范軍輝,郝瑞霞*,LIU Lei,朱曉霞,王衛(wèi)東,萬(wàn)京京

?

SCSC-S/Fe復(fù)合系統(tǒng)脫氮除磷途徑及微生物群落特性

范軍輝1,郝瑞霞1*,LIU2Lei,朱曉霞1,王衛(wèi)東1,萬(wàn)京京1

(1.北京工業(yè)大學(xué),北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124；2.Dalhousie University, Department of Civil and Resource Engineering, Halifax Canada)

為提升再生水品質(zhì),以玉米芯耦合硫鐵填料構(gòu)造出固相纖維素碳源+硫鐵填料復(fù)合脫氮除磷系統(tǒng)(簡(jiǎn)稱(chēng)SCSC-S/Fe復(fù)合系統(tǒng)),基于填料生物膜Miseq高通量測(cè)序構(gòu)建了16S rRNA基因克隆文庫(kù),結(jié)合系統(tǒng)沉積物的X射線(xiàn)衍射(XRD)分析,探討了該系統(tǒng)對(duì)模擬城市污水處理廠低C/N比尾水深度脫氮同步除磷特性及作用途徑.結(jié)果表明,隨溫度升高,TN去除率逐漸增大,TP去除率增加不明顯,在溫度為30℃和水力停留時(shí)間HRT=9h時(shí),NO3--N、TN、TP平均去除率分別為99.86%、92.70%和89.15%.固相纖維素碳源反硝化脫氮單元內(nèi)具有降解纖維素類(lèi)和反硝化作用類(lèi)細(xì)菌分別占細(xì)菌總數(shù)的41.37%和54.02%,硫鐵復(fù)合填料脫氮除磷單元內(nèi)異養(yǎng)反硝化、硫自養(yǎng)反硝化和氫自養(yǎng)反硝化的細(xì)菌占細(xì)菌總數(shù)的91.53%;XRD結(jié)果表明,水中的PO43-主要以FePO4、Fe3(PO4)2·H2O和Fe3(PO4)3(OH)2等物質(zhì)形式去除.因此,復(fù)合系統(tǒng)脫氮以異養(yǎng)反硝化作用為主,協(xié)同硫自養(yǎng)反硝化和氫自養(yǎng)反硝化作用;復(fù)合系統(tǒng)具有“化學(xué)+生物”雙重除磷作用,以化學(xué)除磷作用為主.SCSC-S/Fe復(fù)合系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了低C/N比城市污水處理廠尾水深度脫氮同步除磷的目的.

固相纖維素碳源；硫鐵復(fù)合填料；深度脫氮除磷；16S rRNA克隆文庫(kù)

城市污水處理廠尾水存在C/N比低、脫氮同步除磷困難等問(wèn)題.固相纖維素碳源具有來(lái)源廣泛、價(jià)格低廉和脫氮效果好等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于低C/N比污水及地下水反硝化脫氮過(guò)程中[1-3].有研究表明[4-5],與果殼、稻草和棉花等其他纖維素類(lèi)農(nóng)作物相比,經(jīng)堿處理后的玉米芯具有碳源釋放持久、微生物附著性好、反硝化效果好等優(yōu)點(diǎn),更適合作為反硝化濾池的填料碳源.但碳源釋放量和反硝化脫氮效果隨時(shí)間而下降,并且無(wú)法達(dá)到脫氮同步高效除磷的目的.

硫磺和海綿鐵混合而成的硫鐵復(fù)合填料在低C/N比尾水深度脫氮除磷方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)[6-8].其中,海綿鐵腐蝕產(chǎn)生的H2和Fe2+可以作為反硝化脫氮的電子供體[9-11],協(xié)同作為硫自養(yǎng)反硝化電子供體的硫磺[12],共同彌補(bǔ)低C/N比尾水反硝化脫氮過(guò)程中的電子供體不足.此外,海綿鐵腐蝕產(chǎn)生的Fe2+、Fe3+及其水解產(chǎn)物Fe(OH)3、FeOOH對(duì)PO43-具有較強(qiáng)的吸附沉淀能力,最終以FePO4、多核羥基磷酸鐵等形式將磷去除[8,13-14].因此,硫鐵復(fù)合填料可以實(shí)現(xiàn)低C/N比尾水深度除磷同步脫氮的目的.

本研究針對(duì)低C/N比尾水深度脫氮除磷問(wèn)題,將堿處理后的玉米芯與硫鐵復(fù)合填料有機(jī)結(jié)合組成固相纖維素碳源+硫鐵脫氮除磷復(fù)合系統(tǒng)(SCSC-S/Fe),分析該系統(tǒng)在不同溫度下強(qiáng)化低C/N比尾水深度脫氮除磷的性能.通過(guò)構(gòu)建細(xì)菌16S rRNA基因克隆文庫(kù)來(lái)分析系統(tǒng)中微生物種群結(jié)構(gòu)特性;并結(jié)合X射線(xiàn)衍射(XRD)對(duì)反應(yīng)器中沉積物進(jìn)行分析,探討了該系統(tǒng)脫氮除磷途徑及作用機(jī)制.以期為污水處理廠尾水深度脫氮除磷提供技術(shù)參考.

1 實(shí)驗(yàn)裝置與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示.SCSC-S/Fe復(fù)合系統(tǒng)由有機(jī)玻璃材質(zhì)串聯(lián)的A、B兩柱組成,柱子內(nèi)徑19cm,高度100cm,有效容積分別為5L和5.3L.A柱為反硝化脫氮濾柱,填充由尼龍絲網(wǎng)包裹著氫氧化鈉處理過(guò)的玉米芯,填充高度為45cm.B柱為硫鐵填料脫氮除磷濾柱,上層裝有高度為50cm質(zhì)量比為2:3的粒徑為2~3mm硫磺和粒徑3~5mm海綿鐵復(fù)合填料;下層用粒徑為5~8mm的石灰石填裝作為過(guò)濾層,有效高度為40cm.A柱水流方式采用上向流,B柱水流方式采用下向流.接種污泥來(lái)自北京某污水處理廠回流污泥.

1.2 實(shí)驗(yàn)水質(zhì)與分析方法

表1 分析項(xiàng)目與儀器

實(shí)驗(yàn)用水為在自來(lái)水中加入KNO3、KH2PO4模擬城市污水處理廠尾水中的TN和TP含量,并用1mol/L的HCl調(diào)節(jié)pH值.該水質(zhì)特征為:(TN)=(NO3--N)=33~36mg/L,(TP)=1.4~1.6mg/ L,pH=6.8~7.2.分析項(xiàng)目及儀器見(jiàn)表1.

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

在15℃條件下啟動(dòng)反應(yīng)器,具體參考李素梅等[15]提供的反應(yīng)器啟動(dòng)方法.待出水水質(zhì)各項(xiàng)指標(biāo)穩(wěn)定后,啟動(dòng)過(guò)程完成.控制水力停留時(shí)間HRT=9h不變,設(shè)定3個(gè)溫度梯度:15,25,30℃.每次變更條件,調(diào)整一周后再開(kāi)始取樣檢測(cè),實(shí)驗(yàn)穩(wěn)定運(yùn)行4個(gè)月.文中圖的時(shí)間橫坐標(biāo)已將變更后調(diào)整的一周時(shí)間扣除.試驗(yàn)過(guò)程中A柱未添加玉米芯填料,B柱在變更條件后進(jìn)行一次反沖洗,控制反沖洗流速200mL/min,反沖洗時(shí)間2h.當(dāng)溫度為30℃條件結(jié)束后,在反沖洗之前提取反應(yīng)器中間部分填料表面生物膜.檢測(cè)項(xiàng)目包括進(jìn)出水NO3--N、NO2--N、NH4+-N、SO42-、TN、TP、TFe、COD和pH值.

2 結(jié)果與分析

2.1 不同溫度下系統(tǒng)脫氮除磷效果

2.1.1 系統(tǒng)脫氮效果 從圖2可知,該系統(tǒng)TN、NO3--N平均去除率隨溫度升高而升高,在15,25,30℃條件下,系統(tǒng)TN平均去除率分別為78.88%、90.43%和92.70%,NO3--N去除率接近100%,出水TN濃度分別為7,3.5,2.6mg/L左右;A 柱TN平均去除量分別為13.76,19.47,20.73mg/L,而B(niǎo)柱TN去除量分別為14.57,12.54,12.66mg/L.數(shù)據(jù)表明,SCSC-S-Fe系統(tǒng)具有較高的脫氮效率,A、B柱均發(fā)揮脫氮作用,溫度升高時(shí),填充纖維素碳源的A柱脫氮量明顯增加,填充硫鐵填料的B柱脫氮量變化不顯著.

2.1.2 系統(tǒng)除磷效果 從圖3可得,隨溫度升高,復(fù)合系統(tǒng)TP平均去除率分別為82.58%、86.98%和89.15%,出水TP、TFe濃度分別維持在0.2, 1.2mg/L左右.A、B柱對(duì)系統(tǒng)TP去除比例隨溫度升高幾乎不變,分別保持在10% 和90%左右.表明該系統(tǒng)具有較高的除磷效率,TP主要在B柱內(nèi)去除,且磷的去除受溫度影響不大.

2.2 復(fù)合系統(tǒng)中微生物菌群結(jié)構(gòu)特性分析

復(fù)合系統(tǒng)在30℃條件下穩(wěn)定運(yùn)行一個(gè)月后,分別提取反應(yīng)器中部玉米芯和硫鐵復(fù)合填料表面的生物膜,參考Ezup柱式基因組DNA試劑盒(上海生工生物工程股份有限公司)說(shuō)明書(shū)提供的方法提取樣品中的DNA.結(jié)合上海美吉生物醫(yī)藥科技有限公司的Miseq高通量測(cè)序技術(shù)對(duì)復(fù)合系統(tǒng)內(nèi)微生物種群結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析.

2.2.1 微生物種群多樣性分析 Miseq高通量測(cè)序得到的PE reads利用overlap關(guān)系進(jìn)行拼接,并用illumina基因測(cè)序儀對(duì)DNA樣品進(jìn)行檢測(cè),A、B柱經(jīng)優(yōu)化后分別獲得25963和31272條序列,將優(yōu)化完畢的序列在相似水平為97%以上歸類(lèi)為一個(gè)操作單元(OTU),分別獲376和368個(gè)OUTs,然后利用mothur計(jì)算不同序列隨機(jī)抽樣下的Shannon值,結(jié)合R語(yǔ)言工具制作Shannon曲線(xiàn)圖,如圖4所示.Shannon曲線(xiàn)隨測(cè)序序列增加趨向平坦,表明本研究中樣品取樣合理.

2.2.2 菌群結(jié)構(gòu)特征分析 為了得到每一個(gè)OUT對(duì)應(yīng)菌群的特性信息,將OUT代表序列與庫(kù)進(jìn)行對(duì)比,結(jié)合RDP classifier貝葉斯算法進(jìn)行分類(lèi)學(xué)分析,并分別在phylum(門(mén))和genus(屬)分類(lèi)水平下統(tǒng)計(jì)樣品的群落種類(lèi)構(gòu)成,結(jié)果如圖5所示.

(a)分類(lèi)到門(mén)

(b)分類(lèi)到屬

圖5 樣本群落結(jié)構(gòu)分析

Fig.5 Bacterial communities groups of samples

從圖5a可知,從門(mén)水平進(jìn)行分析系統(tǒng)識(shí)別出6種主要細(xì)菌門(mén)類(lèi),其中A柱比B柱中多了一類(lèi)Acidobacteria菌門(mén),其相對(duì)豐度為4.0%,這類(lèi)細(xì)菌可以將纖維素、半纖維素降解成供微生物利用的有機(jī)物,同時(shí)降解過(guò)程中產(chǎn)生有機(jī)酸[16]. Proteobacteria菌門(mén)均為A、B柱內(nèi)最主要的菌門(mén),其相對(duì)豐度分別為45.09%和90.33%, Proteobacteria菌門(mén)中大部分微生物可以利用氫、氨、甲烷和揮發(fā)性脂肪酸等有機(jī)物進(jìn)行反硝化脫氮過(guò)程[17-18];Firmicute菌門(mén)中大多數(shù)為球狀或桿狀的革蘭陽(yáng)性細(xì)菌,其相對(duì)豐度分別占2.03%和0.06%,可能與污泥反硝化脫氮有關(guān)[19].A、B柱內(nèi)Bacteroidetes菌門(mén)相對(duì)豐度分別為24.3%和5.75%,Bacteroidetes菌門(mén)包括擬桿菌綱、黃桿菌綱和鞘脂桿菌綱,其中鞘脂桿菌綱的重要類(lèi)群為噬胞菌屬,可以降解纖維素[20];Spirochaetae菌門(mén)細(xì)菌具有專(zhuān)一降解半纖維素的功能[20].A柱中降解纖維素、半纖維素有關(guān)的菌屬和反硝化有關(guān)菌屬占已知細(xì)菌菌屬的41.37%和54.02%,B柱中與反硝化脫氮有關(guān)菌屬占已知細(xì)菌菌屬的91.53%.

圖5b為樣本在屬水平群落聚類(lèi)情況,對(duì)豐度相對(duì)大于1%的群落進(jìn)行分析.A柱中群落豐度相對(duì)最大的是(17.16%),其具有反硝化聚磷功能[21],屬于異養(yǎng)反硝化細(xì)菌,此外(3.12%)、(1.23%)、(1.15%)和(2.64%)也屬于異養(yǎng)反硝化細(xì)菌[22-24];(10.78%)、(4.70%)和(1.73%)可以將纖維素、半纖維素降解成可溶性糖類(lèi)[25-27],為異養(yǎng)反硝化細(xì)菌脫氮提供有機(jī)碳源.B柱內(nèi)(25.25%)、(1.20%)和(2.27%)等能以單質(zhì)硫作為電子供體進(jìn)行反硝化脫氮[28-29];(10.95%)在異養(yǎng)和自養(yǎng)混合條件下可以利用H2作為電子供體進(jìn)行自養(yǎng)反硝化脫氮作用[30],此外(1.76%)、、(1.11%)和(3.05%)也能以H2作為電子供體將硝酸鹽還原[31-32];(7.58%)、(1.57%)、(1.95%)、(1.04%)和[20,33]等異養(yǎng)反硝化細(xì)菌利用纖維素的降解產(chǎn)物有機(jī)碳源進(jìn)行反硝化脫氮過(guò)程;而(2.03%)和(2.22%)可以降解纖維素類(lèi)有機(jī)物;(3.04%)可以氧化鐵單質(zhì)獲取能量進(jìn)行反硝化脫氮作用,(1.04%)具有促進(jìn)金屬腐蝕和硫酸鹽還原的作用[6].可見(jiàn),A柱中主要是纖維素降解類(lèi)細(xì)菌和異養(yǎng)反硝化細(xì)菌,B柱內(nèi)這兩類(lèi)細(xì)菌和鐵自養(yǎng)反硝化細(xì)菌所占比例不高,以具有硫自養(yǎng)反硝化和氫自養(yǎng)反硝化功能的細(xì)菌為主.

2.3 復(fù)合系統(tǒng)脫氮除磷作用途徑

2.3.1 復(fù)合系統(tǒng)反硝化脫氮途徑 結(jié)合上文微生物種群結(jié)構(gòu)可知,A柱內(nèi)玉米芯表面同時(shí)存在纖維素類(lèi)降解菌和反硝化細(xì)菌,纖維素降解菌將纖維素、半纖維素降解成有機(jī)物,為體系內(nèi)異養(yǎng)反硝化細(xì)菌生命活動(dòng)提供了有機(jī)碳源,同時(shí)該過(guò)程產(chǎn)生的有機(jī)酸和CO2促使體系pH值降低[34],如圖6所示,其中A柱出水COD 即為B柱進(jìn)水.隨溫度升高,反應(yīng)器內(nèi)微生物數(shù)量、胞內(nèi)酶活性和細(xì)胞膜的流動(dòng)性均逐漸增強(qiáng)[35],纖維素降解速率和反硝化脫氮速率均加快,A柱出水COD濃度和脫氮效率逐漸增加.B柱內(nèi)異養(yǎng)反硝化細(xì)菌、硫自養(yǎng)反硝化細(xì)菌和氫自養(yǎng)反硝化細(xì)菌的存在,為復(fù)合系統(tǒng)存在多種反硝化脫氮作用提供了佐證.有研究表明[12,36],在反硝化系統(tǒng)中,有機(jī)物的消耗量(△COD)和SO42-濃度增加量(△SO42-)分別可以表征異養(yǎng)反硝化作用和硫自養(yǎng)反硝化作用大小,如圖7所示.并結(jié)合圖2中A、B柱TN去除量可以發(fā)現(xiàn),在進(jìn)水NO3--N濃度不變的情況下,A柱TN去除量隨溫度升高而增加,B柱進(jìn)水NO3--N濃度隨溫度升高而降低,使得B柱TN去除量隨溫度變化不明顯;體系內(nèi)異養(yǎng)反硝化作用隨溫度升高逐漸增強(qiáng),而硫自養(yǎng)反硝化作用相對(duì)減弱,表明復(fù)合系統(tǒng)脫氮以異養(yǎng)反硝化作用為主,協(xié)同自養(yǎng)反硝化作用共同將氮素去除.此外,復(fù)合系統(tǒng)的△COD/△TN值小于微生物異養(yǎng)反硝化所需的理論值2.86[36],表明復(fù)合系統(tǒng)以“異養(yǎng)+多種自養(yǎng)”反硝化作用實(shí)現(xiàn)了低C/N比尾水深度脫氮的目的.

2.3.2 復(fù)合系統(tǒng)除磷途徑 復(fù)合系統(tǒng)中的生物除磷作用包括微生物生長(zhǎng)代謝吸收磷和的反硝化聚磷作用,其中A柱內(nèi)PO43-是以生物除磷作用去除的.結(jié)合圖5b可知,在A、B柱內(nèi)的相對(duì)豐度分別為17.16%和1.57%,A柱的相對(duì)豐度是B柱的10.93倍,推測(cè)A柱中生物除磷作用大約是B柱的10倍.從圖3 中可知,A柱中生物除磷作用對(duì)系統(tǒng)TP去除比例為10%左右,B柱內(nèi)生物除磷作用所占的比例在1%左右,進(jìn)一步推測(cè)硫鐵填料的化學(xué)除磷作用去除比例89%左右.可見(jiàn),復(fù)合系統(tǒng)除磷以化學(xué)除磷作用為主,生物除磷作用為輔.

為進(jìn)一步分析系統(tǒng)除磷途徑,在25℃條件下,取反應(yīng)器中部硫鐵填料單元表面沉積物進(jìn)行XRD分析,結(jié)果如圖8所示.從圖8可得,反應(yīng)器中沉積物主要有FeS、FeOOH、Fe3O4、Fe4(OH)12(CO3)、FePO4、Fe3(PO4)2·H2O和Fe3(PO4)3(OH)2等物質(zhì).其中,FeS、FeOOH、Fe3O4、Fe4(OH)12(CO3)是海綿鐵腐蝕產(chǎn)物,水中的PO43-主要以FePO4、Fe3(PO4)2·H2O和Fe3(PO4)3(OH)2等物質(zhì)形式去除.

海綿鐵腐蝕產(chǎn)生的Fe2+及其氧化產(chǎn)物Fe3+與PO43-作用生成Fe3(PO4)2·H2O和FePO4沉淀;同時(shí),Fe3+的水解產(chǎn)物FeOOH將PO43-吸附表面形成Fe3(PO4)3(OH)2沉淀[37-38];此外,硫磺和海綿鐵作用生成的FeS(sp= 6.3×10-18)將PO43-吸附在表面并轉(zhuǎn)化為更難溶的FePO4(sp=1.3×10-22)沉淀[8].

3 結(jié)論

3.1 SCSC-S/Fe復(fù)合系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了低C/N比尾水深度脫氮同步除磷的目的.在溫度為30℃和HRT=9h條件下,系統(tǒng)NO3--N、TN、TP平均去除率分別為99.86%、92.70%和89.15%.復(fù)合系統(tǒng)以異養(yǎng)反硝化脫氮作用為主,協(xié)同硫自養(yǎng)反硝化和海綿鐵的脫氮作用;以化學(xué)除磷作用為主,生物除磷作用為輔.

3.2 SCSC-S/Fe復(fù)合系統(tǒng)中大約89%的PO43-以Fe3(PO4)2·H2O、FePO4和Fe3(PO4)3(OH)2沉淀形式去除的.

3.3 在該系統(tǒng)已知的6個(gè)菌門(mén)中,具有反硝化脫氮功能的Proteobacteria菌門(mén)均為A、B柱內(nèi)最主要的菌門(mén),其相對(duì)豐度分別為45.09%和90.33%;與纖維素降解有關(guān)的Bacteroidetes菌門(mén)次之,其相對(duì)豐度分別為24.3%和5.75%.微生物屬水平分析結(jié)果表明,A柱以異養(yǎng)反硝化細(xì)菌(17.16%)和纖維素類(lèi)降解細(xì)菌(10.78%)為主,B柱以硫自養(yǎng)反硝化細(xì)菌(25.25%)和氫自養(yǎng)反硝化細(xì)菌(10.93%)為主.

[1] Ovez B. Batch biological denitrification using Arundo donax, Glycyrrhiza glabra, and Gracilaria verrucosa as carbon source [J]. Process Biochemistry, 2006,41(6):1289-1295.

[2] Ovez B, Ozgen S, Yuksel M. Biological denitrification in drinking water using Glycyrrhiza glabra and Arunda donax as the carbon source [J]. Process Biochemistry, 2006,41(7):1539-1544.

[3] Volokita M, Belkin S, Abeliovich A, et al. Biological denitrification of drinking water using newspaper [J]. Water Research, 1996,30(4):965-971.

[4] 李 斌,郝瑞霞.固體纖維素類(lèi)廢物作為反硝化碳源濾料的比選[J]. 環(huán)境科學(xué), 2013,34(4):1428-1434.

[5] 趙文莉,郝瑞霞,李 斌,等.預(yù)處理方法對(duì)玉米芯作為反硝化固體碳源的影響[J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,35(3):987-994.

[6] 徐忠強(qiáng),郝瑞霞,徐鵬程,等.硫鐵填料和微電流強(qiáng)化再生水脫氮除磷的研究[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(2):406-413.

[7] 周彥卿,郝瑞霞,王 珍,等.硫鐵比對(duì)再生水深度脫氮除磷的影響[J]. 環(huán)境科學(xué), 2016,37(6):2229-2234.

[8] 范軍輝,郝瑞霞,李 萌,等.基于反硝化脫氮的硫鐵復(fù)合填料除磷機(jī)制[J]. 環(huán)境科學(xué), 2016,37(11):200-206.

[9] Till B A, Weathers L J, Alvarez P J J. Fe(0)-Supported Autotrophic Denitrification [J]. Environmental Science & Technology, 1998,32(5):634-639.

[10] Shin K H, Cha D K. Microbial reduction of nitrate in the presence of nanoscale zero-valent iron [J]. Chemosphere, 2008,72(2):257- 262.

[11] Kielemoes J, And P D B, Verstraete W. Influence of Denitrification on the Corrosion of Iron and Stainless Steel Powder [J]. Environmental Science & Technology, 2000,34(4): 663-671.

[12] Batchelor B, Lawrence A W. Autotrophic Denitrification Using Elemental Sulfur [J]. Journal, 1978,50(8):1986-2001.

[13] 閔 樂(lè).催化鐵內(nèi)電解法生產(chǎn)性試驗(yàn)和使用鍍銅電極的研究[D]. 上海:同濟(jì)大學(xué), 2006.

[14] Chitrakar R, Makita Y, Hirotsu T, et al. Selective Uptake by Akaganeite (β-FeOOH) of Phosphite from Hypophosphite and Phosphite Solutions [J]. Chemistry Letters, 2012,41(12):1694- 1696.

[15] 李素梅,郝瑞霞,孟成成.三維電極生物膜反應(yīng)器低溫啟動(dòng)試驗(yàn)研究[J]. 中國(guó)給水排水, 2013,29(5):101-105.

[16] Naumoff D G, Dedysh S N. Lateral gene transfer between the Bacteroidetes, and Acidobacteria : The case of α-l-rhamnosidases [J]. Febs Letters, 2012,586(21):3843-3851.

[17] Feng C J, Zhang Z J, Wang S M, et al. Characterization of microbial community structure in a hybrid biofilm-activated sludge reactor for simultaneous nitrogen and phosphorus removal [J]. Journal of Environmental Biology, 2013,34(2):489-499.

[18] Shen Z, Zhou Y, Hu J, et al. Denitrification performance and microbial diversity in a packed-bed bioreactor using biodegradable polymer as carbon source and biofilm support [J]. Journal of Hazardous Materials, 2013,250-251(8):431-438.

[19] Knowles R. Denitrification [J]. Microbiological Reviews, 1982, 46(1):43-70.

[20] 趙文莉,郝瑞霞,王潤(rùn)眾,等.復(fù)合碳源填料反硝化脫氮及微生物群落特性[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(10):3003-3009.

[21] Wang H Y, Zhou Y X, Yuan Q, et al. Bacteria morphology and diversity of the combined autotrophic nitritation and sulfur- carbon three-dimensional-electrode denitrification process [J]. Journal of Environmental Science and HealthPart A-Toxic/ Hazardous Substances & Environmental Engineering2014,49(1): 39-51.

[22] Jean M R, Gonzalez-Rizzo S, Gauffre-Autelin P, et al. Two new Beggiatoa species inhabiting marine mangrove sediments in the Caribbean. [J]. Plos One, 2015,10(2):1-16.

[23] Hao R X, Li S M, Li J B, et al. Denitrification of simulated municipal wastewater treatment plant effluent using a three- dimensional biofilm-electrode reactor: Operating performance and bacterial community [J]. BioresourceTechnology, 2013, 143(6):178-186.

[24] Shinoda Y, Sakai Y, Uenishi H, et al. Aerobic and anaerobic toluene degradation by a newly isolated denitrifying bacterium, Thauerasp strain DNT-1 [J]. Applied And Environmental Microbiology, 2004,70(3):1385-1392.

[25] Bucher B, Poupard J, Parra J P, et al. Borrelia burgdorferi and tropical spastic paraparesis [J]. Lancet, 1986,336(8723):1135- 1135.

[26] Cardinali-Rezende J, Araújo J C, Almeida P G S, et al. Organic loading rate and food-to-microorganism ratio shape prokaryotic diversity in a demo-scale up-flow anaerobic sludge blanket reactor treating domestic wastewater [J]. Antonie Van Leeuwenhoek, 2013,104(6):993-1003.

[27] Shen R, Liu Z, He Y, et al. Microbial electrolysis cell to treat hydrothermal liquefied wastewater from cornstalk and recover hydrogen: Degradation of organic compounds and characterization of microbial community [J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2016,41(7):4132-4142.

[28] Shao M F, Zhang T, Fang H P. Sulfur-driven autotrophic denitrification: diversity, biochemistry, and engineering applications [J]. Applied Microbiology & Biotechnology, 2010, 88(5):1027-1042.

[29] Wang H Y, Zhou Y X, Yuan Q,et al. Bacteria morphology and diversity of the combined autotrophic nitritation and sulfur- carbon three-dimensional-electrode denitrification process [J]. Journal of Environmental Science and Health Part A-Toxic/ hazardous Substances & Environmental Engineering, 2014,49(1): 39-51.

[30] PengL, Wei X, Zuo J, et al. Hydrogenotrophic denitrification for tertiary nitrogen removal from municipal wastewater using membrane diffusion packed-bed bioreactor [J]. Bioresource Technology, 2013,144(5):452–459.

[31] Vasiliadou I, Siozios S, Papadas I, et al.Kinetics of pure cultures of hydrogen-oxidizing denitrifying bacteria and modeling of the interactions among them in mixed cultures [J]. Biotechnology & Bioengineering, 2006,95(3):513-525.

[32] 孟成成,郝瑞霞,王建超,等.3BER-S耦合脫氮系統(tǒng)運(yùn)行特性研究[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(11):2817-2823.

[33] Hao R, Meng C, Li J. An integrated process of three-dimensional biofilm-electrode with sulfur autotrophic denitrification (3DBER-SAD) for wastewater reclamation. [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2016,100(16):7339-7348.

[34] 葉文培,謝小立,王凱榮,等.不同時(shí)期秸稈還田對(duì)水稻生長(zhǎng)發(fā)育及產(chǎn)量的影響[J]. 中國(guó)水稻科學(xué), 2008,22(1):65-70.

[35] 劉 凱,王海燕,馬名杰,等.溫度對(duì)城市污水廠尾水反硝化MBBR深度脫氮的影響[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2016,29(6):877- 886.

[36] 胡傳俠,楊昌柱,楊 群,等.固定化三維電極-生物膜法去除污水中硝酸鹽氮[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2008,31(2):83-87.

[37] Ding X, Song X, Boily J F. Identification of Fluoride and Phosphate Binding Sites at FeOOH Surfaces [J]. Journal of Physical Chemistry C, 2012,116(41):21939-21947.

[38] 齊曉璐,孫麗華,張雅君,等.原位水解生成的羥基氧化鐵凝聚吸附除磷效能與機(jī)制[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 2014,8(2):505-512.

Way of nitrogen and phosphorus removal and microbial community characteristics for SCSC-S/Fe.

FAN Jun-hui1, HAO Rui-xia1*, LIU Lei2, ZHU Xiao-xia1, WANG Wei-dong1, WAN Jing-jing1

(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environmental Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Department of Civil and Resource Engineering, Dalhousie University, Halifax, Canada).

In order to improve the quality of reclaimed water, a coupling process with solid carbon source of corncob cellulose and sulfur/sponge iron composite fillers was integrated for the further deep removal of nitrogen and phosphorus for municipal wastewater treatment plant (WWTP) effluent that usually contains little organic carbon for heterotrophic denitrifying bacteria to utilize. Based on the bacteria 16S rRNA gene clone library analysis by adopting the high-throughput sequencing technologies, both the effect and mechanism of the system (abbreviated as SCSC-S/Fe) on nitrogen (N) and phosphorus (P) simultaneous removal from simulated WWTP effluent were investigated. The results indicated that the TN removal efficiency of the system increased gradually with the increase of temperature, but the removal rate of TP did not raised obviously. Under the condition of 30℃temperature and 9h HRT, the average removal rates of NO3--N, TN and TP were 99.86%, 92.70% and 89.15%, respectively. There were two main classes of bacteria including cellulose degradation and denitrification bacteria with the total bacteria of 41.37% and 54.02% separately in the solid carbon source of corncob cellulose unit. And there were simultaneous existence of heterotrophic, hydrogen and sulfur autotrophic denitrifying bacteria accounted for 91.53% of the total number of bacteria in the sulfur/sponge iron composite fillers unit. X-ray diffraction (XRD) analysis showed that PO43 –was removed mainly by the form of FePO4, Fe3(PO4)2·H2O and Fe3(PO4)3(OH)2. In the system, the nitrogen was removed mainly by heterotrophic denitrification with auxiliary hydrogen and sulfur autotrophic denitrification, and the phosphorus was removed by main chemical reaction and a little biological uptake of phosphate. SCSC-S/Fe system represents a promising method for simultaneous and improved N and P removal from WWTP effluent.

solid carbon source of corncob cellulose；sulfur/sponge iron composite fillers；deep removal of nitrogen and phosphorus；16srRNA gene clone library

X703.5

A

1000-6923(2017)04-1358-08

2016-08-02

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51378028)

范軍輝(1990-),男,河北邢臺(tái)人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)槲鬯Y源化利用.

* 責(zé)任作者, 教授, haoruixia@bjut.edu.cn

, 2017,37(4)：1358~1365