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        線性Fe2Co化合物的雙向光誘導(dǎo)金屬–金屬電荷轉(zhuǎn)移

        2017-11-01 18:11:07
        物理化學(xué)學(xué)報 2017年10期

        吳 凱

        (北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,北京 100871)

        線性Fe2Co化合物的雙向光誘導(dǎo)金屬–金屬電荷轉(zhuǎn)移

        吳 凱

        (北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,北京 100871)

        磁性和極性是功能材料中兩個非常重要的性質(zhì)1。單一的磁化或者極化強(qiáng)度調(diào)控可以通過客體分子、壓力、光和熱等外界刺激實現(xiàn),其中光調(diào)控以其操控簡便、響應(yīng)快速等特點成為研究熱點。但是到目前為止,在單個分子中同時實現(xiàn)磁化和極化調(diào)控的化合物中,光誘導(dǎo)磁性的改變停留于單向調(diào)控的階段,對極性的調(diào)控也僅限于理論推導(dǎo)層面2。實現(xiàn)不同光照條件對材料的雙向調(diào)控以及實驗觀測磁性和極性的改變?nèi)允且粋€很大的挑戰(zhàn)。

        最近大連理工大學(xué)劉濤教授課題組與羅一教授課題組合作,利用不同激光雙向調(diào)控 Fe2Co化合物的電荷轉(zhuǎn)移,首次通過理論和實驗手段實現(xiàn)了分子層面磁化和極化強(qiáng)度的雙向可逆轉(zhuǎn)變。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在 Angewandte Chemie International Edition上3。為了實現(xiàn)磁化和極化強(qiáng)度的雙向調(diào)控,他們設(shè)計合成了具有電荷轉(zhuǎn)移行為的線性對稱 Fe2Co化合物。電荷轉(zhuǎn)移的雙向調(diào)控可以通過加熱和冷卻實現(xiàn),以及808和532 nm的激光誘導(dǎo)產(chǎn)生。在電荷轉(zhuǎn)移過程中,分子本身可以實現(xiàn)中心對稱的 FeIIILS(μ-CN)CoIIHS(μ-NC)FeIIILS(LS:低自旋,HS:高自旋)構(gòu)型和不對稱的FeIIILS(μ-CN)CoIIILS(μ-NC)FeIILS構(gòu)型之間的可逆轉(zhuǎn)變,磁性隨之發(fā)生改變。同時,由于對稱性的破壞,單個分子的極性也發(fā)生了明顯的變化,進(jìn)而實現(xiàn)了磁化和極化強(qiáng)度的雙向調(diào)控。

        研究人員做了一系列變溫測試,包括紅外、紫外和穆斯堡爾光譜以及光照后的磁化率和紅外光譜,證明分子內(nèi)的電荷轉(zhuǎn)移行為。為了證實磁性和極性的變化,研究人員進(jìn)一步做了電荷轉(zhuǎn)移前后的理論計算以及介電常數(shù)測試?;诿芏确汉碚摰挠嬎憬Y(jié)果顯示,在對稱的高自旋態(tài),單個分子的偶極矩為0.0 D,發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移后,結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)椴粚ΨQ的低自旋態(tài),分子的偶極矩增大為16.7 D,表明電荷轉(zhuǎn)移產(chǎn)生磁性變化的同時,誘導(dǎo)了極性的改變。808和532 nm的激光可以實現(xiàn)高低自旋態(tài)的可逆切換,進(jìn)而雙向調(diào)控分子的磁性和極性。不同頻率的變溫介電常數(shù)測試表明,在轉(zhuǎn)變前后出現(xiàn)具有頻率依賴的介電異?,F(xiàn)象,這是由于金屬之間的電荷轉(zhuǎn)移引起了局部的極化改變,從而引起了介電異常。研究人員用理論和實驗手段證實了電荷轉(zhuǎn)移誘導(dǎo)極性的改變,從而實現(xiàn)了雙向的光誘導(dǎo)磁化和極化強(qiáng)度的互變。

        這一研究成果利用光熱誘導(dǎo)的電荷轉(zhuǎn)移行為,為分子層面的磁化和極化強(qiáng)度的可逆轉(zhuǎn)變提供了新的策略,為發(fā)展光調(diào)控的磁電多功能材料提供了新的思路。

        (1) Lebeugle, D.; Colson, D.; Forget, A.; Viret, M.; Bonville, P.; Marucco,J.-F.; Fusil, S. Phys. Rev. B 2007, 76, 024116.doi: 10.1103/PhysRevB.76.024116

        (2) Liu, T.; Dong, D. P.; Kanegawa, S.; Kang, S.; Sato, O.; Shiota, Y.;Yoshizawa, K.; Hayami, S.; Wu, S.; He, C.; Duan, C. Y. Angew. Chem.Int. Ed. 2012, 51, 4367. doi: 10.1002/anie.201201305

        (3) Hu, J.-X.; Luo, L.; Lv, X.-J.; Liu, L.; Liu, Q.; Yang, Y.-K.;Duan, C.-Y.; Luo Y.; Liu. T. Angew. Chem. Int. Ed. 2017,doi: 10.1002/anie.201703768

        Light-Induced Bidirectional Metal-to-Metal Charge Transfer in a Linear Fe2Co Complex

        WU Kai
        (College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, P. R. China)

        10.3866/PKU.WHXB201706024 www.whxb.pku.edu.cn

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