葛秀秀 熊黑鋼 張 南 朱忠鵬 石雪穎 周曉曦

(1.新疆大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，教育部綠洲生態(tài)重點實驗室，新疆 烏魯木齊 830046； 2.北京聯(lián)合大學(xué)應(yīng)用文理學(xué)院，北京100083)

北京市無風(fēng)天人體高度的PM2.5、PM10變化特征及擴(kuò)散機(jī)制研究*

葛秀秀1熊黑鋼2#張 南1朱忠鵬1石雪穎1周曉曦1

(1.新疆大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，教育部綠洲生態(tài)重點實驗室，新疆 烏魯木齊 830046； 2.北京聯(lián)合大學(xué)應(yīng)用文理學(xué)院，北京100083)

為了解無風(fēng)天情況下PM2.5、PM10的人體暴露水平及擴(kuò)散機(jī)制，對人體呼吸高度的PM2.5、PM10濃度及近地面不同高度處的溫度、相對濕度進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測，分析了垂直溫度梯度、相對濕度的相對變化速率對PM2.5、PM10濃度的影響，并利用回歸分析法建立PM2.5、PM10濃度與不同高度處溫度、相對濕度的單、多變量回歸模型，從中選取最優(yōu)回歸模型。結(jié)果表明：(1)晴天的PM2.5、PM10濃度在研究時段(9:00—21:00)內(nèi)總體呈先降低再升高的趨勢，而陰天、小雨天PM2.5、PM10濃度呈多峰變化，起伏較大；晴天不同高度的溫度差異大，陰天、小雨天溫度差異相對較?。磺缣觳煌叨鹊南鄬穸惹€總體均呈U型分布，相較而言，陰天及小雨天各層的相對濕度曲線波動較大；(2)垂直溫度梯度是影響晴天PM2.5、PM10擴(kuò)散的主要原因，相對濕度變化是影響顆粒物擴(kuò)散的另一重要因素。(3)PM2.5、PM10濃度的單、多變量最優(yōu)回歸模型表明，低污染晴天，溫度是影響顆粒物擴(kuò)散的主要因素，高污染晴天則主要受相對濕度的影響，介于上述兩種污染狀況之間時，PM2.5、PM10濃度不僅受各層相對濕度的控制，還受到溫度的影響。陰天PM2.5、PM10濃度的最優(yōu)回歸模型相對復(fù)雜，模型精度不及晴天。

PM2.5PM10無風(fēng)天 擴(kuò)散機(jī)制

隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，城市空氣污染形勢越來越嚴(yán)峻。燃煤源、機(jī)動車尾氣、土壤風(fēng)沙塵、建筑塵、冶煉塵、城市揚塵和二次顆粒物等大氣污染物的排放是造成城市空氣污染的根本原因[1_2]。然而，局地氣象條件是影響空氣污染物聚集、擴(kuò)散的決定性因素。短期內(nèi)在空氣污染物排放量變化不大的前提下，不同的氣象條件(如溫度、濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、逆溫、降水等)可使地面污染物濃度相差幾十倍乃至幾百倍，氣象條件對空氣污染的影響不容小覷[3_4]。

目前，已有很多學(xué)者對氣象條件與空氣污染物的關(guān)系進(jìn)行研究，并取得了一系列成果。通過對現(xiàn)有文獻(xiàn)梳理可知，顆粒物濃度與溫度呈負(fù)相關(guān)，與相對濕度呈正相關(guān)[5_7]；較高的相對濕度有利于顆粒物在水氣上附著，使得顆粒物濃度增加[8]；當(dāng)?shù)涂沼心鏈貙哟嬖跁r，大氣狀態(tài)十分穩(wěn)定，阻止了近地面空氣中的水氣和污染物向四周擴(kuò)散，使得污染加重，逆溫層的生消過程與污染物濃度有較好的相關(guān)性[9]，且顆粒物濃度還與逆溫層強(qiáng)度、厚度呈正相關(guān)[10_11]；大風(fēng)天(沙塵天除外)和大雨天顆粒物濃度低，空氣質(zhì)量好[12]，而嚴(yán)重污染天氣主要出現(xiàn)在地面附近為軟風(fēng)或靜風(fēng)等不利于污染物擴(kuò)散的情況下[13]?，F(xiàn)有研究很少考慮局地溫度、相對濕度變化對PM2.5、PM10的影響，且研究數(shù)據(jù)多來源于城市空氣質(zhì)量觀測站，儀器高度一般大于15 m，而人體呼吸高度的PM2.5、PM10濃度與人體健康的關(guān)系更為密切，更能體現(xiàn)室外人群實際PM2.5、PM10暴露水平。因此，本研究以北京市為研究對象，重點考察了無風(fēng)天氣下人體呼吸高度處的局地垂直溫度梯度、相對濕度變化速率對PM2.5、PM10濃度的影響，探討其擴(kuò)散機(jī)制，為北京市大氣顆粒物污染的合理評價和有效治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于朝陽區(qū)奧林匹克公園北屯路與國家體育場北路之間的景觀大道(海拔47.0 m)，屬于中軸景觀大道中心區(qū)，研究區(qū)長約450.0 m，寬60.0 m，路面材質(zhì)為灰色花崗巖。周圍有大型地下車庫、地下商業(yè)街、下沉花園以及地鐵奧林匹克公園站的出站口，是人流集散的重要區(qū)域。途經(jīng)人群主要包括3大類：(1)全國各地及北京市的游客；(2)附近居民；(3)北京市上班族。根據(jù)譚文娜等[14]的統(tǒng)計分析，3類人群分別占總?cè)藬?shù)的71.5%、19.9%、8.6%，是研究人體呼吸高度處PM2.5、PM10濃度變化的理想地點。

2 研究方法

2.1 試驗設(shè)計

2.1.1 PM2.5、PM10濃度的觀測

選用兩臺美國Metone公司生產(chǎn)的E_BAM粒子監(jiān)測儀測量空氣中顆粒物質(zhì)量濃度，一臺用于監(jiān)測PM2.5，另一臺用于監(jiān)測PM10，考慮到行人主要在路旁行走，儀器架設(shè)在景觀大道邊。為避免兩臺儀器抽氣泵相互影響，兩臺儀器架設(shè)點相距約6.0 m，顆粒物測定高度為2.0 m。通過現(xiàn)場觀察，研究區(qū)在夏季8:00前人數(shù)較少(約50人)，8:00—12:00時段人數(shù)平穩(wěn)上升至小高峰(約80人)，12:00—16:00時段人數(shù)降低至約30人，18:00后人數(shù)增幅最大，20:00前后達(dá)到高峰(約600人)。因此，設(shè)定試驗觀測時間為9:00—21:00，監(jiān)測步長1 h，于2014年7月31至8月7日連續(xù)觀測，其中8月1日因儀器故障，測量數(shù)據(jù)不全，8月4日大雨未觀測，未對這兩天的數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計處理。

2.1.2 不同高度氣象條件的觀測

空氣溫度數(shù)據(jù)采集：為了解溫度梯度變化對PM2.5、PM10的影響，分別利用E_BAM粒子監(jiān)測儀配備的溫度傳感器及QUEST QT_36型(美國3M公司)綜合熱指數(shù)監(jiān)測儀測量空氣溫度，E_BAM粒子監(jiān)測儀溫度傳感器設(shè)置高度為1.7 m，可以避免對采樣頭進(jìn)氣產(chǎn)生影響，測量步長為1 h；QUEST QT_36型綜合熱指數(shù)監(jiān)測儀架設(shè)在兩臺E_BAM粒子監(jiān)測儀的中間，依據(jù)人體腹部、腳踝高度，分別在距地面1.0、0.1 m的高度進(jìn)行觀測，測量步長也為1 h。

地面溫度數(shù)據(jù)采集：采用美國Raytek公司生產(chǎn)的ST20紅外線測溫儀分別測量兩臺E_BAM粒子監(jiān)測儀的地面溫度，測量步長為1 h，每次測量5次，取平均值。

相對濕度數(shù)據(jù)的采集：相對濕度由QUEST QT_36型綜合熱指數(shù)監(jiān)測儀的濕度傳感器測量，測量步長設(shè)置為1 h，測量高度分別為1.7、1.0、0.1 m。

2.2 數(shù)據(jù)處理

由于觀測期內(nèi)風(fēng)速均小于0.5 m/s，因此可以忽略風(fēng)速對顆粒物濃度的影響。鑒于PM2.5、PM10濃度在不同天氣條件下差異明顯[15_16]，故將觀測期間分為晴天(8月2日、8月6日、8月7日)、陰天(7月31日、8月5日)、小雨天(8月3日，降水量0.5 mm)，并參照《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012),把晴天劃分為高污染(8月2日)、較高污染(8月7日)、低污染(8月6日)3種類型，以此討論無風(fēng)、不同天氣條件下顆粒物濃度與垂直溫度梯度、相對濕度相對變化速率的關(guān)系。

垂直溫度梯度計算見式(1)，相對濕度、顆粒物濃度的相對變化速率計算分別見式(2)、式(3)：

VT=(T0_T1.7)/1.7

(1)

SR=|R2_R1|/(Δt·R1)

(2)

圖1 不同天氣條件下PM2.5、PM10與各層溫度隨時間的變化Fig.1 Variation of PM2.5,PM10 and vertical temperature with time under different weather conditions

Sp=|c2_c1|/(Δt·c1)

(3)

式中：VT為垂直溫度梯度，℃/m；T0、T1.7分別為地面及1.7 m高度處的溫度，℃；SR為相對濕度的相對變化速率，h_1；R2、R1分別為研究時段結(jié)束和起始時刻的相對濕度，%；Δt為研究時段時長，h；SP為顆粒物質(zhì)量濃度的相對變化速率，h_1；c2、c1分別為研究時段結(jié)束和起始時刻的顆粒物質(zhì)量濃度，μg/m3。

利用EXCEL、SPSS統(tǒng)計分析軟件對野外所采集的數(shù)據(jù)進(jìn)行整理、相關(guān)性分析和建模。

3 PM2.5、PM10與溫度、相對濕度的關(guān)系

3.1 PM2.5、PM10與垂直溫度梯度的關(guān)系

不同天氣條件下，PM2.5、PM10與不同高度處溫度的變化見圖1。由圖1(b)、圖1(e)、圖1(f)可見，8月2日、8月6日、8月7日上午PM2.5、PM10濃度總體呈降低趨勢，這是因為晴天時地面通過吸收太陽輻射而不斷增溫，并以輻射、傳導(dǎo)和對流方式把熱傳給空氣，空氣溫度隨之不斷升高，由于下層溫度高、上層溫度低，從而產(chǎn)生空氣對流，導(dǎo)致PM2.5、PM10濃度不斷降低。由于地面吸收太陽輻射先進(jìn)行自身增溫，再向外輻射加熱空氣，地面溫度在14:00時達(dá)到最高，而空氣溫度峰值出現(xiàn)時間略有延后，該時段PM2.5、PM10的濃度處于一天中的相對低值。此后，隨著太陽輻射減弱，地面溫度迅速下降，空氣溫度也不斷降低，且地面溫度下降速率大于空氣溫度下降速率，對流運動減弱，顆粒物擴(kuò)散能力受到抑制，PM2.5、PM10濃度逐漸升高。

將3個晴天的垂直溫度梯度進(jìn)行對比分析，結(jié)果見圖2。由圖2可見，8月6日垂直溫度梯度波動最大(1.47～7.52 ℃/m)，其次為8月7日，垂直溫度梯度在1.53～7.12 ℃/m，8月2日垂直溫度梯度波動最小，在0.94～5.38 ℃/m。與之相應(yīng)的，顆粒物濃度也呈現(xiàn)出8月6日變化幅度最大，8月2日變化幅度最小的趨勢，可見垂直溫度梯度越大，空氣流動性越強(qiáng)，PM2.5、PM10濃度變化越快。這是因為8月2日為高污染天氣，空氣透明度差，太陽輻射到達(dá)地面前多被空氣中的氣溶膠離子折射或反射，因此地面增溫、降溫緩慢，垂直溫度梯度小，空氣對流弱，從而顆粒物擴(kuò)散速率小；而8月6日為低污染天氣，空氣透明度好，地面增溫、降溫快速，垂直溫度梯度大，空氣對流加強(qiáng)，有利于顆粒物擴(kuò)散。另外，由于PM2.5粒徑更小，更容易受到氣流運動的影響，因此，在同一時段內(nèi)PM2.5的相對變化速率基本上都大于PM10?？傊?，垂直溫度梯度是影響晴天PM2.5、PM10擴(kuò)散的主要原因。

圖2 8月2日、8月6日、8月7日的垂直溫度梯度變化Fig.2 Variation of vertical temperature gradient of August 2，August 6 and August 7

由圖1(a)、圖1(c)、圖1(d)可見，陰天、小雨天由于受到云層遮擋，地面吸收的太陽輻射減少，因此溫度的梯度變化相對晴天較小，8月5日甚至有長時段逆溫層出現(xiàn)，說明大氣趨于穩(wěn)定狀態(tài)，顆粒物濃度的擴(kuò)散受到一定程度的抑制，PM2.5、PM10濃度變化不及晴天明顯。

簡述之，晴天PM2.5、PM10濃度總體呈先降低再升高的趨勢，而陰天、小雨天PM2.5、PM10濃度呈多峰變化，起伏較大。晴天各層空氣溫度差異大，陰雨天溫度差異相對較小。晴天條件下，垂直溫度梯度越大，空氣流動性越強(qiáng)，顆粒物濃度變化速率越快，PM2.5粒徑較小，其濃度的相對變化速率較PM10更快。

3.2 PM2.5、PM10與相對濕度的關(guān)系

不同天氣條件下，PM2.5、PM10與不同高度處相對濕度的變化見圖3。由圖3(b)、圖3(e)、圖3(f)可見，晴天不同高度處的相對濕度曲線總體均呈U型分布，上午各層相對濕度均呈下降趨勢，PM2.5、PM10濃度隨之降低，這是因為溫度升高使飽和蒸汽壓增大，造成相對濕度不斷減小，不利于大氣中吸濕性顆粒物的二次轉(zhuǎn)化[17]。14:00時溫度垂直梯度基本最大(見圖2)，相應(yīng)地，相對濕度在14:00—15:00左右達(dá)到最小值，顆粒物濃度也降至較低水平；午后隨著氣溫的降低，空氣水分增多，相對濕度曲線呈上升趨勢，一些極細(xì)的顆粒由于吸濕效應(yīng)使本身含液量增加，粒子漲大，從愛根核膜態(tài)轉(zhuǎn)化為積聚態(tài)[18]，造成空氣中顆粒物質(zhì)量濃度增加。本研究以15:00為界，分別計算9:00—15:00時段與15:00—21:00時段的相對濕度、顆粒物濃度的相對變化速率，取兩時段的平均值作為當(dāng)天相對濕度、顆粒物濃度的相對變化速率。鑒于晴天不同高度處相對濕度差異較小，且變化趨勢十分一致，本研究以1.7 m高度為代表，研究相對濕度的相對變化速率對顆粒物濃度的影響。經(jīng)計算，8月2日、8月6日、8月7日相對濕度的相對變化速率分別為0.09、0.22、0.10 h_1，PM2.5的相對變化速率分別為0.08、0.28、0.19 h_1，PM10的相對變化速率分別為0.06、0.20、0.14 h_1，顆粒物濃度相對變化速率與相對濕度相對變化速率一致，均表現(xiàn)為8月6日>8月7日>8月2日。究其原因，8月6日，空氣透明度好，溫度變化迅速，導(dǎo)致相對濕度變化較快，由于顆粒物的吸濕效應(yīng)，造成顆粒物濃度變化速率大；而8月2日空氣透明度差，溫度變化緩慢，導(dǎo)致相對濕度、顆粒物濃度變化也相對緩慢。可見，相對濕度變化是影響顆粒物擴(kuò)散的又一重要原因。

與晴天相比，陰天及小雨天各層相對濕度曲線的波動較大。由圖3(a)、圖3(d)可見，陰天條件下，溫度較低且升溫緩慢，相對濕度較高，水氣對大氣中顆粒物具有吸附作用，促使顆粒物凝聚，常造成較重的顆粒物污染。由圖3(c)可見，小雨天14:00—15:00時出現(xiàn)少量降雨，顆粒物濃度在15:00達(dá)到小高峰。根據(jù)孫向田等[19]的研究，夏季降水小于5 mm時污染物濃度增大，與本研究結(jié)果相符。

圖3 不同天氣條件下PM2.5、PM10與各層相對濕度隨時間的變化Fig.3 Variation of PM2.5,PM10 and vertical relative humidity with time under different weather conditions

4 PM2.5、PM10最優(yōu)回歸模型的建立

為進(jìn)一步深入探討人體呼吸高度顆粒物濃度的擴(kuò)散機(jī)制，以PM2.5、PM10質(zhì)量濃度為因變量Y，不同高度處的溫度(Tx，x為參數(shù)采集高度)、相對濕度(Rx)為自變量，分別進(jìn)行單變量線性回歸分析和多元逐步回歸分析，建立不同天氣條件下PM2.5、PM10的單、多變量回歸模型，并從中選取最優(yōu)回歸模型。由于陰天(8月5日)、小雨天(8月3日)的最優(yōu)回歸模型P均大于0.05，不具統(tǒng)計學(xué)意義，在此不予討論。

4.1 單變量最優(yōu)回歸模型

不同天氣條件下PM2.5、PM10的單變量最優(yōu)回歸模型見表1。由表1可見，3個晴天的單變量最優(yōu)回歸模型都達(dá)到了極顯著水平(P<0.01)，且相關(guān)系數(shù)均大于0.75。8月2日、8月6日、8月7日的顆粒物濃度分別與R0.1、T1.0、R1.7建立了最優(yōu)回歸模型，說明低污染晴天(8月6日)，空氣透明度好，地面加熱迅速，空氣溫度對顆粒物濃度影響較大，而高污染晴天(8月2日)和較高污染晴天(8月7日)的顆粒物濃度主要受相對濕度影響。陰天條件下，PM2.5、PM10的單變量最優(yōu)回歸模型的P分別為0.019 0、0.009 6，相關(guān)系數(shù)分別為0.406 6、0.471 3，說明最優(yōu)回歸模型的精度和擬合效果不如晴天理想。

表1 不同天氣條件下PM2.5、PM10的單變量最優(yōu)回歸模型

表2 不同天氣條件下PM2.5的多變量最優(yōu)回歸模型

表3 不同天氣條件下PM10的多變量最優(yōu)回歸模型

4.2 多變量最優(yōu)回歸模型

PM2.5、PM10的多變量最優(yōu)回歸模型分別見表2、表3?？梢?，不同天氣條件下PM2.5、PM10的多變量最優(yōu)回歸模型均達(dá)到極顯著水平，相對而言，陰天的最優(yōu)回歸模型自變量多，較為復(fù)雜。晴天8月2日的PM2.5、PM10與不同高度處的相對濕度建立了最優(yōu)回歸模型，8月6日的PM2.5、PM10則與不同高度處的溫度建立了最優(yōu)回歸模型，而8月7日PM2.5、PM10的最優(yōu)回歸模型由不同高度處的相對濕度以及溫度共同構(gòu)建。由此可見，低污染晴天，溫度是影響顆粒物擴(kuò)散的主要因素，高污染晴天則主要受相對濕度的影響，介于上述兩種污染狀況之間時，PM2.5、PM10濃度不僅受各層相對濕度的控制，還受到溫度的影響。此外，3個晴天的最優(yōu)回歸模型相關(guān)系數(shù)為8月6日>8月7日>8月2日，說明垂直溫度梯度越大、相對濕度的相對變化速率越大，最優(yōu)回歸模型的精度越高。

5 結(jié) 論

(1) 晴天的PM2.5、PM10濃度在研究時段(9:00—21:00)內(nèi)總體呈先降低再升高的趨勢，而陰天、小雨天PM2.5、PM10濃度呈多峰變化，起伏較大；晴天不同高度的溫度差異大，陰雨天溫度差異相對較??；晴天不同高度的相對濕度曲線總體均呈U型分布，相較而言，陰天及小雨天各層的相對濕度曲線波動較大。

(2) 垂直溫度梯度是影響晴天PM2.5、PM10擴(kuò)散的主要原因，相對濕度的相對變化速率是影響顆粒物擴(kuò)散的另一重要因素。晴天條件下，垂直溫度梯度越大，空氣流動性越強(qiáng)，不同高度處的相對濕度相對變化速率越大，對人體呼吸高度PM2.5、PM10濃度的影響越大，尤其是粒徑較小的PM2.5。

(3) PM2.5、PM10濃度的單、多變量最優(yōu)回歸模型表明，低污染晴天，溫度是影響顆粒物擴(kuò)散的主要因素，高污染晴天則主要受相對濕度的影響，介于上述兩種污染狀況之間時，PM2.5、PM10濃度不僅受各層相對濕度的控制，還受到溫度的影響。陰天PM2.5、PM10濃度的最優(yōu)回歸模型相對復(fù)雜，模型精度不及晴天。

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StudyonthevariationcharacteristicofPM2.5,PM10atthebodyheightinbreezelessdayofBeijinganddiffusionmechanism

GEXiuxiu1,XIONGHeigang2,ZHANGNan1,ZHUZhongpeng1,SHIXueying1,ZHOUXiaoxi1.

(1.InstituteofResourcesandEnvironmentScience,XinjiangUniversity,KeyLaboratoryofOasisEcology，MinistryofEducation,UrumqiXinjiang830046;2.CollegeofArtsandSciences，BeijingUnionUniversity,Beijing100083)

In order to understand the human exposure level and diffusion mechanism of PM2.5and PM10in the breezeless day,the PM2.5,PM10concentration at body respiration height and the temperature and relative humidity at different height near the ground were continuous monitored,the effects of vertical temperature gradient and relative humidity changing rate on PM2.5and PM10concentration were analyzed. Finally,the regression analysis was used to establish the univariate and multivariate regression models of PM2.5and PM10concentration using temperature and relative humidity at different altitudes,and the optimal regression model was selected. The results showed that: (1) the concentration of PM2.5and PM10in sunny days showed a trend of decrease first and then rise again during the study period (9:00_21:00),while on cloudy and rainy days,the concentrations of PM2.5and PM10were multi_peaked and undulating. The difference of temperature in sunny days was greater,and the temperature difference in rainy days was relatively small,the relative humidity curves at different altitudes in sunny days were showed an overall U_shaped,in contrast,the relative humidity curves in cloudy and light rainy days fluctuate greatly. (2) The vertical temperature gradient was the main reason for PM2.5and PM10diffusion in sunny days,and the relative humidity changing rate was another important factor. (3) Optimal univariate and multivariate regression models of PM2.5,PM10showed that in low_pollution sunny days,the temperature was the main factor affecting the spread of particulate matter,high_pollution sunny days were mainly affected by the relative humidity,between the two kinds of pollution,PM2.5,PM10were affected by both relative humidity and temperature. The optimal regression model of PM2.5and PM10in cloudy day was relatively complex,and the precision of model was less than that of sunny days.

PM2.5; PM10; breezeless day; diffusion mechanism

10.15985/j.cnki.1001_3865.2017.01.013

2016_04_10)

葛秀秀，女，1991年生，碩士，研究方向為大氣環(huán)境與人體健康研究。#

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*國家自然科學(xué)基金資助項目(No.41271185)；北京市屬高等學(xué)校高層次人才引進(jìn)與培養(yǎng)計劃項目(No.IDHT20130322)。