州市嚴(yán)重灰霾污染的主要潛在源區(qū)。另外，沈陽市也是潛在源區(qū)，傳輸路徑為海上通道。因此，需實(shí)施長三角地區(qū)乃至跨區(qū)域大氣聯(lián)防聯(lián)控策略。

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CharacteristicsandoriginsofhazepollutioninWenzhou

XUGang1,WANGSi1,LIPengfei1,YUShaocai1,LIUWeiping1,ZHENGXianjue2.

(1.KeyLaboratoryofEnvironmentRemediationandEcologicalHealth,MinistryofEducation,ResearchCenterforAirPollutionandHealth,CollegeofEnvironmental&ResourceSciences,ZhejiangUniversity,HangzhouZhejiang310058;2.HangzhouEnvironmentalMonitoringCenter,HangzhouZhejiang310007)

To identify sources and characteristics of haze pollution in Wenzhou,statistical analysis method was used to study the temporal variations of air pollution from March 1st,2013 to February 28th, 2014. The observational data with the high spatial-temporal resolution and hybrid receptor models were used in this study. In addition,a case study for a heavy haze episode from November 25th to December 11th,2013 was carried out. The results revealed that PM2.5showed significantly higher concentrations during the spring and winter than the summer and autumn. PM2.5levels were affected by other factors such as meteorological conditions,secondary fine particulate production,regional transport processes. Vehicle emissions were one of the major sources. The PM2.5/CO (mass fraction) was the largest in spring,especially in the early morning and afternoon,reflecting a significant contribution of secondary fine particulate formation. The case study indicated that PM2.5pollution in Wenzhou mainly originated from the industrial zones in the Anhui Province and Yangtze River Delta,especially from the coastal cities such as Shanghai and Ningbo. It was of interest to find that Shenyang was also an important potential source with the transport path through the ocean region.

haze; statistical analysis method; hybrid receptor models; characteristics of pollutant; origins

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.10.012

徐 港，男，1994年生，本科，研究方向為大氣污染。#

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*國家自然科學(xué)基金資助項目(No.21577126、No.41561144004)；科技部重點(diǎn)研發(fā)計劃項目(No.2016YFC0202702)。

2016-07-19)