黃如一， 馮 琳， 郭 亭， 羅 濤， 梅自力， 龍恩深， 龍 燕

(1. 農(nóng)業(yè)部沼氣科學研究所, 農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開發(fā)利用重點實驗室， 成都 610041； 2. 四川大學 建筑與環(huán)境學院， 成都 610065； 3. 四川省農(nóng)村能源辦公室， 成都 610041； 4. 成都農(nóng)業(yè)科技職業(yè)學院， 成都 611130)

項目來源： 2015年國家科技支撐計劃課題 (2015BAD21B03)； 公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項 (201403019)； 中國農(nóng)業(yè)科學院科技創(chuàng)新工程。

利用攪拌提升沼氣發(fā)酵效率的研究進展

黃如一1,2,3， 馮 琳4， 郭 亭3， 羅 濤1,2， 梅自力1， 龍恩深2， 龍 燕1

(1. 農(nóng)業(yè)部沼氣科學研究所, 農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開發(fā)利用重點實驗室， 成都 610041； 2. 四川大學 建筑與環(huán)境學院， 成都 610065； 3. 四川省農(nóng)村能源辦公室， 成都 610041； 4. 成都農(nóng)業(yè)科技職業(yè)學院， 成都 611130)

攪拌可以提升厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣效率，但其內(nèi)在機理尚不夠明確，所以在復雜工況下很難尋得效率最優(yōu)的攪拌形式。但近年來該方面研究成果較多，各種攪拌形式在不同原料特性、發(fā)酵條件、工況參數(shù)運行下的效果不斷得到驗證，機理也逐漸得以明晰。文章就該領域近年來國內(nèi)外主要研究成果進行綜述，在一定程度上闡明了某些特定工況下適宜采用的攪拌形式。

沼氣； 混合； 攪拌； 效率； 流場； 機理

在很多工況下，攪拌可以提升沼氣厭氧發(fā)酵的效率，宏觀上表現(xiàn)為沼氣產(chǎn)量和污染物去除率的提升[1-2]，如今，靜態(tài)發(fā)酵的低效率已經(jīng)不能滿足現(xiàn)代沼氣行業(yè)的發(fā)展需求，一般的沼氣工程都要添加攪拌措施來大幅提高產(chǎn)氣率和污染物去除率[3]。然而，由于攪拌能夠提升沼氣發(fā)酵效率的內(nèi)在機理尚不夠明確，大多數(shù)研究只能停留在基于表面現(xiàn)象的推測上[4-5]，有些學者甚至會得出一些自相矛盾的結(jié)論[6]。由于缺乏基本理論的指導，設計人員也無從優(yōu)化其攪拌形式，只能較為隨意地添加一些攪拌措施，但實際上并不適用于其罐體形狀和原料特性[7]，一些粗劣的攪拌工藝對發(fā)酵效率的提升收效甚微，甚至反而消耗更多能源[8]。所以沼氣行業(yè)亟待在這方面取得更多的進展。

盡管如此，在攪拌能夠提升發(fā)酵效率內(nèi)在機理尚未得到徹底明確前，很多研究能在某些特定方面揭示攪拌提升發(fā)酵效率的作用機理，也能在某些特定方面幫助優(yōu)化設計，尤其是對一些特定工況起到較好的指導作用[9]。筆者就攪拌在沼氣領域當前所取得的研究進展進行綜述。

1 沼氣料液攪拌的研究歷程

1.1 對攪拌作用的認識

關于攪拌對于沼氣厭氧發(fā)酵的影響，學界的認識經(jīng)歷了較大的曲折。事實上，在20世紀90年代之前，人們并不認為攪拌能夠提升產(chǎn)氣率。恰恰相反，當時人們認為攪拌是對發(fā)酵料液的一種沖擊，會降低產(chǎn)氣率[10-11]。對此的解釋有許多種:楊寶林認為厭氧消化是一個連續(xù)穩(wěn)定的過程，外來功率的輸入會打斷這種過程[12]。M Zaiat[13]則認為攪拌會破壞發(fā)酵料液中的污泥顆粒形態(tài)，使其碎片化，不利于發(fā)酵。而時至2001年，Jarvis P[14]仍堅持認為，至少在啟動階段，攪拌會破壞生物質(zhì)原料脆弱的表面絮凝組織，不利于啟動。后來人們逐漸認識到攪拌降低產(chǎn)氣率的情況僅僅是由于攪拌的具體方式不對，如連續(xù)不斷的攪拌其實就是一種過度攪拌，若能采取正確的攪拌方式，如采取適當?shù)拈g歇攪拌，產(chǎn)氣率還是可以得到提升的。在20世紀90年代后，學界已經(jīng)普遍認可，合適的攪拌對厭氧發(fā)酵效率有明顯的提升作用，從宏觀上表現(xiàn)為產(chǎn)氣率和污染物去除率都得以大幅提升[1-2]。

1.2 對攪拌形式的研究

在明確了科學的攪拌有利于提升沼氣厭氧發(fā)酵效率，從而提高產(chǎn)氣率和污染物去除率這個大前提下，20世紀90年代以來，人們對如何科學設置攪拌形式展開了深入的研究。

首先是攪拌介質(zhì)的選擇。攪拌介質(zhì)主要有機械攪拌(槳葉攪拌、葉輪攪拌)、水力攪拌(射流攪拌、漿液回流攪拌、沼液循環(huán)攪拌)和氣動攪拌(沼氣回流攪拌)3個大類。關于3種攪拌介質(zhì)的優(yōu)劣，其實學界一直爭議較大，至今并無特別權(quán)威的定論。僅從產(chǎn)氣率的提升效果方面來講，認為3種攪拌介質(zhì)對產(chǎn)氣率的提升效果最大的提法均有，而且均通過實驗證明了各自的觀點[15-17]。除了產(chǎn)氣率的提升，還有一些學者在系統(tǒng)性、穩(wěn)定性等方面論述了3種攪拌介質(zhì)的優(yōu)劣。Karim指出，水力攪拌雖然讓產(chǎn)氣率提升最多，但水力滯留時間卻最短，這樣會造成甲烷含量下降[18]。而Borole則指出，不同的攪拌介質(zhì)啟動成功率不盡相同，其中唯有水力攪拌的成功率可達100%[19]。西尾直道(Naomichi Nishio)則指出，在不同的攪拌方式中，優(yōu)勢甲烷菌群是不同的，所以要根據(jù)料液中甲烷菌群的主要種類來確定適用的攪拌方式[20]。

其次是攪拌頻次的問題。遲至20世紀80年代初期，學界尚認為攪拌應該是連續(xù)不斷的[21]。直到1985年，Ben-Hasson才闡述清楚：攪拌是必須的，但過于頻繁的攪拌對產(chǎn)氣反而不利，所以應該采用合適的頻次進行間歇攪拌[22]，這也最終平息了當時人工攪拌到底會提升還是降低產(chǎn)氣率的爭論。秦峰通過實驗給出了一個重要的攪拌頻次參考值——每4小時攪拌1次[23]。但秦峰也僅僅是根據(jù)實驗現(xiàn)象給出這個結(jié)論，并未從機理上闡述清楚為什么這個頻次是最合適的。

再次是攪拌輸入功率的問題。由于攪拌本身是需要消耗能量的，如果攪拌提升的產(chǎn)氣量還不足以彌補攪拌本身消耗的能量，那攪拌就會被認為是得不償失。一些算法認為，攪拌所消耗的電能可占到整個沼氣工程運行能耗的50%左右[24]。但事實上這方面的研究成果卻并不多，這其中很重要的一個原因是在進入21世紀后，現(xiàn)代沼氣行業(yè)已經(jīng)逐漸形成一種新的共識——沼氣工程的主要目標導向已經(jīng)是環(huán)境保護、污染治理，而不再是制取能源，所以其本身能耗顯得并不那么重要[25-29]。尤其是在行業(yè)已經(jīng)明確要采取低強度間歇攪拌后，攪拌所消耗的能耗其實已經(jīng)很小，所以這方面的問題不再受到重視。

1.3 攪拌能夠提升發(fā)酵效率的幅度

在明確了合適的攪拌能夠提升發(fā)酵效率基礎上，研究和設計人員最關注的問題則是具體能夠提升多大幅度，這個問題各國學者的結(jié)論差異巨大。

平罔正勝用污水處理廠的剩余污泥作為發(fā)酵原料，采取中溫發(fā)酵，發(fā)現(xiàn)無攪拌時COD產(chǎn)氣量為160 mL·g-1，添加了攪拌后可以提升至224 mL·g-1，提升率高達40%[30]！表明在中溫發(fā)酵條件下，攪拌提升厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣的效果更加顯著。而圓田賴和采用與平罔正勝相同的發(fā)酵原料，但進行不同濃度稀釋條件下的對比實驗，發(fā)現(xiàn)在4.7 ～ 5.9 kg·m-3d-1的較高VS負荷條件下，攪拌頻次越高，產(chǎn)氣率越高；但在2.4 kg·m-3d-1以下的較低VS負荷條件下，攪拌頻次對產(chǎn)氣量的影響并不明顯[30]。

Youngsukkasem利用羧甲基纖維素(CMC)和鈉鹽作為添加劑，混入發(fā)酵原料，提升了甲烷菌的生長速度，從而大幅提升了產(chǎn)氣率[31]。Klanarong Sriroth以當?shù)氐哪臼韽U棄物作為原料，與污泥混合攪拌后厭氧發(fā)酵，得到了很高的產(chǎn)氣率[32]。Hopfiner-Sixt指出，產(chǎn)氣率的提升與物料混合的程度呈正比關系[24]。Stephan Tait用大麥秸稈和養(yǎng)豬棚深度污泥進行混合發(fā)酵，取得了60%的固體原料降解率[33]。Krzystek發(fā)現(xiàn)低濃度的生活污水，可以先進行一道厭氧反應工序再入池，可以將產(chǎn)氣率提升4倍[34]。Lehtom?ki利用奶牛糞便和小麥秸稈混合發(fā)酵，發(fā)現(xiàn)糞便和秸稈比例為10∶90時，甲烷含量為16%；比例調(diào)整為25∶75時，甲烷含量依然為16%；比例調(diào)整為50∶50時，甲烷含量猛增至31%[35]。Kristian Fjφrtoft[36]研究當?shù)氐蜏丶竟?jié)的沼氣發(fā)酵，量化描述了在挪威這樣的寒帶國家，其低溫季節(jié)的產(chǎn)氣量也并不是一直很低，但可在高溫季節(jié)平均產(chǎn)氣量的26.9%～88.2%之間巨幅波動，很不穩(wěn)定。Martí-Herrero[37]則針對此設計了太陽能暖棚，并用塑料環(huán)在沼氣池中設置格柵，優(yōu)化其回流攪拌的流場，將產(chǎn)氣率提升了44%，并使沼氣池可在6.1℃極低溫度下順利運行，用極其廉價的方式改善了低溫地區(qū)的沼氣池運行能力。李相仁通過實驗證明，在氣動攪拌中，線性增加氣體壓力，但池容產(chǎn)氣率最多只能達到1.25 L·L-1d-1，之后不再增加[38]。

不同學者得出迥異的提升幅度，可見不同工況下攪拌的作用是大不相同的，這也提示了在不同工況下必須采用不同的攪拌設計，才能取得更大幅度的提升效果。

2 攪拌能夠提升發(fā)酵效率的機理研究進展

2.1 攪拌能夠促進料液充分混合

攪拌能夠提升發(fā)酵效率最直觀的原因是攪拌能使物料混合均勻，促進充分反應。很多學者紛紛指出，糞污、秸稈、廢紙甚至餐廚垃圾等多種物料混合發(fā)酵往往比每種物料分別單獨發(fā)酵效率更高[39-48]，多菌種混合發(fā)酵也可以提升甲烷轉(zhuǎn)化率[49-50]，不過這都更需加強混合攪拌，使多種物料均勻混合。

李淑蘭[51]發(fā)現(xiàn)以秸稈為原料的厭氧發(fā)酵罐的上中下部位均可以產(chǎn)生浮渣，但產(chǎn)氣潛力分別只有0.08 mL·g-1，0.16 mL·g-1，0.23 mL·g-1，遠遠低于直接發(fā)酵，所以攪拌可以使它們混入到主體發(fā)酵料液中去，增大總發(fā)酵效率。李江[52]認為發(fā)酵料液中除了含有氮(N)、磷(P)、硫(S)等厭氧甲烷菌生長的主要營養(yǎng)素，還含有鉀(K)、鐵(Fe)、鈷(Co)以及鎳(Ni)等微量金屬元素，亦是其生長的必備營養(yǎng)素，但這些元素在料液中含量很低，在大型罐體中必須通過攪拌才能使他們擴散到大空間中去。王玉恒[53]利用顯微攝影系統(tǒng)對水力攪拌中固體顆粒原料的絮凝體形態(tài)進行了觀察，認為攪拌的剪切力剪斷了固體顆粒表面疏松的結(jié)構(gòu)，露出了密實緊致的部分，并使平均粒徑更小，所以與污水接觸更充分，從而提升了發(fā)酵效率。而且王玉恒認為攪拌還應該配合投藥，以進一步強化發(fā)酵效率。李洋[55]用1個高2800 mm,直徑50 mm的長筒型厭氧發(fā)酵罐進行豬場糞污的厭氧發(fā)酵實驗，發(fā)現(xiàn)經(jīng)過數(shù)小時的重力沉淀，料液會分化成濃污水和稀污水兩種形態(tài)。將濃污水、稀污水和未經(jīng)分化的原污水3者作為原料分別進行獨立的厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣實驗，產(chǎn)氣效率為濃污水>原污水>稀污水，而且差距明顯[54]，所以需要通過攪拌來使更多區(qū)域充盈濃污水，減少稀污水。而羅濤發(fā)現(xiàn)在長筒型厭氧發(fā)酵罐中，如果將料液從頂部投入，待其在重力作用下緩慢沉淀，沉淀過程中發(fā)酵效率表現(xiàn)極佳。黃如一[56]在此基礎上認為，攪拌能夠提升發(fā)酵效率的內(nèi)在機理便是攪拌能使物料抵抗重力，長期保持一種懸浮于液柱中緩慢沉淀的狀態(tài)。

2.2 攪拌對生物膜的影響

一些學者嘗試從生物膜的角度闡述攪拌提升厭氧發(fā)酵效率的機理。劉景濤[57]認為對廢水進行厭氧發(fā)酵處理，通過固態(tài)載體在廢水中形成生物膜，有利于穩(wěn)定傳質(zhì)，并比較了3種生物膜載體的掛膜效率。趙慶良[58]和黃汝常[59]在傳統(tǒng)活性污泥工藝的基礎上加入了廢棄輪胎顆粒作為掛膜的載體，可在傳統(tǒng)工藝基礎上提升50%～100%的生物膜量。而生物膜的主要作用是可以濾去一些無用的油料等物質(zhì)，保障厭氧發(fā)酵高效進行。但楊平研究了聚合物多孔載體厭氧生物流化床處理廢水的過程，發(fā)現(xiàn)生物膜過厚也會阻礙傳質(zhì)，但攪拌正好可以切薄生物膜[60]。同時楊平[61]也糾正了塔瓦雷斯關于多相流工況下攪拌流速越快，生物膜越薄而致密的觀點，因為水力剪切力只需達到某個臨界值，生物膜即開始脫落。

2.3 攪拌對溫度場的影響

還有一些學者研究了攪拌對溫度場的影響。學界一直認可，增溫可以促進沼氣厭氧發(fā)酵[62]，但如果同時再添加攪拌，會對其溫度場造成影響[63]。石惠嫻指出，如果一個厭氧發(fā)酵系統(tǒng)同時采用了攪拌和增溫兩項工藝，攪拌會使反應器內(nèi)部的流體溫度場出現(xiàn)空間異質(zhì)化現(xiàn)象，從發(fā)酵溫度的角度來看, 不利于厭氧發(fā)酵反應的進行[64]。畢峻瑋[65]發(fā)現(xiàn)，不同的攪拌速率對溫度場的影響差異還很大，不可忽略。李道義[66]發(fā)現(xiàn)高溫(55℃)條件下進行攪拌，連續(xù)攪拌并不能提升產(chǎn)氣率，采用間歇攪拌反而使產(chǎn)氣率下降了約10%?？梢娫谠鰷匕l(fā)酵工藝條件下，添加攪拌措施尚需慎重。

2.4 攪拌能夠抑制毒性累積

沼氣厭氧發(fā)酵過程中，一些毒性物質(zhì)不斷產(chǎn)生、累積，攪拌能夠抑制毒性累積，保護甲烷菌的世代繁殖，這很可能是攪拌能夠提升發(fā)酵效率的重要機理之一。

胡萍在實驗中發(fā)現(xiàn)，藍藻和污泥混合厭氧發(fā)酵過程中，藍藻會釋放出毒素，抑制發(fā)酵[67]。許麗娟則發(fā)現(xiàn)，可以將新鮮藍藻腐熟后再進行厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣，其毒性在初期并不為顯現(xiàn)。但產(chǎn)氣15 d后，隨著淀粉酶和脫氫酶的復甦，其毒性仍將顯現(xiàn)[68]。張立國在西尾直道[20]的基礎上，通過實驗證明，升流式厭氧污泥床(UASB)系統(tǒng)的優(yōu)勢產(chǎn)甲烷菌為Methanosaetaconcilii和Methanospirillumhungatei，而連續(xù)流攪拌槽式反應器(CSTR)系統(tǒng)中的優(yōu)勢產(chǎn)甲烷菌則為Methanosarcinamazeii和Methanobacteriumformicicum，明確指出污泥中的微生物群落組成及其代謝特征的不同是造成厭氧發(fā)酵系統(tǒng)效能差異的內(nèi)在原因，而不同的攪拌形式對菌群的毒性釋放有著不同的作用，為不同系統(tǒng)如何選擇攪拌模式提供了重要參考[69]。

沼氣厭氧發(fā)酵過程不斷產(chǎn)生揮發(fā)性脂肪酸，這既是甲烷最重要的前體物質(zhì)，同時又對甲烷菌的世代繁殖有著很強的抑制作用[70]，這往往體現(xiàn)為料液的酸化，即pH值降低，而攪拌對此影響很大[71]。段小睿發(fā)現(xiàn)，攪拌越劇烈，越有利于有機酸的產(chǎn)生[72]。但反過來說，這也容易造成料液酸化，不利于產(chǎn)甲烷菌的世代繁殖，所以亟需尋得一個攪拌強度的平衡。杜連柱也發(fā)現(xiàn)了相同規(guī)律，并且比較了豬糞和秸稈原料按不同比例混合后的產(chǎn)酸效果，認為豬糞和秸稈質(zhì)量比為2∶1時，所產(chǎn)脂肪酸中乙酸的比例最高，說明相同攪拌模式對不同原料混合狀態(tài)的作用也是不一致的[73]。陳甲甲觀點卻與他們相反，他認為純以秸稈為原料的厭氧發(fā)酵工藝中，攪拌速率不能太小，否則容易造成酸累積，抑制發(fā)酵效率[74-75]。他們之間的分歧可能與具體的原料種類有關。

而更重要的毒性物質(zhì)則是氨氮。卡爾漢森指出：沼氣厭氧發(fā)酵過程中，氨氮不斷產(chǎn)生、累積。氨氮對沼氣厭氧發(fā)酵有雙刃劍的作用，它既是甲烷菌的食物，但過高的氨氮濃度又對甲烷菌世代繁殖有毒性作用。而攪拌能夠抑制氨氮累積作用，降低氨氮濃度，故而有利于甲烷菌生長和世代繁殖，提升發(fā)酵效率。卡爾漢森還建立沼氣厭氧發(fā)酵的氨氮累積四階段模型[76]：

漢森模型[77]對解釋攪拌能夠提升產(chǎn)氣率根本機理、指導有針對性的攪拌具有重大意義。在此基礎上，何仕均通過實驗劃定了氨氮對甲烷菌的活性與毒性影響的界線——800 mg·L-1。而趙慶良和李湘中[78]則認為氨氮濃度會從50 mg·L-1快速倍增至這個臨界值，所以發(fā)酵前必須先將氨氮濃度降到50 mg·L-1以下才能安全啟動。但于芳芳和伍健東[79]則認為，在不同碳源的工況下，這個界線亦是不同的，不能一概而論。李亞峰[80]也認為，較高COD濃度的工況下，碳源充足，本身就能抑制氨氮的產(chǎn)生。上海交通大學的張波提出氨氮累積的過程是可逆的，可以通過進水(意即水力攪拌)降低氨氮濃度，恢復甲烷菌的活性[81]。賈傳興則在卡爾漢森的氨氮累積4階段模型基礎上，建立了更加完善的兩相厭氧消化氨氮累積模型，并且賈傳興指出消化液的回流比(即水力攪拌的流速)是控制氨氮累積的關鍵參數(shù)[82]。

高彥寧[83]認為循環(huán)流化是比機械攪拌更好的脫除氨氮方法。他設計了一種復合式循環(huán)流化床厭氧氨氧化反應器，并建立了一個對流—擴散—反應三項耦合的輸運方程，得到了不同運行參數(shù)下基質(zhì)濃度沿反應器高度方向的分布規(guī)律[84]，并提出復合式循環(huán)流化床厭氧氨氧化反應器最合適的回流比是200%～300%[85]。郭勇[86]卻認為，使用厭氧氨氧化脫氮方法即可脫除氨氮，無需攪拌。隋繼超和蔣建國也指出，厭氧發(fā)酵過程本身就會消耗掉許多氨氮，大部分情況下只是在啟動階段氨氮濃度很高，隨后自然會降低[87]。而且大部分工況的氨氮毒性臨界值很高，正常情況下并不容易達到，所以也無需再添攪拌[88]。

3 結(jié)語

混合攪拌能夠處理更復雜的原料工況，也能取得更好的發(fā)酵效率，已成為現(xiàn)代沼氣工程不可或缺的工藝類型。盡管攪拌能夠提升沼氣發(fā)酵效率的根本原因尚未得到徹底明確，但諸多成果已在某些特定方面闡明攪拌的提升作用，可以作為這些特定工況下攪拌工藝設計的理論指導。許多關于攪拌的錯誤認識都得到辨析，使現(xiàn)代攪拌工藝的設計更加合理。尤其是近年在攪拌抑制毒性累積方面的研究成果頗多，很好地指導了通過監(jiān)測料液毒性物質(zhì)含量來優(yōu)化設計攪拌參數(shù)，極大地促進了沼氣科學發(fā)展。

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ResearchProgressinPromotingBiogasFermentationEfficiencybyStirring

/HUANGRu-yi1,2,3,FENGLin4,GUOTing3,LUOTao1,2,MEIZi-li1,LONGEn-shen2,LONGYan1

/(1.BiogasInstituteofMinistryofAgriculture，KeyLaboratoryofDevelopmentandApplicationofRuralRenewableEnergy,MinistryofAgriculture,Chengdu610041，China; 2.CollegeofArchitectureandEnvironment,SichuanUniversity,Chengdu610065，China； 3.RuralEnergyOfficeofSichuanProvince,Chengdu610041，China； 4.ChengduAgriculturalCollege，Chengdu611130，China)

Biogas fermentation efficiency can be promoted by stirring, but its internal mechanisms remain unclear, so the best stirring mode is difficult to be selected under complex operation conditions. Researches of recent years proved the effects of different stirring modes under different characteristics of raw materials and different operation conditions, and the working mechanisms was gradually become clear. This paper summarized the recent research findings at home and abroad. And to a certain extent, it illustrated suitable stirring modes for specific working conditions.

biogas; mixing; stir; fermentation efficiency; flow pattern; mechanism

2016-08-25

2016-12-26

黃如一(1983- )，男，工學博士，研究方向為清潔燃氣生產(chǎn)和污染減排技術, E-mail: huangruyi1983@qq.com

龍 燕，E-mail：5584494@qq.com

S216.4; X703

B

1000-1166(2017)05-0043-07