姜水生，趙萬東，張瑩，李培生，王昭太，鐘源

（南昌大學機電工程學院，江西 南昌 330031）

孔隙尺度下超臨界CO2驅水兩相流數(shù)值模擬

姜水生，趙萬東，張瑩，李培生，王昭太，鐘源

（南昌大學機電工程學院，江西 南昌 330031）

以咸水層封存二氧化碳（CO2）為研究背景，利用流體體積函數(shù)（Volume of Fluid，VOF）多相流模型建立孔隙尺度多孔介質計算模型，研究了超臨界二氧化碳 （Sc-CO2）注入到含水多孔介質中的兩相運移規(guī)律。對比分析了毛細管數(shù)、地質封存壓力、Sc-CO2注射溫度、兩相表面張力系數(shù)、接觸角等因素對兩相運移速率以及驅替效率的影響，同時將不同毛細管數(shù)下的驅替效率與實驗數(shù)據(jù)進行了對比。研究結果表明，隨著毛細管數(shù)的增大，驅替效率先減小然后趨于穩(wěn)定，數(shù)值模擬與實驗數(shù)據(jù)吻合良好；在同一孔隙率下，在壁面表現(xiàn)為親水性時，壁面潤濕性越好，驅替速率越快，但驅替效率有所下降；同時毛細管數(shù)越小、地質封存壓力越低、注射溫度越高、張力系數(shù)越小驅替速率越快，且驅替效率越高。

超臨界二氧化碳；咸水層封存；孔隙尺度；數(shù)值模擬；兩相流；毛細管數(shù)；接觸角

隨著溫室效應問題的日益嚴重，溫室氣體的排放與控制成為當今學者們研究的熱點。碳元素的捕集與封存（carbon capture and storage，簡稱CCS）[1-2]是減少溫室氣體的重要措施之一，而CCS中地質封存被認為是中短期內減少大氣中CO2含量的最有效方法之一。地質封存分為深部咸水層封存（簡稱鹽水層封存）[3-4]、枯竭油氣藏封存[5]以及不可開采的煤層封存，CO2封存示意圖如圖1所示。其中咸水層封存因為含地下水以及可滲透的多孔介質，且廣泛分布于世界各地，故被認為是最具潛力的封存地點。超臨界二氧化碳（Sc-CO2）擴散性好且動力黏度小，故將Sc-CO2注入到咸水層中成為封存CO2研究的熱點。

圖1 CO2地質封存示意圖

近年來國內外學者對Sc-CO2咸水層封存運移機理進行了不同程度的研究，SUEKANE等[6]將Sc-CO2注入到使用玻璃珠堆積形成的人工多孔介質中，使用核磁共振（MRI）技術進行了可視化實驗研究；WANG等[7]通過實驗，使用連續(xù)和不連續(xù)的注射速率將Sc-CO2注射到二維均質咸水多孔介質中，研究了毛細管數(shù)對驅替過程中Sc-CO2飽和度的影響；TREVISAN等[8-9]通過實驗構建均質和非均質多孔介質，進行巖心驅替實驗，并使用X射線衰減分析流域飽和度，確定毛細阻力的影響因素；SASAKI等[10]通過直接數(shù)值模擬方法對不同壓力下的Sc-CO2注入到地下巖石進行了研究；CHOI等[11]為了研究CO2封存過程中的安全性，建立了孔隙尺度下的多孔介質模型，使用CFD軟件STAR-CCM研究了不同注射溫度下的CO2驅替過程中的流動和傳熱過程。姜培學課題組[12]采用核磁共振設備，通過實驗研究了Sc-CO2和鹽水流過玻璃珠過程中浮升力和孔隙度的影響，同時使用可視化技術研究了巖心中超臨界壓力下CO2-水相對滲透率與飽和度的關系；XU等[13]在孔隙尺度條件下直接求解N-S方程方法對比研究了Sc-CO2驅水和空氣驅水過程，但只模擬了一種方案下的驅替過程；羅庶等[14]使用數(shù)值模擬方法研究了地質封存Sc-CO2突破壓力梯度的問題，但對多種因素影響下的驅替過程中兩相界面變化、突破過程、Sc-CO2飽和度等研究較少；蔣蘭蘭[15]通過MRI技術以及CT成像技術，對玻璃砂多孔介質進行了單相和多相驅替實驗，并使用瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)法研究了相對滲透率飽和曲線。

國內外學者對Sc-CO2驅水過程進行了大量的實驗研究，然而在實驗過程中，MRI在壓力的選定上存在限制，且實驗周期長，成本大；在驅替實驗中，由于其構造的多孔介質模型單一，表面張力以及接觸角等因素較難改變；同時由于出口末端效應和入口段效應的存在[15]，不能精確地測量多孔介質兩端的壓力，因此存在一定的實驗誤差。而數(shù)值模擬方法在選取不同的孔隙率、毛細管數(shù)、注射壓力、表面張力、接觸角等參數(shù)較容易。故本文使用流體體積函數(shù)（VOF）方法對Sc-CO2驅水進行了孔隙尺度單相驅替研究，研究不同注射壓力和溫度等因素對兩相界面變化、突破過程、驅替速率、驅替效率以及殘余水飽和度的影響，將有助于CO2地質封存場地的選取以及Sc-CO2注射條件的選取。

1 物理模型、控制方程和數(shù)值求解方法

1.1 物理模型

描述真實多孔介質三維模型十分困難，而通過孔隙尺度下的有限微小單元可以描述不同孔隙率的多孔介質；假設固體顆粒大小均勻，同時顆粒排布均勻，如實驗中人工填充的玻璃珠模型。改變兩個簡單的不同直徑大小的圓球來實現(xiàn)流體域的建立，例如簡單立方體（simple cube）、體積中心立方體（body-centered cube）以及面中心立方體（face-centered cube）方式。XU和JIANG[16]已經(jīng)通過數(shù)值模擬研究了不同排列方式下，考慮壁面的剪切速度以及從實驗方面對比3種模型的誤差，其中體積中心立方體模型的誤差小于5%。因此本文使用體積中心立方體模型來描述孔隙尺度模型，將孔隙結構中固體域分離即可得出流體計算域，計算域孔隙尺度單元以及尺寸見圖2與表1。求解域離散成CFD計算網(wǎng)格，并將流體域分為質量流量入口、壓力出口、壁面、對稱邊界。網(wǎng)格邊界層局部放大圖以及邊界條件見圖3，流體計算域離散網(wǎng)格使用ANSYS生成。

圖2 孔隙尺度結構單元以及體積中心立方體模型

表1 單元尺寸以及孔隙度

圖3 離散網(wǎng)格邊界條件及橫截面局部網(wǎng)格放大圖

1.2 控制方程

Sc-CO2驅替含水多孔介質是一個復雜的多相流過程，涉及到相與相之間的界面作用力，如表面張力的作用，同時還有Sc-CO2、水以及壁面之間的三相接觸角的問題。VOF方法已經(jīng)廣泛應用于多相流仿真，如模擬潰壩、沸騰與冷凝、氣泡的運動、自由界面等模擬[17-18]。VOF基于追蹤技術應用于固定的歐拉網(wǎng)格上的自由界面，求解模型中引入一個體積比函數(shù)α，假設αq為其中主相的體積分數(shù)，也即該相占整個網(wǎng)格體積的體積分數(shù)[19]。通過此方法能較好地實現(xiàn)對自由面以及兩相流內部運動交界面的追蹤，因此可以實現(xiàn)Sc-CO2對驅替水過程中的內部運移界面的追蹤。

多相界面的追蹤通過求解連續(xù)性方程主相來完成，對于其中的某一相連續(xù)性方程表達如式(1)[19]。

式中，mpq為從p到q的質量轉移，相反mpq是p到q的質量轉移，同時首相的體積分數(shù)滿足如下式(2)定值。

其中體積分數(shù)方程通過顯示時間離散求解，在顯示求解過程中，通過有限差分插值格式應用于體積分數(shù)計算的前一個時間步，計算格式如式(3)。

式(3)中，n+1為當前的計算時間步；n代表上一個時間計算步。

通過一個動量方程求解整個計算域，得到的速度、溫度場應用于整個流場，式(4)是動量方程的表達式。

在控制體的輸運方程中密度和黏度由混合相確定，在兩相求解模型中，密度和黏度如式(5)、式(6)定義。

求解過程中添加能量項、能量方程的計算如式(7)、式(8)。

式(7)中，ρ為式(5)計算得到的平均密度；keff為有效熱導率。

求解過程引入表面張力，也即是CSF模型，該模型把表面張力看作求解過程中的體積力添加在動量方程中，引入的體積力如式(9)。

式(9)中，σqp為兩相表面張力系數(shù)；ρ為式(5)計算得到的平均密度。

三相界面接觸角采用固定接觸角，接觸角定義如式(10)。

式(10)中，θw為壁面接觸角；為分別為壁面法向和切向單位向量。

1.3 數(shù)值求解方法與邊界條件

由于多孔介質結構的復雜性，為了表征邊界層網(wǎng)格，因此離散網(wǎng)格采用四面體網(wǎng)格。使用Fluent16.0中的VOF方法模擬Sc-CO2驅替含水多孔介質過程，求解模型設定為瞬態(tài)VOF模型，考慮體積力打開implicit body force選項；由于驅替過程雷諾數(shù)較小，因此求解模型選擇層流模型；模擬過程中有能量的傳遞，故加入能量方程；考慮到瞬態(tài)求解的收斂性，科拉數(shù)設定為0.5，壓力與速度的耦合采用PISO算法，動量方程采用二階迎風格式，同時采用幾何重構的方法獲取Sc-CO2驅替的界面形狀；殘差收斂設定為1×10–4，求解過程中設定時間步長為1×10–6s。入口邊界條件設定為Sc-CO2質量流量入口，質量流量為5×10–4g/s，出口設定為壓力出口，靜壓為0，壁面選擇無滑移邊界條件，環(huán)境變量根據(jù)選取的地質封存深度來決定，含水多孔介質初始溫度設定為333K，其他邊界設定為對稱邊界條件。

VOF材料的添加選取水和Sc-CO2。對于Sc-CO2材料的添加，可通過界面操作命令來實現(xiàn)，界面操作命名中輸入NIST Real Gas Models，選取單組分Sc-CO2材料，并在界面命名中創(chuàng)建計算節(jié)點表。本次數(shù)值模擬方案以及Sc-CO2、水的物性參數(shù)分別見表2和圖4、圖5。

1.4 數(shù)據(jù)處理方法

對于評定Sc-CO2驅替過程參數(shù)有滲透率、絕對滲透率、相對滲透率等。對于服從達西定律的多孔介質流動，滲透率可以計算出，而絕對滲透率是在多孔介質內的單相流動評定參數(shù)。對多孔介質內的絕對滲透率定義如式(11)[15]。

表2 數(shù)值模擬方案及相應參數(shù)的選取

圖4 Sc-CO2物性參數(shù)隨溫度和壓力變化關系

式中，Q為流量；L為長度；μ為流體動力黏度；ΔP為壓降。多孔介質滲透率只與多孔介質本身有關，而與流體屬性無關，本文采取穩(wěn)定流動獲取多孔介質滲透率，計算出的滲透率與實驗數(shù)據(jù)吻合[15]。

計算過程中采用量綱為1毛細管數(shù)來量化不同方案，毛細管數(shù)定義如式(12)[15]。

式中，μ為Sc-CO2動力黏度，Pa·s；V為速度，m/s；σ為兩相表面張力系數(shù)，N/m。

計算過程中水和Sc-CO2的飽和度定義如式(13)、式(14)。

2 結果與討論

2.1 驗證性計算

2.1.1 網(wǎng)格無關性驗證

數(shù)值模擬過程中，網(wǎng)格的數(shù)量決定了計算的精度，因此在進行計算前，本文先驗證了網(wǎng)格數(shù)量對計算精度的影響。分別選取了網(wǎng)格數(shù)量225671、446242、682542進行計算精度驗證，表3給出了3種網(wǎng)格數(shù)量下，計算穩(wěn)定時水的飽和度。計算結果表明，網(wǎng)格數(shù)量較小時，計算誤差較大，但網(wǎng)格數(shù)量提高大約3倍時，以網(wǎng)格數(shù)量最多的計算結果作為參考，中等網(wǎng)格數(shù)量相對誤差為4.81%。因此從計算精度和計算資源考慮，本次選中等網(wǎng)格數(shù)量，即446242。

表3 網(wǎng)格無關性驗證

2.1.2 VOF模型可行性驗證

為了驗證VOF模型計算Sc-CO2的可行性。分別使用單相層流模型和VOF層流模型（Sc-CO2體積分數(shù)為1）進行驗證，入口使用質量流量入口，入口流量大小都為0.0005g/s，出口使用壓力出口[14]。兩種模型對應的進出口壓降相差為3.62×10–5Pa，由此驗證VOF模型可用于計算Sc-CO2驅替含水多孔介質。

2.2 Sc-CO2驅替

2.2.1 Sc-CO2驅替過程兩相界面分析

整個驅替過程中，Sc-CO2以恒定質量流量從左側入口進入，初始溫度設定為333K，環(huán)境壓力為15MPa，表面張力系數(shù)設定為0.045N/m，圖6給出了兩相界面與壁面接觸角分別為30°和60°時整個驅替過程中不同時刻的兩相分布圖。計算結果表明，在t=0.0005s時刻，Sc-CO2運移到第一個對稱顆粒，兩相界面對稱分布；在t=0.001s，Sc-CO2運移到第一個上下非對稱的小顆粒處，30°與60°接觸角出現(xiàn)了不同結果，30°接觸角選擇小孔隙吼道進行突破，而60°接觸角選擇大孔隙吼道進行突破。這是因為當吼道較小時，60°接觸角中吼道較小的地方形成毛細壓力，故對于非潤濕相驅替潤濕相，毛細壓力變成阻力，而相比于較小的接觸角時，毛細壓力成為驅替動力，因此驅替過程中出現(xiàn)不同現(xiàn)象。隨著Sc-CO2連續(xù)的注入到多孔介質中，在壁面形成的潤濕相液膜也逐漸被驅替，在t=0.0027s時刻通過最后一個小顆粒。

2.2.2 毛細管數(shù)的影響

圖6 不同時刻驅水兩相分布圖

由于多孔介質中含有不均勻的孔隙，因此為了探討孔隙大小對驅替過程的影響，本文通過改變Sc-CO2的注入流量來獲取不同的毛細管數(shù)。圖7給出了數(shù)值模擬結果與WANG等[7]在2012年通過實驗獲取毛細管數(shù)影響Sc-CO2飽和度數(shù)據(jù)圖。計算結果表明，采用數(shù)值模擬下的不同毛細管數(shù)的Sc-CO2飽和度能很好的與實驗數(shù)據(jù)吻合；隨著注入流量的增加，Sc-CO2飽和度下降，但隨著流量的再次加大，毛細管數(shù)達到Sc-CO2的飽和度變化不再明顯，最后趨于平穩(wěn)。

圖7 Sc-CO2飽和度與毛細管數(shù)關系

2.2.3 Sc-CO2注射壓力的影響

咸水層地質封存深度大約為1000～2500m，不同深度下的封存過程中的環(huán)境壓力會有所不同。因此本文通過改變模擬中的環(huán)境壓力來實現(xiàn)不同封存壓力，壓力方案A、B、C分別選取10MPa、15MPa、20MPa。圖8給出了在t=0.0012s時刻Sc-CO2驅水過程兩相分布圖；3種方案殘余水飽和度隨驅替時間發(fā)生的變化關系如圖9所示。數(shù)值模擬結果表明，水的飽和度在10%以下時，3種方案所花費的時間大致為0.0015s、0.0026s、0.0033s，因此封存壓力越低，驅替速率越快，其次由最后驅替達到穩(wěn)定狀態(tài)結果表明，環(huán)境壓力越低，殘余水飽和度越低。這是因為地質封存選取深度越高，即驅替環(huán)境壓力越高，這時Sc-CO2的密度越大，在同樣的質量流量下，體積流量反而越小，因此Sc-CO2樣能運移到更遠處；同時驅替所遇到的阻力越大，導致驅替速率下降，但是驅替過程所花費的時間并不與壓力變化成正比，壓力越高驅替速率變化減小。

圖8 t=0.0012s時刻兩相分布圖

圖9 H2O飽和度與驅替時間關系

2.2.4 Sc-CO2注射溫度的影響

由于地質封存選取地層深度約為1000～2500m，該地層的環(huán)境溫度大致為313～383K，本文研究選取含水多孔介質溫度為313K，采用不同注射溫度下的Sc-CO2來驅替，方案D、E、F溫度分別為313K、323K、333K。圖10給出了Sc-CO2在3種溫度條件、t=0.002s時刻的兩相分布圖；圖11給出了3種溫度條件下殘余水飽和度隨驅替過程的變化圖。計算結果表明，Sc-CO2所選取的溫度越高，驅替速率越快，在驅替中期，驅替速率大致和Sc-CO2溫度成線性關系，這是因為隨著溫度增加，Sc-CO2黏度越小，流動性強，即在相同時刻，方案F中Sc-CO2運移到更遠處，但是隨著時間的推移，驅替穩(wěn)定后，驅替效率大致相等。

2.2.5 表面張力的影響

圖10 t=0.002s時刻兩相分布圖

圖11 H2O飽和度與驅替時間關系

圖12 t=0.0018s時刻兩相分布圖

圖13 H2O飽和度與驅替時間關系

為了研究表面張力對兩相驅替過程的影響，方案G、I分別選取表面張力為0.03N/m、0.06N/m來進行研究。圖12給出了兩種方案在t=0.0018s時刻兩相分布圖，圖13給出了殘余水飽和度隨驅替時間發(fā)生變化關系圖。計算結果表明，隨著表面張力的增加，驅替速率下降，同時驅替效率也下降。這是因為隨著表面張力的減小，Sc-CO2在驅替過程中兩相毛細壓力越小，因此在相同的時間內，圖12方案G中Sc-CO2能運移到更遠處；同時由于表面張力的增加，潤濕相更易黏附在固體壁面，導致驅替效率有所下降，故殘余水飽和度更大。

2.2.6 接觸角的影響

不同的地質條件下，巖石的浸潤性會有所不同，也即表現(xiàn)為三相（巖石、水、Sc-CO2）接觸角不一樣，因此本文以此為研究出發(fā)點，選取不同的接觸角（方案J、K、M的接觸角分別為30°、60°、90°），在其他條件不變的情況下進行數(shù)值模擬計算。3種不同接觸角方案在t=0.0016s時兩相分布見圖14；圖15給出了驅替過程中殘余水飽和度隨時間變化的過程。數(shù)值模擬結果表明，接觸角越小，驅替速率越快，但驅替效率有所下降。這是因為當巖石壁面表現(xiàn)為親水性時，隨著接觸角的減小，潤濕相潤濕性越好，這樣會在壁面形成液膜，使得非潤濕相Sc-CO2在驅替過程中阻力減小，也即表現(xiàn)為方案J中Sc-CO2運移到更遠處；但是接觸角越小，潤濕相在壁面形成液膜越厚，Sc-CO2驅替效率下降。

圖14 t=0.0016s時刻兩相分布圖

圖15 H2O飽和度與驅替時間關系

3 結論

本文建立了孔隙尺度下各向同性的三維多孔介質模型，使用數(shù)值模擬方法研究了Sc-CO2注入含水多孔介質的兩相驅替過程。分析了毛細管數(shù)、地質封存壓力、Sc-CO2注入溫度、兩相表面張力、接觸角影響因素對Sc-CO2驅替含水多孔介質中的運移規(guī)律，得到如下結論。

毛細管數(shù)越大，Sc-CO2飽和度先下降，但隨著毛細管數(shù)對數(shù)進一步加大到–5.5時，Sc-CO2的飽和度趨于平穩(wěn)；地質封存地點越深，達到同一殘余水飽和度驅替所花費的時間越長，但花費的時間并不與封存壓力成線性關系，當壓力大于15MPa時，驅替速率大大下降；Sc-CO2注射溫度越高，驅替速率越快；隨著兩相表面張力系數(shù)的增加，驅替速率減小，同時驅替效率也越低；在壁面表現(xiàn)為潤濕性條件下，接觸角越小，驅替速率越快，同時較小的接觸角，將導致過大的毛細壓力，這可能成為驅替的動力。

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Pore-scale two-phase numerical simulation of supercritical carbon dioxide displacement of water

JIANG Shuisheng，ZHAO Wandong，ZHANG Ying，LI Peisheng，WANG Zhaotai，ZHONG Yuan
（School of Mechanical and Electrical Engineering，Nanchang University，Nanchang 330031，Jiangxi，China）

The computational method of pore-scale porous media is established by using Volume of Fluid（VOF）numerical simulation method based on the background of CO2storage in Saline aquifer，and the migration mechanism of supercritical carbon dioxide（Sc-CO2）injection into porous media containing water is studied. The effects of capillary number，geological storage pressure，Sc-CO2injection temperature，two-phase surface tension coefficient and contact angle on the two-phase migration rate and the displacement efficiency were analyzed. At the same time，displacement efficiency was compared with experimental data under different capillary numbers. The result showed that with the increase of capillary number，displacement efficiency decreases first and then becomes stable，and the numerical simulation of displacement efficiency agrees well with experimental data under different capillary numbers. Under the same porosity，when wall surface is hydrophilic，wall surface wettability is better. The faster the rate of displacement，while the displacement efficiency decreased. At the same time，the lower geological storage pressure，the higher the injection temperature.Small surface tension coefficient has a higher displacement rate and efficiency.

supercritical carbon dioxide；saline aquifer storage；pore-scale；numerical simulation；two-phase flow；capillary number；contact angle

TK124；TE122

A

1000–6613（2017）11–3955–08

10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0567

2017-03-31；修改稿日期2017-06-22。

國家自然科學基金（51566012，11562011）、江西省科技廳支撐項目（2009BGA01800）及江西省研究生創(chuàng)新基金（YC2017－S056）項目。

姜水生（1957—），男，碩士，教授。聯(lián)系人張瑩，博士，教授，研究內容為復雜熱流場模擬。E-mail：yzhan2033@163.com。